李靖 劉運(yùn)全

(北京大學(xué)物理學(xué)院,人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100871)

光和物質(zhì)的相互作用是物理學(xué)中一個(gè)基本研究領(lǐng)域.電子是最早被發(fā)現(xiàn)組成物質(zhì)的基本粒子,因此電子與光場(chǎng)(光子)的相互作用很早就引起人們的研究興趣.電子分為束縛電子與自由電子.束縛電子系統(tǒng)的躍遷會(huì)受到能級(jí)固定、選擇定則等約束,自由電子則不然.近十多年來(lái),隨著超快電子顯微鏡技術(shù)的發(fā)展,人們提出并發(fā)展了用于描述量子自由電子(電子波包)和光場(chǎng)相互作用的理論—基于光子誘導(dǎo)近場(chǎng)電子顯微成像過(guò)程,成功展示了許多新奇量子效應(yīng)以及新應(yīng)用.目前,人們把光子誘導(dǎo)近場(chǎng)電子顯微拓展量子光學(xué)中并展示了許多新奇現(xiàn)象,包括自由電子和腔光子的糾纏、自由電子和自由電子的糾纏、自由電子量子比特、新奇光量子態(tài)制備等，從而開(kāi)啟了基于自由電子的“量子光學(xué)”時(shí)代.本文首先概述了電子與光子的相互作用研究,隨后綜述了光子誘導(dǎo)近場(chǎng)電子顯微成像的理論、實(shí)驗(yàn)進(jìn)展,介紹了其應(yīng)用場(chǎng)景.最后，我們對(duì)基于自由電子的量子物理研究目前遇到的困難進(jìn)行了總結(jié),并對(duì)未來(lái)發(fā)展進(jìn)行了展望.

1 引言

光和物質(zhì)的相互作用是物理學(xué)中一個(gè)古老且長(zhǎng)盛不衰的研究領(lǐng)域.電子是組成物質(zhì)的基本粒子之一,光子是電磁輻射的基本單位.由于它們分別是費(fèi)米子和玻色子的代表粒子,在量子力學(xué)建立初期,人們就已經(jīng)開(kāi)始研究二者的相互作用[1,2].

光與電子的相互作用受電子所處環(huán)境的影響.電子所處的環(huán)境通過(guò)勢(shì)能分布描述,根據(jù)薛定諤方程的勢(shì)能項(xiàng)V(r,t) 是否為零,可以將其分為束縛電子和自由電子.束縛電子,指受到庫(kù)侖勢(shì)限制的電子,這種限制起源于正電荷對(duì)電子的吸引力.由于勢(shì)能項(xiàng)的存在,束縛電子能級(jí)往往是分立的、有限的,只有特定能量量子態(tài)才能存在[1].激子系統(tǒng)[3]、原子能級(jí)躍遷系統(tǒng)[4?6]和量子點(diǎn)與量子阱系統(tǒng)[2]就是典型的束縛電子系統(tǒng).不同系統(tǒng)勢(shì)能項(xiàng)V(r,t)的形式差異,造就了這類(lèi)系統(tǒng)和光場(chǎng)相互作用中很多新奇的物理現(xiàn)象,目前已經(jīng)有全面而深刻的綜述回顧了電磁場(chǎng)和束縛電子系統(tǒng)的相互作用[7].自由電子是指薛定諤方程中勢(shì)能項(xiàng)V(r,t)=0 的電子.廣義地說(shuō),金屬、摻雜半導(dǎo)體、等離子體中的電子都可視為自由電子[2].在非相對(duì)論近似下常采用“自由電子氣”模型來(lái)描述這類(lèi)自由電子[8].當(dāng)自由電子以接近光速運(yùn)動(dòng)時(shí),其動(dòng)力學(xué)過(guò)程應(yīng)采用狄拉克方程描述,這種電子被稱(chēng)為相對(duì)論自由電子.

本文主要涉及相對(duì)論性自由電子和光場(chǎng)的相互作用.在半個(gè)多世紀(jì)以前,人們就已經(jīng)開(kāi)始探究如何耦合自由電子和光場(chǎng),如在卡皮查-狄拉克效應(yīng)(Kapitza-Dirac effect)中,自由電子被光學(xué)波段的駐波彈性散射,經(jīng)歷等虛光子數(shù)的吸收/受激發(fā)射過(guò)程[9].當(dāng)吸收光子和發(fā)射光子的能量不同時(shí),頻率發(fā)生上轉(zhuǎn)換或下轉(zhuǎn)換.

自由電子的相干輻射是光場(chǎng)和自由電子相互作用研究的一個(gè)方面,也是自由電子激光(free electron laser,FEL)的基本原理.然而自由電子對(duì)單光子的散射是十分微弱的,定量地說(shuō),對(duì)于可見(jiàn)光波段湯姆孫散射截面僅有 10-29m2[10].同時(shí),電子輻射需滿(mǎn)足輻射光子和電子間的能量、動(dòng)量匹配.切倫科夫輻射(Chenrenkov radiation,CR)和史密斯-普塞爾輻射(Smith-Purcell radiation,SPR)是最主要的兩種自由電子相干輻射.CR 是一種激波輻射,需要電子的運(yùn)動(dòng)速度超過(guò)光的相速度[11?19].在真空中由于光子和電子動(dòng)量不匹配,無(wú)法發(fā)生CR.SPR 及其推廣是利用具有周期性結(jié)構(gòu)的光柵匹配光子和電子的能量、動(dòng)量,靠近光柵結(jié)構(gòu)的自由電子被局域模式非彈性散射,釋放出高頻率的光子,因此這種輻射也被作為紫外甚至X 光波段新型光源的候選者[20?31].

利用自由電子成像近場(chǎng)是光場(chǎng)和自由電子相互作用研究的另一方面.為了探究近場(chǎng)的動(dòng)力學(xué),人們發(fā)展了空間分辨率突破衍射極限的近場(chǎng)顯微鏡,然而這種顯微鏡無(wú)法提供原子層面的電子動(dòng)力學(xué)顯微[32].超快電子透鏡(ultrafast electron transmission microscopy,UTEM)的問(wèn)世,使得在時(shí)間、空間上成像微納尺度的動(dòng)力學(xué)成為可能.2009 年,Barwick 等[33]利用UTEM 探究了自由電子脈沖與光場(chǎng)激發(fā)的碳納米管近場(chǎng)倏逝波相互作用的動(dòng)力學(xué)過(guò)程.揭開(kāi)了光子誘導(dǎo)近場(chǎng)電子顯微術(shù)(photon induced near-field electron microscopy,PINEM)理論及其實(shí)驗(yàn)發(fā)展的序幕.

在首次發(fā)現(xiàn)PINEM 現(xiàn)象的實(shí)驗(yàn)中,作者希望利用近場(chǎng)來(lái)增強(qiáng)電子顯微鏡的顯微效果.后來(lái)發(fā)現(xiàn),PINEM 可以更廣泛地視為自由電子與耦合到材料上的強(qiáng)場(chǎng)相互作用的過(guò)程.由于在該過(guò)程中自由電子被描述為量子電子波包(quantum electron wavepacket,QEW),而不是經(jīng)典帶電粒子,且該過(guò)程本質(zhì)上是一種受激非彈性電子-光散射(inelastic electron-light scattering,IELS),電子波函數(shù)在與近場(chǎng)相互作用后,會(huì)受到一個(gè)正弦型的相位調(diào)制.因此,也可以認(rèn)為PINEM 是利用近場(chǎng)來(lái)塑造自由電子波函數(shù)的過(guò)程.最近,為了研究自由電子在量子信息方面的應(yīng)用,人們將光場(chǎng)進(jìn)行量子化進(jìn)一步發(fā)展了全量子PINEM 理論,即量子PINEM(quantum-PINEM,Q-PINEM)[34?49].在所謂宏觀量子電動(dòng)力學(xué)(macroscopic QED,M-QED)的理論框架下[7,50,51],Q-PINEM 是目前描述光和自由電子相互作用最精確的理論.近場(chǎng)模式往往由光脈沖激發(fā)材料產(chǎn)生,在M-QED 中,這些滿(mǎn)足介質(zhì)中的麥克斯韋方程組的模式被以“光學(xué)準(zhǔn)粒子(photonic quasiparticles,PQs)”的形式統(tǒng)一描述.這種描述不僅適用于近場(chǎng),還可描述包括聲子極化激元(phonon-polariton,PhP)、甚至磁場(chǎng)等這些不是由光激發(fā)的場(chǎng)分布.因此,總的來(lái)說(shuō)PINEM實(shí)際上涉及自由電子、PQs 以及材料樣品的相互作用,其中材料給出邊界條件以及作為PQs 的媒介.在這個(gè)過(guò)程中,自由電子吸收或者輻射出多個(gè)光子.相互作用結(jié)束后,通過(guò)分析電子的損失能譜(electron energy loss spectrum,EELS),不僅可以實(shí)現(xiàn)實(shí)空間成像,也可以實(shí)現(xiàn)倒空間成像,特別是使得以亞原子尺度的分辨率成像被激發(fā)樣品的近場(chǎng)分布成為可能.截至目前,PINEM 已經(jīng)可以實(shí)現(xiàn) 1 nm 空間分辨率[52]、μeV 能量分辨率[52]以及102fs 時(shí)間分辨率[53?55],進(jìn)而可以直接測(cè)量近場(chǎng)模式壽命、模式體積等.

本文首先介紹相對(duì)論自由電子的量子物理的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)(PINEM),綜述PINEM 相關(guān)的理論和實(shí)驗(yàn)工作進(jìn)展;隨后介紹PINEM 在各領(lǐng)域中的應(yīng)用;最后討論基于自由電子的量子物理目前面臨的挑戰(zhàn),提出展望.

2 PINEM 實(shí)驗(yàn)平臺(tái)、理論研究進(jìn)展

2.1 PINEM 實(shí)驗(yàn)平臺(tái)

PINEM 的典型實(shí)驗(yàn)裝置與實(shí)驗(yàn)原理如圖1 所示.PINEM 的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)主要基于UTEM 裝置[56].UTEM 是一種時(shí)間分辨電子顯微鏡,它在電子顯微鏡具有超高空間分辨成像能力的基礎(chǔ)上引入了第四維度—時(shí)間[57],因此也被稱(chēng)為四維(4D)電子顯微鏡.

圖1 電子、光子和倏逝場(chǎng)相互作用的物理描述[33]及實(shí)驗(yàn)裝置[56] (a)飛秒激光脈沖到達(dá)前(t＜0),電子就已經(jīng)過(guò)納米管時(shí)的情況,目前二者還沒(méi)有發(fā)生時(shí)空重疊;(b) QEW、飛秒激光脈沖和倏逝場(chǎng)在碳納米管上具有最大重疊時(shí)(t=0);(c) 在相互作用期間和隨后瞬間(t＞0),電子獲得/失去的能量等于單光子能量的整數(shù)倍.插圖是在飛秒激光脈沖中成像電子和光子之間的自由-自由躍遷,在連續(xù)體中可能的最終能量.KE 表示動(dòng)能;(d) UTEM 實(shí)驗(yàn)裝置的實(shí)物圖Fig.1.Physical depiction of the interaction among the electron,photon,and the evanescent field[33],and the picture of experimental set-up[56].(a) A frame when the electron packet arrives at the nanotube before the femtosecond laser pulse (t＜ 0),no spatial-temporal overlap has yet occurred.(b) The precise moment when the electron packet,femtosecond laser pulse,and evanescent field are at maximum overlap at the carbon nanotube.(c) Illustration of the process during and immediately after the interaction (t＞0)when the electron gains/loses energy equal to integer multiples of femtosecond laser photons.Inset,the possible final energies in the continuum due to the free-free transitions between the imaging electron and the photons in the femtosecond laser pulse.KE,kinetic energy.(d) Photograph of the UTEM.

UTEM 的工作方式基于超快激光泵浦-超快電子束探測(cè),使用飛秒激光激發(fā)樣品,隨后以電子脈沖作為延時(shí)探針探測(cè)樣品的瞬態(tài)物理過(guò)程.為此,需要將激光器產(chǎn)生的脈沖分成兩束,分別激發(fā)樣品和激發(fā)陰極光電子發(fā)射.用于激發(fā)樣品的超快激光脈沖常需經(jīng)過(guò)光參量放大(optical parametric amplification,OPA)過(guò)程,對(duì)泵浦激光進(jìn)行調(diào)諧,并進(jìn)一步壓縮脈沖使得脈沖持續(xù)時(shí)間更短;為了激發(fā)光電子,通常需要利用倍頻過(guò)程將光電子激發(fā)脈沖轉(zhuǎn)化到紫外頻率.超快電子脈沖和激光脈沖之間的延遲,可通過(guò)調(diào)節(jié)兩個(gè)脈沖之間的延遲線(xiàn)來(lái)精確控制.陰極發(fā)射的電子脈沖經(jīng)過(guò)加速和準(zhǔn)直等過(guò)程入射到樣品表面與近場(chǎng)相互作用.相互作用完成后,電子波函數(shù)在能量空間中的分布發(fā)生了變化,利用EELS 可以分析這種變化.通過(guò)EELS 系統(tǒng)的能量濾波,對(duì)相互作用后能量發(fā)生增益的電子進(jìn)行成像,得到的PINEM 能譜就能反映納米結(jié)構(gòu)或界面周?chē)患ぐl(fā)近場(chǎng)的強(qiáng)度和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)[54,57].基于相對(duì)論自由電子的EELS,PINEM 可以探測(cè)樣品內(nèi)部的光場(chǎng)[55].因此PINEM 是對(duì)其他超高空間分辨成像方式,如掃描近場(chǎng)顯微鏡(scanning nearfield optical microscopy,SNOM)[58,59]、光電子發(fā)射顯微鏡(photon-emission electron microscopy,PEEM)[60,61]、時(shí)間分辨的光子隧道顯微鏡(timeresolved photon tunneling microscopy,TR-PTM)[62]、陰極發(fā)光顯微鏡(cathodoluminescence microscopy,CM)[63]的重要補(bǔ)充.

2.2 PINEM 的理論進(jìn)展

Garcia 等[64]及Park 等[65]于2010 年分別提出了解釋PINEM 實(shí)驗(yàn)結(jié)果的兩套等價(jià)理論.Garcia等[64]采用量子散射方法,將相互作用后的電子波函數(shù)按散射階展開(kāi),每個(gè)散射階分解為具有未知系數(shù)的動(dòng)量本征函數(shù)的線(xiàn)性組合.通過(guò)考慮相互作用哈密頓量和格林函數(shù)的傳播,將單個(gè)散射事件中的N階項(xiàng)與N+1 階項(xiàng)聯(lián)系起來(lái).這樣,系數(shù)之間就建立了遞歸關(guān)系,可以遞歸地計(jì)算;Park 等[65]則給出了描述該過(guò)程的含時(shí)薛定諤方程的解,得到了電子的波函數(shù)解析式.利用電子的波函數(shù)解析式,可以分析相互作用及隨后自由演化過(guò)程中電子的狀態(tài);在探索PINEM 應(yīng)用時(shí),使用解析解的形式會(huì)方便很多.值得注意的是,PINEM 實(shí)驗(yàn)是基于相對(duì)論自由電子的,因此嚴(yán)格來(lái)說(shuō),應(yīng)該考慮相對(duì)論效應(yīng),采用狄拉克-泡利方程來(lái)描述電子的狀態(tài)演化,然而這兩種理論都忽略了相對(duì)論效應(yīng).

在電子顯微鏡的典型工作條件下(即電子動(dòng)能E0約為 40—300 keV ,速度v約為 0.5c—0.7c),電子的相對(duì)論效應(yīng)(特別是電子的自旋修正)是否會(huì)對(duì)PINEM 的實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生顯著影響是上述兩個(gè)理論工作沒(méi)有完全解答的問(wèn)題.2012 年,Park 和Zewail[66]從狄拉克方程出發(fā),建立了一套電子-光子-納米結(jié)構(gòu)相互作用的PINEM 理論,并且和非相對(duì)論形式進(jìn)行了比較.由于此時(shí)電子波函數(shù)中包含有高頻項(xiàng)(|+ω+|=|-ω-|≥mc2/?),利用高頻近似可以對(duì)狄拉克方程進(jìn)行解析求解到第一階,求解過(guò)程中忽略了波包的色散和有質(zhì)相互作用.在典型的PINEM 相互作用時(shí)間尺度下,忽略波包的色散(即QEW 的包絡(luò)函數(shù)對(duì)空間的二階導(dǎo)數(shù))(～fs)是合理的;另一方面,由于PINEM 實(shí)驗(yàn)中電子的輻射效應(yīng)非常小,因此忽略有質(zhì)相互作用也是合理的.在這些近似下,只需將電子的相對(duì)論速度及相應(yīng)的經(jīng)典動(dòng)量(?kc)、經(jīng)典能量(?ωc)代入非相對(duì)論P(yáng)INEM 理論給出的公式中,就可以得出與狄拉克方程的一階近似精確等價(jià)的解.

Park 和Zewail[66]給出的PINEM 理論的解析解表明,PINEM 場(chǎng)耦合了自由電子的運(yùn)動(dòng)和光場(chǎng).PINEM 場(chǎng)通常被定義為

其中,e是基本電荷量;ωp代表光子的頻率;ve代表電子的運(yùn)動(dòng)速度;Ez是電場(chǎng)在電子運(yùn)動(dòng)方向(設(shè)為z方向)的分量; Δk=ωp/ve對(duì)應(yīng)于以ve運(yùn)動(dòng)的電子和光子相互作用過(guò)程中得到或者失去能量 ?ω后,電子的動(dòng)量改變,其單位與空間頻率一致.從(1)式可以看出,g因子是關(guān)于近場(chǎng)縱向分量Ez空間頻率為 Δk的傅里葉分量,表征了自由電子和光場(chǎng)整體的耦合強(qiáng)度,后續(xù)PINEM 的理論發(fā)展基本沿用了“PINEM”場(chǎng)的形式,并將其稱(chēng)作耦合系數(shù)或者拉比參數(shù)[53].根據(jù)耦合系數(shù),可以計(jì)算出自由電子吸收/發(fā)射N(xiāo)個(gè)光子的概率:

其中,JN是第一類(lèi)貝塞耳函數(shù)的第N階.在|g|?1的極限下,相互作用后,電子能譜的展寬約為單光子能量的 4|g|倍.實(shí)驗(yàn)中 |g|?1 很容易滿(mǎn)足,因此耦合系數(shù)的大小可以通過(guò)EELS 能譜的展寬反推出來(lái).

2015 年,Feist 等[67]和Kociak[68]利用納米針尖作為樣品實(shí)現(xiàn)了皮秒(約 3.4 ps)量級(jí)的近場(chǎng)持續(xù)時(shí)間.當(dāng)近場(chǎng)持續(xù)時(shí)間遠(yuǎn)大于電子脈沖持續(xù)時(shí)間(實(shí)驗(yàn)中典型值約 700—900 fs)時(shí),可以觀察到由激光功率調(diào)制的相干布居Rabi 振蕩(Rabi oscillation,RO),這再次證明了PINEM 是一個(gè)量子過(guò)程,必須對(duì)自由電子采用量子波包的描述.如圖2 所示,納米尖端光電發(fā)射產(chǎn)生的超短電子脈沖被加速并聚焦,與納米結(jié)構(gòu)的光學(xué)近場(chǎng)發(fā)生相互作用,電子脈沖的相位將被調(diào)制;從動(dòng)能角度看,在電子和近場(chǎng)相互作用的過(guò)程中,電子只能吸收或者發(fā)射整數(shù)個(gè)光子,因此其能量空間中,以初始能量E0(具有一定寬度)為原點(diǎn),形成了以單光子能量 ?ω為間隔的“能量階梯”,在電子能譜中則呈現(xiàn)出相對(duì)于零損耗峰(zero loss peak,ZLP)等間隔分布的邊帶,邊帶E0±n?ω稱(chēng)為第n光子階,表明PINEM 可以用于演示自由電子“量子行走”.電子獲得能量 ?ω的結(jié)果可能是直接吸收一個(gè)光子導(dǎo)致的,也可能是連續(xù)吸收兩個(gè)光子,隨后又放出一個(gè)光子導(dǎo)致的,這兩個(gè)量子路徑之間會(huì)發(fā)生量子干涉.路徑量子干涉以及多級(jí)布居轉(zhuǎn)移引起了多能級(jí)RO 現(xiàn)象.Feist等[67]采用對(duì)易的階梯算符描述PINEM,得到了和實(shí)驗(yàn)符合的結(jié)果.相較于之前解釋PINEM 的理論,階梯算符描述更加簡(jiǎn)潔,物理圖像更加清晰.

圖2 光學(xué)近場(chǎng)相干非彈性電子散射原理與示意圖[67] (a) 實(shí)驗(yàn)示意圖;(b) 非彈性電子散射譜中能量截?cái)嗟墓鈻艗呙鑸D像;(c) 入射動(dòng)能譜,峰位于 E0=120 keV,其半高全寬(full-width at half-maximum,FWHM)為 0.7 eV;(d) 梯狀能級(jí)圖,箭頭表示連續(xù)的多態(tài)布居轉(zhuǎn)移(類(lèi)型I)和量子干涉路徑(類(lèi)型II);(e) 近場(chǎng)相互作用后的能譜示例Fig.2.Schematic and principles of coherent inelastic electron scattering by optical near-fields[67]: (a) Experimental scheme;(b) raster-scanned image of the energy cutoff in the inelastic electron scattering spectra;(c) incident kinetic energy spectrum (full-width at half-maximum, 0.7 eV) centered at E0=120 keV;(d) energy level diagram of ladder states,arrows indicate sequential multistate population transfer (type I) and interfering quantum paths (type II);(e) example of kinetic energy spectrum after the near-field interaction.

當(dāng)近場(chǎng)與自由電子發(fā)生強(qiáng)耦合時(shí),會(huì)有更多新奇的現(xiàn)象產(chǎn)生,這意味著更廣闊的應(yīng)用.因此,探索如何增強(qiáng)近場(chǎng)和自由電子的相互作用,是近期PINEM 研究的一條主線(xiàn).通過(guò)增加激發(fā)樣品的激光功率可以增大耦合強(qiáng)度,但是激光功率過(guò)大可能會(huì)對(duì)樣品造成不可逆損傷,影響實(shí)驗(yàn)可信度.考慮到之前的PINEM 實(shí)驗(yàn)都是自由電子和局域近場(chǎng)的相互作用,為了進(jìn)一步增大耦合強(qiáng)度,可以將局域近場(chǎng)改為行波,該過(guò)程將需要滿(mǎn)足相位匹配.由于相對(duì)論電子的速度與在介質(zhì)中行波的相速度相接近,實(shí)現(xiàn)相位匹配比較容易.2020 年,Kaminer等[69]將局域PINEM 場(chǎng)的概念推廣到了擴(kuò)展的PINEM 場(chǎng),給出了自由電子與棱鏡全內(nèi)反射倏逝波相互作用的PINEM 場(chǎng)解析表達(dá)式.理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)表明,在相位匹配的條件下,自由電子與行波相互作用可以有效地增強(qiáng)耦合.擴(kuò)展的PINEM 場(chǎng)定義為

相比于(1)式,擴(kuò)展的PINEM 場(chǎng)依賴(lài)于時(shí)間T,它表示在自由電子的軌跡上,行波光場(chǎng)會(huì)隨著時(shí)間變化.

在滿(mǎn)足相位匹配的條件下,自由電子和光場(chǎng)之間的能量交換效率可以通過(guò)延長(zhǎng)相互作用長(zhǎng)度而增加.因此,理論上即使是單光子的效應(yīng)也可以在傳播過(guò)程中形成相干性,并接近強(qiáng)耦合.2019 年,Kfir[35]從理論上研究了單電子-單光子的強(qiáng)耦合效應(yīng),將PINEM 擴(kuò)展到了Q-PINEM.利用量子光學(xué)描述,即相干態(tài) |α〉來(lái)表示經(jīng)典光場(chǎng),引入新的參數(shù)gQu來(lái)表示單電子-單光子耦合強(qiáng)度,給出了電子-腔光子糾纏相互作用的解析模型.該模型中定義的耦合系數(shù)和傳統(tǒng)的PINEM 理論中的耦合系數(shù)的關(guān)聯(lián)為

由于在量子光學(xué)中,|α|2表示光場(chǎng)的平均光子數(shù),因此直覺(jué)上可將gQu解釋為單個(gè)光子的PINEM 效應(yīng)強(qiáng)度.Kfir[35]指出,雖然強(qiáng)耦合的判據(jù)為gQu≥1,但是在中度耦合中,已經(jīng)出現(xiàn)了一些強(qiáng)耦合現(xiàn)象,如多個(gè)量子的能量轉(zhuǎn)移等.通過(guò)理論推導(dǎo),Kfir 證實(shí)了無(wú)論是對(duì)于強(qiáng)耦合還是弱耦合,有無(wú)激光泵浦(無(wú)激光泵浦時(shí),電子和腔真空態(tài)相互作用),電子能譜總是滿(mǎn)足E0-〈E〉=|gQu|2.即電子能量損失譜的中心總是偏離ZLP 的位置,只是在耦合極弱的情況下偏移不明顯.圖3(a),(b)所示分別為強(qiáng)耦合情況下(gQu=3)腔處于真空態(tài) |0〉、相干態(tài)|α〉=|3〉時(shí),電子-光子聯(lián)合概率 |cn,k|2隨電子單光子能量增益k以及腔光子數(shù)n的變化,其中插圖給出了n=2 和n=3 的狀態(tài).首先考慮的是自由電子和空腔的相互作用,此時(shí)光學(xué)腔處于真空態(tài),自由電子與之相互作用后,電子將以 ?ω0為能量子,改變動(dòng)能,并且其能量損失譜中心位于 -|gQu|2處,更高階的光子態(tài)需要更強(qiáng)的耦合.其次,腔中存在少量光子的狀態(tài),即處于 |α〉=|3〉態(tài)時(shí)腔中會(huì)出現(xiàn)豐富的糾纏特征,如當(dāng)微腔處于某一個(gè)具體的光子數(shù)態(tài)時(shí),電子的能譜會(huì)發(fā)生振蕩(如圖3 中的插圖所示).對(duì)于積分電子能譜而言,這種振蕩會(huì)由于Fock態(tài)的正交而消失.最后,考慮弱耦合.α=10,gQu=0.25 時(shí)的電子能譜如圖3(c)所示,此時(shí)|ck|2=|Jk(2|g|)|2且 |g|=|gQuα|,電子態(tài)幾乎已經(jīng)獨(dú)立于光子態(tài),出現(xiàn)了以貝塞爾函數(shù)形式振蕩的電子譜,且電子能量損失譜偏離ZLP 很小,回歸到了傳統(tǒng)的PINEM 理論.

圖3 電子和光子的糾纏模式[35] (a) 腔處于真空態(tài)時(shí);(b) 腔處于相干態(tài) |α〉=|3〉時(shí)出現(xiàn)了豐富的糾纏現(xiàn)象;(c) 腔處于 |α〉=|10〉 且 gQu=0.25 時(shí)的弱耦合情況Fig.3.Electron-photon entanglement patterns[35]: (a) When the cavity is in a vacuum state;(b) rich entanglement features for an initial coherent state |α〉=|3〉 in the cavity;(c) weak coupling and highly populated cavity (gQu=0.25,|α〉=|10〉).

盡管PINEM 效應(yīng)的理論研究已經(jīng)看似趨于完備,有一些基本問(wèn)題卻尚未解答.PINEM 效應(yīng)只是自由電子和光場(chǎng)相互作用的其中一種效應(yīng),它與其他效應(yīng),如自由電子在光場(chǎng)中的加速等有無(wú)聯(lián)系? 在PINEM 效應(yīng)和量子FEL(quantum free electron laser,QFEL)中,不再將自由電子處理為平面波;在FEL 的經(jīng)典電動(dòng)力學(xué)模型中或者加速器中,也不再將自由電子處理為點(diǎn)粒子.上述效應(yīng)統(tǒng)一用滿(mǎn)足有限持續(xù)時(shí)間、有限能量展寬的相干QEW 處理,可以揭示這幾種不同相互作用機(jī)制的聯(lián)系.利用滿(mǎn)足海森伯最小不確定度原理的QEW,即波包能量(動(dòng)量)的不確定度,以及高斯束腰處持續(xù)時(shí)間(空間尺度)不確定度滿(mǎn)足的QEW.Pan 等[70]于2019 年揭示了自由電子與輻射相互作用的不同機(jī)制.首先,為了能區(qū)分開(kāi)群速度v0的自由電子PINEM 譜中的邊帶,單光子能量需超出電子束的能量色散[33,71],即

該條件等價(jià)于QFEL 中的“強(qiáng)反彈”條件[72],其中?ω/v0是吸收/發(fā)射光子后,電子的反彈動(dòng)量; Δp=ΔE/v0則表示能量-動(dòng)量展寬.其次,考慮到波包在自由空間中漂移過(guò)程中,波包的空間尺寸隨漂移時(shí)間tD展寬,即

其中利用康普頓波長(zhǎng)λc=h/(mc)定義了=λc/γ3,即量子電子束的自由傳播導(dǎo)致軸向的空間拉伸以及能量的啁啾效應(yīng).這種展寬引出了QPINEM 機(jī)制的條件,即QEW 足夠長(zhǎng),可以視作平面波,與近場(chǎng)的光波沒(méi)有相位關(guān)系,稱(chēng)為“長(zhǎng)波包”條件[72],

其中T=2π/ω,β=v0/c,且λ是光波長(zhǎng).這樣,利用“強(qiáng)反彈”條件(5)式以及“長(zhǎng)波包”條件(7)式,即可對(duì)自由電子-光子相互作用進(jìn)行分類(lèi).在相空間中的分類(lèi)結(jié)果如圖4(a)所示,其中出現(xiàn)了之前未報(bào)道過(guò)的反常PINEM 效應(yīng)(APINEM),它與傳統(tǒng)PINEM 效應(yīng)的區(qū)別體現(xiàn)在相空間分布中,如圖4(b),(c),(e)所示.結(jié)果表明,相互作用后,電子是加速還是產(chǎn)生PINEM 或APINEM 只取決于QEW 的初始狀態(tài).圖4(b)—(e)給出了4 種不同初始條件下,相互作用前后的相空間表示.

圖4 (a) 根據(jù)量子電子波函數(shù)初始參數(shù)(,LD)對(duì)光與電子相互作用的分類(lèi).(b)—(e) PINEM、加速和APINEM在相互作用前(折線(xiàn)橢圓)后(紅色和黃色表示正值,藍(lán)色表示負(fù)值) 的相空間表示及其能量(動(dòng)量)分布.QEW 的初始分布 W(00)的面積是 h/2,單元格面積為普朗克常量h.PINEM 情況下,初始分布在時(shí)間方向擴(kuò)展,而其能量展寬較窄,其中(b)為無(wú)啁啾,(c)為預(yù)啁啾;(d) 類(lèi)粒子加速,初始時(shí)間短且相位明確的QEW 具有凈動(dòng)量轉(zhuǎn)移;(e) APINEM情況.初始量子電子束進(jìn)行了強(qiáng)啁啾,產(chǎn)生了量子干涉條紋[70]Fig.4.(a) Universal classification of light-matter interaction regimes in terms of the initial parameters of the quantum electron wave function: its minimal axial waist size and the pre-interaction drift length from this point,LD.(b)–(e) Illustrations of PINEM,acceleration,and APINEM processes in phase-space representation before (broken-line ellipses) and after (positive,red and yellow; negative,blue) interaction and their energy (momentum) distributions.The initial distributions W(00) of the QEW of area h/2 are overlaid over a grid of area h(Planck constant) tiles: PINEM case,the initial distribution is temporally (or longitudinally) expanded,and its energy spread is narrow: (b) unchirped;(c) prechirped;(d) particle-like acceleration with net momentum shift for an initially temporally short QEW with well-defined phase;(e) APINEM case.Expanded and strongly prechirped initial QEW,with quantum interference fringes emerging[70].

3 PINEM 的實(shí)驗(yàn)進(jìn)展及應(yīng)用

PINEM 實(shí)驗(yàn)技術(shù)的進(jìn)步與理論的進(jìn)展是相輔相成的,各種潛在應(yīng)用也被不斷發(fā)掘.從PINEM 誕生起,人們就已經(jīng)設(shè)想將其應(yīng)用在超快動(dòng)力學(xué)成像等方面[54?56,73?75].Ropers 等實(shí)現(xiàn)了皮秒量級(jí)的近場(chǎng),揭示了PINEM 效應(yīng)中電子的量子行走的本質(zhì),為PINEM 在量子信息中的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)[36,39,40,43].另外,通過(guò)模擬實(shí)驗(yàn)條件發(fā)現(xiàn),在相互作用后,光驅(qū)動(dòng)的電子動(dòng)量相干疊加態(tài)演化成一列阿秒電子脈沖,這又引起了人們對(duì)于其在阿秒相干控制、電子波包整形和電子梳中的應(yīng)用的研究興趣[10,67,76?92].2016 年,Zewail 等[57]實(shí)現(xiàn)了紅外波段(1038 nm)的PINEM 成像,在這之前的PINEM實(shí)驗(yàn)中,用于激發(fā)樣品的激光脈沖均為 500—800 nm,Zewail 等發(fā)現(xiàn)紅外脈沖只需要使用很低的光通量便可實(shí)現(xiàn)PINEM 邊帶顯著的振幅;紅外泵浦還使得PINEM 的能量分辨率提高到了0.63 eV.2017 年,Kaminer 研究組[92]利用紅外泵浦進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了 meV 的能量分辨率,如果犧牲一部分時(shí)間分辨率,能量分辨率甚至可以達(dá)到 1 meV以下,這種方法不同于傳統(tǒng)IELS 方法,它并不受限于電子束初始的能量展寬.此外,基于相位匹配[69]、回音壁模式[53]、集成光子芯片[52]等實(shí)現(xiàn)的相互作用的增強(qiáng)不僅帶來(lái)了諸如電子能量梳等物理現(xiàn)象,而且提高了PINEM 成像的分辨率.因此PINEM 可以使用紅外泵浦且具有高分辨成像的能力,被應(yīng)用于PhP 動(dòng)力學(xué)成像[55]、光子晶體腔模式壽命以及品質(zhì)因子[54]等研究中.Q-PINEM理論被發(fā)展以應(yīng)用于光量子態(tài)的產(chǎn)生和表征、光子-電子糾纏等方面[35,37,38,44?47,49,93].

3.1 阿秒脈沖、電子波包整形與電子的相干控制

探究原子尺度物質(zhì)動(dòng)力學(xué)過(guò)程是物理學(xué)正蓬勃發(fā)展的領(lǐng)域.研究超快動(dòng)力學(xué)的途徑往往是通過(guò)將樣品的性質(zhì)“刻印”在輻射、透射光場(chǎng)或者是透射電子束上,通過(guò)接收光子或者電子信號(hào)來(lái)獲取物質(zhì)中的動(dòng)力學(xué)信息,因此超快電子和X 射線(xiàn)成像的光譜學(xué)是這一領(lǐng)域發(fā)展成熟的基礎(chǔ),但這些技術(shù)在很大程度上依賴(lài)于激光束以產(chǎn)生和表征更短的脈沖.除了激光,近期研究顯示通過(guò)超快電子與近場(chǎng)的相互作用有望實(shí)現(xiàn)產(chǎn)生、控制和表征阿秒脈沖.

2015 年Ropers 等[67]通過(guò)數(shù)值模擬發(fā)現(xiàn),當(dāng)自由電子和納米針尖上的近場(chǎng)相互作用后,由于其波函數(shù)會(huì)受到一個(gè)正弦的相位調(diào)制,在隨后自由空間中的傳播過(guò)程中,不同光子階的邊帶會(huì)獲得不同的相位,這導(dǎo)致電子波函數(shù)的色散重構(gòu),并在一定的傳播距離下,在時(shí)間上聚焦成一串阿秒脈沖,如圖5(a)所示.在實(shí)驗(yàn)條件下,通過(guò)模擬計(jì)算得出,時(shí)域聚焦的阿秒脈沖長(zhǎng)度約 80 as,兩個(gè)脈沖之間的時(shí)間間隔約為 2.25 fs,這種電子脈沖在時(shí)域上的聚焦出現(xiàn)在和樣品相互作用后 1.88 mm 距離處.由于該脈沖是等間隔分布的電子動(dòng)量態(tài)的相干疊加,在通過(guò)時(shí)間焦點(diǎn)后,電子脈沖將在時(shí)域擴(kuò)散開(kāi),但仍有復(fù)蘇的可能,如圖5(b)所示.在光學(xué)中,這種電子阿秒脈沖等效于光束的相位被正弦光柵調(diào)制后在空間形成的菲涅耳近場(chǎng)衍射條紋.為研究這種阿秒脈沖的起源,利用相空間表示是必要的.由于傳播距離x=vt,v是電子的速度,x與v可以等價(jià)起來(lái).從相空間中,可以看到由于自由傳播,相位受到的正弦調(diào)制剪切了相空間中Wigner 函數(shù)的分布,在時(shí)間上形成了一個(gè)高度局域的投影.另一方面,進(jìn)一步的研究表明,這種阿秒電子脈沖的產(chǎn)生對(duì)初始時(shí)刻電子脈沖具體時(shí)域結(jié)構(gòu)和動(dòng)量結(jié)構(gòu)的改變不敏感.

圖5 (a) 周期調(diào)制的電子脈沖結(jié)構(gòu)的演化成阿秒脈沖,其中電子密度作為近場(chǎng)相互作用后傳播距離的函數(shù)(數(shù)值模擬采用 |g|=5.7);(b) 電子量子態(tài)在時(shí)間焦點(diǎn)位置處(圖(a)中傳播距離為 1.8 mm 處)光調(diào)制一個(gè)周期的相空間表示;(c) Wigner 函數(shù)的動(dòng)量投影;(d) Wigner 函數(shù)空間投影的中心部分,脈沖持續(xù)時(shí)間(FWHM)僅為 82 as[67]Fig.5.(a) A periodically modulated electron pulse structure evolved into attosecond pulse (electron density) as a function of the propagation distance after the near-field interaction (numerical simulation for |g|=5.7);(b) phase space (Wigner) representation of one period of the lightmodulated electron quantum state at the temporal focus position (propagation distance of 1.8 mm in panel (a));(c)momentum projection of Wigner function exhibiting spectral modulations as observed in the experiments;(d) central part of spatial projection.A peak with a duration of only 82 as (FWHM) is produced[67].

盡管數(shù)值模擬中得到的電子束焦距達(dá)到了毫米量級(jí),但由于重復(fù)頻率過(guò)高,阿秒電子脈沖仍然無(wú)法代替阿秒光脈沖完成時(shí)間分辨的實(shí)驗(yàn).實(shí)驗(yàn)中能否產(chǎn)生阿秒量級(jí)的時(shí)域聚焦,能否產(chǎn)生可用于對(duì)樣品相干激發(fā)進(jìn)行相位分辨的時(shí)間電子梳仍然未知.

除產(chǎn)生阿秒脈沖之外,如何對(duì)電子波函數(shù)進(jìn)行相干控制也是一個(gè)非常重要的問(wèn)題.PINEM 中,階梯狀能級(jí)之間的量子干涉、電子波函數(shù)相位受到的正弦調(diào)制、以及自由空間中的相干演化為控制電子波函數(shù)提供了必要條件.拉姆齊分離振蕩場(chǎng)方法是由拉姆齊提出的利用分子束磁共振測(cè)量核磁矩的方法,精度比拉比裝置更好[94],這種分離場(chǎng)方法為電子束的相位控制提供了新的思路.2016 年,Ropers 等[76]將一束自由電子脈沖分別和兩個(gè)分離的近場(chǎng)進(jìn)行相互作用,實(shí)現(xiàn)了拉姆齊型自由電子干涉儀,如圖6 所示.通過(guò)控制泵浦光的偏振,可以實(shí)現(xiàn)圖6(a)所示的對(duì)電子能譜的進(jìn)一步拉伸或者壓縮,其中①是入射時(shí)的能譜.在第一次相互作用期間,一個(gè)正弦相位調(diào)制被刻印到電子波函數(shù)上,導(dǎo)致②所示EELS 邊帶的產(chǎn)生.③和④則分別記錄了雙重相互作用后的相消性能譜和相長(zhǎng)性能譜.相互作用的相對(duì)相位決定最終態(tài)的相位調(diào)制.未來(lái)實(shí)驗(yàn)可能利用這種類(lèi)型的“電子-光干涉儀”,通過(guò)在間隙中插入光激發(fā)材料,以亞周期分辨率精確測(cè)量電子退相干.進(jìn)一步的應(yīng)用包括近場(chǎng)相位分辨成像,基于自由電子的量子計(jì)算等.

圖6 (a) 拉姆齊型自由電子干涉儀的工作原理: 同一個(gè)電子脈沖(綠色)依次作用于空間分離的兩個(gè)場(chǎng) g1 和 g2;(b) 具有兩個(gè)相互作用區(qū)域的納米結(jié)構(gòu)的掃描電子顯微圖(俯視圖和側(cè)視圖),金片間距 5 μm;(c)控制激發(fā)納米結(jié)構(gòu)的實(shí)驗(yàn)場(chǎng)景示意圖;(d) 局域耦合強(qiáng)度 |gtot| 的空間分布圖像,此時(shí)激勵(lì)條件幾乎滿(mǎn)足角落區(qū)域?qū)﹄娮幽茏V進(jìn)行完全再壓縮[76]Fig.6.(a) Working principle of the Ramsey-type free electron interferometer: an electron pulse (green) is acted on at two spatially separated nodes g1 and g2;(b) scanning electron micrographs of the nanostructure featuring two interaction zones (top and side view),distance between gold paddles is 5 μm ;(c) sketch of the experimental scenario displaying polarization-controlled excitation of the nanostructure;(d) raster-scanned image of the local coupling strength |gtot| for excitation conditions near complete recompression in the corner region[76].

2017 年,Ropers 等利用定制的實(shí)驗(yàn)平臺(tái),實(shí)現(xiàn)了自由電子量子態(tài)的制備、相干控制和表征[78].特別是,作者將量子態(tài)層析法(quantum state tomography,QST)用于重構(gòu)自由電子的量子態(tài),成功將適用于純態(tài)情況的理論推廣到混合態(tài)情況,不僅分別用重構(gòu)的密度矩陣與Wigner 函數(shù)表征了自由電子能譜的干涉效應(yīng),而且首次實(shí)驗(yàn)觀察到了655 as 的電子脈沖的產(chǎn)生.具體而言,實(shí)驗(yàn)中采用了兩種不同的實(shí)驗(yàn)裝置.首先利用一束激光及其二次諧波激發(fā)石墨片,隨后自由電子和近場(chǎng)相互作用并穿過(guò)石墨片.自由電子和單色場(chǎng)相互作用后,會(huì)受到正弦調(diào)制,即

式中,ψin(z)表示相互作用前的電子量子波函數(shù),為了簡(jiǎn)化刪去了對(duì)橫向坐標(biāo)的依賴(lài),z是電子運(yùn)動(dòng)軌跡的空間坐標(biāo),gω表示與頻率為ω的單色光場(chǎng)的耦合系數(shù),v是電子速度.利用Wigner 函數(shù)可以更清晰地看到這種正弦型的相位調(diào)制,圖7 所示為gpump=3.95 及gprobe=3.52 的條件下進(jìn)行模擬得到能譜.如果考慮和雙色場(chǎng)(頻率分別為ω與 2ω)相互作用,對(duì)電子波函數(shù)的相位調(diào)制就不再是正弦調(diào)制:

圖7 時(shí)域阿秒脈沖整形的模擬 (a) 模擬所得能譜圖,每個(gè)光周期中有 80 as 的時(shí)間聚焦,約占光周期 3 %;(b) 相應(yīng)的Wigner 函數(shù);(c) Wigner 函數(shù)的時(shí)間投影顯示出對(duì)密度函數(shù)的調(diào)制,脈沖持續(xù)時(shí)間(FWHM)為 531 as(減去陰影部分頂部的基線(xiàn)后,脈沖持續(xù)時(shí)間有效值為 296 as);(d) 對(duì)應(yīng)的電子能譜(動(dòng)量投影) [78]Fig.7.Simulation of attosecond temporal reshaping a simulated spectrogram assuming: (a) Energy spectrum obtained by simulation,including a small timing jitter of 80 as (3%of the optical period);(b) corresponding Wigner function;(c) temporal projection of the Wigner function exhibits density modulations with a FWHM pulse duration of 531 as (after baseline subtraction,rms pulse duration:296 as);(d) corresponding electron energy spectrum (momentum projection) [78].

此時(shí),通過(guò)調(diào)整兩束泵浦光之間的相對(duì)相位θ=arg(gω)-arg(g2ω)/2 可以相干地控制自由電子和光場(chǎng)的相互作用,實(shí)現(xiàn)形態(tài)豐富的PINEM 譜.

其次,利用定制的實(shí)驗(yàn)平臺(tái),使兩束具有可控相對(duì)相位的光分別激發(fā)空間分離的兩片石墨片,然后自由電子分別與兩個(gè)近場(chǎng)相互作用,如圖8(a)所示.該實(shí)驗(yàn)中,調(diào)整了兩片石墨片間的距離,分別是 5 μm 和 1.5 mm,這段距離中自由電子波函數(shù)將自由演化.此過(guò)程可以視為量子態(tài)的制備,與第二個(gè)近場(chǎng)相互作用的過(guò)程則可視為量子態(tài)的探測(cè).通過(guò)調(diào)整泵浦和探測(cè)之間的延時(shí),可得到以光周期循環(huán)的電子譜,如圖8(b)所示.通過(guò)“用于自由電子的量子態(tài)正則重構(gòu)的光譜量子干涉(spectral quantum interference for the regularized reconstruction of free-electron states,SQUIRRELS)”在gprobe=3.52 條件下重構(gòu)量子態(tài)的Wigner 函數(shù),可見(jiàn)由于電子在分離場(chǎng)之間自由傳播,導(dǎo)致最終Wigner 函數(shù)出現(xiàn)明顯的剪切特征.將Wigner 函數(shù)進(jìn)行時(shí)域投影可得到半高全寬 655 as 的脈沖序列,比文獻(xiàn)[67]模擬的要寬一個(gè)數(shù)量級(jí)左右,并且重復(fù)周期依然只有 2.5 fs 左右.

圖8 阿秒電子脈沖序列的實(shí)驗(yàn)演示 (a) 使用兩個(gè)石墨薄片來(lái)制備阿秒電子脈沖序列的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖,插圖為定制的TEM 樣品架;(b)多個(gè)光周期的實(shí)驗(yàn)光譜圖(上)以及其中兩個(gè)周期的特寫(xiě)(下);(c) 重構(gòu)的Wigner 函數(shù);(d) Wigner 函數(shù)的時(shí)間投影展示了對(duì)密度的調(diào)制,FWHM 為 655 as (減去陰影區(qū)域上部基線(xiàn)后,脈沖有效持續(xù)時(shí)間 277 as);(e) 對(duì)應(yīng)的電子能譜(動(dòng)量投影)[78]Fig.8.Experimental demonstration of attosecond electron pulse trains: (a) Sketch of the experimental set-up employing two graphite flakes for the preparation (upper plane) and characterization (lower plane) of attosecond electron pulse trains,and the inset is photograph showing the custom-built TEM sample holder;(b) experimental spectrogram recorded over multiple optical cycles (top)and close-up of two cycles (bottom);(c) reconstructed Wigner function;(d) temporal projection of the Wigner function exhibits density modulations with a FWHM of 655 as (after subtraction of a baseline indicated by the grey-shaded area;r.m.s.pulse duration of 277 as);(e) corresponding electron energy spectrum (momentum projection) [78].

2018 年,Garcia 等[10]利用反射鏡打斷了光在自由空間中的傳播,構(gòu)造了一個(gè)半無(wú)限光場(chǎng),這時(shí)對(duì)光場(chǎng)場(chǎng)強(qiáng)的空間傅里葉變換得到的波矢與自由電子吸收/發(fā)射單光子造成的動(dòng)量改變 Δk匹配起來(lái),實(shí)現(xiàn)了在真空中自由電子和光場(chǎng)(而不是光介質(zhì)誘導(dǎo)的近場(chǎng))直接耦合.同時(shí),如果反射鏡能夠支持表面等離激元傳播,這種相互作用會(huì)變得更強(qiáng).在該工作中,厚約 30 nm 的氮化硅薄膜上沉積了 43 nm 的銀薄膜作為反射鏡,反射鏡被安裝在一個(gè)支架上,支架能夠圍繞兩個(gè)不同的軸進(jìn)行旋轉(zhuǎn),光的入射角度及偏振角可調(diào).自由電子與兩個(gè)光脈沖在同一位置相互作用,通過(guò)調(diào)節(jié)兩個(gè)光脈沖間的相對(duì)延時(shí)Δ2-Δ1可以對(duì)電子波函數(shù)進(jìn)行相干控制.實(shí)驗(yàn)中,以 500 as 為步長(zhǎng)調(diào)整兩個(gè)光脈沖延時(shí),可以相干地控制電子的能量-動(dòng)量分布,電子的邊帶布居以 2.6 fs 的周期振蕩,該周期正是光學(xué)周期2π/ω,和解析的表達(dá)式給出的結(jié)果一致.除了對(duì)電子與半無(wú)限光場(chǎng)的相互作用的阿秒相干調(diào)控,該工作還展示了對(duì)自由電子與表面等離極化激元(surface plasmon polariton,SPP)的相互作用的阿秒-納米相干控制,如圖9 所示.由于SPP 行波和半無(wú)限光場(chǎng)之間的干涉,產(chǎn)生了一個(gè)駐波分布,被自由電子采樣從而形成了實(shí)空間中的“快照”.利用納米等離激元法布里-珀羅(Fabry-Perot,FP)諧振腔,同時(shí)采用阻止自由電子和半無(wú)限光場(chǎng)相互作用的幾何構(gòu)型,可以單獨(dú)成像FP 腔中的等離激元諧振模式.通過(guò)以 334 as 為步長(zhǎng)改變兩個(gè)光脈沖的相對(duì)延時(shí),可以間接地控制光激發(fā)等離激元的相對(duì)相位,從而形成依賴(lài)于時(shí)間的干涉相長(zhǎng)-相消的序列.這種成像方式不會(huì)受到EELS 能量分辨率的限制.文獻(xiàn)[10]中指出,利用離子研磨、聚焦離子束刻蝕加工等技術(shù),可以設(shè)計(jì)出對(duì)自由電子透明,但是部分反射X 光的結(jié)構(gòu),通過(guò)調(diào)整脈沖延時(shí),有可能實(shí)現(xiàn)澤秒(zeptosecond,zs,10–21s)相干控制.該工作通過(guò)模擬兩個(gè)有相對(duì)延時(shí)的X 光脈沖(單光子能量為 777 eV,脈寬為 100 fs)被鏡面樣品以35%的反射率反射,展示了實(shí)現(xiàn)澤秒相干控制的可能性.模擬中,采用的延時(shí)調(diào)整步長(zhǎng)為 30 as,模擬預(yù)測(cè)一階光子階邊帶比ZLP 低 10-5數(shù)量級(jí)左右,同時(shí),電子能譜邊帶相位被以X 光的光周期調(diào)制,強(qiáng)度則每 511 zs 下降1%.因此,該框架可以將相干控制推廣到澤秒機(jī)制中,在未來(lái)有望成為澤秒科學(xué)研究的平臺(tái)之一.

圖9 自由電子與光激發(fā)的SPP 相互作用的示意圖 (a) 在銀層中雕刻的一維納米腔通過(guò)光照明產(chǎn)生SPP 的示意圖;(b) 旋轉(zhuǎn)樣品方向,使得實(shí)驗(yàn)測(cè)量中電子-光相互作用為零時(shí)的能量濾波圖像;(c) 實(shí)驗(yàn)測(cè)量中具有不可忽略的電子-光相互作用的能量過(guò)濾圖像.只有在后一種構(gòu)型中,傳播光和SPP 場(chǎng)才會(huì)在電子束的作用下產(chǎn)生位置相關(guān)的干涉,從而產(chǎn)生一個(gè)空間振蕩的場(chǎng)振幅,可以在真實(shí)空間中成像[10]Fig.9.Visualization of propagating surface-plasmon polaritons: (a) Schematic representation of the generation of surface plasmon polaritons by optical illumination at the edge of a nanocavity carved in the Ag layer;(b) experimentally measured energy-filtered image for a sample orientation such to have a vanishing electron-light interaction;(c) experimentally measured energy-filtered image for a sample orientation such to have a non-negligible electron-light interaction.Only in the latter configuration a position-dependent interference of the propagating light and SPP fields as mediated by the electron beam occurs giving rise to a spatially oscillating field amplitude that can be imaged in real-space[10].

以上都是對(duì)電子波函數(shù)進(jìn)行縱向相位調(diào)制,利用軌道角動(dòng)量(orbital angular momentum,OAM)的傳遞可以改變電子波函數(shù)的橫向相位.考慮到當(dāng)圓偏光與納米腔相互作用時(shí),能夠激發(fā)出具有非零拓?fù)潆姾珊吐菪辔环植嫉谋砻鍿PP.2019 年,Garcia等[83]利用與文獻(xiàn)[10]相同的實(shí)驗(yàn)框架,實(shí)現(xiàn)了從近場(chǎng)手性等離激元向自由電子傳遞OAM,如圖10所示.沿z軸傳播的 200 keV 的超短電子脈沖沖擊銀/氮化硅薄膜,其中銀層上刻有直徑為 0.8 μm 納米孔.其中光脈沖在y-z平面?zhèn)鞑?與電子束方向形成δ角,通過(guò)控制光脈沖的延時(shí),可以控制手性等離激元近場(chǎng),從而實(shí)現(xiàn)對(duì)渦束性質(zhì)的阿秒精度調(diào)控.這套實(shí)驗(yàn)框架也適用于其他帶電粒子的物質(zhì)波如質(zhì)子束等,有望為解決強(qiáng)子物理中的基本問(wèn)題的提供新思路.

圖10 (a) 實(shí)驗(yàn)過(guò)程示意圖;(b) 非局域全息法的示意圖;(c) 電子-SPP 相互作用后非彈性散射電子的空間分布,比例尺為 2 μm;(d) 利用文中詳細(xì)介紹的半解析理論計(jì)算的實(shí)空間電子強(qiáng)度分布,比例尺為 2 μm;(e) FDTD 模擬得到的界面總電場(chǎng)z 分量的相位圖(比例尺為 1 μm)[83]Fig.10.(a) Schematic representation of the experimental geometry; (b) schematic representation of the non-local holographic method; (c) experimentally measured spatial distribution of the inelastically scattered electrons following the electron-plasmon interaction,scale bar,2 μm;(d) calculated real-space electron intensity distribution using the semi-analytical theory detailed in the text (scale bar,2 μm);(e) simulated phase map of the z component of the total electric field at the interface obtained from FDTD simulations (scale bar,1 μm)[83].

2020 年,Reinhardt 和Kaminer 等[85]提出了一套利用光對(duì)自由電子波包進(jìn)行整形和優(yōu)化的理論.通過(guò)設(shè)計(jì)光脈沖并利用梯度下降算法進(jìn)行優(yōu)化,可以實(shí)現(xiàn)電子能量梳、電子能量移動(dòng)、阿秒電子脈沖等電子波包的整形;此外,這種波包整形技術(shù)理論上可以將電子疊加態(tài)轉(zhuǎn)移到相干材料的激發(fā)中,有望在阿秒科學(xué)中得到更多的應(yīng)用.

3.2 PINEM 成像

最初PINEM 是作為一種近場(chǎng)成像方法提出的,2009 年Zewail 等[33]通過(guò)飛秒激光激發(fā)碳納米管的近場(chǎng),根據(jù)能量濾波后的EELS 成像碳納米管近場(chǎng).隨著PINEM 理論和實(shí)驗(yàn)技術(shù)的不斷發(fā)展,人們先后實(shí)現(xiàn)了對(duì)銀納米線(xiàn)[95]、納米顆粒[96,97]、納米針尖[67]、多層石墨烯[98]、光子晶體[54]等的近場(chǎng)成像.此外,還實(shí)現(xiàn)了由反射鏡誘導(dǎo)的半無(wú)限光場(chǎng) (而不是近場(chǎng)PQs)[10]、SPP[83,84]、PhP[55]等的成像.PINEM 成像的應(yīng)用范圍從實(shí)空間中近場(chǎng)模式分布的表征[54]擴(kuò)展到記錄時(shí)間分辨動(dòng)力學(xué)演化[55]、重構(gòu)倒空間色散關(guān)系[54]與測(cè)量模式壽命[53,54]等.根據(jù)現(xiàn)有的報(bào)告,PINEM 已經(jīng)可以實(shí)現(xiàn) 1 nm的空間分辨率[52]、微電子伏特的能量分辨率[52]以及百飛秒的時(shí)間分辨率[53?55].

由于低品質(zhì)因子和本征光損耗的影響,早期人們并沒(méi)有意識(shí)到納米腔的存在是否會(huì)影響到自由電子-PQs 的相互作用.2021 年,Kaminer 等[55]利用UTEM 實(shí)現(xiàn)了當(dāng)時(shí)最強(qiáng)的電子-腔光子相干相互作用,這種強(qiáng)度的相互作用使得僅利用 pJ 量級(jí)的光脈沖能量實(shí)現(xiàn)PINEM 成像成為可能,PINEM在對(duì)脆弱樣品成像時(shí)將更具有優(yōu)勢(shì).由于實(shí)驗(yàn)裝置可以調(diào)整泵浦-探測(cè)延時(shí)、泵浦光的波長(zhǎng)和偏振、樣品的傾斜角以及電子相互作用后的能量濾波共5 個(gè)自由度(如圖11(a)所示),所以可對(duì)光子腔進(jìn)行更完備的描述.通過(guò)以5 nm 步長(zhǎng)改變泵浦波長(zhǎng),以及改變泵浦光的偏振,可以重構(gòu)出樣品的能帶分布.其中的色散關(guān)系是通過(guò)對(duì)電子相互作用后的EELS譜中2 倍于ZLP 半高寬外的相互作用概率積分得到的,表示為概率隨波長(zhǎng)、泵浦光入射角變化.同時(shí),能帶圖上任意一點(diǎn)所代表的Bloch 模式也能通過(guò)PINEM 相互作用概率表示出來(lái),如圖11(b)所示.利用電子探針脈沖對(duì)樣品上的空氣孔進(jìn)行掃描,會(huì)得到耦合系數(shù)|g|隨著空間位置發(fā)生RO 現(xiàn)象,這體現(xiàn)了PINEM 相互作用的量子本質(zhì).另一方面,光子晶體腔較高的品質(zhì)因子也使得成像腔內(nèi)時(shí)間動(dòng)力學(xué)成為可能,通過(guò)調(diào)整泵浦探測(cè)延時(shí)可以直接得到腔模式壽命.實(shí)驗(yàn)表明,低Q值(腔模壽命更短)與高Q值(腔模壽命更長(zhǎng))的光場(chǎng)模式和自由電子耦合時(shí),具有不同的動(dòng)力學(xué)效應(yīng).具體而言,高Q值的光場(chǎng)模式和自由電子相互作用后得到的電子損失能量譜中邊帶的增強(qiáng)更明顯,意味著相互作用更強(qiáng);同時(shí),高Q值的腔對(duì)電子色散(electron-chirp,EC)產(chǎn)生的時(shí)間-能量?jī)A斜效應(yīng)的抑制作用更明顯.該工作中的光子晶體腔是刻蝕了空氣孔的氮化硅樣品,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)相比于穿過(guò)空氣孔的電子,直接穿過(guò)氮化硅薄膜的電子會(huì)減少 87.5%.當(dāng)樣品對(duì)自由電子幾乎透明時(shí),PINEM 甚至可以以幾乎無(wú)傷的方式探測(cè)到樣品內(nèi)部的電場(chǎng)分布.此外,PINEM 可以使用中紅外激光泵浦,從而探測(cè)更小能量尺度的動(dòng)力學(xué),而時(shí)間分辨的光子隧道掃描顯微鏡與時(shí)間分辨的光發(fā)射電子顯微鏡(PEEM)則還未應(yīng)用于中紅外波段.隨著EELS 的發(fā)展,EELS的能量分辨率越來(lái)越高,目前已經(jīng)實(shí)現(xiàn)從極薄的樣品中提取出PhP 的色散關(guān)系,還可以測(cè)量介質(zhì)體內(nèi)和表面的純振動(dòng)模式(聲子模式),只需利用電子衍射提取色散關(guān)系.然而,這些EELS 實(shí)驗(yàn)只能得到極化激元的靜態(tài)信息,不能得出極化激元波包的演化動(dòng)力學(xué)等.考慮到PhP 的群速度較慢,而自由電子和PQs 的相互作用時(shí)間很短,PINEM 是實(shí)現(xiàn)時(shí)間分辨動(dòng)力學(xué)成像的優(yōu)質(zhì)候選者.

圖11 (a) UTEM 中自由電子與光子腔的量子相互作用的五個(gè)自由度.(b)—(d) 光子晶體能帶結(jié)構(gòu)的重建與Bloch 模的直接成像 (b)通過(guò)掃描入射光角度和波長(zhǎng)而測(cè)得的能帶結(jié)構(gòu);(c) 光子晶體和入射泵浦激光脈沖的示意圖;(d) 在(b)中標(biāo)記的角度和波長(zhǎng)處測(cè)得的光子晶體的Bloch 模式.比例尺: 300 nm [54]Fig.11.(a) The UTEM setup offers five degrees of freedom to measure the interactions.(b)–(d) Reconstruction of band structure and direct imaging of the Bloch modes of the photonic crystal: (b) Band structure measured by scanning over incident laser angles and wavelengths;(c) layout of the photonic crystal and incident pump laser pulse;(d) Bloch modes of the photonic crystal measured at the angles and wavelengths marked in panel (b).Scale bar,300 nm[54].

2021 年,Kaminer等[55]利用PINEM 的上述優(yōu)勢(shì)實(shí)現(xiàn)了對(duì)二維雙曲色散材料hBN 樣品中PhP 波包的時(shí)間分辨動(dòng)力學(xué)成像(圖12),該工作為電子束成像和顯微添加了新工具.圖12(b)所示為樣品的色散關(guān)系,該樣品為氮化硅基底上生長(zhǎng)的55 nm 厚的純hBN 同位素薄片,其每個(gè)頻率對(duì)應(yīng)多個(gè)色散分支,每個(gè)分支又對(duì)應(yīng)一個(gè)不同的波包.紅外脈沖(粉色)的光譜帶寬激發(fā)了一系列極化激子模式(圖中用綠色線(xiàn)圈出).q/k0為PhP-光子波數(shù)比;由于使用中紅外波段的激光泵浦,最后得到的PQs 的能量量子小于電子波包初始的能量寬度,這使得電子的PINEM譜是連續(xù)的能量分布而不是離散的峰,如圖12(c)所示.利用PINEM 首次觀察到了PhP 群速度的加速和減速過(guò)程,還觀察到了波包在傳播過(guò)程中的分裂等行為.

圖12 由UTEM 觀測(cè)二維極化激元波包[55] (a) 實(shí)驗(yàn)裝置以及實(shí)驗(yàn)過(guò)程示意圖;(b)樣品的色散關(guān)系;(c) 自由電子探測(cè)hBN 內(nèi)部(TM 偏振)傳播的PhP 波包,插圖為激光開(kāi)啟(左)和關(guān)閉(右)時(shí)的EELS;(d) 測(cè)量不同時(shí)間延遲 τd 下的電子的能量濾波,顯示了PhP 波包的傳播動(dòng)力學(xué)Fig.12.Direct observation of two dimensional (2D) polariton wave packets using UTEM[55]: (a) Experimental setup and the process;(b) dispersion relation of the sample;(c) free electron probing the (TM polarized) propagating PhP wave packet inside the hBN,and the insets show EELS spectra with the laser on (left) and off (right);(d) measurement of the energy-filtered electrons for different time delays τd showing the propagation dynamics of the PhP wave packe.

3.3 量子光學(xué)與量子信息

Q-PINEM 理論表明,在量子極限下存在與傳統(tǒng)PINEM 效應(yīng)迥異的新現(xiàn)象.自由電子波函數(shù)與光量子態(tài)相互作用可以產(chǎn)生諸如加速電子時(shí)域聚焦、電子的雙脈沖現(xiàn)象以及與光Talbot 效應(yīng)相似的周期性崩塌與復(fù)蘇[37]、電子束中兩個(gè)連續(xù)電子間的糾纏等效應(yīng)[35];另一方面,在經(jīng)典極限下(強(qiáng)光場(chǎng)α?1 且弱耦合gQu?1)Q-PINEM 理論會(huì)回歸到原始的結(jié)論.利用Q-PINEM,可以實(shí)現(xiàn)對(duì)自由電子波函數(shù)的進(jìn)一步調(diào)制[37]、自由電子和光子之間甚至是自由電子間的糾纏[35,40]、自由電子量子比特[36,43,45,47]、自由電子對(duì)量子態(tài)光的塑形等新奇的應(yīng)用.

2019 年,Kfir[35]探究了依次穿過(guò)同一近場(chǎng)的兩個(gè)電子的糾纏,這種糾纏可以抑制兩個(gè)電子之間的庫(kù)侖相互作用.兩個(gè)自由電子間光子階的符合測(cè)量概率圖如圖13 所示.當(dāng)耦合系數(shù)滿(mǎn)足gQu=1 時(shí),仍允許電子對(duì)處于互斥狀態(tài)(圖中圈處),即當(dāng)?shù)谝粋€(gè)電子失去一個(gè)量子,第二個(gè)電子必有能量變化.更強(qiáng)的耦合(gQu=3 時(shí))將引起更豐富的糾纏現(xiàn)象,插圖為n=12 時(shí)的符合概率.在這樣的電子對(duì)實(shí)驗(yàn)中,能量增益對(duì)于第二個(gè)電子是獨(dú)一無(wú)二的,因此無(wú)需對(duì)兩個(gè)電子的路徑進(jìn)行分別測(cè)量即可得知第二個(gè)電子的狀態(tài).

圖13 強(qiáng)耦合的糾纏特性,由符合測(cè)量概率 表示[35](a) 耦合系數(shù) gQu=1;(b)耦合系數(shù) gQu=3Fig.13.Electron-electron interaction for two distant electrons in a beam,mediated by long-lived photons[35].The color map is the coincident probability: (a) gQu=1;(b) gQu=3.

此外,2020 年,Di Giulio 和García de Abajo[37]利用分束鏡實(shí)現(xiàn)了兩個(gè)自由電子的自相干,展示了新奇的量子特性,如圖14(a)所示.兩個(gè)自由電子先后與近場(chǎng)相互作用,其組成的系統(tǒng)的狀態(tài)可以表示為概率密度分布的疊加:

其中φ是引入的相位,與不同光量子態(tài)相互作用后,電子系統(tǒng)的密度矩陣的實(shí)部和虛部隨著位移時(shí)間τ和τ′變化的圖像如圖14(b)—(i)所示,其中假設(shè)兩個(gè)電子之間的位移總是電子波長(zhǎng)整數(shù)倍,自由電子的動(dòng)能為 100 keV,近場(chǎng)光子的能量為 1.5 eV,單光子耦合系數(shù)為 |gQu|:=|g0|=0.2,光場(chǎng)耦合系數(shù) |g|=5.涉及壓縮態(tài)時(shí),壓縮參數(shù)s取為2.

圖14 用自干涉法測(cè)量電子密度矩陣[37] (a) 通過(guò)分束器后沿兩條不同長(zhǎng)度(z 和 z′)的電子路徑探索電子自相關(guān)的實(shí)驗(yàn)示意圖;(b)—(i) 對(duì)不同的PINEM 光場(chǎng)而言,電子密度矩陣的實(shí)部(左)和虛部(右)作為兩個(gè)電子各自的位移時(shí)間 τ,τ′ 的函數(shù)Fig.14.Measuring the electron density matrix through self-interference[37]: (a) Sketch of an experimental arrangement to explore electron auto-correlation by means of a beam splitter and different lengths (z and z′) along the two electron paths before recombination at the detection region;(b)–(i) real (left panels) and imaginary (right panels) parts of the electron density matrix as a function of shifted times τ and τ′ for different statistics of the PINEM light.

2019 年,Di Giulio 等[34]利用Q-PINEM 從理論上證明了自由電子和近場(chǎng)的相互作用取決于樣品的激發(fā)是玻色系統(tǒng)還是費(fèi)米系統(tǒng),也取決于布居的統(tǒng)計(jì)性質(zhì).其中對(duì)于玻色體系,不同的光量子態(tài)(光子數(shù)態(tài)、相干態(tài)以及熱態(tài))對(duì)應(yīng)的電子能譜分布差別明顯.文獻(xiàn)[34]的作者提出可以通過(guò)光泵浦的量子發(fā)射器(quantum emitters,QEs)來(lái)布居光學(xué)腔,在與自由電子相互作用之后,通過(guò)自由電子能譜峰強(qiáng)度可直接復(fù)現(xiàn)腔布居的統(tǒng)計(jì)量,如自關(guān)聯(lián)函數(shù).這種方法很可能被用于分辨復(fù)雜材料中的多體激發(fā),如強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系等.同時(shí),也為超快等離激元、納米結(jié)構(gòu)等的動(dòng)力學(xué)提供了一種新的研究方式.

至此,Q-PINEM 相關(guān)的應(yīng)用研究仍?xún)H限于理論計(jì)算,很大程度上是由于其他光量子態(tài)的脈沖強(qiáng)度達(dá)不到相干態(tài)光脈沖的強(qiáng)度,從而導(dǎo)致自由電子和光場(chǎng)耦合較弱.2021 年,Kaminer 等[40]利用準(zhǔn)相位匹配和逆向設(shè)計(jì)等方法,實(shí)現(xiàn)了一個(gè)能高效耦合電子和量子態(tài)光的硅光子平臺(tái),可以通過(guò)改變光纖放大器的狀態(tài)改變輸出的光量子態(tài),證明了光的量子統(tǒng)計(jì)性質(zhì)會(huì)改變它們與自由電子的相互作用,如圖15 所示.因此,在量子極限下,不能把光當(dāng)作一種經(jīng)典波來(lái)描述,另一方面,利用相互作用后電子的能譜,可以重構(gòu)出光的量子統(tǒng)計(jì)性質(zhì),這得益于在相互作用過(guò)程中自由電子和光子之間產(chǎn)生的糾纏,與之前理論研究的結(jié)論一致.

圖15 集成在電子顯微鏡中的硅光子器件提供了有效的電子與連續(xù)波光的相互作用,使量子光子統(tǒng)計(jì)的檢測(cè)成為可能[40] (a) 透射電鏡中電子波函數(shù)的連續(xù)波調(diào)制;(b) 硅-光子納米結(jié)構(gòu)(掃描電子顯微鏡圖像),包括一個(gè)布拉格鏡和一個(gè)周期通道;(c) 與相干光態(tài)和熱光態(tài)相互作用后的電子能譜;(d) 由測(cè)量光譜重構(gòu)的相應(yīng)光子統(tǒng)計(jì)量Fig.15.A silicon-photonics device integrated in an electron microscope provides efficient electron interactions with CW light,enabling the detection of the quantum photon statistics[40]: (a) CW modulation of electron wave functions in transmission electron microscopy;(b) silicon-photonic nanostructure (scanning electron microscope image),consisting of a Bragg mirror and a periodic channel;(c) electron energy spectrum after the interaction with two types of light states: coherent and thermal;(d) corresponding photon statistics reconstructed from the measured spectra.

該工作提出了“自由電子的量子行走”理論,將PINEM 相互作用過(guò)程視為自由電子行走的過(guò)程,在每一個(gè)無(wú)窮小的步驟,有三種可能: i)電子保持在當(dāng)前的能級(jí);ii)電子發(fā)射光子,移動(dòng)到較低的能級(jí);iii)電子吸收光子,移動(dòng)到更高的能級(jí).如果光場(chǎng)處于熱態(tài),那么自由電子的每一次行走都是完全退相干的,結(jié)果等效于經(jīng)典隨機(jī)行走;當(dāng)自由電子是與完全相干光相互作用時(shí),電子的每一次發(fā)射與吸收都能在能態(tài)間保持明確的相位,是量子行走過(guò)程;當(dāng)自由電子和部分相干光相互作用時(shí),則有概率會(huì)發(fā)生坍縮,能態(tài)間的相位被清除,如圖16(a)所示.從量子行走到隨機(jī)行走的轉(zhuǎn)變是一個(gè)退相干的過(guò)程,是通過(guò)將光子統(tǒng)計(jì)從相干態(tài)逐漸變到超泊松態(tài),再變到熱態(tài)的連續(xù)過(guò)程來(lái)實(shí)現(xiàn)的,而非無(wú)序誘導(dǎo)[99?103].相互作用后,電子的能譜如圖16(b)所示,與熱態(tài)和完全相干態(tài)相互作用的結(jié)果剛好分別對(duì)應(yīng)于隨機(jī)行走、量子行走的特征.與相干光和熱光相互作用后電子的能譜隨著光場(chǎng)功率改變的理論、實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖16(c)和圖16(d)所示.實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),對(duì)于固定的光場(chǎng)功率而言,相干光和熱光造成的電子能譜展寬接近,即圖16(c)和圖16(d)中的斜率因子相等,因此電子與熱光和與相干光的相互作用同樣有效.通過(guò)調(diào)整相干態(tài)的相干長(zhǎng)度lc,只會(huì)導(dǎo)致斜率增大,能譜寬度變窄.故造成與熱光和相干光的作用后電子能譜差異的原因應(yīng)該是更高階的相干性(即光量子統(tǒng)計(jì)性質(zhì))而不是相干長(zhǎng)度或者相干時(shí)間.

圖16 自由電子-光相互作用在電子能譜上刻印了光子的量子統(tǒng)計(jì)[40] (a) 電子行走者與光子進(jìn)行連續(xù)的相互作用;(b) 電子行走理論與Q-PINEM 理論完全匹配;(c) 相干態(tài)和(d) 熱態(tài)的電子能譜隨電場(chǎng)振幅的變化Fig.16.Free-electron-light interactions imprint the quantum photon statistics on the electron energy spectra,demonstrating the transition from quantum walk to classical random walk of a free electron[40]: (a) Electron walker performs consecutive interactions with the photons;(b) electron walker theory exactly matches with the Q-PINEM theory;lectron energy spectra for (c) coherent and(d) thermal states evolving with the electric field amplitude.

根據(jù)Q-PINEM 理論,相互作用后電子吸收/發(fā)射k個(gè)光子的概率為

光的初始密度矩陣ρph與經(jīng)過(guò)投影測(cè)量后的密度矩陣之間的差異取決于和自由電子糾纏的程度,可由保真度表示:

當(dāng)保真度接近1 時(shí),測(cè)量幾乎不改變光的狀態(tài),自由電子和相干光相互作用屬于這種情況,因此該過(guò)程被稱(chēng)為量子弱測(cè)量;熱光則相反,保真度大幅降低,這意味著電子探針的行為更像是能改變光狀態(tài)的投影測(cè)量.因此自由電子的作用可根據(jù)待測(cè)系統(tǒng)的狀態(tài)不同分為兩個(gè)極端—量子弱測(cè)量和投影測(cè)量.電子波函數(shù)永遠(yuǎn)不會(huì)在時(shí)間和空間中坍縮,只會(huì)在能量域中坍縮.如果電子波函數(shù)在時(shí)間空間和實(shí)空間坍縮,那么結(jié)果將表現(xiàn)為帶電點(diǎn)粒子和光場(chǎng)相互作用的非相干疊加,不會(huì)出現(xiàn)PINEM 譜中離散的峰;相比之下,能量空間的坍縮將導(dǎo)致電子波函數(shù)分裂為多個(gè)擴(kuò)展了數(shù)個(gè)光周期的子波函數(shù),在系統(tǒng)的聯(lián)合態(tài)中表現(xiàn)為和光量子態(tài)的糾纏.

除了利用量子光場(chǎng)為電子波函數(shù)塑形,還可以通過(guò)自由電子獲得目標(biāo)光量子態(tài).2021 年Kaminer等[38]發(fā)展了Q-PINEM 理論的密度矩陣形式,同時(shí)提出了一種用于處理電子和腔模連續(xù)相互作用的魯棒性方案,如圖17 所示.通過(guò)電子槍和一些外部光源(如激光脈沖)分別產(chǎn)生具有特定能量分布的電子輸入態(tài)和光子輸入態(tài),隨后腔模場(chǎng)和電子脈沖之間發(fā)生相互作用,輸出糾纏態(tài),再用EELS對(duì)電子進(jìn)行測(cè)量.圖17(a)的插圖列出了幾種適合于強(qiáng)耦合的Q-PINEM 相互作用的可選光子結(jié)構(gòu).為了表征產(chǎn)生的光子態(tài),可以使用傳統(tǒng)的量子光學(xué)檢測(cè)方案,如符合計(jì)數(shù)[104]和零差檢測(cè)[105,106].至于實(shí)驗(yàn)的可行性則取決于空腔壽命和連續(xù)電子相互作用時(shí)間之間的差異.Kaminer等[93]從理論上提出了利用Q-PINEM 產(chǎn)生貓態(tài)以及在連續(xù)變量的量子計(jì)算和通信中起著關(guān)鍵作用的GKP 態(tài)的方法,該方法能夠在10%的后選擇概率下生成超過(guò)10 dB 壓縮和90%以上保真度的光學(xué)GKP 態(tài).

圖17 利用Q-PINEM 塑造具有新奇量子統(tǒng)計(jì)的光子態(tài)[38] (a) Q-PINEM 相互作用的物理實(shí)現(xiàn)示意圖;(b) 單次Q-PINEM 相互作用的方案Fig.17.Shaping photonic states of novel quantum statistics using Q-PINEM interactions[38]: (a) Schematic for a physical realization of a Q-PINEM interaction;(b) interaction scheme of a single Q-PINEM interaction.

2021 年Baum 等[45]提出了實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)自由電子量子比特的設(shè)想,如圖18 所示.如果激光的入射角度和偏振選擇合適,電子束穿過(guò)被激光照亮的薄膜時(shí),以光周期變化的電場(chǎng)就會(huì)對(duì)電子的動(dòng)量施加周期性的調(diào)制.從能量空間上看,電子吸收/放出光子會(huì)造成能量的改變,從時(shí)域上看,運(yùn)動(dòng)速度較快的電子會(huì)逐漸追上運(yùn)動(dòng)速度較慢的電子,電子束轉(zhuǎn)變?yōu)橐幌盗谐掷m(xù)時(shí)間為飛秒甚至是阿秒的超短脈沖,在經(jīng)過(guò)時(shí)域焦點(diǎn)之后,超短脈沖再次分散,時(shí)域結(jié)構(gòu)瓦解.然而,當(dāng)傳播距離超過(guò)某個(gè)范圍時(shí),每個(gè)脈沖的加速部分將趕上其減速部分.因此,量子干涉可能可以恢復(fù)原始的波函數(shù),形成時(shí)間對(duì)比度優(yōu)化的阿秒電子脈沖或?yàn)楹罄m(xù)的多束激光操作制備特殊的時(shí)間結(jié)構(gòu).在特殊的傳輸距離下,通過(guò)激光調(diào)制可以形成自由電子量子比特.圖18(b)顯示了能譜和邊帶相位的演化,從頂部到底部分別為初始相位、半復(fù)蘇相位以及完全恢復(fù)時(shí)的相位,使用高斯包絡(luò)來(lái)描述電子有限的時(shí)間相干性,在動(dòng)能為 75 keV 時(shí),電子的波包如圖18(d)所示,L為傳播距離,t為時(shí)間.

圖18 最大對(duì)比度下的量子復(fù)蘇和亞光周期電子顯微示意圖[45] (a) 阿秒電子脈沖的示意以及自由電子量子比特的概念;(b) 能譜和邊帶相位的演化;(c) 電子的時(shí)域波包脈沖;(d) 模擬的電子波包 |Ψ|2;(e) 電子脈沖持續(xù)時(shí)間 τ (實(shí)線(xiàn))和時(shí)間對(duì)比度(虛線(xiàn))作為 L 的函數(shù)Fig.18.Quantum revivals and sub-light-cycle electron microscopy at maximum contrast[45]: (a) Concept for exploiting quantum revivals for generating attosecond electron pulses and qubits;(b) evolution of the energy spectrum and sideband phases;(c) wave packets and pulses in the time domain;(d) simulated quantum carpet |Ψ|2 of an electron wave packet;(e) electron pulse duration Δτ(solid) and temporal contrast (dashed) as a function of L.

2022 年,Kaminer 等[47]從理論上探究了利用自由電子在兩個(gè)空間分離的光子態(tài)之間引入糾纏的可能性.這之前,所有基于PINEM 的糾纏,都只涉及在物質(zhì)中創(chuàng)造糾纏,如自由電子自身的糾纏[107,108].兩個(gè)空間分離的光子態(tài)可以通過(guò)各種系統(tǒng)實(shí)現(xiàn),如光子晶體腔、硅光子波導(dǎo)等,因此這種概念可以很容易地被拓展到其他PQs 系統(tǒng)中,如PhP 等.只需要測(cè)量電子便可獲得是否成功創(chuàng)造糾纏、光的聚束與反聚束等信息,如圖19 所示.其中一個(gè)電子與兩個(gè)Fock 態(tài)光場(chǎng)進(jìn)行相互作用,再進(jìn)入帶有能量濾波的EELS.自由電子可以通過(guò)與兩個(gè)光子態(tài)之間的糾纏傳遞信息,當(dāng)然,這其中最重要的是實(shí)現(xiàn)量子信息交換的必要條件,即自由電子的能量相干不確定度必須小于單個(gè)光子的能量,同時(shí)也需要兩個(gè)光子態(tài)在空間上分離足夠的距離,使得電子可以通過(guò)自由空間傳播過(guò)程改變其空間形狀.

圖19 (a) 實(shí)驗(yàn)方案;(b) 相互作用后,每個(gè)電子能態(tài)被糾纏到不同的光子態(tài);(c) 對(duì)于不同的初始參數(shù),一次相互作用后對(duì)能量為 E0-?ω(即 k=1)的電子進(jìn)行后選擇的概率圖;(d) 對(duì)能量為 E0-?ω 的電子(即 k=1)進(jìn)行后選擇后兩個(gè)光量子態(tài)之間糾纏熵的圖[47]Fig.19.(a) A scheme of the proposed experiment;(b) each electron energy is entangled to a different photonic state after the interaction;(c) a map of the probability to post-select the electron with energy E0-?ω(i.e.,k=1) after one interaction for different initial parameters; (d) a map of the entropy of entanglement between the two states of light after post-selecting on electrons with energy E0-?ω(i.e.,k=1)[47].

4 總結(jié)與展望

本文介紹了近年來(lái),PINEM 從首次實(shí)驗(yàn)演示到迅速發(fā)展的過(guò)程,綜述了自由電子與PQs 相互作用的理論與實(shí)驗(yàn)進(jìn)展.PINEM 在經(jīng)典光場(chǎng)、量子光場(chǎng)中的應(yīng)用都有了令人振奮的成果.然而,目前PINEM的實(shí)驗(yàn)需要進(jìn)一步深入,例如從QPINEM 來(lái)看,實(shí)驗(yàn)上還未實(shí)現(xiàn)令人滿(mǎn)意的單光子-單電子強(qiáng)耦合(gQu＞1 ).從自由電子波函數(shù)的塑形來(lái)看,還可以進(jìn)一步地探索波函數(shù)中其他自由度的調(diào)控,以及各個(gè)自由度之間的組合,甚至引入類(lèi)似光場(chǎng)合成維度的概念.當(dāng)完全掌握對(duì)自由電子波函數(shù)的塑形能力之后,可以將塑形后的自由電子波函數(shù)應(yīng)用于成像、量子信息等領(lǐng)域.這將依賴(lài)于相關(guān)技術(shù)的進(jìn)步,如強(qiáng)度更高的連續(xù)激光、效率更高的單光子源、更先進(jìn)的探測(cè)手段和樣品制作技術(shù)等.

PINEM 在成像方面具有很大優(yōu)勢(shì),不僅可以無(wú)傷探測(cè)對(duì)電子透明的樣品,還可以反映出樣品內(nèi)部電場(chǎng)的強(qiáng)度分布情況.對(duì)于無(wú)法通過(guò)其他近場(chǎng)成像方式實(shí)現(xiàn)的元激發(fā)動(dòng)力學(xué)成像,也可以通過(guò)中紅外泵浦的PINEM 實(shí)現(xiàn).PINEM 的實(shí)空間分辨率、時(shí)間分辨率、能量分辨率等也在不斷進(jìn)步,測(cè)量模式壽命、模式體積等也成為了可能.未來(lái)有望聯(lián)合自由電子的其他自由度,對(duì)特殊的近場(chǎng)模式進(jìn)行成像.

由于單電子-單光子之間耦合較弱,在量子光學(xué)領(lǐng)域還有許多未知的問(wèn)題等待的探索.這些未知問(wèn)題的發(fā)現(xiàn)來(lái)源于前瞻性實(shí)驗(yàn)和理論.Q-PINEM在量子信息中的應(yīng)用也還有待人們的發(fā)掘,這包括制備新的光量子態(tài)、自由電子與光子之間甚至自由電子之間的糾纏、電子和光之間的強(qiáng)關(guān)聯(lián)[48]、以及以自由電子作為信息載體進(jìn)行傳遞[89]等.由于自由電子與光場(chǎng)相互作用本身具有量子行走的特性,Q-PINEM 也有望成為量子行走研究的重要平臺(tái).

除本文提到的應(yīng)用,基于自由電子的量子光學(xué)方面還有很多新奇的研究[88,109?113],如在SEM 中實(shí)現(xiàn)對(duì)PINEM 的量子相干操縱[114]、通過(guò)特定光場(chǎng)進(jìn)行自由電子的超快調(diào)制[86,90,91,115]、量子自由電子的非線(xiàn)性過(guò)程[116,117]、PINEM 實(shí)現(xiàn)一維的鬼成像[82]、自由電子與光子時(shí)間晶體相互作用[109]等.相關(guān)的理論和模擬進(jìn)展還包括利用第一性原理的直接計(jì)算[118]、利用光子的平帶共振或者連續(xù)體中的束縛態(tài)(bound-state in the continuum,BIC)等增強(qiáng)電子和光的耦合[24,30]、將自由電子擴(kuò)展到其他基本粒子物質(zhì)波[119,120]等有趣的探索.此外,人們關(guān)于PQs 和自由電子的相互作用的研究遠(yuǎn)不止于PINEM.基于自由電子的CR、SPR 及FEL、自由電子加速器等中的量子效應(yīng)也引起了人們廣泛的關(guān)注.有理由相信,隨著實(shí)驗(yàn)技術(shù)的進(jìn)步以及新的實(shí)驗(yàn)方案的提出,未來(lái)的自由電子與QPs 的相互作用不僅能成為高能光源的基本理論、探究阿秒甚至澤秒科學(xué)的有力工具,也將成為探索量子光學(xué)和量子信息的重要平臺(tái).