邢蘭昌，王 碩，張歡歡，魏 偉，韓維峰，楊金秀，葛新民

基于激電法評(píng)價(jià)含水合物沉積物滲透率數(shù)值模擬研究*

邢蘭昌1,?，王 碩1，張歡歡1，魏 偉2，韓維峰2，楊金秀3，葛新民3

（1. 中國石油大學(xué)（華東） 控制科學(xué)與工程學(xué)院，山東 青島 266580；2. 中國石油勘探開發(fā)研究院 新能源研究所，河北 廊坊 065007；3. 中國石油大學(xué)（華東） 地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，山東 青島 266580）

含水合物沉積物樣品滲透率的實(shí)驗(yàn)測量過程中存在成本高、周期長、水合物相態(tài)變化等問題，水合物開采過程中缺乏可對(duì)儲(chǔ)層滲透率動(dòng)態(tài)變化進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測的技術(shù)。提出基于激電響應(yīng)評(píng)價(jià)含水合物沉積物滲透率的新方法，構(gòu)建含水合物多孔介質(zhì)的流場與電場有限元數(shù)值模型，探討水合物飽和度、骨架顆粒尺寸等因素對(duì)復(fù)電導(dǎo)率和滲透率的影響規(guī)律及機(jī)理，建立基于復(fù)電導(dǎo)率參數(shù)的含水合物多孔介質(zhì)滲透率評(píng)價(jià)模型。研究結(jié)果表明：（1）隨著多孔介質(zhì)骨架顆粒粒徑及等效孔徑的增大，復(fù)電導(dǎo)率譜的弛豫時(shí)間增大，復(fù)電導(dǎo)率虛部極大值所對(duì)應(yīng)頻率降低，雙電層極化主導(dǎo)頻率范圍內(nèi)的復(fù)電導(dǎo)率虛部增大，多孔介質(zhì)有效滲透率增大；（2）隨著孔隙填充型水合物的飽和度增加，雙電層極化主導(dǎo)的頻率范圍內(nèi)復(fù)電導(dǎo)率虛部減小，界面極化主導(dǎo)的頻率范圍內(nèi)復(fù)電導(dǎo)率虛部增大，含水合物多孔介質(zhì)有效滲透率及其變化率持續(xù)減小；（3）雙電層極化主導(dǎo)的頻率范圍內(nèi)復(fù)電導(dǎo)率虛部與滲透率之間存在確定性關(guān)系，在飽和水條件下選取的固定頻率處復(fù)電導(dǎo)率虛部與滲透率呈冪函數(shù)關(guān)系，結(jié)合飽和與非飽和條件下復(fù)電導(dǎo)率之間的關(guān)系以及歸一化滲透率與飽和度之間的關(guān)系可建立基于復(fù)電導(dǎo)率虛部的含水合物多孔介質(zhì)有效滲透率評(píng)價(jià)模型。研究結(jié)果可為開發(fā)基于激電法的含水合物沉積物樣品滲透率實(shí)驗(yàn)測量技術(shù)以及天然氣水合物儲(chǔ)層滲透率動(dòng)態(tài)監(jiān)測技術(shù)提供理論與模型基礎(chǔ)。

天然氣水合物；滲透率；激發(fā)極化；復(fù)電導(dǎo)率；水合物飽和度；數(shù)值模擬

0 引 言

天然氣水合物儲(chǔ)量巨大，具有能量密度高、清潔無污染等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是繼頁巖氣、煤層氣、致密氣之后最具開采潛力的戰(zhàn)略性接續(xù)能源[1-2]。我國已完成多次海域天然氣水合物試采，為將來實(shí)施“生產(chǎn)性試采”奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。為了最終實(shí)現(xiàn)海域天然氣水合物的商業(yè)化開發(fā)，仍需解決一系列的難題，如具有開采潛力水合物資源的評(píng)估、水合物甜點(diǎn)的精準(zhǔn)探測、水合物經(jīng)濟(jì)高效開采等[3]。我國南海天然氣水合物大多賦存于未固結(jié)成巖的粉砂、黏土質(zhì)粉砂、粉砂質(zhì)黏土等沉積物中，水合物儲(chǔ)層呈現(xiàn)高泥質(zhì)含量、低滲透性和高非均質(zhì)性等特點(diǎn)[4]。降壓試采結(jié)果表明，水合物儲(chǔ)層滲流能力差、天然氣產(chǎn)量低、儲(chǔ)層改造困難，尚未達(dá)到商業(yè)化開采要求。天然氣水合物降壓開采涉及熱量傳遞、水合物相變分解、氣?水兩相滲流、儲(chǔ)層變形等多個(gè)相互耦合的物理/化學(xué)過程，儲(chǔ)層的溫度、孔隙壓力、水合物/水/天然氣含量等持續(xù)發(fā)生變化。水合物分解吸熱和氣流焦耳?湯姆遜效應(yīng)等綜合作用會(huì)引起儲(chǔ)層局部溫度降低，可能導(dǎo)致地層水結(jié)冰以及水合物二次生成，此外水合物分解產(chǎn)出的水促使黏土發(fā)生體積膨脹，繼而堵塞流體流動(dòng)通道，最終導(dǎo)致地層滲透率顯著降低?？梢姷貙又兴衔锓纸馑鸬纳鲜鱿盗凶兓瘒?yán)重制約了天然氣產(chǎn)出效率的提升[5-7]。掌握天然氣水合物開采過程中儲(chǔ)層滲透率的實(shí)時(shí)變化規(guī)律對(duì)制定科學(xué)、高效的水合物開發(fā)方案，評(píng)價(jià)儲(chǔ)層改造效果，以及現(xiàn)場實(shí)時(shí)調(diào)整和動(dòng)態(tài)優(yōu)化開發(fā)策略具有重要的意義。

針對(duì)天然氣水合物儲(chǔ)層的滲透性評(píng)價(jià)問題，研究人員已經(jīng)開展了理論分析、數(shù)值模擬、實(shí)驗(yàn)室測試以及現(xiàn)場原位測試等工作[5-14]。測試含水合物沉積物滲透率的方法可分為流動(dòng)測試法、非流動(dòng)測試法以及兩者相結(jié)合的方法。流動(dòng)測試法又可分為穩(wěn)態(tài)法和非穩(wěn)態(tài)法，其特點(diǎn)在于測試過程涉及單相或多相流體的滲流過程，屬于侵入式、直接式測量方式。典型的非流動(dòng)測試法包括聲波法、電阻率法、基于X射線計(jì)算機(jī)斷層成像（X-ray computed tomography,X-CT）技術(shù)以及基于核磁共振（nuclear magnetic resonance, NMR）技術(shù)的測試法，其特點(diǎn)在于測試過程中不涉及流體滲流過程，屬于非侵入式、間接式測量方式。非流動(dòng)測試法對(duì)滲透率模型的可靠性要求較高。由于水合物對(duì)環(huán)境條件非常敏感，采用侵入式測量方式的流動(dòng)測試法在實(shí)施過程中容易受到水合物分解、二次形成的影響，從而引入不可預(yù)測性測量誤差；而采用非流動(dòng)測試法可以有效地降低上述影響，其中部分方法（如NMR測井法）在儲(chǔ)層原位滲透率評(píng)價(jià)方面更具優(yōu)勢。但是，由于NMR測井存在作業(yè)成本高、探測深度較淺等問題，在天然氣水合物開采過程中難以對(duì)儲(chǔ)層滲透率進(jìn)行實(shí)時(shí)、長期的遠(yuǎn)探測。

本文提出基于激電法定量評(píng)價(jià)天然氣水合物儲(chǔ)層滲透率的新思路。激電法，又稱為激發(fā)極化（induced polarization, IP）法，是一種以巖礦石的激電效應(yīng)、激電特性差異為物理基礎(chǔ)的電性勘探方法[15]。激電法可分為時(shí)間域激電法和頻率域激電法，前者在斷電后測量瞬態(tài)響應(yīng)隨時(shí)間的衰減特性，后者在供電期間記錄穩(wěn)態(tài)響應(yīng)隨頻率的變化特性。在一定頻率范圍（如1 mHz ～ 100 Hz）內(nèi)開展掃頻測量可以得到復(fù)電導(dǎo)率譜，通過分析復(fù)電導(dǎo)率譜來研究地層的激電特性，稱為譜激電法（spectral induced polarization, SIP）或復(fù)電導(dǎo)率（complex conductivity, CC）法。SIP或CC法是一類低頻地電方法，通過將SIP響應(yīng)參數(shù)與多孔介質(zhì)的結(jié)構(gòu)特征參數(shù)相關(guān)聯(lián)，可實(shí)現(xiàn)對(duì)多孔介質(zhì)滲透率的定量評(píng)價(jià)，其基本假設(shè)為激電效應(yīng)主導(dǎo)的電極化（如低頻電化學(xué)極化）過程的長度尺度與控制滲透率的幾何長度尺度密切相關(guān)[16-18]。目前，低頻段電學(xué)阻抗譜方法在天然氣水合物相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究中得到了初步應(yīng)用。TZIRITA等[19]測試了四氫呋喃水合物及其與砂和高嶺石混合物的阻抗（50 ～ 1 000 Hz），實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)展示了水合物體系電學(xué)參數(shù)的頻率依賴特性。DU FRANE等[20]測試了甲烷水合物的阻抗譜（20 Hz ～ 2 MHz）并確定了水合物的電導(dǎo)率，隨后對(duì)水合物與石英砂和玻璃珠混合物（不含孔隙水）進(jìn)行了測試[21]，但是在數(shù)據(jù)分析時(shí)把低頻（如低于100 kHz）部分作為噪聲過大的無效數(shù)據(jù)進(jìn)行了舍棄。邢蘭昌等[22]測試了四氫呋喃水合物生成和分解過程中的阻抗譜（10 mHz ～ 8 MHz），通過分析等效電路元件參數(shù)的變化規(guī)律探討了水合物生成和分解過程的阻抗譜參數(shù)特征。李棟梁等[23]利用以甲烷為主的混合氣為模擬氣在砂巖樣品中合成了水合物并測試了其電阻抗（0.05 kHz ～ 200 kHz），結(jié)果顯示含水合物巖石的介電常數(shù)在1 kHz ～ 100 kHz頻段呈現(xiàn)頻散特性。為了實(shí)現(xiàn)基于低頻（SIP頻率范圍）電阻抗譜對(duì)松散沉積物中水合物飽和度進(jìn)行定量評(píng)價(jià)的目標(biāo)，邢蘭昌等[24-29]開展了系列研究工作，設(shè)計(jì)了復(fù)電阻率/復(fù)電導(dǎo)率與聲學(xué)參數(shù)的聯(lián)合探測（ultrasound combined with electrical impedance, UCEI）系統(tǒng)，在開展水合物模擬實(shí)驗(yàn)測試的基礎(chǔ)上提取了用于構(gòu)建電聲聯(lián)合巖石物理模型的有效特征參數(shù)，以寬頻復(fù)電導(dǎo)率譜及其導(dǎo)出參數(shù)為基礎(chǔ)，結(jié)合泥質(zhì)修正阿爾奇公式、Simandoux公式、Cole-Cole模型、頻散度模型等建立了一系列水合物飽和度計(jì)算模型，形成了基于SIP的多孔介質(zhì)中水合物飽和度評(píng)價(jià)方法。

在提出利用激電法定量評(píng)價(jià)含水合物沉積物滲透率新思路的基礎(chǔ)上，討論激電效應(yīng)參數(shù)與滲透率的關(guān)系模型，建立含水合物多孔介質(zhì)的流場與電場有限元數(shù)值模型，研究水合物飽和度、骨架顆粒尺寸等因素對(duì)復(fù)電導(dǎo)率和滲透率的影響規(guī)律及機(jī)理，基于此建立基于復(fù)電導(dǎo)率參數(shù)的含水合物多孔介質(zhì)滲透率評(píng)價(jià)模型，提出有待進(jìn)一步解決的問題。本研究可為將來開發(fā)基于激電法的含水合物沉積物樣品滲透率實(shí)驗(yàn)測量新技術(shù)以及水合物儲(chǔ)層滲透率動(dòng)態(tài)監(jiān)測技術(shù)提供理論與模型基礎(chǔ)。

1 基于激電法評(píng)價(jià)滲透率基本原理

1.1 多孔介質(zhì)復(fù)電導(dǎo)率與滲透率

激電響應(yīng)主要受到巖石的巖性所控制，直接感知礦物與流體之間界面的極化效應(yīng)[30]。通過對(duì)多孔介質(zhì)進(jìn)行SIP測量可以獲得多孔介質(zhì)的復(fù)電導(dǎo)率，復(fù)電導(dǎo)率綜合了孔隙水導(dǎo)電、礦物顆粒表面導(dǎo)電、礦物顆粒?流體界面處電化學(xué)極化的貢獻(xiàn)。顆粒表面電導(dǎo)率可表示為一個(gè)復(fù)數(shù)，其實(shí)部描述了電荷沿著顆粒?流體界面的電遷移現(xiàn)象，虛部刻畫了電荷在顆粒?流體界面處的極化過程。多孔介質(zhì)骨架顆粒表面電導(dǎo)率、內(nèi)比表面積等參數(shù)與孔隙尺寸密切相關(guān)，而孔隙尺寸是用于預(yù)測滲透率的關(guān)鍵參數(shù)[31]。

如式（1）所示，多孔介質(zhì)復(fù)電導(dǎo)率可以采用模值與相位角或者實(shí)部與虛部的形式來表示。

式中：*為復(fù)電導(dǎo)率，S/m；||為復(fù)電導(dǎo)率模值，S/m；為相角，rad；′為復(fù)電導(dǎo)率實(shí)部，S/m；″為復(fù)電導(dǎo)率虛部，S/m。

對(duì)于飽和水溶液的多孔介質(zhì)，其復(fù)電導(dǎo)率實(shí)部可表示為

式中：w為孔隙水的電導(dǎo)率，S/m；為地層因子，結(jié)合阿爾奇公式可將表示為

在多孔介質(zhì)材料中，流體在壓力差的作用下發(fā)生運(yùn)移，通?？刹捎脻B透率來定量表示流體流動(dòng)的難易程度。以達(dá)西定律為基礎(chǔ)可將多孔介質(zhì)中流體流動(dòng)的量表示為

當(dāng)多孔介質(zhì)的孔隙被單相流體所飽和時(shí)（如上述飽和水溶液的多孔介質(zhì)），式（6）所定義的滲透率為多孔介質(zhì)的絕對(duì)滲透率；當(dāng)多孔介質(zhì)孔隙中含有多相流體時(shí)，每相流體的滲透率稱為該相流體的有效（絕對(duì)）滲透率；有效滲透率與絕對(duì)滲透率的比值稱為相對(duì)滲透率或歸一化滲透率[33]。

1.2 多孔介質(zhì)滲透率計(jì)算模型

1.2.1 采用幾何尺度參數(shù)的模型

將多孔介質(zhì)的不規(guī)則孔隙空間簡化為等徑平行毛細(xì)管束，則對(duì)于半徑為、長度為的根毛細(xì)管束，利用Hagen-Poiseuille方程可以得到總流量為

對(duì)比式（6）和式（7）可得滲透率的計(jì)算式

實(shí)際巖石多孔介質(zhì)的孔隙空間具有不規(guī)則性，流體實(shí)際流動(dòng)路徑a比定義壓力梯度的直線距離更長。于是可引入迂曲度參數(shù)a= (a/)2，用實(shí)際路徑a替代式（7）中的直線距離可得

(10)

上述推導(dǎo)過程均立足于毛細(xì)管截面為圓形的假設(shè)，對(duì)于非圓形截面的情況，將式（11）拓展為[34-37]

式中：eff為等效水力半徑；s為形狀因子。

對(duì)于具有單一粒徑尺寸的球形顆粒多孔介質(zhì)材料，其滲透率計(jì)算式可表示為

式中：為顆粒直徑，m。CARMAN[38]指出對(duì)于均勻球形顆粒常數(shù)p= 4.8 ± 0.3，通常近似為5。

式中：por為內(nèi)比表面積?？紤]到巖石內(nèi)比表面積的分形特征，PAPE等[40]提出如下滲透率計(jì)算模型：

上述滲透率模型中僅考慮代表幾何長度尺度的參數(shù)（包含電/水力迂曲度相等的情況），為了實(shí)現(xiàn)利用激電參數(shù)評(píng)價(jià)滲透率的目的，需要采用等效的地球物理長度尺度參數(shù)[44]。以下將基于SIP參數(shù)的滲透率評(píng)價(jià)模型分為兩類，第一類模型采用激電效應(yīng)的作用強(qiáng)度（以復(fù)電導(dǎo)率虛部或極化率來表示）參數(shù)來評(píng)價(jià)滲透率，第二類模型采用激電效應(yīng)的演化速度（以復(fù)電導(dǎo)率譜弛豫時(shí)間表示）參數(shù)來評(píng)價(jià)滲透率。

1.2.2 采用激電效應(yīng)強(qiáng)度參數(shù)的模型

基于對(duì)激電效應(yīng)強(qiáng)度與比表面積存在關(guān)聯(lián)的認(rèn)識(shí)，B?RNER等[30]對(duì)泥質(zhì)砂、粉砂和黏土進(jìn)行了復(fù)電導(dǎo)率測量，證明了復(fù)電導(dǎo)率虛部與比表面積存在線性相關(guān)性，進(jìn)而得到以下滲透系數(shù)（）計(jì)算模型：

式中：為擬合常數(shù)（下文相同）；′′(0)為角頻率為0時(shí)復(fù)電導(dǎo)率的虛部，S/m；為滲透系數(shù)，m/s。滲透系數(shù)與滲透率的關(guān)系為=/，其中：為流體的密度，kg/m3；為重力加速度，m/s2。

SLATER等[45]研究了滲透系數(shù)模型對(duì)松散多孔介質(zhì)材料的適用性，結(jié)果表明地層因子變化范圍較小，因此將其忽略，僅利用復(fù)電導(dǎo)率虛部對(duì)滲透系數(shù)進(jìn)行計(jì)算。

針對(duì)B?rner模型適用巖性條件范圍較窄的問題，SLATER等[46]提出了如下滲透系數(shù)模型：

根據(jù)水力半徑與電荷密度的關(guān)系、復(fù)電導(dǎo)率虛部與電荷密度的關(guān)系以及地層因子與孔隙度的關(guān)系，REVIL[47]建立了滲透率、地層因子與復(fù)電導(dǎo)率虛部之間的關(guān)系模型。

WELLER等[31]測量了從不同地區(qū)獲取的純砂巖、泥質(zhì)砂巖樣品的復(fù)電導(dǎo)率，利用復(fù)電導(dǎo)率虛部和地層因子來計(jì)算滲透率。

考慮到比表面積、復(fù)電導(dǎo)率虛部以及表面電導(dǎo)率等參數(shù)之間的比例關(guān)系，可將這些參數(shù)統(tǒng)一表示為，進(jìn)而得到以下滲透率計(jì)算通式。

1.2.3 采用激電效應(yīng)速度參數(shù)的模型

SCOTT等[48]的研究結(jié)果表明，特征孔隙半徑與弛豫時(shí)間之間存在較強(qiáng)關(guān)聯(lián)。通過對(duì)未固結(jié)砂進(jìn)行測試，BINLEY等[49]建立了弛豫時(shí)間與滲透系數(shù)之間的冪律關(guān)系式；此外，KEMNA等[50]的研究結(jié)果也表明弛豫時(shí)間與滲透率之間存在冪律關(guān)系：

ZISSER等[51]建立了弛豫時(shí)間、地層因子與滲透率之間的關(guān)系模型。

2 含水合物沉積物電場和流場數(shù)值模型建立

2.1 數(shù)值建模方案

1.2節(jié)中所引入的多孔介質(zhì)滲透率評(píng)價(jià)模型僅適用于多孔介質(zhì)被水溶液完全飽和的條件，若要對(duì)非飽和條件下多孔介質(zhì)的有效絕對(duì)滲透率進(jìn)行評(píng)價(jià)，則需進(jìn)一步考慮含水飽和度的影響。對(duì)于含水合物多孔介質(zhì)而言，可將其看作孔隙中部分水被水合物所替代的情況，即非飽和條件下的多孔介質(zhì)包括骨架顆粒、水合物和孔隙水三部分。

基于多物理場耦合計(jì)算平臺(tái)COMSOL Multiphysics建立含水合物沉積物電場和流場的有限元數(shù)值模型。首先，建立含水合物多孔介質(zhì)的幾何結(jié)構(gòu)，采用二維幾何結(jié)構(gòu)以節(jié)省數(shù)值計(jì)算量，采用圓面代表多孔介質(zhì)中的骨架顆粒和水合物顆粒；然后，計(jì)算并設(shè)定含水合物多孔介質(zhì)中各相的電參數(shù)，如帶有雙電層的骨架顆粒、水合物顆粒、孔隙水；最后，在剖分網(wǎng)格的基礎(chǔ)上對(duì)電場和流場控制方程進(jìn)行數(shù)值求解，最終計(jì)算不同條件下的復(fù)電導(dǎo)率和滲透率。

2.2 幾何結(jié)構(gòu)與材料參數(shù)

圖1所示為數(shù)值建模中所采用的代表性幾何結(jié)構(gòu)，其中水合物以懸浮模式賦存于孔隙空間中。石英砂顆粒直徑為48 μm時(shí)，多孔介質(zhì)模型的長度為0.864 mm、寬度為0.432 mm。通過調(diào)節(jié)水合物顆粒的尺寸以實(shí)現(xiàn)對(duì)不同水合物飽和度條件的模擬。

圖1 二維多孔介質(zhì)幾何結(jié)構(gòu)

為了對(duì)流場和電場模型進(jìn)行求解，需要對(duì)材料的特性參數(shù)進(jìn)行設(shè)定?？紫端拿芏群宛ざ确謩e為1 000 kg/m3和0.001 Pa?s。采用式（28）對(duì)孔隙水的電導(dǎo)率進(jìn)行計(jì)算，孔隙水相對(duì)介電常數(shù)設(shè)定為80。水合物的電導(dǎo)率和相對(duì)介電常數(shù)分別設(shè)定為1 × 10?5S/m和60[20,54-55]。采用文獻(xiàn)[27]中的方法對(duì)帶有雙電層的石英砂顆粒的等效電導(dǎo)率和等效介電常數(shù)進(jìn)行計(jì)算。

式中：f為孔隙水電導(dǎo)率，S/m；f為孔隙水鹽度，mol/L。

2.3 流場/電場控制方程及邊界條件

在流場模型中，不可壓縮流體的連續(xù)性方程為

式中：為速度矢量，m/s。不可壓縮流體的動(dòng)量守恒方程為

式中：為壓力，Pa；為單位矩陣；為體積力矢量，N/m3；上標(biāo)T表示轉(zhuǎn)置運(yùn)算。通過對(duì)以上流動(dòng)控制方程進(jìn)行數(shù)值求解，可以得到多孔介質(zhì)出口邊界處的質(zhì)量流量，進(jìn)而可得到滲流速度。通過聯(lián)立式（31）和式（32）即可計(jì)算得到多孔介質(zhì)的絕對(duì)滲透率。

式中：為滲流速度，m/s；為絕對(duì)滲透率，m2；?為壓力梯度，Pa/m；為多孔介質(zhì)的長度，m。

在電場模型中，交變電場作用下總電流密度為傳導(dǎo)電流密度c與位移電流密度d之和。數(shù)值模型中求解的電場控制方程如下

式中：為電導(dǎo)率，S/m；為電場強(qiáng)度矢量，V/m；為電位移矢量，C/m2；0為真空中的絕對(duì)介電常數(shù)，取值為8.854 × 10?12F/m；為相對(duì)介電常數(shù)。

在流場模型中，將流體入口以及出口均設(shè)置為壓力邊界，入口與出口之間的壓差設(shè)定為1 000 Pa。在電場模型中，對(duì)模型施加交流電場，即在模型左端設(shè)置正弦交流電壓= sin()，頻率范圍為1 × 103～ 1 × 106Hz，將模型右端接地。

2.4 網(wǎng)格剖分與數(shù)值求解

有限元網(wǎng)格單元的數(shù)量直接影響數(shù)值計(jì)算的穩(wěn)定性、模型求解所需的時(shí)間和算力、模型解的準(zhǔn)確度。以下利用模型解的網(wǎng)格依賴性檢驗(yàn)來獲取合理的有限元網(wǎng)格單元數(shù)量。采用自由三角形網(wǎng)格將幾何區(qū)域離散化。流場求解采用廣義最小殘差法（generalized minimum residual method, GMRES）；電場計(jì)算采用并行稀疏直接法（multi-frontal massivelyparallel sparse direct solver, MUMPS）。以石英砂顆粒直徑為48 μm為例，飽和水多孔介質(zhì)的復(fù)電導(dǎo)率虛部和絕對(duì)滲透率隨網(wǎng)格單元數(shù)變化的曲線如圖2所示。復(fù)電導(dǎo)率虛部和絕對(duì)滲透率的數(shù)值隨著單元數(shù)的增加而趨于穩(wěn)定，當(dāng)網(wǎng)格數(shù)量達(dá)到2.41 × 106時(shí)，網(wǎng)格單元最大和最小尺寸分別為0.70 μm和8.64 × 10?3μm。

3 含水合物多孔介質(zhì)滲透率評(píng)價(jià)模型建立

3.1 石英砂粒徑對(duì)復(fù)電導(dǎo)率/滲透率影響

圖3和圖4分別展示了水合物飽和度為30%條件下石英砂顆粒粒徑不同時(shí)多孔介質(zhì)的復(fù)電導(dǎo)率虛部頻散曲線和有效絕對(duì)滲透率變化曲線。

分析圖3可知：①復(fù)電導(dǎo)率虛部呈現(xiàn)隨頻率升高先增大后減小、繼而再增大的總體變化趨勢，雙電層極化和界面極化（Maxwell-Wagner效應(yīng)）分別在低頻段（低于虛部取極大值的頻率）和高頻段（高于虛部取極小值的頻率）占據(jù)主導(dǎo)地位，在兩者之間的中頻段雙電層極化強(qiáng)度隨著頻率升高而減弱、界面極化隨著頻率升高而增強(qiáng)；②復(fù)電導(dǎo)率虛部極大值所對(duì)應(yīng)的頻率隨著粒徑的增大而降低，即弛豫時(shí)間隨著粒徑的增大而增大，已有的理論與實(shí)驗(yàn)結(jié)果也表明雙電層極化弛豫時(shí)間與顆粒粒徑的平方成正比[56-57]；③在低于虛部極大值所對(duì)應(yīng)頻率的頻率段范圍內(nèi)（雙電層極化主導(dǎo)頻率范圍），復(fù)電導(dǎo)率虛部隨著粒徑增大而增大，其原因在于弛豫時(shí)間增大引起顆粒表面電導(dǎo)率虛部增大，從而使得多孔介質(zhì)復(fù)電導(dǎo)率虛部增大[58]。

圖4 有效絕對(duì)滲透率隨石英砂顆粒粒徑的變化趨勢

分析圖4可知，含水合物多孔介質(zhì)的有效絕對(duì)滲透率隨粒徑增大而增大，在雙對(duì)數(shù)坐標(biāo)平面中有效絕對(duì)滲透率與石英砂顆粒粒徑的平方值呈現(xiàn)近似線性關(guān)系（2= 0.996）。當(dāng)孔隙度保持不變時(shí)，顆粒粒徑增大的同時(shí)顆粒間孔隙尺寸增大，多孔介質(zhì)樣品尺寸不變的條件下則孔隙數(shù)量減小?？紫吨睆皆龃笠疬^流斷面面積的增大、孔隙數(shù)量減少導(dǎo)致繞流路徑縮短，兩者均使得滲透率增大[59-62]。

3.2 水合物飽和度對(duì)復(fù)電導(dǎo)率/滲透率影響

圖5和圖6分別展示了粒徑為48 μm時(shí)不同飽和度條件下多孔介質(zhì)的復(fù)電導(dǎo)率虛部頻散曲線和有效絕對(duì)滲透率變化曲線。

圖5 水合物飽和度不同時(shí)復(fù)電導(dǎo)率虛部的頻散曲線

圖6 水合物飽和度不同時(shí)有效絕對(duì)滲透率曲線

分析圖5可知，隨著測試頻率的升高，復(fù)電導(dǎo)率虛部隨著水合物飽和度的增加呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢。在雙電層極化作用主導(dǎo)的低頻范圍，顆粒表面電導(dǎo)率虛部隨水合物飽和度增加而減小，而顆粒表面電導(dǎo)率近似等于多孔介質(zhì)復(fù)電導(dǎo)率虛部［參見式（5）］；在界面極化作用主導(dǎo)的高頻范圍，水合物飽和度增加致使界面極化作用增強(qiáng)，導(dǎo)致多孔介質(zhì)復(fù)電導(dǎo)率虛部增大。

分析圖6可知，隨著水合物飽和度的升高，多孔介質(zhì)的有效絕對(duì)滲透率呈現(xiàn)下降趨勢。水合物飽和度的增加使得孔隙空間減小，導(dǎo)致流體可流通孔隙的等效半徑減小[63-64]，從而引起滲透率的下降。當(dāng)水合物飽和度較低時(shí)（如圖中20%以下），多孔介質(zhì)有效絕對(duì)滲透率下降速率相對(duì)較高，這與公開發(fā)表的研究結(jié)果相一致[65-67]。對(duì)于水合物以孔隙填充微觀模式賦存于多孔介質(zhì)中的情況，水合物的形成導(dǎo)致流動(dòng)通道迂曲度的增加。由于水合物更容易在大孔隙中形成且大孔隙對(duì)滲透率的貢獻(xiàn)度相對(duì)更高，因此在水合物生成初期（水合物飽和度較低時(shí)），水合物飽和度的增加所引起的有效絕對(duì)滲透率下降速率相對(duì)更高。隨著水合物飽和度的逐步升高，水合物所占據(jù)小孔隙的數(shù)量逐漸增多，但是小孔隙對(duì)滲透率影響相對(duì)較小，因此有效絕對(duì)滲透率的下降速率有所降低。

3.3 基于復(fù)電導(dǎo)率的滲透率評(píng)價(jià)模型

以上探討了水合物飽和度、骨架顆粒粒徑對(duì)多孔介質(zhì)復(fù)電導(dǎo)率和滲透率的影響規(guī)律。在此基礎(chǔ)上，首先建立水飽和條件下基于復(fù)電導(dǎo)率參數(shù)的絕對(duì)滲透率評(píng)價(jià)模型，然后引入水合物飽和度的影響，從而獲得含水合物多孔介質(zhì)的有效絕對(duì)滲透率評(píng)價(jià)模型。

圖7展示了水飽和（即無水合物）條件下多孔介質(zhì)的絕對(duì)滲透率與復(fù)電導(dǎo)率虛部之間的關(guān)系。

圖7 多孔介質(zhì)絕對(duì)滲透率與復(fù)電導(dǎo)率虛部的關(guān)系

分析圖7可知，采用冪函數(shù)對(duì)絕對(duì)滲透率與復(fù)電導(dǎo)率虛部之間的關(guān)系進(jìn)行擬合可取得良好的效果，擬合模型如式（34）所示（2= 0.993）。

圖8 基于復(fù)電導(dǎo)率虛部的絕對(duì)滲透率模型計(jì)算結(jié)果

Fig. 8 Calculation results from the absolute permeability model based on the imaginary part of complex conductivity

DAI等[63]提出了以水合物飽和度為變量的歸一化滲透率計(jì)算模型，如式（35）所示。同時(shí)，非水飽和條件下的復(fù)電導(dǎo)率虛部可表示為水飽和條件下復(fù)電導(dǎo)率虛部和水合物飽和度的函數(shù)[27,68]，如式（36）所示。結(jié)合式（34）～ 式（36）可得式（37）所示的有效滲透率計(jì)算模型。為了提高式（37）中有效滲透率的計(jì)算準(zhǔn)確度，對(duì)常數(shù)1進(jìn)行重新擬合，在式中表示為2。

圖9所示為多孔介質(zhì)骨架顆粒粒徑為24 μm時(shí)，通過式（37）計(jì)算得到的有效絕對(duì)滲透率與其參考值之間的對(duì)比圖。其中，常數(shù)和2的取值分別為3.0和305。圖中可見，在水合物飽和度低于40%范圍內(nèi)，有效絕對(duì)滲透率的計(jì)算誤差均在±15%以內(nèi)。

圖9 基于復(fù)電導(dǎo)率虛部的有效絕對(duì)滲透率模型計(jì)算結(jié)果

4 討 論

4.1 黏土礦物對(duì)電場/流場的影響

我國海域天然氣水合物主要賦存于未固結(jié)成巖的粉砂、黏土質(zhì)粉砂、粉砂質(zhì)黏土等沉積物中。其中南海神狐海域水合物儲(chǔ)層中多為富含有孔蟲等古生物化石的沉積物，沉積物主要成分的粒徑低于63 μm[4,14]。黏土具有比表面積大、陽離子交換能力強(qiáng)的特點(diǎn)，從而對(duì)復(fù)電導(dǎo)率的實(shí)部和虛部影響特別顯著，同時(shí)部分黏土礦物（如蒙脫石）遇水后發(fā)生體積膨脹，也會(huì)顯著降低沉積物的滲透率。

水合物分解產(chǎn)生純水，從而為黏土礦物的吸水和體積膨脹提供了物質(zhì)條件，推測可知地層中水合物分解過程中存在因水合物飽和度降低引起的滲透率升高、黏土礦物體積膨脹引起的滲透率降低等相互對(duì)立的復(fù)雜情況。同時(shí)，黏土礦物的類型（如蒙脫石、伊利石、高嶺石等）、黏土含量、黏土的微觀分布特征（如分散狀、層狀、包裹狀、層狀等）均對(duì)復(fù)電導(dǎo)率的實(shí)部和虛部產(chǎn)生顯著影響[69-70]。綜上所述，黏土礦物對(duì)電場和流場參數(shù)的影響效應(yīng)顯著、影響規(guī)律復(fù)雜，需要深入探討存在黏土礦物條件下的含水合物沉積物的滲透率與復(fù)電導(dǎo)率之間的定量關(guān)系。

4.2 水合物賦存模式對(duì)電場/流場的影響

儲(chǔ)層中的天然氣水合物以固體相態(tài)存在，呈現(xiàn)出多種賦存模式。水合物賦存模式可概括為顆粒排擠型、孔隙浸潤型兩大類[4]。其中，顆粒排擠型主要包含裂隙填充、脈狀、層狀等，孔隙浸潤型可分為孔隙填充、接觸膠結(jié)、顆粒包裹、骨架支撐、局部聚集等形式[71]。由于天然氣水合物對(duì)溫度和壓力等環(huán)境條件非常敏感，水合物分解過程中易出現(xiàn)二次生成的現(xiàn)象，在水合物分解/二次生成等過程中水合物的賦存模式可能發(fā)生動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)變。

有研究表明，在水合物飽和度相同的條件下，水合物賦存模式的差異也會(huì)導(dǎo)致沉積物的孔隙特征尺寸及其統(tǒng)計(jì)分布發(fā)生變化，進(jìn)而引起沉積物復(fù)電導(dǎo)率、滲透率的變化。據(jù)此可以推測，水合物賦存模式必然影響復(fù)電導(dǎo)率與滲透率之間的關(guān)系，因此需要深入研究水合物賦存模式對(duì)復(fù)電導(dǎo)率虛部、滲透率的影響規(guī)律與機(jī)理。

4.3 滲透率相關(guān)激電響應(yīng)特征參數(shù)的提取

多孔介質(zhì)的孔隙度和孔隙表面積（與孔隙尺寸負(fù)相關(guān)）是控制多孔介質(zhì)滲透率的關(guān)鍵參數(shù)。有研究人員將直流電導(dǎo)率與多孔介質(zhì)滲透率相關(guān)聯(lián)[18]。沉積物的直流電導(dǎo)率來源于兩類導(dǎo)電機(jī)制，即孔隙流體導(dǎo)電、骨架顆粒與流體界面處的雙電層導(dǎo)電（即表面電導(dǎo)）?？紫读黧w導(dǎo)電機(jī)制受到孔隙流體化學(xué)性質(zhì)以及連通孔隙度的影響，而表面電導(dǎo)與沉積物內(nèi)比表面積有關(guān)。對(duì)于表面電導(dǎo)足夠小并可以忽略的情況（如孔隙水電導(dǎo)率較高），直流電導(dǎo)率與滲透率之間存在正相關(guān)關(guān)系；然而在表面電導(dǎo)不可忽略的條件下（如較低的孔隙水電導(dǎo)率、含黏土的沉積物等），則表面電導(dǎo)主導(dǎo)多孔介質(zhì)直流電導(dǎo)率的變化，此時(shí)滲透率隨著直流電導(dǎo)率的上升而呈現(xiàn)降低的趨勢。由以上分析可見，單獨(dú)利用多孔介質(zhì)的直流電導(dǎo)率來預(yù)測滲透率存在顯著的局限性。

從激電效應(yīng)中可以獲得復(fù)電導(dǎo)率虛部、弛豫時(shí)間等參數(shù)，如1.2節(jié)中所述，研究人員提出了多個(gè)基于激電響應(yīng)參數(shù)的滲透率預(yù)測模型，但是這些模型的推廣應(yīng)用遇到困難。在實(shí)際應(yīng)用中，利用激電法測試得到的數(shù)據(jù)往往受到電磁耦合效應(yīng)的干擾，如何從激電/電磁耦合響應(yīng)中分離出真實(shí)的激電響應(yīng)數(shù)據(jù)是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的課題。此外，多孔介質(zhì)的激電響應(yīng)受到若干物理性、化學(xué)性、結(jié)構(gòu)性因素以及測試所采用電場頻率的影響，因此激電響應(yīng)本身具有極高的復(fù)雜度。由上可見，即使能夠獲取真實(shí)的激電響應(yīng)數(shù)據(jù)，針對(duì)含有多種賦存模式水合物的含黏土沉積物，采用何種激電響應(yīng)參數(shù)來建立其與滲透率之間的關(guān)系模型以及如何提取出這些參數(shù)仍然是值得進(jìn)一步深入研究的問題。

5 結(jié) 論

提出基于激電法定量評(píng)價(jià)含水合物沉積物滲透率的新思路，構(gòu)建了含水合物多孔介質(zhì)的流場與電場有限元數(shù)值模型，探討了水合物飽和度、骨架顆粒尺寸等對(duì)復(fù)電導(dǎo)率和滲透率的影響規(guī)律及機(jī)理，建立了基于復(fù)電導(dǎo)率參數(shù)的含水合物多孔介質(zhì)滲透率評(píng)價(jià)模型，提出了值得深入研究的問題。得到以下結(jié)論：

（1）建立含水合物沉積物滲透率評(píng)價(jià)模型的激電響應(yīng)參數(shù)可分為兩類，即描述激電效應(yīng)強(qiáng)度的復(fù)電導(dǎo)率虛部或極化率、描述激電效應(yīng)演化速度的復(fù)電導(dǎo)率譜弛豫時(shí)間；

（2）多孔介質(zhì)骨架顆粒粒徑增大、等效孔徑增大，引起復(fù)電導(dǎo)率譜弛豫時(shí)間的延長、復(fù)電導(dǎo)率虛部極大值所對(duì)應(yīng)頻率的降低、雙電層極化主導(dǎo)頻率范圍內(nèi)復(fù)電導(dǎo)率虛部的增大以及多孔介質(zhì)滲透率的增大；

（3）隨著孔隙填充型水合物的飽和度增加，雙電層極化主導(dǎo)的頻率范圍內(nèi)復(fù)電導(dǎo)率虛部減小、界面極化主導(dǎo)的頻率范圍內(nèi)復(fù)電導(dǎo)率虛部增大，多孔介質(zhì)滲透率及其變化率持續(xù)減?。?/p>

（4）雙電層極化主導(dǎo)的頻率范圍內(nèi)復(fù)電導(dǎo)率虛部與滲透率之間存在確定性關(guān)系；在飽和水條件下選取的固定頻率處的復(fù)電導(dǎo)率虛部與滲透率呈冪函數(shù)關(guān)系，結(jié)合飽和與非飽和條件下復(fù)電導(dǎo)率之間的關(guān)系以及歸一化滲透率與飽和度之間的關(guān)系可建立基于復(fù)電導(dǎo)率虛部的含水合物多孔介質(zhì)有效滲透率評(píng)價(jià)模型。

為了開發(fā)基于激電法的天然氣水合物儲(chǔ)層滲透率動(dòng)態(tài)監(jiān)測新技術(shù)，需要深入研究黏土礦物類型及含量、水合物微觀賦存模式、骨架顆粒/孔隙尺寸分布、游離氣飽和度及微觀分布、孔隙水及其與骨架顆粒界面化學(xué)性質(zhì)等因素對(duì)沉積物低頻交變電場響應(yīng)和滲流特性的影響規(guī)律及機(jī)理，設(shè)計(jì)含水合物沉積物復(fù)電導(dǎo)率譜與滲透率聯(lián)合測試實(shí)驗(yàn)裝置，在實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上進(jìn)一步優(yōu)化激電響應(yīng)數(shù)據(jù)處理與特征參數(shù)提取方法以及滲透率評(píng)價(jià)模型。

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Numerical Study on Permeability Evaluation for Hydrate-Bearing Sediments Based on Induced Polarization Principle

XING Lanchang1,?, WANG Shuo1, ZHANG Huanhuan1, WEI Wei2,HAN Weifeng2, YANG Jinxiu3, GE Xinmin3

(1. College of Control Science and Engineering, China University of Petroleum (East China), Qingdao 266580, Shandong, China;2. Department of Alternative Energy, PetroChina Research Institute of Petroleum Exploration & Development, Langfang 065007, Hebei, China; 3. School of Geosciences, China University of Petroleum (East China), Qingdao 266580, Shandong, China)

There are significant problems such as high cost, long period and phase-state change of hydrate in the experimental process for measuring the permeability of hydrate-bearing samples. Moreover, real-time monitoring technologies for the dynamic evolution of reservoir permeability in hydrate exploitation processes are still lacking. A new method for evaluating the permeability of hydrate-bearing sediments based on induced polarization (IP) responses was proposed, and finite-element numerical models of flow field and electrical field for hydrate-bearing porous media were constructed. The effects and corresponding mechanisms of hydrate saturation and skeleton particle size on the complex conductivity and permeability were analyzed. Finally, a permeability evaluation model of hydrate-bearing porous media based on complex conductivity was established. It was demonstrated that: (1) with the increase of the skeleton particle size and the equivalent pore diameter of porous medium, the relaxation time of the complex-conductivity spectrum increases, the frequency corresponding to the maximum imaginary complex conductivity decreases, the imaginary complex conductivity within the frequency range of electrical-double-layer (EDL) polarization increases, and the effective permeability of the porous medium increases; (2) with the increase of the pore-filling-hydrate saturation, the imaginary complex conductivity within the frequency range of EDL polarization decreases, the imaginary complex conductivity within the frequency range of interface polarization increases, and the effective permeability and its changing rate of the hydrate-bearing porous medium decrease continuously; (3) there is a definite relationship between the imaginary complex conductivity and permeability within the frequency range of EDL polarization; the imaginary complex conductivity at a fixed frequency under water-saturated conditions exhibits a power-law relationship with permeability; combining the relationship between the complex conductivity under saturated/unsaturated conditions and that between the normalized permeability and saturation, an evaluation model for the effective permeability of hydrate-bearing porous media can be established based on the imaginary complex conductivity. This study can provide a theoretical and model basis for the development of an experimental measurement technology for the permeability of hydrate-bearing samples based on IP principle and a dynamic monitoring technology for the permeability of natural gas hydrate reservoirs.

natural gas hydrate; permeability; induced polarization; complex conductivity; hydrate saturation; numerical simulation

2095-560X（2023）04-0320-13

TK01；P631

A

10.3969/j.issn.2095-560X.2023.04.004

2022-12-21

2023-03-27

中石油“十四五”前瞻性基礎(chǔ)性重大科技項(xiàng)目（2021DJ4901）；國家留學(xué)基金項(xiàng)目（202106455003）；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金項(xiàng)目（20CX05005A）；中國石油科技創(chuàng)新基金項(xiàng)目（2018D-5007-0214）；山東省自然科學(xué)基金項(xiàng)目（ZR2019MEE095）

邢蘭昌，E-mail：xinglc@upc.edu.cn

邢蘭昌, 王碩, 張歡歡, 等. 基于激電法評(píng)價(jià)含水合物沉積物滲透率數(shù)值模擬研究[J]. 新能源進(jìn)展, 2023, 11(4): 320-332.

： XING Lanchang, WANG Shuo, ZHANG Huanhuan, et al. Numerical study on permeability evaluation for hydrate-bearing sediments based on induced polarization principle[J]. Advances in new and renewable energy, 2023, 11(4): 320-332.

邢蘭昌（1983-），男，博士，副教授，碩士生導(dǎo)師，主要從事天然氣水合物與多相流相關(guān)檢測理論與方法、多物理場耦合數(shù)值模擬方法、智能感知與檢測技術(shù)、計(jì)算機(jī)測控系統(tǒng)研究。

王 碩（1997-），女，碩士研究生，主要從事天然氣水合物與多相流相關(guān)檢測及數(shù)值模擬方法的研究。

張歡歡（1997-），女，碩士研究生，主要從事天然氣水合物與多相流相關(guān)檢測及數(shù)值模擬方法的研究。