錢偉偉 石秀勇 李松 帥石金

摘 要： 為分析雙燃料燃燒下氨氣燃燒對所產(chǎn)生顆粒微觀結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響，該文以乙烯和氨氣/ 乙烯層流擴(kuò)散火焰為研究對象，借助同軸擴(kuò)散火焰設(shè)備和高倍透射電鏡，通過探針取樣的方法對層流擴(kuò)散火焰中不同火焰高度（15 mm 和30 mm）進(jìn)行顆粒微觀結(jié)構(gòu)性質(zhì)分析。結(jié)果表明：較于乙烯火焰，添加氨氣后，火焰著火高度從7 mm上升至12 mm，顆粒形貌呈現(xiàn)葡萄狀或者鏈狀的團(tuán)聚體結(jié)構(gòu)；在火焰高度15 mm 處，團(tuán)聚體的分形維數(shù)由1.85 增加至2.15 左右，上升約16.2%，顆粒物堆疊程度增大；團(tuán)聚體由數(shù)十至數(shù)百個(gè)基本碳粒子組成，平均直徑分布在20～25 nm，使用氨氣后，基本碳粒子平均直徑增大約6%，同時(shí)其微晶間距減小，微晶長度增大，曲率減小，顆粒物更加穩(wěn)定。

關(guān)鍵詞： 雙燃料燃燒；乙烯/ 氨氣；層流擴(kuò)散火焰；顆粒物；微觀結(jié)構(gòu)性質(zhì)

中圖分類號(hào)： TK 448.21 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A DOI： 10.3969/j.issn.1674-8484.2023.05.011

發(fā)動(dòng)機(jī)作為重要的動(dòng)力源，在重型卡車、農(nóng)業(yè)機(jī)械和遠(yuǎn)洋貨輪中發(fā)揮著不可替代的作用。然而，顆粒作為發(fā)動(dòng)機(jī)的排放物之一，嚴(yán)重制約發(fā)動(dòng)機(jī)的進(jìn)一步發(fā)展。顆粒對人體和環(huán)境有害，且其濃度、微觀結(jié)構(gòu)和粒徑分布不同，危害程度不同。顆粒的直徑越小，健康風(fēng)險(xiǎn)越高，因?yàn)檩^小的顆?？梢詳y帶有毒物質(zhì)進(jìn)入人體呼吸系統(tǒng)。據(jù)報(bào)道，截止到2015 年，空氣中的PM2.5 奪去了420 萬人的生命，并導(dǎo)致1.031 億人殘疾[1]。

因此，控制顆粒排放迫在眉睫。使用清潔能源是減少顆粒生成與排放的重要方法之一。氨氣作為非碳類燃料，在燃燒過程中不會(huì)產(chǎn)生CO2、CO 或碳?xì)浠衔锏犬a(chǎn)物[2]，被認(rèn)為是重要的清潔能源。氨氣應(yīng)用廣泛，全球約80% 的氨用于農(nóng)業(yè)肥料，剩下的20%用于制冷、水的凈化和各種產(chǎn)品的工業(yè)制造[3-4]。同時(shí)，氨氣也被認(rèn)為是氫能源的載體，本身含有17.6% 的氫，而甲醇中僅含有12.5%[5-6]。液態(tài)無水氨中的氫能量密度顯著高于液氫與其他燃料如甲醇、乙醇和汽油等[5-6]。氨氣同樣易斷裂化學(xué)鍵以產(chǎn)生用于燃料電池或發(fā)動(dòng)機(jī)的氫能[7]。此外，與氫氣相比，液態(tài)氨的儲(chǔ)存和運(yùn)輸更簡易且更安全，氨氣在環(huán)境溫度下較低的壓力（1.03 MPa）或環(huán)境壓力下較低的溫度（240 K）即可液化和儲(chǔ)存。而氫氣則需要更高的壓力（24.82 MPa）或更低的溫度（20 K）才能以液態(tài)形式儲(chǔ)存[8]。并且氨氣的辛烷值高于汽油與天然氣，這使得發(fā)動(dòng)機(jī)可在更高的壓縮比下運(yùn)行，產(chǎn)生更高的效率[2， 8]。氨氣制備工藝成熟，能夠通過熱催化合成和電化學(xué)方法合成，可被認(rèn)為是一種可再生能源[9]。因此，氨氣是發(fā)動(dòng)機(jī)的重要替代物和最有潛力的燃料之一。

但是，由于氨氣的高自燃溫度、低火焰?zhèn)鞑ニ俣?、較窄的可燃性極限及高的汽化潛熱，著火性質(zhì)較差[9]。因此，在不改變發(fā)動(dòng)機(jī)結(jié)構(gòu)的情況下純氨壓燃發(fā)動(dòng)機(jī)的研究結(jié)果并不理想，通常需要輔助著火或者雙燃料燃燒以達(dá)到發(fā)動(dòng)機(jī)穩(wěn)定運(yùn)行目的。如LIU Zongkuan等[2] 采用預(yù)燃室射流引燃方式令純氨單缸發(fā)動(dòng)機(jī)著火并運(yùn)行，其指示熱效率在28%～33%。XIN Gu 等[10] 以氨氫燃料Miller 循環(huán)火花點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)為研究對象，研究了當(dāng)量比和稀燃條件下氨氫混合對Miller 循環(huán)發(fā)動(dòng)機(jī)性能的影響，其有效熱效率同樣在29%～30%，最高達(dá)31%。WEI Wenwen 等[11] 研究了添加氨氣對天然氣發(fā)動(dòng)機(jī)的影響，研究發(fā)現(xiàn)隨著氨氣比例的增高，CO2 排放減少。同樣的，E. Nadimi 等[12] 使用氨氣/ 柴油雙燃料發(fā)動(dòng)機(jī)研究了氨替代柴油的影響，研究發(fā)現(xiàn)，增加氨氣的比例可提高指示熱效率且最高熱效率可達(dá)38%，同樣減少了CO、CO2 和顆粒的排放。因此，相比于純氨發(fā)動(dòng)機(jī)或者改變發(fā)動(dòng)機(jī)結(jié)構(gòu)引燃氨氣等方法，使用雙燃料或以氨氣為添加劑的方式對發(fā)動(dòng)機(jī)的性能更佳且更易實(shí)現(xiàn)。然而，雙燃料的使用會(huì)產(chǎn)生各種有別于單燃料的顆粒物，進(jìn)而影響發(fā)動(dòng)機(jī)后處理設(shè)備的使用。如WEI Jiangjun 等[13] 研究了相同含氧量（ 5%）下，甲醇、甲縮醛、碳酸二甲酯等燃料與柴油摻混燃料產(chǎn)生不同性質(zhì)的顆粒，發(fā)現(xiàn)甲醇/ 柴油混合燃料的顆粒有更短的微晶長度、更寬的微晶間距和更大的扭曲度，并且使用Raman 光譜驗(yàn)證了這一點(diǎn)。

顆粒物中脂肪族C-H 官能團(tuán)的濃度從高到低依次為柴油、碳酸二甲酯、甲縮醛和甲醇。FAN Chenyang 等[14]評(píng)估了碳酸二甲酯/ 柴油混合燃料顆粒物的化學(xué)性能，使用碳酸二甲酯后，sp3/sp2 雜化比增大，說明產(chǎn)生的顆粒物外部石墨程度減小，無序碳增加， 同時(shí)，脂肪族C-H 與芳香烴C=C 的比例也增大。QIAN Weiwei 等[15]研究了甲縮醛/ 柴油混合燃料顆粒物微觀形貌和氧化活性，發(fā)現(xiàn)使用甲縮醛后，產(chǎn)生的顆粒物的致密性降低，其形狀更規(guī)則。PAN Mingzhang 等[16] 研究了甲縮醛/柴油混合燃料顆粒物的化學(xué)性質(zhì)，指出甲縮醛的使用降低了顆粒物中脂肪族C-H 鍵的濃度，并且，sp3/sp2雜化比對顆粒物活化能的影響最小；此外，還研究了相同氧氣濃度下，含有不同長度碳鏈的醇類混合燃料所產(chǎn)生的顆粒物性質(zhì)的異同，發(fā)現(xiàn)在柴油、柴油/ 甲醇、柴油/ 正丁醇和柴油/ 正辛醇4 種燃料中，正丁醇/ 柴油混合燃料顆粒物有更小的分形維數(shù)、更小的粒徑[17]。

因此，基于上述研究可知，不同替代燃料產(chǎn)生不同性狀的顆粒物，而其中所產(chǎn)生顆粒物更穩(wěn)定更規(guī)則的原因主要包括以下幾點(diǎn)：1） 替代燃料本身結(jié)構(gòu)易于反應(yīng)進(jìn)行，所產(chǎn)生的顆粒物是氧化較徹底的產(chǎn)物；2） 替代燃料的使用使發(fā)動(dòng)機(jī)缸內(nèi)溫度和排溫增大，也利于生成顆粒物得到進(jìn)一步氧化。3） 替代燃料由于有較高的蒸發(fā)潛熱值和較低的低熱值，滯燃期增大，燃料與空氣混合更為均勻，有利于顆粒物規(guī)則度更高。由于發(fā)動(dòng)機(jī)本身受多條件影響，燃料變化必然引起噴油量、持續(xù)期、缸內(nèi)渦流比、溫度等多因素變化，所以難以分析燃料本身對顆粒物產(chǎn)生及其性狀產(chǎn)生的影響。

同軸擴(kuò)散火焰在研究燃料燃燒有獨(dú)特的優(yōu)勢，其簡化了物理過程，去除了壓力、湍流和噴霧等發(fā)動(dòng)機(jī)條件的影響，能夠?qū)崿F(xiàn)多維結(jié)構(gòu)碳煙生成的詳細(xì)基礎(chǔ)研究。華中科技大學(xué)成曉北等[18] 借助同軸擴(kuò)散火焰設(shè)備，通過氣相動(dòng)力學(xué)模型分析了醇摻混柴油的顆粒物生成過程。北京理工大學(xué)劉福水等[19] 通過同軸擴(kuò)散火焰研究了富氧環(huán)境下燃料的乙烯的氣相反應(yīng)過程，給出了顆粒生成過程。并且分析了OH 自由基對顆粒物前驅(qū)物生成的影響關(guān)系。天津大學(xué)劉海峰等[20-21] 使用同軸擴(kuò)散火焰對不同醇類的碳煙前驅(qū)物進(jìn)行了分析，發(fā)現(xiàn)碳煙前驅(qū)物受燃料影響較大，摻混丁醇后碳煙粒徑最小，其次是摻混乙醇。REN Fei 等[22] 借助同軸擴(kuò)散火焰分析了乙烯火焰中添加氨氣對多環(huán)芳香烴的影響，發(fā)現(xiàn)氨的使用延緩和抑制了多環(huán)芳香烴的形成。ZHANG Kai等[23] 指出在乙烯火焰中添加氨氣抑制了顆粒物成核和表面成長過程。通過以上分析可發(fā)現(xiàn)，使用同軸擴(kuò)散火焰分析顆粒的優(yōu)勢較為明顯。然而，當(dāng)前氨氣對碳煙性質(zhì)影響分析不足，文獻(xiàn)更多地聚焦于同軸擴(kuò)散火焰中燃料對碳煙及其前驅(qū)物產(chǎn)生濃度的影響，較少分析氨氣對顆粒微觀性質(zhì)的影響關(guān)系。

因此，為分析氨氣對顆粒微觀性質(zhì)的影響，本文以乙烯和氨氣/ 乙烯層流擴(kuò)散火焰為研究對象，借助同軸擴(kuò)散火焰，采用探針取樣的方法，對層流擴(kuò)散火焰中顆粒進(jìn)行采集，采用高倍透射顯微鏡進(jìn)行顆粒性質(zhì)研究，分析其顆粒微觀結(jié)構(gòu)性質(zhì)的變化，為氨氣應(yīng)用于發(fā)動(dòng)機(jī)和氨氣雙燃料燃燒尾氣處理提供參考數(shù)據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

1.1 實(shí)驗(yàn)平臺(tái)

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1 所示，主要包括燃燒器、顆粒采樣平臺(tái)、燃料平臺(tái)和火焰圖像采集設(shè)備。實(shí)驗(yàn)采用的燃燒器為Gulder 型擴(kuò)散火焰燃燒器，內(nèi)徑為12 mm，用來提供氣體燃料燃燒；外徑為90 mm，用來提供空氣；兩管間填充多孔板和玻璃珠用來保證火焰穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)燃料選擇乙烯和乙烯氨氣混合氣，其中，控制乙烯流量為160 mL/min，伴流空氣流量100 L/min。乙烯氨氣混合氣燃燒時(shí)，控制氨氣流量為60 mL/min，乙烯與伴流空氣流量不變，如表1 所示。顆粒采樣平臺(tái)主要由控制器、碳針和碳載膜組成，碳煙采樣裝置可通過底部進(jìn)行上下調(diào)節(jié)用來獲取不同火焰高度下顆粒樣品，碳載膜平行于火焰放置于金屬碳針上，借助火焰的熱泳效應(yīng)，顆?？勺孕形皆谔驾d膜上。碳載膜選用超薄碳支持膜，銅載體，表面附一層碳膜（型號(hào)T11032）。在取樣過程中，通過調(diào)節(jié)脈沖頻率和占位比使碳支持膜在火焰中的停留時(shí)間為25 ms，每個(gè)工況取火焰高度15 mm 和30 mm 位置。采集后的顆粒選擇高倍透射電鏡（ FEI Tecnai G2 F30， 美國FEI公司）分析，分辨率為0.2 nm。使用高速相機(jī)對火焰圖像進(jìn)行采集，快門速度20 μs，拍攝速度1 萬fps。

1.2 顆粒物團(tuán)聚體分形維數(shù)計(jì)算

顆粒形態(tài)結(jié)構(gòu)不規(guī)則且復(fù)雜，呈現(xiàn)一種團(tuán)聚體結(jié)構(gòu)，且團(tuán)聚體由數(shù)十、數(shù)百甚至數(shù)千個(gè)基本碳粒子組成[15]。分形維數(shù)通常用來描述基本碳粒子之間的密度程度和幾何結(jié)構(gòu)的不規(guī)則程度。這個(gè)參數(shù)是無量綱的。

為獲得上述微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)，根據(jù)張煒[26] 與李英[27]等的處理方法對高倍透射電鏡獲得的晶格條紋圖像采用matlab 編程并進(jìn)行前處理，進(jìn)行截取圖像、求反、圖像直方圖均勻化、Gauss 低通濾波、高帽變換、閉運(yùn)算、開運(yùn)算、骨架化和去不必要的分支等操作后，對參數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)求平均值即可獲得基本碳粒子石墨層結(jié)構(gòu)的微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)。

2 結(jié)果分析

2.1 氨氣對乙烯層流擴(kuò)散火焰的影響

圖2 給出了乙烯火焰及乙烯/ 氨氣火焰圖像，如圖所示，在乙烯中添加氨氣使得火焰高度更高且其著火高度（lift-off height）增大，圖中H1 為乙烯火焰距離出口的著火高度，約為5 mm ； H2 為乙烯氨氣的著火高度，約為12 mm?？梢娖渲鸶叨让黠@增大，這與熄火拉伸率（extinction strain rate）有較強(qiáng)烈的關(guān)系[28]，同樣說明由于氨氣的高自燃溫度、低火焰?zhèn)鞑ニ俣燃案叩钠瘽摕岬忍攸c(diǎn)，添加氨氣對乙烯/ 氨氣混合火焰著火具有抑制作用。本文對火焰高度15 mm 和火焰高度30 mm 進(jìn)行探針取樣，來研究氨氣對乙烯火焰顆粒微觀性狀的影響。

2.2 氨氣對乙烯層流擴(kuò)散火焰顆粒團(tuán)聚體的影響

圖3 展示了不同燃料下不同火焰高度取得的顆粒物形貌圖，可見，顆粒物是由幾十個(gè)基本碳粒子組成的葡萄狀或者鏈狀的團(tuán)聚體結(jié)構(gòu)，團(tuán)聚體多分散性，且基本碳粒子直徑在20～30 nm，與發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣顆粒物形貌相似[15]。隨著采樣高度的提高，2 種燃料的火焰顆粒團(tuán)聚體更成熟，基本碳粒子呈現(xiàn)更接近“圓形”，而在低火焰高度下，基本碳粒子不規(guī)則程度增大；且高火焰高度下顆粒團(tuán)聚體鏈更長。

分形維數(shù)通常用來表示顆粒的結(jié)構(gòu)致密性，分形維數(shù)越高，團(tuán)聚體越致密；分形維數(shù)越小則團(tuán)聚體越松散。圖4 給出了不同燃料火焰顆粒中團(tuán)聚體的堆疊程度（結(jié)構(gòu)致密性）。

研究發(fā)現(xiàn)，對于乙烯火焰顆粒，2 種火焰高度下，分形維數(shù)基本相近，隨著火焰高度的增加略有降低，約為1.85。而添加氨氣后，分形維數(shù)明顯升高，顆粒的堆疊程度增大。當(dāng)火焰高度為15 mm 時(shí)，添加氨氣令團(tuán)聚體的分形維數(shù)由1.85 增加至2.15 左右，上升約16.2%。這可能是由于添加氨氣后，火焰的著火高度增加，相對于乙烯火焰，乙烯/ 氨氣火焰在15 mm 處的火焰溫度較低，顆粒氧化程度低，因而堆疊程度大；在30 mm 處，分形維數(shù)降低，表明團(tuán)聚體隨火焰溫度的增加而被氧化，顆粒更加成熟?？偟膩碚f，2 種火焰顆粒的分形維數(shù)處于1.8～2.2，且使用氨氣后，顆粒的堆疊程度增大。

乙烯火焰與乙烯氨氣火焰顆粒的基本碳粒子直徑分布如圖5 所示，在15 mm 火焰高度處，基本碳粒子的直徑統(tǒng)計(jì)分布約在10～34 nm，而在30 mm 處，基本碳粒子的直徑統(tǒng)計(jì)分布則約在14～40 nm。乙烯火焰的顆粒粒徑分布更接近Guass 分布，而乙烯/ 氨氣火焰在某一粒徑范圍內(nèi)顆粒更多。

基本碳粒子平均直徑如圖6 所示?？梢娫诨鹧娓叨?5 mm 處，乙烯火焰的基本碳粒子直徑（20.2 nm）小于乙烯/ 氨氣火焰的基本碳粒子直徑（21.5 nm），下降約6%。這可能和乙烯/ 氨氣火焰在該處的火焰溫度較低，氧化部分較少，無序碳數(shù)量更多引起的; 在火焰高度30 mm 處，2 個(gè)火焰的基本碳粒子平均直徑更為接近分別為24.4 nm 和24.7 nm，而相同火焰下，高火焰高度下，基本碳粒子直徑明顯增加。

2.3 氨氣對乙烯層流擴(kuò)散火焰顆?；咎剂Ｗ游⒂^結(jié)構(gòu)的影響

圖7 為不同燃料不用火焰高度下顆粒的基本碳粒子形貌圖， 4組樣品均為 “外殼―內(nèi)核”[29] 的結(jié)構(gòu)形貌。

內(nèi)核有一個(gè)至多個(gè)不等的無序碳，直徑約為5 nm ；內(nèi)部的無序碳有明顯的圓形邊界，與Ishiguro 等[29] 的結(jié)論一致。而外殼則由多個(gè)碳層組成，結(jié)構(gòu)扭曲[25]。研究發(fā)現(xiàn)這些扭曲結(jié)構(gòu)既包括五元環(huán)又包含六元環(huán)，是由多環(huán)芳烴凝固時(shí)顆粒成長形成[30]，且外殼由周期性取向的近似石墨結(jié)構(gòu)的微晶組成。微晶是由化學(xué)物質(zhì)的縮合和由分子、離子、自由基或碳原子引起的表面反應(yīng)形成的[31]。觀察圖8 發(fā)現(xiàn)，4 組樣品在高倍透射電鏡圖上并未有明顯的差別。

圖8 為不同火焰下基本碳粒子石墨層層間距的分布圖，各圖呈現(xiàn)單峰趨勢，層間距分布在0.2～0.9 nm，其峰值均在0.4～0.5 nm。隨著氨氣的添加，不同高度下，顆粒中基本碳粒子的微晶層間距峰值提前，層間距有減小的趨勢。

圖9 為不同火焰高度和不同燃料下基本碳粒子微晶結(jié)構(gòu)平均層間距比較，可見平均層間距在0.4～0.45 nm。相同火焰高度下，添加氨氣的基本碳粒子微晶層間距減少，降低約4%。而相同火焰下，高火焰高度令顆粒層間距減小，同樣降低約4%。這可能由于高火焰高度下，溫度更高，殼層間的原子得到進(jìn)一步反應(yīng)，進(jìn)而引起碳層間距逐漸減小。

圖10 為不同火焰高度和不同燃料下基本碳粒子微晶長度分布圖比較，可見，微晶長度呈現(xiàn)單峰分布，分布范圍在0.3～4.0 nm，峰值約為0.5 nm。

圖9 為不同火焰高度和不同燃料下基本碳粒子微晶結(jié)構(gòu)平均層間距比較，可見平均層間距在0.4～0.45 nm。相同火焰高度下，添加氨氣的基本碳粒子微晶層間距減少，降低約4%。而相同火焰下，高火焰高度令顆粒層間距減小，同樣降低約4%。這可能由于高火焰高度下，溫度更高，殼層間的原子得到進(jìn)一步反應(yīng)，進(jìn)而引起碳層間距逐漸減小。

圖10 為不同火焰高度和不同燃料下基本碳粒子微晶長度分布圖比較，可見，微晶長度呈現(xiàn)單峰分布，分布范圍在0.3～4.0 nm，峰值約為0.5 nm。

圖12 為不同火焰和不同火焰高度下基本碳粒子曲率分布比較，可見，曲率分布同樣呈現(xiàn)單峰分布，分布范圍在1.0～2.8，峰值范圍在1.2～1.4。

圖13 為不同火焰和高度下的基本碳粒子平均曲率圖。由圖可知，平均曲率范圍在1.35～1.43，相同高度下添加氨氣后曲率均減小；相同火焰下，較高的火焰高度處的曲率同樣降低。這是因?yàn)椋^大的曲率導(dǎo)致碳層應(yīng)變進(jìn)而暴露出更多的單個(gè)原子[15]，致使顆粒更不穩(wěn)定，更容易被消耗；而在乙烯火焰內(nèi)添加氨氣提高了顆粒中基本碳粒子的穩(wěn)定性，使得顆粒更不容易被消耗。

3 結(jié) 論

本研究借助層流擴(kuò)散火焰結(jié)合高倍透射電鏡方法分析了乙烯火焰和乙烯/ 氨氣火焰顆粒的微觀形貌和微觀參數(shù)性質(zhì)，主要研究結(jié)論如下：

1） 添加氨氣對乙烯/ 氨氣混合火焰著火具有抑制作用，在乙烯中添加氨氣使火焰高度更高且其著火高度增大。

2）2 種火焰的顆粒由葡萄狀或者鏈狀的團(tuán)聚體結(jié)構(gòu)組成，團(tuán)聚體多分散性，且基本碳粒子直徑在20～30 nm ；顆粒的分形維數(shù)處于1.8～2.2，且摻加氨氣后，顆粒的堆疊程度增大。

3）2 種火焰不同高度的基本碳粒子均呈現(xiàn)“外殼―內(nèi)核”的微觀結(jié)構(gòu)，內(nèi)部由無序的碳組成，外部由石墨微晶組成。氨氣的添加令微晶間距減小、微晶長度增加、曲率減小。使用氨氣后顆粒更加穩(wěn)定。

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