林盼盼，林金城，于迪，林鐵松，何鵬

(哈爾濱工業(yè)大學(xué)，先進(jìn)焊接與連接國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,哈爾濱,150001)

0 序言

“碳達(dá)峰”和“碳中和”目標(biāo)要求中國(guó)制造業(yè)實(shí)現(xiàn)綠色低碳發(fā)展.作為現(xiàn)代制造技術(shù)的關(guān)鍵環(huán)節(jié)，焊接技術(shù)的創(chuàng)新發(fā)展對(duì)于制造業(yè)的轉(zhuǎn)型升級(jí)具有重要作用，而開發(fā)高效、節(jié)能的新型連接方法則是材料連接研究領(lǐng)域的不懈追求.

放電等離子燒結(jié)(spark plasma sintering,SPS)又稱等離子體活化燒結(jié)(PAS)或脈沖電流燒結(jié)(PECS)，是一種高效、低成本和低能耗的粉末冶金技術(shù)[1-3].近三十年來(lái)，該技術(shù)在高溫合金、陶瓷、硬質(zhì)合金、高熵合金和難熔金屬等材料中獲得廣泛應(yīng)用[4].作為一種多能場(chǎng)輔助燒結(jié)技術(shù)，SPS 在對(duì)粉體加壓的同時(shí)，對(duì)樣品施加可控的直流脈沖電流引發(fā)局部焦耳熱、等離子體活化等獨(dú)特效應(yīng)，從而實(shí)現(xiàn)材料的快速、低溫和高效燒結(jié)[1-4].

在微觀上，材料燒結(jié)和連接的本質(zhì)是一致的.二者均是通過(guò)消除材料間的“固-氣”界面，實(shí)現(xiàn)“固-固”界面替代并形成冶金結(jié)合的過(guò)程.Dong 等人[5]從材料連接角度分析了SPS 的微觀機(jī)理，認(rèn)為燒結(jié)過(guò)程涵括了電阻焊、微弧焊、擴(kuò)散焊等基本連接原理.因此，將SPS 技術(shù)應(yīng)用于材料連接中，在理論上是可行的.

近年來(lái)，SPS 技術(shù)被成功應(yīng)用于不同材料的連接中并展現(xiàn)出令人滿意的效果.相比于傳統(tǒng)擴(kuò)散焊工藝，SPS 擴(kuò)散焊接往往具有連接溫度低、焊接時(shí)間短、界面?zhèn)髻|(zhì)、彌合快、焊接精度高等突出優(yōu)勢(shì)[6-8].這不僅帶來(lái)了可觀的“碳收益”，更為中國(guó)關(guān)鍵領(lǐng)域核心部件的制造提供了新思路，有望推動(dòng)中國(guó)實(shí)現(xiàn)從“制造大國(guó)”到“制造強(qiáng)國(guó)”的發(fā)展.

目前，SPS 技術(shù)在材料連接領(lǐng)域中的應(yīng)用方興未艾，但國(guó)內(nèi)外研究人員往往聚焦于SiC、TiAl 合金等特定材料體系的連接工藝[7,9,10]，缺乏對(duì)SPS 連接的綜述性梳理.為此，文中系統(tǒng)總結(jié)近年來(lái)SPS在材料連接領(lǐng)域的應(yīng)用現(xiàn)狀，分析了當(dāng)前不足和未來(lái)研究方向，為實(shí)現(xiàn)焊接技術(shù)的創(chuàng)新發(fā)展提供參考.

1 SPS 連接技術(shù)概述

1.1 SPS 連接基本形式

SPS 連接設(shè)備一般采用由脈沖直流電源、加壓系統(tǒng)、氣氛控制系統(tǒng)、冷卻系統(tǒng)以及其它輔助系統(tǒng)組成，其中脈沖直流電源是設(shè)備的核心器件[1].目前，不同廠家的電源標(biāo)準(zhǔn)差別較大，但電壓一般為0～10 V，最大電流超過(guò)10 000 A，而先進(jìn)電源往往具備脈沖比和頻率可調(diào)可控的特點(diǎn).

根據(jù)設(shè)備特點(diǎn)可知，SPS 連接是一種大電流小電壓的連接方法.如圖1 所示，連接過(guò)程中對(duì)樣品施加軸向壓力和可控脈沖電流，通過(guò)脈沖電流產(chǎn)生的焦耳熱加熱樣品；被連接表面在壓力和高溫作用下相互靠近且局部塑性變形，界面元素相互擴(kuò)散使得界面發(fā)生再結(jié)晶或(和)產(chǎn)生擴(kuò)散層，最終形成可靠的冶金連接.因此，SPS 連接直接采用電流焦耳熱作為焊接熱源，無(wú)須外部加熱裝置.“大電流小電壓”和“無(wú)外部熱源”的特點(diǎn)是其與陽(yáng)極鍵合等傳統(tǒng)電輔助連接技術(shù)的最大不同.

圖1 SPS 連接示意圖Fig. 1 Schematic of SPS joining

根據(jù)連接界面結(jié)構(gòu)的不同，SPS 連接可分為：①直接連接，連接過(guò)程不添加任何中間層材料，常用于同種材料、性質(zhì)相似的異種材料的連接，可避免外加材料帶來(lái)的復(fù)雜界面反應(yīng)、界面腐蝕等不利影響[11-12]；②間接連接，采用粉體或者箔片作為中間層材料進(jìn)行連接，一般適用于熱膨脹失配材料、難焊材料的連接，可有效緩解接頭應(yīng)力、促進(jìn)界面擴(kuò)散而獲得可靠接頭[13-14].相比于直接連接，間接連接對(duì)于接頭形狀、表面平整度的要求較低，是目前采用較多的連接方式.

根據(jù)加熱模式的不同，SPS 連接可分為：①溫度控制模式，即通過(guò)熱電偶或者紅外測(cè)溫儀的溫度反饋調(diào)節(jié)脈沖電流大小，按照設(shè)定的溫度規(guī)程進(jìn)行連接，這是目前主流的模式[15-16]；②電流控制模式，即對(duì)樣品施加設(shè)定大小的電流(或者電流密度)進(jìn)行加熱和連接[13]；③電壓/功率控制模式：即按照設(shè)定電壓/功率對(duì)樣品進(jìn)行加熱和連接[9].

此外，連接過(guò)程中既可采用模具，也可不采用模具[10].當(dāng)母材導(dǎo)電性較差或采用粉體中間層時(shí)，通常采用模具進(jìn)行連接，此時(shí)電流通過(guò)外加模具和樣品，樣品同時(shí)被內(nèi)外兩個(gè)熱源加熱.當(dāng)連接材料導(dǎo)電性好時(shí)，則可通過(guò)電流直接加熱樣品，此時(shí)加熱可更為迅速，斷電后樣件也將快速冷卻.研究指出，無(wú)模具時(shí)脈沖電流帶來(lái)的局部焦耳熱、電致擴(kuò)散、電塑性等效應(yīng)的影響更為明顯[15-16].

1.2 SPS 連接的基本原理和特點(diǎn)

SPS 連接一般為固相擴(kuò)散連接.傳統(tǒng)擴(kuò)散連接可分為物理接觸、接觸表面的激活、擴(kuò)散和形成接頭三個(gè)階段，而脈沖電流在不同階段均具有重要影響.

在物理接觸階段，由于接觸界面的阻抗大，脈沖電流將在界面處產(chǎn)生較多的焦耳熱并引發(fā)局部高溫[17]；而電致塑性可降低母材的屈服強(qiáng)度，促進(jìn)連接界面的快速變形和孔洞消失，增強(qiáng)了界面接觸[18].

在接觸表面的激活階段，高頻的脈沖電場(chǎng)將在連接界面引發(fā)電火花放電現(xiàn)象，原理如圖2 所示，該現(xiàn)象有利于去除待連接表面的氧化膜和吸附氣體，具有表面活化作用[2]；同時(shí)，電火花放電使得晶粒發(fā)生熔化和蒸發(fā)，引發(fā)物質(zhì)的蒸發(fā)-凝固傳遞，可促進(jìn)界面的形成[19-20].

圖2 放電等離子體的產(chǎn)生過(guò)程及其對(duì)界面?zhèn)髻|(zhì)的影響[2]Fig. 2 Formation process of spark plasma and its effect on mass transport at interface[2]

在擴(kuò)散和形成接頭階段，界面(含晶界)的局部高溫促進(jìn)了原子的體擴(kuò)散和晶界擴(kuò)散；而“電子風(fēng)”等作用增加了缺陷的平衡缺陷濃度、降低擴(kuò)散激活能，從而促進(jìn)了元素?cái)U(kuò)散[21-23].這些因素均有利于微孔彌合和界面再結(jié)晶.

因此，高頻脈沖電流帶來(lái)的焦耳熱、放電等離子體、電致擴(kuò)散和塑性等效應(yīng)，相比于傳統(tǒng)擴(kuò)散連接，SPS 連接在效果上往往具有連接溫度低、焊接時(shí)間短、界面彌合快、焊接精度高等特點(diǎn).然而，連接過(guò)程中哪種效應(yīng)占主導(dǎo)地位，則可能與材料物化性質(zhì)、加熱模式、樣件組裝形式等因素有關(guān)，相關(guān)機(jī)理有待研究.

2 SPS 連接的應(yīng)用現(xiàn)狀

2.1 SPS 在金屬材料連接中的應(yīng)用

SPS 技術(shù)在金屬連接中的應(yīng)用較為廣泛，已報(bào)道研究涉及了銅合金、鋁合金、TiAl 系化合物、高溫合金、難熔金屬、不銹鋼等材料體系.

TiAl 系金屬間化合物具有密度低、熔點(diǎn)高、力學(xué)性能優(yōu)異等特點(diǎn)，在航空發(fā)動(dòng)機(jī)等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景.由于脆性高、裂紋敏感性強(qiáng)，該類材料難以采用熔焊等方法進(jìn)行連接，而采用傳統(tǒng)擴(kuò)散焊制備相關(guān)構(gòu)件不僅耗時(shí)耗能，且存在殘余應(yīng)力大、脆性化合物多等問(wèn)題[7,24-25].表1 總結(jié)了近年SPS連接TiAl 化合物的相關(guān)研究，可以發(fā)現(xiàn)：SPS 技術(shù)可實(shí)現(xiàn)TiAl 化合物的直接連接，而通過(guò)合適的中間層可進(jìn)一步降低連接溫度和時(shí)間并獲得力學(xué)性能優(yōu)異的連接接頭.因此，SPS 技術(shù)為該類材料的連接提供了新思路.

表1 SPS 在TiAl 系金屬化合物連接領(lǐng)域的代表性研究Table 1 Typical study of SPS bonding of Ti-Al intermetallic

傳統(tǒng)擴(kuò)散焊通常需要將工件整體長(zhǎng)時(shí)間暴露在高溫環(huán)境中，易造成母材相變、晶粒生長(zhǎng)以及成分偏析等問(wèn)題，而SPS 連接可較好地應(yīng)對(duì)此類問(wèn)題.He 等人[17]發(fā)現(xiàn)SPS 連接Ti-6Al-4V 時(shí)接頭溫度由界面向兩側(cè)遞減，呈現(xiàn)梯度分布，這不僅促進(jìn)了界面的元素?cái)U(kuò)散，而且可避免母材性能因受熱而退化.Yang 等人[28]采用粉末中間層進(jìn)一步放大了界面局部高溫現(xiàn)象，由于粉體顆粒間的接觸面積小、表面存在氧化膜，粉體中間層的阻抗遠(yuǎn)高于母材，通電時(shí)升溫速率可達(dá)母材的100 倍.因此，通過(guò)合理調(diào)節(jié)功率和加熱時(shí)間等參數(shù)，最終在幾秒內(nèi)實(shí)現(xiàn)316L 不銹鋼的連接，最大限度上減少了熱影響區(qū).Fu 等人[29]則指出：采用SPS 技術(shù)可在無(wú)明顯晶粒長(zhǎng)大及氧化物團(tuán)聚的條件下實(shí)現(xiàn)氧化物彌散強(qiáng)化不銹鋼(ODS 鋼)的連接.

對(duì)于鈦/鋼等冶金兼容性差的異種材料體系，SPS 連接在一定程度上抑制了脆性化合物的生長(zhǎng),有望代替爆炸焊等常用方法[30]，用于制備性能優(yōu)異的異質(zhì)接頭.

Miriyev 等人[31]采用SPS 技術(shù)制備了無(wú)金屬間化合物的Ti-6Al-4V/碳鋼接頭，抗拉強(qiáng)度可達(dá)250 MPa；而Ananthakumar 等人[32]采用SPS 技術(shù)、在650 ℃下保溫5 min 條件下實(shí)現(xiàn)了鈦和304L 不銹鋼的快速焊接.由于低溫短時(shí)連接抑制了Fe-Ti 脆性化合物的生長(zhǎng)，所獲接頭剪切強(qiáng)度達(dá)到了429 MPa±18 MPa.同時(shí)，研究中提出了如圖3 所示的連接機(jī)理，具體包括：連接初期時(shí)“等離子放電”去除吸附氣體，促進(jìn)表面清潔；連接中期時(shí)電流促進(jìn)接觸面蠕變和晶界擴(kuò)散，加速界面彌合；連接時(shí)后期電流增強(qiáng)體擴(kuò)散，促進(jìn)微孔消除.然而，該模型中并未考慮脈沖電流通過(guò)“蒸發(fā)—凝固”促進(jìn)傳質(zhì)等效應(yīng).

圖3 SPS 擴(kuò)散連接不同階段機(jī)理示意圖[32]Fig. 3 Schematic representation of different stages during SPS diffusion bonding[32]

此外，利用SPS 在燒結(jié)和連接方面的優(yōu)勢(shì)，可縮短工藝流程，降低成本.黃昊等人[33]采用SPS 技術(shù)同時(shí)實(shí)現(xiàn)了TZM 粉末燒結(jié)以及與鎢塊的連接，并通過(guò)斷電快速降溫細(xì)化了接頭晶粒，從而實(shí)現(xiàn)了致密度高、結(jié)合力強(qiáng)的鎢鉬復(fù)合靶材的一步制備.Yang 等人[11]則采用SPS 實(shí)現(xiàn)TZM 合金與WRe合金的焊接，接頭界面均無(wú)金屬間化合物生成，無(wú)微孔和微裂紋存在，焊縫力學(xué)性能優(yōu)異，且在1 500次熱沖擊后依然保持高強(qiáng)度.

2.2 SPS 在陶瓷材料連接中的應(yīng)用

SPS 在陶瓷材料連接中也有較多應(yīng)用，但相關(guān)研究主要集中于SiC 及其復(fù)合材料、超高溫陶瓷，材料體系有待擴(kuò)展.

為實(shí)現(xiàn)陶瓷的快速連接，連接時(shí)需要采用中間層材料促進(jìn)界面接觸和擴(kuò)散.Li 等人[34]采用Ta-5W 中間層SPS 擴(kuò)散連接SiC 陶瓷，發(fā)現(xiàn)SPS 模式下元素?cái)U(kuò)散系數(shù)比傳統(tǒng)擴(kuò)散連接時(shí)高兩個(gè)數(shù)量級(jí).研究中發(fā)現(xiàn)：1 600 ℃保溫5 min 即可實(shí)現(xiàn)良好連接，接頭剪切強(qiáng)度可達(dá)122 MPa±15 MPa.Rizzo 等人[35]連接β-SiC 時(shí)則指出：無(wú)中間層時(shí)需要對(duì)樣件表面進(jìn)行拋光，而采用中間層時(shí)則可降低表面要求.Zhao 等人[36-37]采用Mo/W/Mo 和Ti/Nb/Ti 兩種復(fù)合中間層連接Cf/SiC 材料時(shí)，發(fā)現(xiàn)最佳連接溫度分別為1 600 ℃和1 200 ℃，說(shuō)明合理的中間層設(shè)計(jì)可顯著降低連接溫度.

相比于金屬中間層材料，陶瓷中間層和基體的熱膨脹一般較為匹配，可降低連接接頭的殘余應(yīng)力.Zhou 等人[38]針對(duì)核能領(lǐng)域的應(yīng)用需求，設(shè)計(jì)了包括Ti3SiC2粘帶、SiC/Al4SiC4以及SiCw/Ti3SiC2粉體在內(nèi)的一系列陶瓷中間層用于SiC 陶瓷的SPS 連接，均取得良好效果，最高剪切強(qiáng)度可達(dá)250 MPa[38-40].

為最大限度發(fā)揮陶瓷材料耐高溫、耐腐蝕的優(yōu)勢(shì)，避免中間層帶來(lái)的接頭抗氧化/腐蝕性能下降等問(wèn)題，部分學(xué)者則嘗試通過(guò)SPS 實(shí)現(xiàn)陶瓷的無(wú)縫連接.例如，Shi 等人[15]通過(guò)濺射的納米Yb 膜和SiC 反應(yīng)生成Yb3Si2C2，隨后通過(guò)SiC 和Yb3Si2C2的共晶反應(yīng)實(shí)現(xiàn)SiC 的焊接；而Pinc 等人[16]通過(guò)Zr-B 的原位反應(yīng)生成ZrB2連接ZrB2-SiC 陶瓷.由于此類方法獲得的接頭界面產(chǎn)物含量極少(焊縫極窄或無(wú)焊縫)，或者焊縫主要成分與母材相同，接頭性能往往與母材相當(dāng).

此外，部分學(xué)者嘗試通過(guò)直接擴(kuò)散連接方式揭示SPS 連接的機(jī)理.Nisar 等人[41]則采用脈沖電流擴(kuò)散直接連接TaC 和HfC 超高溫陶瓷，認(rèn)為高溫高壓下界面發(fā)生固態(tài)擴(kuò)散和局部塑性變形而形成連接(圖4)，而良好的接頭組織和固溶強(qiáng)化使得接頭性能優(yōu)于母材；Kohama[42]研究了不同晶粒尺寸的ZrC 的自連接，則發(fā)現(xiàn)實(shí)現(xiàn)良好連接的最低溫度隨晶粒尺寸的減小而降低，晶界擴(kuò)散在接頭形成過(guò)程中占主導(dǎo)因素.可以看出，雖然母材均屬于超高溫陶瓷，但接頭的形成機(jī)理完全不同，因此不同材料的SPS 連接機(jī)理仍待深入探究.

圖4 TaC/HfC 的SPS 連接接頭形成機(jī)理[40]Fig. 4 Formation mechanism of TaC/HfC joint bonded by SPS[40]

2.3 SPS 在陶瓷/金屬連接中的應(yīng)用

目前，關(guān)于SPS 連接陶瓷和金屬的報(bào)道十分有限，下面根據(jù)接頭功能對(duì)相關(guān)研究進(jìn)行總結(jié).

在結(jié)構(gòu)接頭方面，易耀勇等人[43]通過(guò)粉體燒結(jié)制備了W/Ti3SiC2連接接頭，但因二者燒結(jié)溫度差異大，所獲鎢塊體的致密度差.Okuni 等人[44]則采用SiC-Al2O3-Y2O3粉體在1 700 ℃，5 min 條件下燒結(jié)連接鎢和石墨，獲得了抗拉強(qiáng)度為21 MPa 的良好接頭.劉慧云等人[6]則采用SPS 連接石墨和980 鋼塊體，在950 ℃，40 MPa，3 min 條件下實(shí)現(xiàn)了冶金結(jié)合，但研究中缺乏接頭強(qiáng)度的分析.

在功能接頭方面，Kaszyca 等人[45]嘗試使用銻和AgCuSn 等焊料實(shí)現(xiàn)熱電材料(CoSb3)和電極材料(Cu/FeCr)的燒結(jié)連接；而Yang 等人[46]以鎂粉和硅粉為原料，50 μm 厚的鎳箔為中間層實(shí)現(xiàn)了熱電材料MgSi2和銅電極(300 μm)的燒結(jié)焊接一體化，但接頭抗剪強(qiáng)度僅為26 MPa.

綜上，金屬-陶瓷的SPS 連接研究仍處于可行性層面.筆者認(rèn)為：由于升降溫速率快、溫度場(chǎng)分布不均勻、陶瓷抗熱震性差、殘余應(yīng)力大等因素，SPS連接陶瓷和金屬時(shí)界面極易產(chǎn)生微裂紋乃至直接開裂.但另一方面，SPS 自發(fā)形成溫度梯度的特性使其在制備梯度功能材料方面具有突出優(yōu)勢(shì)，“SPS 低溫連接+梯度中間層”的連接方式可為殘余應(yīng)力的緩解提供新思路.因此，如何合理設(shè)計(jì)連接工藝和結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)揚(yáng)長(zhǎng)避短，是實(shí)現(xiàn)陶瓷/金屬異質(zhì)接頭SPS 制備的關(guān)鍵.

3 存在問(wèn)題

SPS 連接作為一種新型的焊接技術(shù)，在多種材料體系中顯現(xiàn)出了良好的應(yīng)用前景.然而，隨著該技術(shù)的推廣和新材料體系的不斷出現(xiàn)，還有許多問(wèn)題仍待解決：

(1)相關(guān)機(jī)理尚未厘清.當(dāng)前SPS 連接研究主要集中于工藝和可行性層面，在連接機(jī)理上簡(jiǎn)單套用SPS 燒結(jié)的相關(guān)理論，缺乏有指導(dǎo)性意義的理論.

(2)連接材料和形式有待擴(kuò)展.在連接形式上，當(dāng)前SPS 連接主要采用燒結(jié)焊接和擴(kuò)散焊兩種形式，而“SPS+釬焊”“SPS+瞬時(shí)液相擴(kuò)散焊”“SPS +電阻焊”等形式是否可行仍待研究；在連接材料上，SPS 連接是否適用于陶瓷/金屬等體系仍有待研究.

(3)“設(shè)備—工藝—組織—性能”鏈條尚未打通.SPS 連接是非穩(wěn)態(tài)過(guò)程，接頭組織和性能取決于連接工藝，而連接工藝則依賴于設(shè)備(如脈沖波形等).目前，SPS 主流設(shè)備廠家大多來(lái)自于日本、德國(guó)和美國(guó)，設(shè)備主要服務(wù)于材料燒結(jié)領(lǐng)域，缺乏連接專用的國(guó)產(chǎn)化設(shè)備.

4 結(jié)束語(yǔ)

SPS 連接具有焊接溫度低、連接時(shí)間短、效率高、精度好、材料適應(yīng)性廣等諸多優(yōu)點(diǎn)，在國(guó)內(nèi)外學(xué)界和工程界獲得了高度關(guān)注，是未來(lái)重要的連接技術(shù)新方向.

未來(lái)SPS 在連接領(lǐng)域的應(yīng)用可重點(diǎn)關(guān)注以下方向.

(1)SPS 連接理論模型的建立.深入揭示脈沖電場(chǎng)界面活化機(jī)制、電致擴(kuò)散焊接微觀機(jī)理、多場(chǎng)耦合作用下的界面?zhèn)髻|(zhì)、動(dòng)態(tài)再結(jié)晶行為；建立脈沖電場(chǎng)下傳質(zhì)熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)規(guī)律和理論模型，最終建立有助于SPS 連接質(zhì)量提升和工藝改進(jìn)的焊接理論.

(2)SPS 連接設(shè)備及工藝數(shù)據(jù)庫(kù)的開發(fā).結(jié)合SPS 連接的特點(diǎn)，開發(fā)實(shí)用性強(qiáng)、適用性廣的國(guó)產(chǎn)化連接專用設(shè)備；結(jié)合制造產(chǎn)業(yè)的具體需求，建立連接工藝數(shù)據(jù)庫(kù)，加快SPS 連接的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用.