高富民, 吳 晶, 樊建春, 張來斌,2, 范春楊, 辛政熹, 周 津, 孫玉江

(1.中國石油大學(xué)(北京) 安全與海洋工程學(xué)院, 北京 102249;2.中國石油大學(xué)(北京) 油氣生產(chǎn)安全與應(yīng)急技術(shù)應(yīng)急管理部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 102249;3.中海油(天津)管道工程技術(shù)有限公司, 天津 300450)

摩擦磁化是一種常見的自然現(xiàn)象.根據(jù)前期研究表明，該現(xiàn)象的產(chǎn)生與界面滑動(dòng)摩擦行為引起的亞表層塑性變形有關(guān)[1-2].而據(jù)相關(guān)研究表明，亞表層的塑性變形對滑動(dòng)界面的摩擦系數(shù)[3-4]以及摩擦狀態(tài)[5]等方面有著決定性的影響.因此，對摩擦磁化現(xiàn)象的深入研究有望建立一種新的摩擦磨損狀態(tài)檢測與預(yù)測技術(shù)以彌補(bǔ)目前摩擦磨損狀態(tài)檢測和預(yù)測技術(shù)的不足[6].

根據(jù)鐵磁學(xué)理論，鐵磁材料在拉伸和壓縮過程中發(fā)生的彈塑性變形會(huì)導(dǎo)致不同程度的磁疇結(jié)構(gòu)的變化[7-9].不同于簡單的拉伸和壓縮工況，界面滑動(dòng)摩擦導(dǎo)致的塑性變形對磁疇結(jié)構(gòu)的影響更為復(fù)雜.持續(xù)的摩擦行為會(huì)導(dǎo)致滑動(dòng)界面下方亞表層區(qū)域發(fā)生復(fù)雜的微觀結(jié)構(gòu)變化[10-14]，如：位錯(cuò)介導(dǎo)的晶粒細(xì)化，晶界松弛導(dǎo)致的晶粒生長和再結(jié)晶，并從滑動(dòng)界面向亞表層區(qū)域擴(kuò)展.而材料的微觀結(jié)構(gòu)[15-20]，如晶體的尺寸、形狀、取向以及相鄰晶粒等又會(huì)影響磁疇的結(jié)構(gòu).到目前為止，尚不清楚摩擦接觸作用下，亞表層具體的微觀結(jié)構(gòu)變化和相應(yīng)磁疇結(jié)構(gòu)變化及兩者之間存在的關(guān)系.然而開展對滑動(dòng)摩擦行為誘導(dǎo)的亞表層微觀結(jié)構(gòu)和磁疇結(jié)構(gòu)變化的深入研究，對于通過檢測表面磁場，推測亞表層微觀結(jié)構(gòu)狀態(tài)，進(jìn)而預(yù)測磨損狀態(tài)的走向有著重要的科學(xué)和工程價(jià)值.

本文作者采用工業(yè)純鐵進(jìn)行滑動(dòng)摩擦試驗(yàn)，監(jiān)測摩擦力和表面磁場，采用Bitter粉紋法表征磁疇結(jié)構(gòu)，并使用掃描電子顯微鏡和電子背散射衍射技術(shù)表征微觀結(jié)構(gòu)并對亞表層的形變進(jìn)行量化，以此來揭示摩擦磁化的演化過程，為進(jìn)一步研究界面磨損狀態(tài)、亞表層微觀結(jié)構(gòu)與磁疇結(jié)構(gòu)和表面磁場之間的關(guān)系奠定基礎(chǔ).

1 試驗(yàn)方案

1.1 試樣制備

采用銷-塊配對干摩擦接觸方式，上試樣為銷試樣，采用非磁性316L材料，直徑為8 mm；下試樣為塊試樣，采用工業(yè)純鐵(體心立方，單相多晶)材料，平均晶粒尺寸為150.0 μm，具體尺寸為50 mm×8 mm×10 mm.試驗(yàn)前對塊試樣進(jìn)行交流退磁處理，相同材料的塊試樣初始磁場均值差小于4%；滑動(dòng)測試試驗(yàn)前用乙醇試劑對試樣表面進(jìn)行清洗.

1.2 試驗(yàn)過程

試驗(yàn)在室溫、相對濕度為20%±5%的環(huán)境中進(jìn)行，銷-塊滑動(dòng)接觸結(jié)構(gòu)如圖1所示.銷-塊的滑動(dòng)摩擦行為在yz平面上進(jìn)行，滑動(dòng)方向平行于y軸；法向載荷垂直于yz平面并施加于銷試樣上；銷-塊往復(fù)摩擦的頻率為1 Hz (平均速度為2.4 mm/s)，往復(fù)摩擦次數(shù)設(shè)定為3 000次.其中單滑動(dòng)周期包括往返兩個(gè)行程，單個(gè)行程長度為25 mm.

Fig.1 Schematic of pin-block reciprocating slide 圖1 銷-塊往復(fù)滑動(dòng)原理圖

試驗(yàn)前使用巨磁阻傳感器檢測塊試樣滑動(dòng)表面(yz平面)中心線磁記憶信號.采用Bitter粉紋法觀測靠近滑動(dòng)表面(yz平面)的xy平面上的磁疇組織，并用CCD相機(jī)拍照記錄.試驗(yàn)過程中通過拉壓力傳感器測量銷試樣與塊試樣之間的摩擦力.滑動(dòng)3 000次后，再次沿滑動(dòng)區(qū)域中心線測量表面的磁場信號，并記錄觀察同一區(qū)域的磁疇結(jié)構(gòu)變化.

試驗(yàn)后，計(jì)算并統(tǒng)計(jì)試樣摩擦力方差和表面磁場增量均值.并如圖1所示，在試樣磨痕中部進(jìn)行切割，通過機(jī)械拋光使xy平面的表面粗糙度達(dá)到Ra= 1 μm，并用0.06 μm氧化鋁懸浮液進(jìn)行拋光研磨.利用JEOL JSM-7001F型掃描電子顯微鏡(SEM)和Pegasus XM2型電子背散射衍射(EBSD)探測器獲得晶粒取向圖.在1 500 μm×1 200 μm的大視場上獲得步長為0.2 μm的EBSD圖.為了確?；贓BSD分析的統(tǒng)計(jì)嚴(yán)密性，需要在亞表層分析至少120個(gè)晶粒，并計(jì)算它們的GOS值(Grain orientation spread)，同時(shí)用MTEX和ATEX軟件計(jì)算幾何必要位錯(cuò)(GNDs)和取向偏差(Misorientation).

2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

圖2(a)所示為不同摩擦工況下摩擦力方差與滑動(dòng)界面處磁場變化的規(guī)律.一共使用了63組試樣進(jìn)行滑動(dòng)摩擦試驗(yàn)，測量了滑動(dòng)前后沿試樣表面中心線的磁場，圖2(b)所示為試樣S34滑動(dòng)摩擦前后表面磁場的變化情況，計(jì)算了各組試樣往復(fù)摩擦3 000次后磨痕區(qū)域內(nèi)磁場增量的均值，計(jì)算公式如下：

式中：ΔH(x)為磨痕表面磁場增量的均值；H(x)i'為滑動(dòng)3 000次后磨痕區(qū)域表面磁場的測量值；H(x)i為滑動(dòng)前磨痕區(qū)域表面磁場的測量值；i為磨痕區(qū)域表面磁場數(shù)據(jù)的序號；n為磨痕區(qū)域表面磁場測量數(shù)據(jù)的個(gè)數(shù).

并監(jiān)測了各組試樣滑動(dòng)過程中的摩擦力，圖2(c)所示為4個(gè)典型試樣S1、S34、S52和S63滑動(dòng)摩擦過程中的摩擦力變化.由于往復(fù)摩擦?xí)r摩擦力的波動(dòng)幅值能夠表征滑動(dòng)過程中摩擦力的大小，因此，在相同滑動(dòng)次數(shù)下(n=3000)，求取試樣的摩擦力方差來表征界面滑動(dòng)摩擦的累積作用，摩擦力方差的計(jì)算公式如下：

式中：Var(F)為試樣摩擦力的方差值；Fi為試驗(yàn)過程中監(jiān)測的摩擦力值；i為摩擦力數(shù)據(jù)的序號；n為監(jiān)測的摩擦力數(shù)據(jù)的個(gè)數(shù).

通過對求取摩擦力的方差排序，發(fā)現(xiàn)在摩擦力方差呈指數(shù)型增長時(shí)，滑動(dòng)摩擦表面上磁場增量的均值在一定誤差范圍內(nèi)近似呈線性增長趨勢變化.據(jù)此，我們可以推測，滑動(dòng)界面的摩擦學(xué)行為與摩擦磁化效應(yīng)存在一定關(guān)系.

為進(jìn)一步探究上述作用的本質(zhì)，從63組試驗(yàn)中依次選取了4組典型試樣分析其亞表層的變形情況，結(jié)果如圖3所示.所用的4個(gè)試樣分別為S1、S34、S52和S63試樣，對應(yīng)的摩擦力方差分別是3.26×10?5、1.64×10?3、7.02×10?3和7.23×10?2，磁場變化為3.03、16.75、23.98和28.21 A/m.GOS值是晶粒中各點(diǎn)的取向與晶粒平均取向之間的平均偏差，該值對材料的狀態(tài)(例如塑性變形程度)非常敏感[21]，因此本文中以GOS值表征亞表層的變形程度[22].如圖3所示，基于EBSD數(shù)據(jù)計(jì)算了這4個(gè)試樣某一深度范圍內(nèi)的GOS值，發(fā)現(xiàn)它們的GOS值沿深度方向存在波動(dòng)幅度較大且數(shù)值較高的區(qū)域，一定深度后波動(dòng)相對穩(wěn)定且數(shù)值較低，說明4個(gè)試樣在滑動(dòng)摩擦后界面下方都產(chǎn)生了一定程度的變形.但是變形區(qū)域的GOS峰值各不相同，試樣S1、S34、S52和S63的GOS峰值分別為5.76°、6.69°、8.60°和5.89°，整體近似呈增加趨勢(試樣S63的GOS峰值除外，可能出現(xiàn)了偶然誤差).以GOS值波動(dòng)幅度較大與波動(dòng)相對穩(wěn)定的臨界深度來界定變形區(qū)域深度，如圖3中的網(wǎng)格所示，試樣S1、S34、S52和S63的變形區(qū)域深度分別為2.33×102、2.65×102、2.80×102和3.24×102μm，變形區(qū)域深度也近似呈增加趨勢.4個(gè)試樣滑動(dòng)界面下方GOS峰值和變形區(qū)域深度隨其摩擦力方差的增加具有同步的變化規(guī)律，我們據(jù)此推測，相同滑動(dòng)次數(shù)下，由于滑動(dòng)摩擦的累積作用，界面下方出現(xiàn)塑性變形并沿深度方向擴(kuò)展，但因?yàn)椴煌r下滑動(dòng)摩擦累積作用的程度不同，故而變形程度和變形區(qū)域深度不同，并且隨著滑動(dòng)摩擦累積作用的增加，亞表層變形程度增加(GOS值增加)，同時(shí)變形區(qū)域深度增加，表面磁場強(qiáng)度也增加.

圖4所示為在觀察平面(xy平面)上滑動(dòng)界面下方的塑性變形和磁疇結(jié)構(gòu)變化.為了探究滑動(dòng)摩擦引起具體的塑性變形(微觀結(jié)構(gòu)變化)及其對磁疇結(jié)構(gòu)的影響，選取試樣11對其亞表層進(jìn)行深入研究.“A”和“B”晶粒位于距滑動(dòng)界面162.5 μm的深度處.如圖4(a)放大圖所示，滑動(dòng)前，“A”晶粒和“B”晶粒的初始磁疇結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)為不同方向的條狀磁疇.“A”和“B”晶粒的初始磁疇壁寬度約為1.6 μm，平均間隔為3.1 μm.如圖4(b)所示，滑動(dòng)3 000次后，疇壁寬度增加到3.7 μm，疇壁間距增加到10.7 μm.結(jié)合圖4(a)和圖4(c)可以發(fā)現(xiàn)，“A”、“B”兩晶粒取向不同，磁疇的排列方向也不同，晶粒之間存在明顯的晶界，該晶界也是磁疇的邊界，表明晶體取向在一定程度上決定著磁疇的排列.有趣的是，如圖4(b)放大圖所示，滑動(dòng)3 000次后，“B”晶粒中的磁疇越過了“A”晶粒和“B”晶粒之間的晶界，并在變形嚴(yán)重的區(qū)域磁疇形狀呈現(xiàn)圓弧狀.利用EBSD測量數(shù)據(jù)，我們計(jì)算了摩擦后(n=3000)該區(qū)域各晶體之間晶界取向偏差.圖4(d)中“C”標(biāo)記了滑動(dòng)3 000次后磁疇越過的晶界位置，該處的晶界取向偏差相對于其他晶界位置處較小；并且，在晶界取向偏差較大的位置不存在磁疇跨越晶界的現(xiàn)象.這證實(shí)了晶界滑移導(dǎo)致的取向偏差影響了磁疇壁的連續(xù)性.

Fig.2 (a) Relationship between the variance of the friction force and the change of the magnetic field; (b) changes of surface magnetic field of sample S34 before and after friction; (c) changes of friction force of four typical specimens during sliding圖2 (a)摩擦力方差與磁場變化的關(guān)系；(b)試樣S34摩擦前后表面磁場的變化；(c)滑動(dòng)過程中4個(gè)典型試樣摩擦力的變化

Fig.3 Subsurface deformation of specimens: (a) S1; (b) S34; (c) S52; (d) S63圖3 試樣亞表層變形情況：(a) S1；(b) S34；(c) S52；(d) S63

圖5所示為上述晶體“A”和“B”區(qū)域的SEM照片和基于EBSD數(shù)據(jù)計(jì)算的幾何必要位錯(cuò)(GND)密度分布云圖.如圖5(a)所示，晶粒內(nèi)部形成了許多亞晶，尤其是“A”晶粒和“B”晶粒之間的晶界三聯(lián)結(jié)處，出現(xiàn)了更多明顯的亞晶[圖5(b)放大圖中的紅色虛線標(biāo)記處].如圖5(c)和(d)所示，在“A”晶粒和“B”晶粒之間的晶界附近，幾何必要位錯(cuò)密度(ρGND)明顯增加，它們呈絮凝狀向“A”晶粒和“B”晶粒之間的晶界延伸，越靠近晶界，高幾何必要位錯(cuò)密度區(qū)域的面積占比越多，表明大部分位錯(cuò)堆積在晶界附近.結(jié)合亞晶的分布位置，表明亞晶的形成與位錯(cuò)的增值及積累有關(guān).圖5(b)中，位錯(cuò)邊界以黃色虛線標(biāo)記，在“A”晶粒和“B”晶粒之間晶界附近呈現(xiàn)圓弧狀結(jié)構(gòu)，方向相對于圖4(b)中對應(yīng)區(qū)域的磁疇結(jié)構(gòu)的方向相反，說明位錯(cuò)的排列影響了磁疇壁的排列.

Fig.4 Plastic deformation and magnetic domain structure underneath the sliding interface: (a) the initial magnetic domain structure observed on the observation plane; (b) domain structure after sliding; (c) EBSD orientation diagram after sliding; (d) grain boundary orientation deviation after sliding [the white dotted lines in the (a) and (b) figures indicate the sliding interface, and the red dotted lines represent the grain boundaries of the “A” and “B” grains]圖4 滑動(dòng)界面下方塑性變形及磁疇結(jié)構(gòu)變化：(a)初始磁疇結(jié)構(gòu)；(b)滑動(dòng)后磁疇結(jié)構(gòu)；(c)滑動(dòng)后EBSD取向圖；(d) 滑動(dòng)后晶界取向偏差[(a)和(b)圖中的白色虛線表示滑動(dòng)界面，紅色虛線表示“A”和“B”晶粒的晶界]

通過試驗(yàn)，我們發(fā)現(xiàn)滑動(dòng)摩擦后表面的磁場變化與摩擦力方差存在一定關(guān)系，為了探究這種關(guān)系，我們研究了不同滑動(dòng)界面作用下材料的塑性變形情況及其引起的磁疇結(jié)構(gòu)變化.結(jié)果表明：滑動(dòng)摩擦的累積作用會(huì)導(dǎo)致亞表層塑性變形的積累，引起磁疇結(jié)構(gòu)的變化，最終導(dǎo)致表面磁場的增加.在本文中將對亞表層的塑性變形規(guī)律、磁疇組織變化和兩者之間的關(guān)系及其對表面磁場的影響展開討論.

通過對上述典型試樣滑動(dòng)摩擦界面下方的塑性變形發(fā)展情況進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)：滑動(dòng)3 000次后，塊試樣亞表層區(qū)域均出現(xiàn)了不同程度的塑性變形.根據(jù)滑動(dòng)界面摩擦作用不同，其塑性形變的程度和深度各不相同.塑性變形的形成主要來源于位錯(cuò)的產(chǎn)生和增值.在一定載荷下，銷試樣與塊試樣接觸并相對滑動(dòng).往復(fù)滑動(dòng)過程中界面的切應(yīng)力會(huì)引起塊試樣近表面組織結(jié)構(gòu)的滑移，在摩擦界面和近摩擦界面區(qū)域產(chǎn)生位錯(cuò)并積累.同時(shí)，這種在界面附近產(chǎn)生和累積的位錯(cuò)受到界面摩擦學(xué)作用會(huì)向亞表層深處擴(kuò)展和轉(zhuǎn)移，該轉(zhuǎn)移過程受界面摩擦學(xué)載荷和其作用下的切應(yīng)力控制.相關(guān)研究[11-12]也表明，切應(yīng)力的持續(xù)作用會(huì)驅(qū)使界面位錯(cuò)向更深區(qū)域發(fā)展，并且受滑動(dòng)影響，界面以下先是出現(xiàn)1個(gè)薄的變形層，之后變形層厚度會(huì)隨著滑動(dòng)次數(shù)的增加而增加.

伴隨塑性形變區(qū)域的生成和擴(kuò)展，對應(yīng)區(qū)域的磁疇組織會(huì)發(fā)生相應(yīng)變化.具體如圖4(a)和(b)所示，形變區(qū)域的磁疇疇壁寬度在往復(fù)3 000次滑動(dòng)摩擦后增加.該變化規(guī)律可以用能量最小定律解釋[23]，主要源自對應(yīng)區(qū)域彈塑性形變誘導(dǎo)的磁彈性能和釘扎能增加，進(jìn)而引起磁疇疇壁能增加，導(dǎo)致磁疇疇壁寬度增加[1].本文中聚焦的是彈塑性形變不僅從能量角度引起磁疇疇壁寬度的增加，而且塑性形變演化出的微觀結(jié)構(gòu)也會(huì)引起磁疇結(jié)構(gòu)的變化(圖4和圖5).可以看到在位錯(cuò)堆積區(qū)域，圖5(b)形成了幾何必要位錯(cuò)界面(GNBs)和偶然位錯(cuò)邊界(IDBs)[24].這些位錯(cuò)界面的錯(cuò)向角度小于15°，未形成實(shí)際意義上的亞晶，也不能分割磁疇疇壁的長度.但是位錯(cuò)在該區(qū)域堆積，形成了該區(qū)域的應(yīng)力集中，從而導(dǎo)致在形成類似圓弧狀結(jié)構(gòu)時(shí)，疇壁的排列呈現(xiàn)反向的圓弧狀結(jié)構(gòu).另外，堆積在晶界處的位錯(cuò)促使相鄰晶粒的取向發(fā)生變化，致使之前高角度的晶界取向在如圖4(d)“C”標(biāo)記的位置變換為低角度取向.該結(jié)果導(dǎo)致之前被晶界分離的片狀磁疇在圖4(d)“C”標(biāo)記的位置處發(fā)生疇壁跨越晶界[7,18]的現(xiàn)象.

Fig.5 SEM micrographs of crystal "A" and "B" region and density distribution of geometrically necessary dislocation (GND):(a) SEM micrographs of grain after sliding; (b) the enlarged image of the yellow rectangular region in figure (a); (c) the geometrically necessary dislocation density of the grain after sliding; (d) the enlarged view of the black rectangular area in figure (c)圖5 晶體“A”和“B”區(qū)域的SEM照片與幾何必要位錯(cuò)(GND)密度分布圖：(a)滑動(dòng)后晶粒的SEM照片；(b)為(a)圖中黃色矩形區(qū)域的放大圖；(c)滑動(dòng)后晶粒的幾何必要位錯(cuò)密度；(d)為(c)圖中黑色矩形區(qū)域的放大圖

當(dāng)然，具體的彈塑性形變區(qū)域及其引起的微觀結(jié)構(gòu)演化和對應(yīng)的磁疇變化都取決于界面摩擦學(xué)作用的影響.結(jié)合圖2和圖3來看，在往復(fù)滑動(dòng)過程中，界面摩擦力波動(dòng)的程度決定性地影響了亞表層的彈塑性形變區(qū)域的范圍和程度.同樣，彈塑性形變區(qū)域的范圍和不同程度的塑性變形演化出的微觀結(jié)構(gòu)變化在一定程度上也決定了磁疇變化的區(qū)域和具體磁疇結(jié)構(gòu)的變化.最終，滑動(dòng)摩擦界面下的這種區(qū)域性的變化會(huì)反應(yīng)到摩擦界面以上，引起滑動(dòng)摩擦區(qū)域的磁場畸變[22].這也解釋了為什么在一定誤差范圍內(nèi)摩擦表面的磁場畸變與往復(fù)摩擦力的方差存在正向的關(guān)系.據(jù)相關(guān)研究表明，亞表層微觀結(jié)構(gòu)的具體特性又決定性地影響著摩擦磨損的走向[11]，因此，該研究結(jié)果對于建立通過測量磁場來預(yù)測鐵磁材料的摩擦磨損狀態(tài)奠定基礎(chǔ).

3 結(jié)論

本文中通過對試驗(yàn)過程中界面摩擦力方差和磁場變化進(jìn)行計(jì)算、統(tǒng)計(jì)并排序、發(fā)現(xiàn)兩者存在密切聯(lián)系，進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)表面磁場變化與滑動(dòng)摩擦引起的亞表層塑性變形有關(guān)，并采用SEM和EBSD深入研究亞表層塑性變形對磁疇組織的影響，以此揭示鐵磁材料摩擦磁化的演化過程.可以得出以下結(jié)論：界面滑動(dòng)摩擦的累積作用會(huì)誘導(dǎo)亞表層塑性變形及其沿深度方向擴(kuò)展，且該累積作用的程度影響著塑性變形的程度和變形區(qū)域的深度；變形區(qū)域內(nèi)微觀結(jié)構(gòu)的變化影響著磁疇組織的變化，進(jìn)而引起滑動(dòng)表面磁場的增長.