杜進(jìn)旭 王國利? 李小勇 周效信3)

1) (西北師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院,蘭州 730070)

2) (西北民族大學(xué)電氣工程學(xué)院,蘭州 730030)

3) (中國科學(xué)院物理研究所,北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室,北京 100190)

隨著激光技術(shù)的快速發(fā)展,通過多色激光的相干合成實(shí)現(xiàn)波形的調(diào)控已成為可能,這為實(shí)現(xiàn)超短孤立的阿秒脈沖輸出創(chuàng)造了條件.本文基于強(qiáng)場近似方法,優(yōu)化雙色近紅外激光與二次諧波場的相干疊加脈沖驅(qū)動氖原子產(chǎn)生孤立阿秒脈沖.研究結(jié)果表明,在雙色近紅外基礎(chǔ)上加入倍頻光后,通過優(yōu)化激光參數(shù),能使單原子高次諧波的發(fā)射性質(zhì)得到很大的改善,在一定能量范圍內(nèi)接近實(shí)現(xiàn)無啁啾發(fā)射,從而獲得較短的孤立阿秒脈沖.在考慮了氣體的宏觀傳播效應(yīng)后,選擇合適的實(shí)驗(yàn)條件,能夠產(chǎn)生脈沖寬度達(dá)40 as 的孤立脈沖.最后研究了氣體壓強(qiáng)對高次諧波性質(zhì)和阿秒脈沖的影響.該研究可為實(shí)驗(yàn)室利用近紅外激光脈沖驅(qū)動原子獲得超短孤立阿秒脈沖提供參考.

1 引言

強(qiáng)激光與氣體相互作用產(chǎn)生的高次諧波(highorder harmonic generation,HHG)是一種非常重要的桌面相干光源,它的頻率可以覆蓋從極紫外(XUV)到軟X 射線區(qū)域[1-4].由于具有頻譜寬的特點(diǎn),高次諧波最重要的應(yīng)用之一是產(chǎn)生阿秒(attosecond,as)脈沖.使用這些超短的阿秒脈沖可以探測和控制原子和分子中的電子動力學(xué)過程[5-7].高次諧波的產(chǎn)生過程可以通過三步模型來解釋[8,9],即在激光場作用下原子分子中的電子首先發(fā)生隧穿電離,接著在激光場中傳播,最后與母核復(fù)合發(fā)出高能諧波光子.根據(jù)該模型,諧波在每半個(gè)激光光周期內(nèi)發(fā)射一次,由此產(chǎn)生的高次諧波在時(shí)間上以阿秒脈沖鏈的形式出現(xiàn)[5].為了獲得更好的時(shí)間分辨率,需要采用選通辦法以在眾多發(fā)射中選擇一次有效的高次諧波輻射,從而產(chǎn)生單個(gè)的孤立阿秒脈沖(isolated attosecond pulse,IAP).自從2001 年Hentschel 等[6]首次報(bào)道由高次諧波生成650 as 脈沖以來,已經(jīng)發(fā)展了多種基于傳統(tǒng)多周期鈦:藍(lán)寶石激光器產(chǎn)生IAP 的選通技術(shù),如振幅選通(amplitude gating)[10]、電離選通(ionization gating)[11]、阿秒燈塔(attosecond lighthouse)[12,13]等.

另外,采用合適波形的驅(qū)動激光,將高次諧波輻射限制在半個(gè)光學(xué)周期內(nèi),也可以產(chǎn)生孤立阿秒脈沖.如Goulielmarkis 等[10]使用亞4 fs 的近單周期驅(qū)動脈沖產(chǎn)生了帶寬為40 eV 的超連續(xù)諧波譜,從而獲得了脈沖能量為0.5 pJ 的80 as 脈沖.這種利用少周期脈沖驅(qū)動產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的方法必須要求單個(gè)脈沖的載波包絡(luò)相位(carrier-envelopephase,CEP)穩(wěn)定且精準(zhǔn)可控,這對實(shí)驗(yàn)室激光技術(shù)提出了很大的挑戰(zhàn)[14,15].對于長脈沖,根據(jù)諧波發(fā)射強(qiáng)度與驅(qū)動激光橢偏率的依賴關(guān)系[16],可用兩束具有合適時(shí)間延遲的反旋圓偏振激光限制諧波發(fā)射時(shí)間,獲得孤立阿秒脈沖.如Li 等[17]利用這種偏振選通(polarization gating)技術(shù)獲得了53 as 的IAP.

使用鈦:藍(lán)寶石激光作為驅(qū)動光源,高次諧波的截止能量一般可以達(dá)到約100 eV.若要進(jìn)一步縮短阿秒脈沖的寬度(對應(yīng)更寬的諧波連續(xù)譜)、提高它的中心能量,則必須采用更長波長的驅(qū)動激光.例如,2017 年,Gaumnitz 等[18]使用載波包絡(luò)相位穩(wěn)定的中紅外激光器生成了帶寬約為100 eV、光子能量達(dá)到180 eV、脈沖寬度為43 as 的孤立阿秒脈沖.這是目前實(shí)驗(yàn)室產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的最短寬度.我國的相關(guān)研究團(tuán)隊(duì)也已經(jīng)能夠在實(shí)驗(yàn)室通過雙光門選通技術(shù)產(chǎn)生最短達(dá)88 as 的孤立阿秒脈沖[19],對于阿秒脈沖的產(chǎn)生和發(fā)展國內(nèi)已有很好的評述性文章發(fā)表[20,21].

具有相同偏振方向的多色線偏振激光場可以有效提高諧波產(chǎn)額和截止能量[22,23].如果激光參數(shù)選取合適,該類型驅(qū)動激光則可以產(chǎn)生孤立阿秒脈沖[24-30].該方法消除了對驅(qū)動激光須為短脈沖(亞周期)的限制[31].實(shí)驗(yàn)上,激光場相干合成成為近年來發(fā)展起來的一項(xiàng)先進(jìn)技術(shù).利用該技術(shù),少數(shù)實(shí)驗(yàn)室已可以產(chǎn)生任意波形的光場.但由于需要對包括CEP 在內(nèi)的眾多參數(shù)進(jìn)行精準(zhǔn)控制,該技術(shù)在實(shí)驗(yàn)操作上仍具有很高的難度[14,15].而我們最近的工作表明[32],對于優(yōu)化的多色場,CEP 雖然會影響激光波形,但并不影響產(chǎn)生阿秒脈沖的寬度和強(qiáng)度,這意味著在利用波形相干合成技術(shù)產(chǎn)生超短孤立阿秒脈沖的過程中,只需保持CEP 穩(wěn)定即可,有效降低了實(shí)驗(yàn)操作難度.此外,Pan 等[33]通過改變氣體壓強(qiáng)來有效選擇量子路徑而獲得孤立的阿秒脈沖.為了縮短阿秒脈沖持續(xù)時(shí)間,Wang 等[34]提出利用空間非均勻電場可以減小諧波發(fā)射啁啾,產(chǎn)生超短孤立阿秒脈沖,但該方法需借助于納米結(jié)構(gòu)的等離激元實(shí)現(xiàn).本文利用兩束近紅外激光及它們的二倍頻場相干合成為組合場驅(qū)動氖原子,通過優(yōu)化激光參數(shù),實(shí)現(xiàn)超短孤立阿秒脈沖輸出的可能性.這既可以使得光子中心能量達(dá)到 200 eV,與中紅外驅(qū)動激光相比,又能保證阿秒脈沖的輻射強(qiáng)度[35-40].經(jīng)優(yōu)化后的激光組合場與氖原子相互作用,幾乎可以實(shí)現(xiàn)無啁啾的諧波發(fā)射.考慮了宏觀傳播效應(yīng)后,獲得了脈寬達(dá)40 as 的孤立阿秒脈沖輸出.本文模擬的激光參數(shù)以及實(shí)驗(yàn)條件在現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)室能夠?qū)崿F(xiàn),所得到的結(jié)論有望在實(shí)驗(yàn)室得到驗(yàn)證.

2 理論方法

2.1 激光波形的優(yōu)化

多色相干合成的驅(qū)動激光場可以寫成

其中Ei是電場振幅,為高斯脈沖包絡(luò),τi是脈沖持續(xù)時(shí)間(full width at half maximum,FWHM),ωi為激光角頻率,φi為載波包絡(luò)相位,δi為相對時(shí)間延遲.優(yōu)化過程中,取δ1=0,φi=0(也可取其他值,或通過優(yōu)化得到,并不影響最終阿秒脈沖的寬度[32]).每束激光脈沖波長保持不變,若采用雙色場(n=2),激光的波長均在近紅外,分別取為λ1=800 nm,λ2=1200 nm,這兩種波長的激光在實(shí)驗(yàn)室均容易產(chǎn)生.如果是三色場合成,則增加一束波長為λ2兩倍頻的激光,即λ3=600 nm.如采用四色場,則再添加一束λ1的倍頻場,即λ4=400 nm.其他參數(shù)(Ei,δi)采用遺傳算法(genetic algorithm,GA)優(yōu)化適應(yīng)度函數(shù)得到.Ei的搜尋空間決定于總激光強(qiáng)度,δi的優(yōu)化空間限定在[—3 fs,3 fs].遺傳算法是一種能處理高度非線性響應(yīng)函數(shù)的優(yōu)化算法,已應(yīng)用于強(qiáng)場現(xiàn)象的研究[41,42].在優(yōu)化過程中,從隨機(jī)生成的個(gè)體群體開始,計(jì)算每個(gè)個(gè)體的適應(yīng)度值;通過遺傳、交叉、變異等運(yùn)算產(chǎn)生下一代,直到適應(yīng)度值達(dá)到收斂,優(yōu)化過程終止.優(yōu)化迭代代數(shù)取為3000,每代的個(gè)體數(shù)為10,采用的適應(yīng)度函數(shù)為

其中,I1為所需單原子產(chǎn)生的阿秒脈沖強(qiáng)度,I2為其余阿秒脈沖強(qiáng)度,Δτ為目標(biāo)阿秒脈沖的寬度.

2.2 單原子諧波和阿秒脈沖的計(jì)算

本文研究惰性氣體氖原子在組合場驅(qū)動下發(fā)射高次諧波的性質(zhì)及其合成的阿秒脈沖特點(diǎn).首先采用強(qiáng)場近似(strong field approximation,SFA)理論[43,44]計(jì)算氖原子在優(yōu)化的組合場中誘導(dǎo)的含時(shí)偶極矩:

式中E(t)為組合場的電場分量,A(t) 為組合場的矢勢,a(t)=為原子的基態(tài)振幅,電離速率w(τ) 由ADK(Ammosov-Delone-Krainov)模型[45]計(jì)算得到,d(t) 為原子從基態(tài)到連續(xù)態(tài)的偶極躍遷矩陣元.正則動量pst和半經(jīng)典作用量Sst由下式給出:

其中,Ip=21.6 eV 為氖原子的電離勢.然后通過對x(t)做傅里葉變換,可以得到單原子的高次諧波譜S(ω)∝ω4|x(ω)|2.通過疊加某一能量范圍的諧波,則得到單原子阿秒脈沖.

2.3 宏觀高次諧波和阿秒脈沖的計(jì)算

得到單個(gè)原子合成最優(yōu)單個(gè)阿秒脈沖的高次諧波后,還需考慮激光脈沖和高次諧波在氣體介質(zhì)中的傳播,因?yàn)楫?dāng)激光與噴嘴噴射出的氣體相互作用時(shí),大量的氖原子均會發(fā)射高次諧波,同時(shí),被電離的氣體形成等離子體也會對激光束的性質(zhì)產(chǎn)生影響.如果相互作用區(qū)域內(nèi)的激光電場分布為E(r,z,t),其在傳播過程中滿足三維麥克斯韋波動方程[37,46,47]:

式中z為激光傳播方向,ηeff(r,z,t) 為有效折射率:

其中,線性項(xiàng)η0=1+δ1-iβ1考慮了中性原子的折射 (δ1) 和吸收 (β1),第二項(xiàng)描述了依賴于瞬時(shí)激光強(qiáng)度I(t) 的光學(xué)克爾非線性效應(yīng),第三項(xiàng)則考慮了等離子體效應(yīng),等離子體頻率ωp(t)=[e2ne(t)/(ε0me)]1/2,me和e分別為電子質(zhì)量和電荷,ne(t) 是自由電子密度.

位于任意位置處的原子發(fā)射的高次諧波場Eh(r,z,t)在等離子體中演化滿足下面的方程[37]:

其中,P(r,z,t) 是依賴于驅(qū)動電場E(r,z,t) 的極化項(xiàng),其可分解為線性分量和非線性分量,線性極化率χ(1)(ω) 包含了諧波的線性色散和吸收效應(yīng),非線性極化項(xiàng)Pnl(r,z,t) 可以表示為

其中,n0為初始中性原子的密度,D(r,z,t) 為單原子偶極矩,可由(3)式給出.一旦獲得氣體噴嘴出口面(近場)的諧波,通過Hankel 變換便可得到遠(yuǎn)場諧波(收集處).疊加特定空間和能量范圍的諧波可得到宏觀阿秒脈沖[48].

3 結(jié)果與討論

為了比較由不同成分合成的驅(qū)動場對氖原子發(fā)射高次諧波及其相應(yīng)的阿秒脈沖的影響,首先通過遺傳算法優(yōu)化兩色近紅外場組合,即800 nm +1200 nm,激光總強(qiáng)度取 8.0×1014W/cm2,得到相應(yīng)合成電場的波形,如圖1(a)中紅色實(shí)線所示(對應(yīng)的激光參數(shù)在表1 的第2 列給出).由圖可以看出,通過相干合成兩束16 fs 激光得到了亞周期脈沖.圖1(b)中紅色實(shí)線給出了合成場與Ne 原子相互作用產(chǎn)生的高次諧波譜.可以看出,諧波譜從140 階到270 階為連續(xù)譜.通過疊加140—190 階諧波,得到了強(qiáng)弱不同的兩個(gè)阿秒脈沖(圖1(c)),其中較強(qiáng)脈沖的寬度約為50 as.為了理解阿秒脈沖的發(fā)射特點(diǎn),對諧波進(jìn)行了時(shí)頻分析,結(jié)果如圖1(e)所示.由諧波的時(shí)頻分析圖可以看出,較強(qiáng)的阿秒脈沖來源于具有正啁啾的電子短軌道發(fā)射,而較弱的脈沖則由負(fù)啁啾的長軌道貢獻(xiàn).已有的研究表明[48],當(dāng)諧波經(jīng)過宏觀演化后,長軌道貢獻(xiàn)的脈沖將被抑制,僅有短軌道發(fā)射的單個(gè)阿秒脈沖被保留.

圖1 優(yōu)化雙色場(800 nm+1200 nm)和三色場(800 nm+1200 nm+600 nm)產(chǎn)生的高次諧波和阿秒脈沖 (a)優(yōu)化的激光波形;(b) 兩種激光場產(chǎn)生的Ne 原子高次諧波譜,為了觀察諧波譜的特征,對雙色場諧波譜做了平移處理,并給出了諧波譜的乘因子;(c),(d) 雙色場和三色場下分別疊加140—190 階、140—200 階諧波獲得的阿秒脈沖;(e),(f) 雙色場和三色場產(chǎn)生的諧波所對應(yīng)的時(shí)頻分析,已將數(shù)據(jù)歸一化處理.o.c.表示800 nm 激光脈沖的光學(xué)周期Fig.1.The high-order harmonic spectra and attosecond pulses generated by optimized two-(800 nm+1200 nm) and three-color(800 nm+1200 nm+600 nm) laser fields: (a) Optimized laser waveforms;(b) Ne harmonic spectra generated by two laser pluses,the harmonic spectrum of two-color field is shifted for easy observation,and the multiplied factors is indicated;(c),(d) attosecond pulses synthesized from harmonics H140—H190 and H140—H200,driven by two-and three-color fields,respectively;(e),(f) time-frequency analysis of the harmonic spectra generated by optimized two-and three-color field,the data have been normalized.o.c.is the optical cycle of 800 nm laser pulse.

為了能夠縮短兩色近紅外激光組合場產(chǎn)生的阿秒脈沖寬度,我們在兩色近紅外激光組合的基礎(chǔ)上加入了1200 nm 的倍頻場(即600 nm 的激光)形成三色合成場來驅(qū)動氖原子.為了與雙色場具有相近的電離幾率(相差不到5%),三色場的總激光強(qiáng)度取為 7.5×1014W/cm2.圖1(a)中藍(lán)色虛線給出了三色場的優(yōu)化電場波形,對應(yīng)的激光參數(shù)在表1 的第3 列列出.與兩色近紅外組合場相比,優(yōu)化三色場的電場波形并沒有非常顯著的改變,特別是在阿秒脈沖的主要發(fā)射區(qū)(即t=0 附近).圖1(b)中藍(lán)色線為三色合成場驅(qū)動Ne 原子產(chǎn)生的高次諧波譜,可以看出,當(dāng)加入1200 nm 脈沖的倍頻場后,產(chǎn)生的諧波截止能量略有提高,諧波平臺區(qū)域的連續(xù)譜更為平滑,這將更有利于合成孤立的阿秒脈沖.圖1(d)給出了疊加140—200 階諧波獲得的最短阿秒脈沖.此時(shí),得到的仍然是兩個(gè)阿秒脈沖,但是,較弱的那個(gè)脈沖強(qiáng)度進(jìn)一步降低;而較強(qiáng)脈沖的寬度略有縮短(47 as).由圖1(f)的時(shí)頻分析可知,電子長軌道的貢獻(xiàn)明顯得到抑制.然而,產(chǎn)生較強(qiáng)阿秒脈沖的電子短軌道發(fā)射的啁啾性并沒有得到明顯的改善,因此,加入1200 nm 的倍頻場后阿秒脈沖寬度的縮短并不十分明顯.

如何能夠改善短軌道發(fā)射的啁啾性是縮短阿秒脈沖的關(guān)鍵.我們嘗試在前面三色場的基礎(chǔ)上,再加入800 nm 激光的倍頻場形成所謂的四色合成場,并對四色場的激光參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,表1 中第4 列給出了總峰值強(qiáng)度為 7.0×1014W/cm2時(shí)優(yōu)化的四色激光場參數(shù),合成的亞周期波形如圖2(a)所示.圖2(b)給出了優(yōu)化四色場產(chǎn)生的諧波譜,可以看出諧波譜在100—190 階范圍內(nèi)具有很好的超連續(xù)性,通過疊加平臺區(qū)120—190 階諧波,得到了脈沖寬度為37 as 的單個(gè)脈沖(圖2(c)).相比優(yōu)化的三色場驅(qū)動情況,可以發(fā)現(xiàn)經(jīng)優(yōu)化的四色合成場驅(qū)動原子所獲得的阿秒脈沖寬度得到了明顯的縮短.同樣,對四色合成場驅(qū)動的諧波譜進(jìn)行了時(shí)頻分析(圖2(d)),結(jié)果表明,在優(yōu)化四色場驅(qū)動下,氖原子發(fā)射的諧波譜具有十分明顯的特征,不僅電子長軌道對諧波的貢獻(xiàn)完全被抑制,而且,在120—190 階的諧波范圍內(nèi)幾乎實(shí)現(xiàn)了無啁啾發(fā)射,表明在該頻段不同能量的諧波幾乎在同一時(shí)間發(fā)射.

圖2 優(yōu)化四色場(800 nm+400 nm+1200 nm+600 nm)產(chǎn)生的高次諧波和阿秒脈沖 (a)激光波形;(b)高次諧波譜;(c)疊加120—190 階諧波所獲得的阿秒脈沖;(d)諧波所對應(yīng)的時(shí)頻分析Fig.2.The high-order harmonics and attosecond pulses generated by optimized four-color field (800 nm+400 nm+1200 nm+600 nm):(a) Optimized laser waveform;(b) harmonic spectra;(c) attosecond pulses synthesized from harmonics H120-H190;(d) time-frequency analysis of the harmonics.

表1 激光總強(qiáng)度分別為 8.0I0,7.5I0 和 7.0I0 時(shí)優(yōu)化的雙色場、三色場和四色場激光參數(shù)(I0=1.0×1014 W/cm2)Table 1. Optimized laser parameters for two-,three-and four-color fields with total peak intensity of 8.0I0,7.5I0 and 7.0I0,respectively (I0=1.0×1014 W/cm2).

另一方面,若從半經(jīng)典的“三步模型”來理解上述現(xiàn)象,表明電子隧穿電離的時(shí)間可能不同,電子會在激光場的作用下形成多個(gè)電子軌道,它們在激光場中獲得的能量也會不同,但是會在幾乎相同的時(shí)間內(nèi)與母離子復(fù)合,發(fā)射出不同能量的高次諧波.為此,我們進(jìn)行了經(jīng)典計(jì)算與分析.通過求解電子在優(yōu)化四色場中的經(jīng)典方程,給出電子在組合場中的電離時(shí)間和復(fù)合時(shí)間與電子能量之間的關(guān)系,圖3 給出了經(jīng)典計(jì)算的結(jié)果.從圖3 可以看出,當(dāng)電子動能大于185 eV (對應(yīng)120 階諧波)時(shí),對于給定的能量存在多個(gè)電子路徑,它們對應(yīng)的電離時(shí)刻不同,主要有4 個(gè)電離時(shí)刻,如圖3 中標(biāo)定的i1—i4,而這些不同路徑所對應(yīng)的電子復(fù)合時(shí)間幾乎都被限制在—0.4——0.25 光周期間內(nèi).由此可見,大于120 階的高次諧波盡管還存在一定的啁啾性,但是,這個(gè)啁啾系數(shù)是很小的,與量子計(jì)算的結(jié)果在一定程度上符合得很好.由上面的計(jì)算和分析可以看出,在優(yōu)化的兩束近紅外以及它們的倍頻場合成的四色場作用下,從氖原子發(fā)射的高次諧波能夠獲得較短阿秒脈沖的原因是在較寬的能量范圍內(nèi)諧波發(fā)射時(shí)間相差很小.這與使用近紅外+可見+紫外相干合成場[49]、近紅外+紅外[50]、近紅外+紫外[51]驅(qū)動原子發(fā)射高次諧波的方案有所不同.需要說明的是,在不考慮諧波來源是短軌道還是長軌道貢獻(xiàn)時(shí),優(yōu)化四色場最短可產(chǎn)生脈沖寬度為27 as 的單原子孤立脈沖(結(jié)果未給出).然而,這種情況下諧波輻射主要來自長軌道貢獻(xiàn),而長軌道輻射產(chǎn)生的諧波在考慮宏觀傳播后,很難在傳播軸附近實(shí)現(xiàn)相位匹配,從而增加了實(shí)驗(yàn)對諧波收集的困難.

圖3 優(yōu)化四色場中電子動力學(xué)的經(jīng)典分析Fig.3.Classical analysis of electron dynamics in optimized four-color fields.

為了從實(shí)驗(yàn)上最終獲得孤立的阿秒脈沖,接下來通過求解麥克斯韋方程將上述優(yōu)化后的四色波形和發(fā)射的高次諧波在介質(zhì)中的傳播效應(yīng)加以考慮.利用表1 中優(yōu)化的四色場激光波形作為氣體靶中心位置處的激光場.考慮實(shí)驗(yàn)條件限制,為了獲得短的孤立阿秒脈沖,進(jìn)一步優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件.最終選取的參數(shù)為: 氣體射流寬度為1 mm,射流內(nèi)均勻分布的氣體壓力為75 Torr (1 Torr≈133.322 Pa),氣體射流中心位置位于激光焦斑后2 mm 處,各激光束腰為150 μm,諧波信號收集器(遠(yuǎn)場)置于激光焦斑后500 mm 處.

圖4(a)和圖4(b)分別給出了優(yōu)化四色場產(chǎn)生的高階宏觀諧波在近場和遠(yuǎn)場的空間分布.可以看到,諧波由近場傳播到遠(yuǎn)場后,諧波主要分布在傳播軸附近(徑向距離小于～1 mm,對應(yīng)諧波發(fā)散角小于2 mrad).這樣低發(fā)散角相干超連續(xù)諧波譜,更有利于收集諧波合成短的孤立阿秒脈沖.采用一半徑為r的圓孔收集遠(yuǎn)場某一空間范圍的諧波,并且消除了不同徑向距離處的近場諧波傳播到遠(yuǎn)場時(shí)由于發(fā)散不同所引起的光程差[52].圖4(c)給出了在遠(yuǎn)場利用不同孔徑圓孔所收集的高次諧波,可以看出,不同空間范圍的100—200 階諧波均有很好的連續(xù)性,疊加相對應(yīng)的105—195 階諧波獲得了單個(gè)阿秒脈沖(圖4(d)).采用不同半徑的空間濾波器對產(chǎn)生的阿秒脈沖強(qiáng)度和寬度均有影響.若不采用任何空間濾波器(總諧波),疊加相同光譜范圍諧波可獲得較高強(qiáng)度的阿秒脈沖,然而脈沖寬度也較大(70 as).采用半徑為0.2 mm 的空間濾波器對諧波進(jìn)行濾波,則可獲得50 as 的單個(gè)脈沖,如果進(jìn)一步縮小空間濾波器半徑至0.1 mm 時(shí),阿秒脈沖寬度可短至40 as.當(dāng)然,空間濾波范圍的減小,伴隨的是阿秒脈沖強(qiáng)度的進(jìn)一步降低.為了理解單個(gè)宏觀阿秒脈沖是如何形成的,在圖5(a)和圖5(b)中分別給出了105—195 階諧波輻射在遠(yuǎn)場的時(shí)空分布和半徑為0.2 mm 濾波器收集到諧波的時(shí)頻分析.從圖5(a)可以看出,在t=—0.38 o.c.(o.c.為800 nm 激光光周期)時(shí),諧波輻射很強(qiáng),周圍有較弱的輻射,由于球面鏡不能完全消除不同徑向阿秒發(fā)射的光程差,因此隨著空間濾波器半徑的增大,諧波發(fā)射時(shí)間范圍增大,這解釋了為什么隨著空間濾波器半徑的增大阿秒脈寬增大.從圖5(b)可以發(fā)現(xiàn),考慮宏觀傳播后,單一電子短軌道輻射仍能保持無啁啾發(fā)射,這一結(jié)果支持了疊加一定范圍諧波生成單個(gè)阿秒脈沖的可能性.

圖4 優(yōu)化四色場產(chǎn)生的宏觀諧波和阿秒脈沖 (a),(b)分別在近場和遠(yuǎn)場(z=500 mm)諧波輻射的空間分布;(c) 利用不同孔徑r 的圓孔在遠(yuǎn)場收集到的諧波;(d)疊加不同空間范圍105—195 階諧波所獲得的阿秒脈沖Fig.4.The macroscopic harmonics and attosecond pulses generated by optimized four-color fields: (a),(b) The spatial distributions of harmonic emission in the near and far field,respectively;(c) harmonic spectra collected by a circular filter with different aperture r at the far field (z=500 mm);(d) attosecond pulses synthesized by harmonics H105-H195 from different spatial range.

圖5 優(yōu)化四色場產(chǎn)生的遠(yuǎn)場諧波時(shí)空分布和小波時(shí)頻分析 (a)位于遠(yuǎn)場z=500 mm 處105—195 階諧波發(fā)射時(shí)間隨徑向距離的依賴關(guān)系;(b) r=0—0.2 mm 空間范圍諧波的時(shí)頻分析Fig.5.Spatial distribution and time-frequency wavelet analysis of harmonics generated by optimized four-color fields: (a) The dependence of emission time of harmonics H105—H195 on their spatial distance at the far field z=500 mm;(b) time-frequency analysis of harmonics from 0 to 0.2 mm.

由于驅(qū)動激光在氣體射流中傳播時(shí)會受到色散、克爾非線性效應(yīng)和等離子體散焦的影響而發(fā)生波形的變化,從而對產(chǎn)生的諧波造成影響.當(dāng)氣室壓強(qiáng)發(fā)生變化時(shí),加入倍頻場后的組合脈沖是否也能產(chǎn)生短的孤立阿秒脈沖?為此,另外選擇20 Torr較低壓強(qiáng)和100 Torr 較高壓強(qiáng),計(jì)算了宏觀高次諧波光譜,其他參數(shù)與圖4 相同.由圖6(a)可以看出,隨著壓強(qiáng)的增大,由于發(fā)射體(原子數(shù))數(shù)量增多,平臺諧波產(chǎn)率增加.同時(shí)發(fā)現(xiàn),在選定的這兩個(gè)壓強(qiáng)下,當(dāng)高次諧波光子能量大于160 eV (對應(yīng)105 階諧波)時(shí)電子短軌道都可以保持無啁啾發(fā)射,如圖6(b)和圖6(c)所示.選擇r＜0.2 mm 的遠(yuǎn)場諧波,在20 Torr 壓強(qiáng)下,疊加100—190 階諧波,可獲得41 as 單個(gè)脈沖(圖6(d));壓強(qiáng)為100 Torr 時(shí),疊加105—195 階諧波,得到了寬度為46 as 的脈沖(圖6(f)).說明當(dāng)氣體壓強(qiáng)在一定范圍變化時(shí),優(yōu)化兩束近紅外激光場和它們的倍頻場形成的四色場來驅(qū)動氖原子發(fā)射的高次諧波經(jīng)過傳播后合成的脈沖仍是單個(gè)脈沖,且諧波輻射仍舊保持無啁啾發(fā)射,可以產(chǎn)生脈沖寬度小于50 as 的單個(gè)脈沖,說明實(shí)驗(yàn)中氖原子發(fā)射的阿秒脈沖隨氣體壓強(qiáng)的變化是穩(wěn)定的.

圖6 優(yōu)化四色場在不同氣體壓強(qiáng)下產(chǎn)生的宏觀諧波和阿秒脈沖 (a) 在20,75 和100 Torr 不同氣壓下四色場產(chǎn)生的宏觀諧波譜;(b),(c)在20 Torr 和100 Torr 氣壓下,r ＜0.2 mm 空間范圍遠(yuǎn)場諧波的時(shí)頻分析;(d),(f) 兩個(gè)壓強(qiáng)下分別獲得的阿秒脈沖Fig.6.The macroscopic harmonic and attosecond pulses generated by optimized four-color field at different gas pressures: (a) Macroscopic harmonic spectra at gas pressures of 20,75 and 100 Torr;(b),(c) time-frequency analysis of harmonics from r＜0.2 mm at 20 and 100 Torr pressures,respectively;(d),(e) the attosecond pulses synthesized from harmonics at two pressures,respectively.

4 結(jié)論

本文利用遺傳算法優(yōu)化了由兩色近紅外激光及其相應(yīng)的二倍頻場形成的相干合成脈沖波形,對通過優(yōu)化后的組合脈沖驅(qū)動氖原子發(fā)射的高次諧波及其合成的阿秒脈沖性質(zhì)進(jìn)行了研究.結(jié)果表明,僅使用兩色近紅外或三色激光驅(qū)動,均不能得到理想的結(jié)果.而用兩色近紅外激光與它們的倍頻場進(jìn)行優(yōu)化組合來驅(qū)動氖原子,能夠產(chǎn)生超連續(xù)高次諧波譜并進(jìn)而獲得單個(gè)阿秒脈沖.通過該四色場的驅(qū)動不僅能得到單個(gè)的阿秒脈沖,而且諧波幾乎能夠以無啁啾的形式發(fā)射,即使經(jīng)過氣體宏觀傳播后,仍能得到脈寬達(dá)到40 as 的單個(gè)超短脈沖.我們知道,通過相干合成的方法雖然已經(jīng)能夠在實(shí)驗(yàn)室實(shí)現(xiàn),但是對于激光的控制仍是比較大的挑戰(zhàn),需要對各激光束穩(wěn)定的CEP 和不同激光束之間的時(shí)間延遲進(jìn)行精準(zhǔn)控制,特別是對于多于兩束合成更加困難,而本文使用的激光束雖然是由四色激光合成的,但是實(shí)際上只要對兩束紅外光的相干疊加實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)控制就能夠?qū)崿F(xiàn),另外兩束則是它們的倍頻場,可以通過紅外激光經(jīng)過非線性光學(xué)晶體獲得,并且使用的近紅外光不論是800 nm 激光,還是波長較長的1200 nm 激光在實(shí)驗(yàn)室都比較容易實(shí)現(xiàn).同時(shí),在本文的研究方案中,所使用的其他激光和實(shí)驗(yàn)參數(shù)都是能夠在實(shí)驗(yàn)室中比較容易實(shí)現(xiàn)的,例如,激光的脈寬都大于15 fs,所收集的高次諧波中心能量不超過200 eV,氣體的壓強(qiáng)、厚度等參數(shù)均是目前實(shí)驗(yàn)室常用的條件.因此,本文所提方案在操作性上相對容易,在目前條件下,借助于實(shí)驗(yàn)室光場波形合成和整形技術(shù)[14,15,53,54],本文的結(jié)果有望得到相關(guān)實(shí)驗(yàn)的驗(yàn)證.