韓秀峰 張雨 豐家峰 陳川 鄧輝 黃輝 郭經(jīng)紅 梁云 司文榮 江安烽 魏紅祥

1) (中國科學(xué)院物理研究所,北京凝聚態(tài)物理國家研究中心,北京 100190)

2) (國網(wǎng)智能電網(wǎng)研究院有限公司,北京 102209)

3) (國網(wǎng)上海市電力公司,上海 200437)

磁性隧道結(jié)經(jīng)過結(jié)構(gòu)優(yōu)化和性能提升已成功應(yīng)用于磁存儲(chǔ)、磁傳感、磁邏輯等多種自旋電子學(xué)器件中.磁傳感是利用磁性隧道結(jié)的自由層和釘扎層之間特殊的磁結(jié)構(gòu)來實(shí)現(xiàn)隧穿磁電阻(TMR)隨外加磁場變化而呈現(xiàn)的線性輸出.迄今為止,人們基于MgO 磁性隧道結(jié)已經(jīng)研發(fā)出五種TMR 線性傳感單元,分別是人工間接雙交換耦合型、磁場偏置型、面內(nèi)/面外垂直型、超順磁型的TMR 線性傳感單元.本文梳理了這五種TMR線性傳感單元并對(duì)它們的磁傳感性能進(jìn)行了系統(tǒng)比較,為人們探索和發(fā)現(xiàn)磁敏傳感器的相關(guān)應(yīng)用提供了幫助.

1 引言

自從1975 年自旋極化的隧穿磁電阻(tunneling magnetoresistance,TMR)效應(yīng)發(fā)現(xiàn)以來,磁性隧道結(jié)(magnetic tunnel junction,MTJ)的自旋輸運(yùn)研究逐步深入[1-8].首先是1995 年在非晶AlOx勢(shì)壘的MTJ 中首次發(fā)現(xiàn)了室溫TMR 效應(yīng)[2,3],隨后AlOx勢(shì)壘的MTJ 制備技術(shù)被越來越多的課題組掌握,并且室溫TMR 比值也越做越高[9,10].與此同時(shí),理論預(yù)測(cè)了單晶勢(shì)壘的MTJ 中有更大的TMR 比值.如Oleinik 等[11]根據(jù)第一性原理計(jì)算方法研究了Co(111)/α-Al2O3(0001)/Co 三明治型MTJ 的輸運(yùn)性質(zhì),緊接著Butler 等[5]以及Mathon和Umersky[6]在單晶Fe(100)/MgO(100)/Fe(100)的MTJ 中預(yù)言了超過1000%的TMR 比值.由此可知,相比于非晶AlOx勢(shì)壘,單晶勢(shì)壘的MTJ 具有更高的室溫TMR 比值[7,8].由此,MTJ 的自旋輸運(yùn)研究進(jìn)入到單晶MgO 為勢(shì)壘的快車道,在理論預(yù)言7 年后,日本課題組就在高溫退火后的CoFeB/MgO/CoFeB 這種贗自旋閥型MTJ 中獲得了室溫超過600%(1100%@5 K)的TMR 比值[12].隨后,具有高TMR 的單晶MgO 勢(shì)壘的MTJ 被更多的實(shí)驗(yàn)室做出來[13].緊接著,在高TMR 的MTJ 材料體系中有更多類型的單晶勢(shì)壘材料(如AB2O4型尖晶石氧化物MgAl2O4等)被預(yù)言[14]并且被證實(shí).

在利用磁控濺射制備技術(shù)制備出的CoFeB/MgO/CoFeB 類型的MTJ 中[7,12,13],CoFeB在制備態(tài)是非晶的,經(jīng)過高溫退火后在CoFeB/MgO界面處形成晶化的CoFe/MgO[15],從而大幅度提高這類MTJ 的TMR 比值[12].另外,在CoFeB/MgO/CoFeB 的MTJ 中鐵磁性金屬電極CoFeB 隨著厚度的降低能夠從面內(nèi)各向異性轉(zhuǎn)變到垂直各向異性[16];在完全垂直的CoFeB/MgO/CoFeB MTJ中可以獲得超過120%的室溫TMR 比值[17].因此,如果能夠制備出CoFeB(面內(nèi)各向異性)/MgO/CoFeB(垂直各向異性)類型的MTJ,則可以實(shí)現(xiàn)TMR 線性輸出的磁傳感功能[18].在單個(gè)MgO MTJ中,除了上述獲得磁傳感的方法外,還可以利用均具有面內(nèi)各項(xiàng)異性的鐵磁性電極和MgO 勢(shì)壘組成的MTJ,經(jīng)過二次退火等工藝技術(shù)[19,20]或利用鐵磁性金屬電極的形狀各向異性[21]后,實(shí)現(xiàn)TMR線性輸出的磁傳感功能[19-22].

MTJ 作為自旋電子學(xué)的一個(gè)重要研究方向,在磁傳感方面有著巨大的應(yīng)用潛能[18-22](我國智能傳感器市場分析報(bào)告預(yù)計(jì)2022 年磁傳感器的全球商業(yè)市場達(dá)到25 億美元[23]).截至目前,磁敏傳感器已廣泛應(yīng)用于包括工業(yè)、生物醫(yī)學(xué)、地球物理、航空航天和汽車等多個(gè)領(lǐng)域.鑒于磁敏傳感器的廣泛應(yīng)用以及MTJ 線性磁傳感的重要性[24],本文主要針對(duì)五種基于單一MgO MTJ 結(jié)構(gòu)的TMR 線性傳感單元的性能進(jìn)行了系統(tǒng)比較,并且探討了TMR 線性傳感單元的設(shè)計(jì)優(yōu)化方向.與文獻(xiàn)[24]中的結(jié)果相比,本文專注于五種基于MgO MTJ的TMR 線性傳感單元的性能參數(shù)比對(duì)以及它們各自在應(yīng)用時(shí)的可能表現(xiàn).可以發(fā)現(xiàn),TMR 線性傳感單元在應(yīng)用時(shí)需要考慮到它的綜合性能參數(shù);另外,盡管每種類型的TMR 線性傳感單元的性能指標(biāo)有差異,但不同TMR 線性傳感單元可適用于不同類型的TMR 磁敏傳感器,從而滿足TMR 磁敏傳感器多樣性的應(yīng)用需求.

2 構(gòu)成TMR 線性傳感單元的MTJ結(jié)構(gòu)

截至目前,人們研發(fā)出的以MgO MTJ 結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)的TMR 線性傳感單元主要有五種,分別是超順磁型、面外垂直型、面內(nèi)垂直型、人工間接雙交換耦合型和磁場偏置型的TMR 線性傳感單元,如圖1 和表1 所示.這五種TMR 線性傳感單元的探測(cè)層在面內(nèi)磁場的作用下可輸出線性磁傳感信號(hào).下面在介紹這幾種TMR 線性傳感單元的同時(shí)根據(jù)TMR 磁敏傳感器的主要性能參數(shù)(TMR 比值、靈敏度、線性磁場范圍、噪聲指數(shù)、非線性度等)來對(duì)它們的性能進(jìn)行比較.

表1 基于單一 MgO MTJ 的五種TMR 線性傳感單元的性能參數(shù)Table 1.Performance parameters of five TMR linear sensing units based on a single MTJ.

圖1 基于單一MTJ 結(jié)構(gòu)的五種TMR 線性傳感單元的示意圖,其中反鐵磁性層、鐵磁性金屬層(超順磁性層)、勢(shì)壘層是構(gòu)成MTJ 結(jié)構(gòu)的主要材料層,(d) 圖中的彈簧結(jié)構(gòu)代表的是人工交換耦合結(jié)構(gòu)的交換相互作用強(qiáng)度,它決定了人工間接雙交換耦合型的TMR 線性傳感單元的諸多性能參數(shù)Fig.1.Sketch of five TMR linear sensing units based on a single MTJ,the antiferromagnetic layer,ferromagnetic metal layer (superparamagnetic layer) and barrier layer are the main layers of an MTJ structure.The spring structure in Fig.(d) represents the exchange interaction strength of the synthetic exchange-coupling structure,which determines many performance parameters of the synthetic indirect-double-exchange-coupling TMR linear sensing unit.

第一種超順磁型TMR 線性傳感單元,主要結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示,以超順磁性材料作為雙勢(shì)壘MTJ(反鐵磁性層1/鐵磁性金屬層1/勢(shì)壘層1/超順磁性層/勢(shì)壘層2/鐵磁性金屬層2/反鐵磁性層2)的自由層.該自由層的磁矩隨著外加磁場而改變,是TMR 線性傳感單元的探測(cè)層[25].在這類超順磁型的TMR 線性傳感單元中,在改變自由層厚度的情況下,可以實(shí)現(xiàn)TMR 比值、靈敏度、線性磁場范圍、噪聲指數(shù)等性能參數(shù)的大范圍調(diào)控.因此,隨著自由層厚度的改變,該類型的TMR 線性傳感單元不僅可以獲得高靈敏度和窄線性磁場范圍的結(jié)果,也可以得到低靈敏度和寬線性磁場范圍的結(jié)果.

第二種面外垂直型TMR 線性傳感單元,主要結(jié)構(gòu)如圖1(b)所示,以具有面內(nèi)和垂直各向異性的鐵磁性電極構(gòu)成的MTJ (垂直各向異性鐵磁性電極/勢(shì)壘層/面內(nèi)各向異性鐵磁性電極)為基礎(chǔ)的TMR 線性磁傳感結(jié)構(gòu)[18,22],其中垂直各向異性鐵磁性電極作為線性傳感單元的探測(cè)層.垂直各向異性的鐵磁性電極能夠在一定厚度范圍內(nèi)保持其垂直各向異性.因此,該類型的TMR 線性傳感單元的性能參數(shù)隨著垂直各向異性鐵磁性電極厚度的改變可實(shí)現(xiàn)性能參數(shù)大范圍的調(diào)控.不過,由于探測(cè)層自身的垂直各向異性,該類型的TMR 線性傳感單元的最小線性磁場范圍依然很大.

第三種面內(nèi)垂直型TMR 線性傳感單元,主要結(jié)構(gòu)如圖1(c)所示,以利用二次退火工藝技術(shù)實(shí)現(xiàn)兩個(gè)面內(nèi)各向異性鐵磁性電極的磁矩相互垂直的MTJ (反鐵磁性層/鐵磁性金屬層1/勢(shì)壘層/鐵磁性金屬層2)作為TMR 線性傳感單元[21],其中鐵磁性金屬層2 作為TMR 線性傳感單元的探測(cè)層.該類型的TMR 線性傳感單元利用探測(cè)層的軛形(Yoke shape)形狀及其尺寸變化來改變探測(cè)層的形狀各向異性大小,從而達(dá)到調(diào)控該類型TMR線性傳感單元的靈敏度、線性磁場范圍、噪聲指數(shù)等性能參數(shù)的目的.

第四種人工間接雙交換耦合型TMR 線性傳感單元,主要結(jié)構(gòu)如圖1(d)所示,以人工間接雙釘扎磁性耦合結(jié)構(gòu)構(gòu)成的MTJ(反鐵磁性層1/非磁性金屬層1/鐵磁性金屬層1/勢(shì)壘層2/鐵磁性金屬層2/非磁性金屬層2/反鐵磁性層2)作為TMR線性傳感單元[19,20,26],其中鐵磁性金屬層2 作為TMR 線性傳感單元的探測(cè)層.圖1(d)中的Ru(t1)和Ru(t2)代表的是人工間接雙交換耦合磁性結(jié)構(gòu)中的非磁性金屬層Ru,其厚度分別是t1和t2.該類型的TMR 磁敏傳感器單元在經(jīng)過兩次退火工藝技術(shù)后兩個(gè)面內(nèi)各向異性的鐵磁性電極(鐵磁性金屬層1 和2)的磁矩形成相互垂直的磁結(jié)構(gòu).該類型的TMR 線性傳感單元的性能參數(shù)也是可以調(diào)控的,主要通過改變非磁性金屬層的厚度來實(shí)現(xiàn).

第五種磁場偏置型TMR 線性傳感單元,主要結(jié)構(gòu)可以是上述第一到第四種TMR 線性傳感單元的任意一種[26],也可以是正常的MgO MTJ[27],如圖1(e)所示.該類型的TMR 線性傳感單元的實(shí)現(xiàn)條件是在垂直于探測(cè)層易軸方向人為地施加一個(gè)偏置場(HB),并且可以通過改變HB的大小來實(shí)現(xiàn)其性能參數(shù)的調(diào)控.除了人為施加HB的方法外,也可以利用永磁材料來提供一個(gè)HB[28].相比于永磁材料,人為施加的HB更具有優(yōu)勢(shì),可以大幅度調(diào)控傳感器的性能參數(shù).另外,磁場偏置型的TMR線性傳感單元可以有效降低探測(cè)層的磁滯現(xiàn)象[26],這在TMR 線性傳感單元設(shè)計(jì)、優(yōu)化中尤為重要.

3 五種TMR 線性傳感單元的性能比較

這五種TMR 線性傳感單元在磁傳感性能上各有優(yōu)缺點(diǎn),如表1 所列.除磁場偏置型外,表1列出的其余四種TMR 線性傳感單元的性能參數(shù)是經(jīng)過優(yōu)化后的結(jié)果.這五種TMR 線性傳感單元的TMR 比值都很高,除了面外垂直型,其余四種TMR 線性傳感單元的TMR 比值均超過100%.高的TMR 比值是信噪比的基礎(chǔ).而對(duì)于靈敏度而言,超順磁型、面內(nèi)垂直型、人工間接雙交換耦合型、磁場偏置型的TMR 線性傳感單元的最高靈敏度都比較大,遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于面外垂直型的0.02%/Oe.由于靈敏度和線性磁場范圍是一對(duì)矛盾體,因此,雖然面外垂直型的TMR 線性傳感單元的靈敏度低,但是其線性磁場范圍很大,可達(dá)到600 Oe,比其他四種類型的TMR 線性傳感單元的線性磁場范圍大幾倍;同時(shí)在面外垂直型的傳感器單元中非線性度也比較小(≤1%).

下面討論一下這幾種TMR 線性傳感單元的噪聲指數(shù).如表1 所列,這五種TMR 線性傳感單元的噪聲指數(shù)都不低,10 Hz 的時(shí)候均在nT 量級(jí)以上.在不使用磁通聚集器[29]的情況下,這幾乎是單一MTJ 作為TMR 線性傳感單元所能達(dá)到的噪聲指數(shù)的最好水平(～10 nT@1 Hz).需要說明一下,超順磁型TMR 線性傳感單元的噪聲指數(shù)比較高,達(dá)到了90 nT@10 Hz,這主要是因?yàn)檩^薄的鐵磁性金屬材料CoFeB 的磁噪聲增加的緣故.另外,表1 給出了兩種人工間接雙交換耦合型的TMR線性傳感單元,從中可以發(fā)現(xiàn)通過優(yōu)化探測(cè)層實(shí)現(xiàn)了噪聲指數(shù)的大幅度降低.CoFeSiB(30 nm)/Ru/CoFeB[26]作為探測(cè)層的噪聲指數(shù)只有CoFeB(3 nm)/Ru/IrMn[19]作為探測(cè)層的噪聲指數(shù)的1/20,同時(shí)靈敏度提升了約50%,盡管線性磁場范圍縮小了1/2 左右.由此也可以得出一個(gè)結(jié)論,以單一的MTJ 結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)的TMR 線性傳感單元的優(yōu)化有著很長的路可走.

從應(yīng)用的角度來說,對(duì)于需要滿足寬線性磁場范圍(幾百Oe)同時(shí)靈敏度不高的應(yīng)用場景,建議采用面外垂直型的TMR 線性傳感單元;如果需要滿足高磁場靈敏度和相對(duì)寬線性磁場范圍(上百Oe),則建議使用磁場偏置型的TMR 線性傳感單元;如果需要滿足高磁場靈敏度(約4%/Oe)和低噪聲指數(shù)(約10 nT@1 Hz),則建議使用人工間接雙交換耦合型和面內(nèi)垂直型的TMR 線性傳感單元;如果需要非線性度小(約1%),則建議以面外垂直型或者人工間接雙交換耦合型的TMR 線性傳感單元為主.因此,需要根據(jù)實(shí)際應(yīng)用場景來選擇不同類型的TMR 線性傳感單元.據(jù)了解,人工間接雙交換耦合型和面內(nèi)/面外垂直型等類型的TMR 線性傳感單元的磁敏傳感器均到達(dá)了產(chǎn)品應(yīng)用階段,這充分說明TMR 磁敏傳感器存在著多樣化的應(yīng)用需求.

4 TMR 線性傳感單元的設(shè)計(jì)、優(yōu)化方向建議

從材料結(jié)構(gòu)的角度來說,構(gòu)成TMR 磁敏傳感器的基本單元就是TMR 線性傳感單元.因此,TMR 線性傳感單元的性能在一定程度上決定了TMR 磁敏傳感器的性能,尤其是TMR 線性傳感單元在進(jìn)行了串并聯(lián)和橋式結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)集成之后.由此可見,只有選擇好的MTJ 材料結(jié)構(gòu),才有可能獲得高質(zhì)量的TMR 線性傳感單元;同時(shí),只有選擇綜合性能良好的TMR 線性傳感單元,才有可能設(shè)計(jì)優(yōu)化出高性能的TMR 磁敏傳感器.

圖2 給出了MTJ 材料結(jié)構(gòu),TMR 線性傳感單元和TMR 磁敏傳感器的各項(xiàng)性能參數(shù)關(guān)系圖.從圖2 可以知道,MTJ 材料結(jié)構(gòu)僅關(guān)注TMR 比值和噪聲指數(shù),而TMR 線性傳感單元和TMR 磁敏傳感器還關(guān)注更多的性能參數(shù).另外,根據(jù)圖2,可以了解TMR 線性傳感單元和TMR 磁敏傳感器設(shè)計(jì)、優(yōu)化的方向.例如,針對(duì)TMR 磁敏傳感器的性能設(shè)計(jì)、優(yōu)化,人們會(huì)想辦法來提升TMR線性傳感單元的TMR 比值、靈敏度、線性磁場范圍、噪聲指數(shù)、非線性度等多項(xiàng)性能參數(shù).

圖2 MTJ 材料結(jié)構(gòu),TMR 線性傳感單元和TMR 磁敏傳感器的性能參數(shù)關(guān)系圖Fig.2.Performance parameter diagram of an MTJ,a TMR linear sensing unit,and a TMR magnetoresistive sensor.

TMR 比值是MTJ 的基本性能參數(shù).如引言部分所述,非晶AlOx勢(shì)壘的MTJ 的TMR 比值比單晶MgO 為勢(shì)壘的MTJ 低很多,在選擇勢(shì)壘材料時(shí)會(huì)優(yōu)先選擇單晶MgO 為勢(shì)壘的MTJ 作為TMR 線性傳感單元.另外,在為TMR 線性傳感單元選擇鐵磁性金屬電極時(shí),不是自旋極化率越高的鐵磁性金屬電極就越適合,而是需要滿足矯頑力小、飽和磁化強(qiáng)度低的鐵磁性金屬材料.通常情況下,會(huì)在單一鐵磁性金屬材料的基礎(chǔ)上組成復(fù)合磁性多層膜結(jié)構(gòu)[25]作為TMR 線性傳感單元的探測(cè)層.

在TMR 線性傳感單元中,靈敏度、線性磁場范圍是一對(duì)矛盾體,有沒有破解的方法可循呢? 有,更多的是在探測(cè)層的磁性結(jié)構(gòu)上進(jìn)行優(yōu)化.如在表1 中,針對(duì)人工雙交換耦合型的TMR 線性傳感單元,這里仔細(xì)比較一下CoFeB(1 nm)/Ru(0.2 nm/CoFeSiB(30 nm)[26]和CoFeB(2 nm)/ Ru(0.3 nm)/IrMn(6 nm)[19]作為探測(cè)層的性能參數(shù).在TMR相近的情況下,文獻(xiàn)[26]中的TMR 線性傳感單元的靈敏度、線性磁場范圍分別是3.9%/Oe,～28 Oe;而文獻(xiàn)[19]中的結(jié)果分別是2.6%/Oe,～60 Oe.很顯然,軟磁性材料作為探測(cè)層能夠大幅提升靈敏度,雖然這也是犧牲了一定的線性磁場范圍為代價(jià).因此,文獻(xiàn)[26]中的TMR 線性傳感單元不僅靈敏度得到提升,而且噪聲指數(shù)也得到大幅抑制,從而導(dǎo)致以軟磁性材料作為探測(cè)層的人工間接雙交換耦合型的TMR 線性傳感單元幾乎完勝.眾所周知,噪聲指數(shù)在實(shí)際的應(yīng)用場景中是越低越好,然而受限于TMR 線性傳感單元的背景噪聲,并不是每一種TMR 線性傳感單元都擁有較低的噪聲指數(shù).

一般情況下,人們對(duì)TMR 線性傳感單元的非線性度討論得較少,只有針對(duì)TMR 磁敏傳感器的應(yīng)用時(shí),才會(huì)給出非線性度的結(jié)果.這主要是因?yàn)殍F磁性金屬材料本身的磁滯效應(yīng)導(dǎo)致任何的TMR磁敏傳感器均無法完全克服非線性度.而且,非線性度是隨著磁場變化的[18],這更增加了非線性度的優(yōu)化難度.因此,針對(duì)不同類型的TMR 線性傳感單元及磁敏傳感器,非線性度的優(yōu)化是一個(gè)長期的過程.另外,由于TMR 磁敏傳感器的應(yīng)用場景對(duì)其性能的嚴(yán)格要求,溫度穩(wěn)定性是其中一個(gè)很重要的參數(shù)(圖2).盡管溫度在實(shí)際的應(yīng)用場景中,更多時(shí)候是作為環(huán)境變量存在的.在考慮溫度穩(wěn)定性的情況下,人們會(huì)發(fā)現(xiàn)當(dāng)作為探測(cè)層的鐵磁性金屬材料較薄時(shí),如表1 中的超順磁型TMR 線性傳感單元,由于其溫度穩(wěn)定性差,是不利于在TMR磁敏傳感器中應(yīng)用的.

綜合而言,TMR 線性傳感器無論從自身性能還是從應(yīng)用角度,都需要考慮TMR 線性傳感單元在經(jīng)過橋式設(shè)計(jì)集成之后的綜合性能,單一的TMR 線性傳感單元的性能指標(biāo)只能作為初始的參考.盡管如此,我們通過對(duì)表1 中五種TMR 線性傳感單元的性能比對(duì)，不難發(fā)現(xiàn)哪些類型的TMR線性傳感單元更有應(yīng)用價(jià)值.對(duì)于有應(yīng)用價(jià)值的TMR線性傳感單元,需要結(jié)合TMR 磁敏傳感器的應(yīng)用場景去全力優(yōu)化其綜合性能 (除上述已討論的諸多性能外,還包括圖2 所示的抗強(qiáng)磁干擾、空間抗輻射、環(huán)境減振等),這樣更有利于TMR磁敏傳感器的實(shí)際應(yīng)用.

5 結(jié)論

本文回顧了基于單一MgO MTJ 材料結(jié)構(gòu)的五種(超順磁型、面外垂直型、面內(nèi)垂直型、人工間接雙交換耦合型、磁場偏置型)TMR 線性傳感單元,并比較了這五種TMR 線性傳感單元的性能,同時(shí)討論了這五種TMR 線性傳感單元在應(yīng)用時(shí)的可能表現(xiàn).發(fā)現(xiàn)TMR 線性傳感單元的性能設(shè)計(jì)優(yōu)化主要是以MTJ 材料結(jié)構(gòu)的綜合性能為基礎(chǔ),并根據(jù)TMR 線性傳感器的應(yīng)用場景需要來設(shè)計(jì)優(yōu)化的.這完全不同于MTJ 材料結(jié)構(gòu)本身的設(shè)計(jì)優(yōu)化,如引言部分所述,它是以TMR 比值、噪聲指數(shù)等為優(yōu)化依據(jù)的.