張海粟 喬玲玲 程亞?

1) (華東師范大學(xué),精密光譜國家重點實驗室,上海 200241)

2) (中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所,上海 201800)

空氣激光是以空氣為增益介質(zhì)產(chǎn)生的無諧振腔自由空間相干輻射,具有高準(zhǔn)直度、高相干性以及高強(qiáng)度等顯著優(yōu)勢.基于高功率超短激光脈沖非線性傳輸成絲過程,可以遠(yuǎn)程誘導(dǎo)產(chǎn)生空氣激光從而為大氣遙感探測提供理想光源.得益于空氣激光產(chǎn)生時伴隨的原子分子相干激發(fā)過程,空氣激光遠(yuǎn)程探測技術(shù)具有高光譜分辨率和高探測靈敏度,為痕量分子探測、溫室氣體監(jiān)測以及工業(yè)污染物檢測等遠(yuǎn)程遙感應(yīng)用提供了有力工具.本文簡單介紹空氣激光的物理機(jī)制,著重回顧空氣激光遠(yuǎn)程探測的各種應(yīng)用并對未來研究做出展望.

1 引言

隨著近年來溫室效應(yīng)加劇,極端惡劣天氣頻發(fā),世界各國對大氣層高精度動態(tài)監(jiān)控需求也越發(fā)急迫.作為大氣遠(yuǎn)程遙感的有力工具,激光光譜學(xué)手段被廣泛應(yīng)用[1].傳統(tǒng)的激光遙感技術(shù)通常采用線性光學(xué)方案,利用地基大能量激光系統(tǒng)向遠(yuǎn)程大氣中發(fā)射高強(qiáng)度激光光束,進(jìn)而激發(fā)大氣中污染物分子的特征能級輻射,在地面觀測站可以接收污染物分子引起的背向散射等非相干信號.由于散射信號在全空間彌漫,地基觀測站所能收集的信號強(qiáng)度隨傳輸距離增大表現(xiàn)為平方衰減規(guī)律,從而嚴(yán)重限制了遠(yuǎn)程探測的信噪比和靈敏度.近十多年來,空氣激光作為一個新穎的強(qiáng)場超快現(xiàn)象,引起了國內(nèi)外研究人員的廣泛關(guān)注[2?6].空氣激光是指以空氣中存在的原子分子或其衍生物為增益介質(zhì),通過無諧振腔單程放大的方式產(chǎn)生的具有高準(zhǔn)直度、高相干性及高強(qiáng)度的自由空間輻射.與自發(fā)熒光輻射相比,空氣激光沿特定方向傳輸,具有良好的空間指向性和時空相干性,并且其強(qiáng)度比熒光信號高若干數(shù)量級.這些特征使其成為遠(yuǎn)程遙感技術(shù)的理想光源,有望將遠(yuǎn)程遙感的靈敏度提高若干個數(shù)量級.因此,自空氣激光現(xiàn)象發(fā)現(xiàn)以來,人們便對其在遠(yuǎn)程探測中的應(yīng)用進(jìn)行了探索[7?10].

Hemmer 等[7]于2011 年率先提出將背向空氣激光與雙光子吸收或受激拉曼散射技術(shù)結(jié)合進(jìn)行遠(yuǎn)程分子指紋譜測量.隨后Malevich 等[9,10]利用相向傳輸?shù)呐_式化激光脈沖對這一方案進(jìn)行了原理性驗證,間接證實了空氣激光用于遠(yuǎn)程探測的可能性.由于空氣主要由氮氣和氧氣構(gòu)成(氮氣和氧氣在空氣中比例大于99%),基于氮分子和氧分子及其電離解離產(chǎn)物包括氮分子離子、氮原子和氧原子產(chǎn)生空氣激光是當(dāng)前研究主流.而氮分子離子激光由于其獨特的強(qiáng)場電離激發(fā)過程,具有鮮明的量子相干性特征[11]: 強(qiáng)場電離的分子離子是徹底的相干體系,電子相干性、振動相干性、轉(zhuǎn)動相干性為研究弱光下的強(qiáng)非線性過程和分子的量子相干調(diào)控物理提供了新途徑,并為遠(yuǎn)程大氣遙感提供原理性的發(fā)現(xiàn)推動力.

此外,峰值功率超過幾吉瓦(1 GW=109W)的飛秒激光在大氣中非線性傳輸時可以克服自然衍射,產(chǎn)生一個內(nèi)核直徑在100 μm 量級、峰值光強(qiáng)高達(dá)50—100 TW/cm2(1 TW=1012W)的自導(dǎo)引通道,即飛秒激光成絲[12,13].目前,普遍認(rèn)為飛秒光絲是基于克爾自聚焦效應(yīng)和等離子體散焦效應(yīng)兩者動態(tài)平衡而實現(xiàn)的突破衍射極限、不受聚焦系統(tǒng)數(shù)值孔徑限制的超長距離光場約束.飛秒激光成絲可以在遠(yuǎn)程大氣中產(chǎn)生極小的聚焦光斑,進(jìn)而產(chǎn)生超高光強(qiáng)并激發(fā)大氣中原子分子豐富的非線性效應(yīng).結(jié)合空氣激光和超快激光成絲,為突破遠(yuǎn)程遙感中的探測靈敏度瓶頸提供了潛在的解決方案[14,15].

2014 年,Ni 等[16]首次在高功率飛秒激光成絲產(chǎn)生激光的過程中,觀測到了氮分子的轉(zhuǎn)動拉曼信號并實現(xiàn)高達(dá)0.8%拉曼散射轉(zhuǎn)換效率.隨后Liu 等[17]發(fā)現(xiàn)了激光的高階級聯(lián)拉曼散射,并實現(xiàn)大于2000 cm–1的拉曼頻移,對應(yīng)數(shù)十個拉曼級次和數(shù)百個拉曼邊帶,開啟了空氣激光在非線性光譜領(lǐng)域的重要應(yīng)用.最近,Zhao 等[18]利用飛秒激光成絲產(chǎn)生的超連續(xù)光譜和激光成功測量了二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)氣體的振動拉曼光譜,而Zhang 等[19]利用空氣激光發(fā)展了一種高靈敏度的相干拉曼光譜技術(shù),實現(xiàn)了大氣中溫室氣體濃度的定量檢測、多組分同時探測和CO2同位素識別,探測靈敏度達(dá)到0.03%的水平,最小信號抖動達(dá)到2%的水平.

本文回顧了近期基于空氣激光的遠(yuǎn)程高分辨光譜探測研究.首先簡單介紹空氣激光的種類和產(chǎn)生機(jī)制,然后介紹空氣激光在遠(yuǎn)程光譜探測中的研究進(jìn)展,并討論這一新型探測手段的諸多獨特優(yōu)勢,最后對未來研究方向做出展望.

2 空氣激光

按照增益介質(zhì)的類型,空氣激光可以分為原子類、分子類、離子類三種.原子類空氣激光主要以空氣中含量較多的氮氣或氧氣分子解離產(chǎn)生的氮、氧原子以及空氣中含量甚微的稀有氣體為增益介質(zhì)[5,20,21].這類激光通常采用紫外光泵浦,通過雙子吸收實現(xiàn)激光躍遷能級的粒子數(shù)反轉(zhuǎn),增益壽命較長.分子類激光主要是以空氣中的氮氣分子為增益介質(zhì)[4,22?24],通過激發(fā)態(tài)氬原子或者熱電子碰撞激發(fā)實現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn).由于氧氣的猝滅作用,在空氣中產(chǎn)生的氮分子激光信號通常較弱.離子類空氣激光主要以強(qiáng)場光電離產(chǎn)生的氮分子離子作為增益介質(zhì),其物理機(jī)制頗受爭議,因此激起了強(qiáng)場科學(xué)領(lǐng)域研究者極大的興趣[6,25?35].就遠(yuǎn)程遙感而言,由于激光產(chǎn)生時伴隨的原子分子相干激發(fā),非常適用于具有高靈敏度和信噪比的相干光譜探測,并得益于激光獨特的時空相干特性,有望進(jìn)一步提升基于相干拉曼光譜的大氣遙感探測靈敏度和信噪比.

圖1 激光的時空特性[17] (a)中心波長為428 nm 的激光光譜,插圖為激光的遠(yuǎn)場光斑形狀;(b) 激光的時域波形,紅色箭頭標(biāo)明800 nm 驅(qū)動激光脈沖入射時刻Fig.1.Spectral-temporal profiles of lasing[17]: (a) laser spectrum with the central wavelength of 428 nm,the inset is the far-field profile of laser;(b) laser temporal profile with the red arrow denoting the timing of the 800 nm driving pulse.

3 基于空氣激光的遠(yuǎn)程光譜探測

Zhang 等[36]于2013 年展示了基于空氣激光探測分子轉(zhuǎn)動相干性的重要應(yīng)用,實驗上發(fā)現(xiàn)激光強(qiáng)度會隨分子軸取向變化產(chǎn)生周期性調(diào)制,并從激光光譜解構(gòu)分子轉(zhuǎn)動量子波包演化.2014 年,Ni 等[16]利用高功率中心波長為800 nm飛秒激光脈沖在純氮氣中驅(qū)動產(chǎn)生了激光,并首次在激光光譜中觀測到了中性氮分子的轉(zhuǎn)動拉曼信號,從激光到拉曼散射轉(zhuǎn)換效率高達(dá)0.8%.這一簡單有效的方法推動了空氣激光在大氣遙感中的應(yīng)用.實驗產(chǎn)生的激光光譜和N2拉曼散射光譜如圖2 所示.

圖2 激光和 N2 拉曼散射光譜[16] (a) 激光光譜;(b) N2 拉曼散射光譜Fig.2.Spectra of laser and N2 Raman scattering[16]:(a) laser spectrum;(b) N2 Raman scattering spectrum.

隨后Liu 等[17]利用空氣激光產(chǎn)生了高階級聯(lián)拉曼散射,其實驗原理包含激光產(chǎn)生和相干拉曼散射兩步,基本實驗光路如圖3(a)所示.首先將一束高功率近紅外(800 nm)激光脈沖通過倍頻晶體產(chǎn)生二倍頻信號,然后將基波和倍頻波同時聚焦到充滿氮氣的氣體盒子中,用以產(chǎn)生高亮度中心波長為428 nm 的激光信號.隨后將激光和剩余的泵浦光一起聚焦到拉曼散射氣體中,在飛秒泵浦光作用下分子多個轉(zhuǎn)動能級發(fā)生非共振躍遷,形成分子相干轉(zhuǎn)動波包.激光進(jìn)而與分子相干轉(zhuǎn)動波包作用,產(chǎn)生高階級聯(lián)拉曼散射.圖3(b)是利用以上方案在不同氣壓CO2氣體中產(chǎn)生的高階轉(zhuǎn)動拉曼散射光譜,產(chǎn)生的拉曼頻移大于2000 cm–1,對應(yīng)數(shù)十個拉曼級次和數(shù)百個拉曼邊帶.由于這一方案采用單束飛秒激光脈沖,所產(chǎn)生的空氣激光與泵浦激光空間自然重合,同時注入倍頻光可以大大增強(qiáng)空氣激光強(qiáng)度,再結(jié)合空氣激光本身的窄線寬和高相干度等獨特優(yōu)勢,開啟了空氣激光在非線性光譜領(lǐng)域的重要應(yīng)用.

圖3 利用 激光產(chǎn)生高階拉曼散射[17] (a)實驗裝置示意圖;(b) 激光在不同氣壓的CO2 氣體中產(chǎn)生的高階轉(zhuǎn)動拉曼散射光譜,插圖為1 atm (1 atm=1.013×105 Pa)下的拉曼散射信號空間光斑形狀Fig.3.High-order cascaded Raman scattering induced by laser[17]: (a) Experimental schematic;(b) measured high-order rotational Raman scattering spectra at various gas pressures of CO2,inset shows the spatial profile of Raman signals at 1 atm (1 atm=1.013×105 Pa).

近期,Zhao 等[18]將高功率飛秒激光聚焦在空氣中成絲,基于飛秒光絲非線性增強(qiáng)同時產(chǎn)生高強(qiáng)度激光和譜寬超過多個分子振動能級躍遷的超連續(xù)譜白光.通過將待測氣體噴射到飛秒光絲附近,在超連續(xù)譜白光和激光的共同作用下,實驗中測量了多種分子包括N2,O2,CO2和CH4的振動拉曼散射光譜.圖4(a)給出CO2分子相干振動拉曼散射的能級躍遷結(jié)構(gòu),超連續(xù)白光和激光分別對應(yīng)振動能級激發(fā)光和探測光.圖4(b)展示了實驗測得的超連續(xù)譜白光光譜和有無CO2時對應(yīng)的拉曼散射光譜結(jié)構(gòu).

圖4 激光在CO2 中產(chǎn)生拉曼散射[18] (a) CO2 中對應(yīng)的拉曼躍遷能級圖;(b) N2,,O2 和 CO2 的拉曼散射光譜Fig.4.Raman scattering induced by laser: (a) Relevant Raman transition levels in CO2;(b) Raman scattering spectra of N2,,O2 and CO2.

近期,Zhang 等[19]發(fā)展了空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù),其基本原理如圖5(a)所示.飛秒激光與空氣的極端非線性作用,一方面激發(fā)空氣分子的光學(xué)增益,實現(xiàn)了1000 倍以上的種子放大,產(chǎn)生了波長為428 nm、線寬為13 cm–1的激光.同時,飛秒激光在大氣中非線性傳輸產(chǎn)生超連續(xù)光譜,將頻譜帶寬拓展到3800 cm–1,比入射光譜寬1 個數(shù)量級以上,足以激發(fā)空氣中大部分污染物分子和溫室氣體的相干拉曼振動.當(dāng)激光遇到相干振動的分子,會產(chǎn)生高效相干拉曼散射,從拉曼散射光譜強(qiáng)度就可以反推環(huán)境氣體中的各種分子成分及其濃度.圖5(b),(c)分別給出了實驗測得的CO2分子和SF6分子相干拉曼散射強(qiáng)度隨氣體濃度的定量關(guān)系.插圖中分別給出了在最小濃度下兩種分子的相干拉曼散射信號光譜,可以看出其仍然具有較好的信噪比.此外,得益于空氣激光內(nèi)稟的窄光譜線寬,空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)還可以很好地分辨CO2同位素分子.

圖5 空氣激光輔助相干拉曼散射[19] (a) 空氣激光和相干拉曼散射產(chǎn)生機(jī)制示意圖;(b),(c) 相干拉曼信號強(qiáng)度與氣體濃度的定量關(guān)系,插圖為最小濃度下測得CO2 和SF6 的拉曼信號Fig.5.Air-lasing based coherent Raman scattering[19]: (a) Generation scheme of air-lasing and coherent Raman scattering;(b),(c)intensity of Raman signal as a function of gas pressure,inset shows the measured Raman signals of CO2 and SF6 at the minimum pressures.

4 討論

基于空氣激光的遠(yuǎn)程光譜探測具有諸多獨特優(yōu)勢.首先,相比如傳統(tǒng)的線性光學(xué)方案,空氣激光遠(yuǎn)程探測是一個高度相干過程,導(dǎo)致散射光具有較高強(qiáng)度和良好方向性,極大地增強(qiáng)接收效率[37,38].其次,相比于常見的非線性光譜學(xué)手段,如四波混頻,受激拉曼散射,雙光子吸收等,空氣激光遠(yuǎn)程探測可以只用單束激光激發(fā),激發(fā)光和探測光在遠(yuǎn)程自動產(chǎn)生并且時空高度重合,避免了多波長激光遠(yuǎn)程激發(fā)時難以精確控制的時空重合難題.此外,就激光而言,其產(chǎn)生過程中伴隨的原子分子相干激發(fā)使得激光輸出的時頻信息帶有鮮明的量子相干性特征,比如超輻射類似的輻射延時[39],非對稱的時域波形[17,25],近零色散的頻譜分布[40]以及分子相干波包調(diào)制的激光強(qiáng)度[41,42].這些特征導(dǎo)致激光在基于空氣激光的相干光譜探測中發(fā)揮了不可替代的作用,并為有望突破現(xiàn)有的遠(yuǎn)程光譜探測靈敏度和信噪比極限.

5 結(jié)論

處于強(qiáng)激光場中的原子或分子能夠在遠(yuǎn)小于光周期的極短時間內(nèi),以隧穿的方式被光場迅速電離,這一現(xiàn)象為阿秒科學(xué)奠定了基礎(chǔ).而空氣激光現(xiàn)象的揭示,尤其是激光的發(fā)現(xiàn)表明強(qiáng)場光電離過程往往還伴隨著分子離子或中性分子的激發(fā),導(dǎo)致自發(fā)甚至受激的光輻射.這一意想不到的現(xiàn)象拓展了現(xiàn)有強(qiáng)場原子分子物理的研究范疇.在強(qiáng)場超快條件下開展遠(yuǎn)程空氣激光研究不僅對強(qiáng)場分子物理、超快非線性光學(xué)、量子光學(xué)等基礎(chǔ)研究具有重要意義,而且為光學(xué)遙感提供了一條全新的技術(shù)途徑.空氣激光具有高準(zhǔn)直度、高相干性和高強(qiáng)度等優(yōu)點,在大氣痕量污染物遙感、爆炸物遠(yuǎn)程探測、核泄漏預(yù)警等環(huán)境科學(xué)和國防安全領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景.盡管現(xiàn)有的空氣激光遠(yuǎn)程探測研究仍局限于高穩(wěn)定性的實驗室條件,但相信隨著相關(guān)基礎(chǔ)研究的深入以及高功率飛秒激光脈沖技術(shù)的日臻完善,大氣層中的空氣激光遠(yuǎn)程遙感探測在不久的將來會成為現(xiàn)實.

感謝華東師范大學(xué)劉招祥博士提供相關(guān)素材.