汪洋 劉煜 吳成印

(北京大學(xué)物理學(xué)院,人工微結(jié)構(gòu)與介觀物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100871)

基于超快強(qiáng)激光與物質(zhì)相互作用的高次諧波產(chǎn)生(high-order harmonic generation,HHG)提供了非微擾區(qū)光與物質(zhì)相互作用的研究平臺,同時(shí)也是臺式化極紫外光源和阿秒脈沖的主要產(chǎn)生途徑.非微擾區(qū)固體HHG 涉及超快強(qiáng)場物理、凝聚態(tài)物理、材料科學(xué)和信息科學(xué)等領(lǐng)域的核心內(nèi)容,自2011 年首次在實(shí)驗(yàn)中觀察到以來,迅速成為強(qiáng)場物理和阿秒科學(xué)的研究前沿.本綜述從一個(gè)實(shí)驗(yàn)工作者的角度,總結(jié)了固體HHG 的研究進(jìn)展和重要應(yīng)用.首先通過對比高次諧波(high-order harmonic,HH)產(chǎn)率和截止能量對驅(qū)動激光參數(shù)的依賴關(guān)系,展示固體HHG 與氣體HHG 截然不同的特性.重點(diǎn)介紹固體HHG 調(diào)控和應(yīng)用方面的進(jìn)展,包括通過設(shè)計(jì)靶材結(jié)構(gòu)或者激光光場實(shí)現(xiàn)對HH 產(chǎn)率、偏振、時(shí)空分布等精密調(diào)控,以及固體HH 譜學(xué)技術(shù)在材料結(jié)構(gòu)表征和超快電子動力學(xué)研究等領(lǐng)域的應(yīng)用.最后對固體HHG 的未來發(fā)展進(jìn)行了展望.

1 引言

超短超強(qiáng)激光技術(shù)的發(fā)展,為人類實(shí)時(shí)測量和操控物質(zhì)中電子的高度非線性和非微擾行為提供了重要工具.高次諧波產(chǎn)生(high-order harmonic generation,HHG)作為一種極端光學(xué)上轉(zhuǎn)換手段[1,2],包含豐富的物理,具有重要的應(yīng)用,受到人們的廣泛關(guān)注.氣體HHG 可以由所謂的“三步模型”進(jìn)行描述[3,4]: 電子隧穿激光電場和庫侖場形成的勢壘發(fā)生電離;電離后的電子在激光電場作用下加速;當(dāng)激光光場反向后電離電子又被拉回到母核附近以一定概率與母核復(fù)合,將在電場中獲得的能量以光子的形式釋放出來.“三步模型”直觀描述了氣體HHG 的主要過程及其光譜的主要特征,氣體HHG 已經(jīng)成為臺式化極紫外軟X 射線光源和阿秒脈沖的主要產(chǎn)生途徑[5,6].受限于氣體介質(zhì)的低密度,氣體HHG 轉(zhuǎn)換效率一般僅為 10-6左右,固體介質(zhì)因?yàn)楦咴用芏榷型岣咂滢D(zhuǎn)換效率.1992 年Farkas 等[7]將中心波長1.064 μm,脈沖寬度35 ps 的P 偏振光以70°角掠入射到拋光金樣品表面.如圖1(a)所示,在激光傳輸方向探測到了高達(dá)5 階的諧波輻射,這是將HHG 擴(kuò)展到凝聚態(tài)體系的首次嘗試.然而,受限金屬介質(zhì)的屏蔽效應(yīng)和穿透深度,其轉(zhuǎn)換效率難以進(jìn)一步提高.2011 年,Ghimire 等[8]用中心波長3.25 μm 的強(qiáng)中紅外激光照射ZnO 塊材單晶,如圖1(b)所示,在激光透射方向觀測到高達(dá)25 階諧波,這是實(shí)驗(yàn)上首次在非微擾區(qū)測量到固體HHG.不同于氣體HHG,ZnO 中HHG 截止能量對驅(qū)動激光的電場強(qiáng)度呈線性依賴關(guān)系,其產(chǎn)率也對驅(qū)動激光的橢偏率不敏感,預(yù)示著氣體HHG 理論不能直接應(yīng)用于固體HHG.固體HHG 涉及到超快強(qiáng)場物理、凝聚態(tài)物理、材料科學(xué)和信息科學(xué)等領(lǐng)域的核心內(nèi)容,可以用來探測固體能帶結(jié)構(gòu)以及超快電子動力學(xué),進(jìn)一步拓寬了超快強(qiáng)場物理和凝聚態(tài)物理的研究方向,也為材料科學(xué)和信息科學(xué)的發(fā)展帶來了新的機(jī)遇,迅速成為強(qiáng)場物理和阿秒科學(xué)的研究前沿.

圖1 固體高次諧波(high-order harmonic,HH)光譜及其產(chǎn)生機(jī)制示意圖 (a)金表面反射HH 譜[7];(b) ZnO 晶體透射HH 譜[8];(c) 固體HHG 機(jī)制示意圖Fig.1.Solid high-order harmonic (HH) spectrum and schematic diagram of HHG mechanism: (a) Reflection HH spectrum of Au surface [7];(b) transmission HH spectrum of ZnO crystal [8];(c) schematic diagram of solid HHG mechanism.

目前實(shí)驗(yàn)上從寬帶隙介電材料到零帶隙新型二維材料等固體材料中都觀察到HHG,涵蓋晶體[9]、非晶體[10]、超材料[11?13]、二維材料[14?16]、拓?fù)洳牧蟍17,18]和半金屬材料[19?22]等.理論上提出了三步模型[8,23?25]及擴(kuò)展的三步模型[26?31]描述固體HHG.Vampa 等[24]通過分解帶內(nèi)和帶間電流,提出描述固體HHG 的“三步模型”.如圖1(c)所示,該模型認(rèn)為其產(chǎn)生過程可概括為三步: 1)在超快激光脈沖作用下,電子從價(jià)帶最高點(diǎn)進(jìn)入(多光子或隧穿)導(dǎo)帶,并在價(jià)帶產(chǎn)生對應(yīng)的空穴,如箭頭①所示;2)電子和空穴分別在各自能帶被激光電場加速,非諧性能帶促進(jìn)非諧性帶內(nèi)電流產(chǎn)生,貢獻(xiàn)帶內(nèi)諧波,如箭頭②所示,其中實(shí)線表示短軌道,虛線表示長軌道,左側(cè)插圖描述能帶非諧性分量具體發(fā)揮的作用;3)電子和空穴在完全退相干前可能再次復(fù)合并向外輻射出HH 光子,貢獻(xiàn)帶間諧波,如箭頭③所示,右側(cè)插圖描繪了帶間諧波的退相干過程.“三步模型”成功再現(xiàn)了HHG 截止頻率對波長的線性依賴,并預(yù)測二能帶模型下截止頻率飽和現(xiàn)象,揭示了固體HHG 中能帶結(jié)構(gòu)所發(fā)揮的作用,直觀地展現(xiàn)固體與氣體HHG 內(nèi)在的聯(lián)系與區(qū)別,為后續(xù)固體HHG 的研究及其應(yīng)用提供了啟發(fā).對“三步模型”的一系列完善,使模型更符合實(shí)際,包括多能帶、布拉格散射和固體中電子離域等特性的影響得到體現(xiàn).Ikemachi 等[26]提出了涉及多條能帶的“step-by-step”修正,成功解釋了實(shí)驗(yàn)中固體HH 譜獨(dú)有的多平臺特性,其中,電子激發(fā)前的帶內(nèi)預(yù)加速過程首次被考慮.Ghimire 等[8,25]認(rèn)為電子在帶內(nèi)加速過程中一旦發(fā)生動態(tài)布洛赫振蕩,電子與布里淵區(qū)邊界的布拉格散射將拓展帶內(nèi)諧波光子能量范圍,并預(yù)測HHG 截止頻率獨(dú)立于驅(qū)動光波長且線性依賴驅(qū)動光電場強(qiáng)度,后者已被多個(gè)實(shí)驗(yàn)工作證實(shí)[8,32].You 等[27]重點(diǎn)考慮了電子激發(fā)后在實(shí)空間中與鄰近母核的相干重散射,他們認(rèn)為無論電子是否與原空穴重新結(jié)合,相干重散射過程都將輻射高能HH 光子.其對價(jià)電子的敏感依賴性進(jìn)一步推動了HHG 在材料表征領(lǐng)域的應(yīng)用,取得了豐碩成果[33].此外,Wannier-Bloch 表象[28,34]、電子-空穴碰撞條件的修正[30,31]等模型為研究電子離域?qū)腆wHHG 的影響提供了理論工具.在準(zhǔn)粒子形式的“三步模型”框架之外,惠更斯-菲尼爾圖像[35]補(bǔ)充了電子波動性對固體HHG 的影響,為時(shí)間分辨動力學(xué)研究提供了可靠時(shí)鐘標(biāo)定.盡管描述固體HHG 的理論框架得到了完善,然而一個(gè)統(tǒng)一理論的形成仍然面臨挑戰(zhàn),諸如電子關(guān)聯(lián)等多體效應(yīng)和聲子等對HHG 的影響需要后續(xù)更深入的研究.對于固體HHG 的討論已經(jīng)被一些優(yōu)秀的綜述介紹[36?39],本綜述從一個(gè)實(shí)驗(yàn)工作者的角度,介紹固體HHG 的特性、調(diào)控及應(yīng)用.

2 固體HHG 特性

固體中原子緊密排布使電子本征態(tài)變?yōu)楦鞲顸c(diǎn)原子軌道的線性疊加,靶材具有特定點(diǎn)群對稱性.高原子密度、特殊對稱性和電子波函數(shù)的離域性使固體HHG 展現(xiàn)出一些與氣體中截然不同的性質(zhì).

2.1 HHG 截止能量與激光強(qiáng)度依賴關(guān)系

氣體HHG 實(shí)驗(yàn)使用的驅(qū)動激光強(qiáng)度通常在1014W/cm2量級[40,41],該強(qiáng)度遠(yuǎn)大于固體靶材的損傷閾值,圖2(a)所示為波長800 nm 激光照射下不同帶隙材料的損傷閾值[42].為了避免材料損傷,固體HHG 實(shí)驗(yàn)中通常選用波長更長或強(qiáng)度更低的激光進(jìn)行.由于固體材料原子密度遠(yuǎn)高于氣體,固體HHG 效率顯著高于氣體介質(zhì)[7],這在很大程度上彌補(bǔ)了長波長和低光強(qiáng)對HHG 產(chǎn)率的不利影響.

典型的HH 譜存在平臺區(qū)和截止區(qū),平臺區(qū)表現(xiàn)為在一定波段內(nèi)各階次諧波產(chǎn)率基本一致,而截止區(qū)為在一定光子能量以上,其產(chǎn)率顯著下降.對于氣體HHG,電子被電離到真空連續(xù)態(tài),其光譜一般不會出現(xiàn)多平臺結(jié)構(gòu).在固體中,電子波包可被激發(fā)到更高導(dǎo)帶,從而出現(xiàn)多個(gè)HH 光譜平臺.Ndabashimiye 等[32]在低溫下測量了固體氬的HH譜,與相應(yīng)的氣體情況相對比,固體中觀察到了這種多平臺結(jié)構(gòu).如圖2(b)所示,在低激光強(qiáng)度下得到的HH 譜只有第一平臺,激光強(qiáng)度較高時(shí)存在包含27 階諧波到35 階諧波的第二平臺.多平臺性是固體多能帶結(jié)構(gòu)的直接反映.

圖2 固體損傷閾值、HH 譜及晶向依賴 (a) 不同帶隙固體材料的損傷閾值[42];(b) 固體Ar 的HHG [32];(c) ZnO HHG 截止能量與驅(qū)動激光場強(qiáng)呈線性關(guān)系[8];(d) ZnO[8],(e) MgO[9],(f) 金屬TiN 薄膜[46]固體材料HHG 的晶向依賴Fig.2.Damage threshold and HH spectra in solids with different crystallographic orientations: (a) Damage threshold of solid materials with different bandgaps[42];(b) high harmonic spectrum of solid Ar[32];(c) linear dependence of the HHG cutoff energy in ZnO with the driving laser field strength[8].Crystallographic orientation dependence of solid HHG in solid materials of (d) ZnO[8];(e) MgO[9];(f) TiN metallic film[46].

氣體HHG 的截止能量[43]滿足εcutoff=Ip+3.17Up,其中Up為有質(zhì)動力能,與激光波長的二次方和激光強(qiáng)度成正比.不同于氣體HHG,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)固體HHG 的截止能量與激光電場強(qiáng)度成線性關(guān)系[8],即正比于激光強(qiáng)度的平方根,如圖2(c)所示.截止能量與場強(qiáng)成線性關(guān)系可以通過Bloch 振蕩[8]、綴飾態(tài)[44]以及拓展的三步模型[26?31]等理論定性解釋.

2.2 HHG 產(chǎn)率與晶體晶向以及驅(qū)動光橢偏率的依賴關(guān)系

固體材料晶面特定的點(diǎn)群對稱性,使不同偏振方向的線偏振驅(qū)動光對應(yīng)不同的布里淵區(qū)取向,導(dǎo)致固體HHG 具有晶向依賴性,圖2(d),(e)分別是實(shí)驗(yàn)觀測到的面 ZnO[8]和(001)面MgO[9]HHG 晶向依賴.除了晶體對稱性外,還存在其他機(jī)制引起的特殊晶向依賴.You 等[9]根據(jù)半經(jīng)典電子實(shí)空間運(yùn)動軌跡的圖像解釋了MgO 中HHG各向異性,如圖2(e)所示,當(dāng)電子運(yùn)動軌跡連接不同格點(diǎn)時(shí)HHG 產(chǎn)率顯著增加.Langer 等[45]通過化學(xué)鍵方向解釋GaSe 中HHG 晶向依賴.除半導(dǎo)體材料外,零帶隙石墨烯和初始導(dǎo)帶非空的金屬材料HHG 也存在特殊的晶向依賴.對于石墨烯,由位于各向同性的狄拉克錐的零質(zhì)量狄拉克電子貢獻(xiàn),其HH 產(chǎn)率不隨驅(qū)動光偏振方向而改變[19].最近,Korobenko 等[46]實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)金屬TiN 膜HHG晶向依賴與其費(fèi)米面對稱性不同,如圖2(f),具體機(jī)制有待進(jìn)一步研究.

對于氣體HHG,根據(jù)“三步模型”,電子在橢偏光驅(qū)動下的橫向位移減小了其與母核的復(fù)合概率,導(dǎo)致其產(chǎn)率隨驅(qū)動光橢偏率增加顯著下降[47].而對于固體,高原子密度和載流子的離域性使晶格散射和鄰位復(fù)合成為可能,從而影響HHG 的橢偏依賴.稀有氣體固體HHG 橢偏依賴與氣體相差不大[32],這與靶材弱范德瓦耳斯相互作用引起的電子弱離域性相關(guān).與之相對,一般半導(dǎo)體如ZnO中HHG橢偏依賴較弱,其產(chǎn)率只有在激光接近圓偏振時(shí)才顯著降低[8,29].更令人驚詫的是,一些具有拓?fù)浔砻鎽B(tài)的固體材料產(chǎn)生了反常橢偏依賴,如拓?fù)浣^緣體 Bi2Se3,7 階諧波在圓偏時(shí)最強(qiáng),線偏時(shí)最弱[48],與“三步模型”的預(yù)測結(jié)果大為不同.除塊材外,二維材料由于帶隙的層數(shù)依賴特點(diǎn)等,其HHG 與橢偏率之間也存在特殊聯(lián)系.對于有帶隙的少層 MoS2,Lou 等[49]實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)HHG 橢偏依賴性與ZnO等一般塊材類似,且階次越高,產(chǎn)率受橢偏率的調(diào)制作用越強(qiáng),這種依賴性是近乎層數(shù)無關(guān)的(對1—3 層).而對零帶隙的石墨烯,當(dāng)驅(qū)動光從線偏變?yōu)闄E圓偏振(橢偏率ε=0.32)時(shí),7 階和9 階諧波強(qiáng)度得到增強(qiáng),變?yōu)閳A偏光時(shí),所有HH 信號消失,研究者們用零帶隙引起的半金屬化結(jié)合全量子模擬解釋了這種特殊的橢偏依賴[19].

2.3 長程有序性對固體HHG 的影響

Bloch 函數(shù)是晶體周期勢哈密頓量的本征函數(shù),帶內(nèi)機(jī)制和帶間機(jī)制圖像均與其密切相關(guān).作為對HHG 機(jī)制的有效補(bǔ)充,非晶體系可以探索長程有序性對其的影響.熔融石英在保持固體高原子排列密度的同時(shí),缺乏長程周期性,是研究這一問題的理想材料.You 等[50]通過對比熔融石英和單晶石英的HH 譜,發(fā)現(xiàn)由于宏觀中心反演對稱性,熔融石英光譜出現(xiàn)了由奇階信號組成的平臺區(qū),而單晶石英則出現(xiàn)了兩個(gè)由奇偶信號共同構(gòu)成的明顯分離的平臺區(qū),與其多導(dǎo)帶結(jié)構(gòu)和中心反演對稱性破缺相對應(yīng).根據(jù)經(jīng)典電子運(yùn)動軌跡模擬不同波長下HH 產(chǎn)率的場強(qiáng)依賴關(guān)系,當(dāng)電子運(yùn)動范圍不超過相關(guān)長度時(shí)兩者光譜無明顯區(qū)別,理清了長程有序性對HHG 影響的邊界.進(jìn)一步,Jürgens 等[51]通過實(shí)驗(yàn)手段分辨導(dǎo)帶注入電流的影響,證明其對低階諧波的貢獻(xiàn)不因無序而關(guān)閉.除了熔融石英,液態(tài)介質(zhì)因?yàn)槎坛逃行蚨L程無序的特性,是研究長程有序性對HHG 影響的另一理想平臺.目前,水[52?54]和醇類[54,55]的HHG 已被實(shí)驗(yàn)測量,其HH 階次與截止能量等特性與熔融石英較接近.除了以上常規(guī)凝聚態(tài)物質(zhì)外,對各類準(zhǔn)晶的HHG 研究反映了長程有序性影響的不同側(cè)面[56].

3 固體HHG 精密調(diào)控

受限于靶材的各向同性,氣體HHG 調(diào)控通常借助控制驅(qū)動光場來實(shí)現(xiàn).固體靶材的多樣性,以及先進(jìn)的摻雜和微納加工技術(shù),為固體HHG 精密控制提供了豐富的自由度,既可以通過光場控制,也可以靶材控制來實(shí)現(xiàn).

3.1 靶材控制

對于固體材料,尤其是晶體介質(zhì),具有規(guī)則原子排列.因此,利用不同靶材固有性質(zhì)或?qū)Π胁倪M(jìn)行加工設(shè)計(jì),均能方便高效地精密調(diào)控固體HHG.

3.1.1 晶向控制

晶體材料具有各向異性原子排列,不同晶向的物性不盡相同,固體HHG 晶向依賴是晶體各向異性的一個(gè)具體體現(xiàn).如前文所敘述的原子排布將增強(qiáng)特殊實(shí)空間軌跡的HHG 產(chǎn)率,此外,晶體晶向可能影響HH 偏振甚至?xí)r間結(jié)構(gòu).Langer 等[45]用太赫茲激光脈沖照射GaSe 塊狀單晶,研究HHG與材料晶向的關(guān)系.結(jié)果發(fā)現(xiàn): 晶體對稱性不僅影響其能量轉(zhuǎn)換效率,還選擇性地旋轉(zhuǎn)了偶階信號的偏振,提供了一種控制偶階和奇階HH 之間偏振夾角的手段.通過調(diào)整晶向并選擇特定的偏振,HH頻率梳可以實(shí)現(xiàn)ν和 2ν之間切換(ν為基頻光的頻率).該研究使基于固體HHG 的載波控制成為可能,為固體阿秒光子學(xué)開拓了新視角.

3.1.2 納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

基于高重復(fù)頻率HHG 極紫外光源在材料表征等方面應(yīng)用潛力巨大[57],但是基于氣體HHG 獲取高重復(fù)頻率極紫外光源面臨很大挑戰(zhàn)[58,59].主要原因是氣體HHG 對驅(qū)動光源的單脈沖能量要求很高,而高重復(fù)頻率飛秒激光單脈沖能量通常較低,難以驅(qū)動氣體HHG.固體HHG 的優(yōu)勢之一是可以通過微納結(jié)構(gòu)增強(qiáng)局域光場,極大降低對驅(qū)動光單脈沖能量要求,使基于納米結(jié)構(gòu)增強(qiáng)的高重復(fù)頻率極紫外光源成為可能.Han 等[11]研究表明,金-藍(lán)寶石納米結(jié)構(gòu)中的表面等離子激元增強(qiáng)了局域光場,增強(qiáng)非微擾HHG.圖3(a)所示為金-藍(lán)寶石納米結(jié)構(gòu)掃描電子顯微鏡(SEM)圖像,由于局域場增強(qiáng),即使使用75 MHz 重復(fù)頻率的飛秒振蕩激光泵浦,也觀察到高達(dá)13 階的諧波,如圖3(b)所示.隨后,Vampa 等證明金納米天線[60]和介質(zhì)超表面[12]可以將Si 單晶HHG 增強(qiáng)至少1 個(gè)量級.Yang 等[61]通過近零介電常數(shù)材料(epsilon-nearzero,ENZ),使得材料內(nèi)部等效光強(qiáng)增大16 倍,顯著提高HHG 產(chǎn)率.同時(shí),ENZ 材料輔助的HH 光譜表現(xiàn)出明顯的紅移和展寬,這被認(rèn)為是光致電子加熱和伴隨的ENZ 材料內(nèi)波長隨時(shí)間的變化造成的.ENZ 材料的應(yīng)用為固體HHG 的研究提供了全新的平臺,為其時(shí)間和光譜特性控制提供了可能.

3.1.3 界面工程

極紫外光源一般通過超環(huán)面反射鏡以大角度掠入射方式進(jìn)行反射聚焦,但緊湊且高質(zhì)量聚焦光斑的獲得比較困難.通過樣品界面設(shè)計(jì)可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)固體HH 產(chǎn)生、傳播和特定階次諧波聚焦.Sivis等[13]通過在摻雜硅中集成菲尼爾波帶片(Fresnel zone plate,FZP),實(shí)現(xiàn)了對特定階次諧波的空間聚焦.圖3(c)展示了通過FZP 中增強(qiáng)的三次諧波信號成像結(jié)果,插圖是FZP 模式(較暗的區(qū)域)的SEM 圖像.通過沿激光傳輸方向空間掃描,得到其空間分布性質(zhì),如圖3(d),(e)所示.結(jié)果顯示,FZP設(shè)計(jì)成功實(shí)現(xiàn)對3 階和5 階諧波的高質(zhì)量聚焦,諧波自聚焦光斑尺寸達(dá)到1 μm.可以預(yù)見,通過如SiO2和MgO 等寬帶隙材料的應(yīng)用,固體HH 聚焦控制可以推廣到極紫外波段,為未來緊湊極紫外光源開發(fā)和片上集成器件提供了新方向.雖然微納結(jié)構(gòu)陣列設(shè)計(jì)可以控制HH 空間特性,但是微納結(jié)構(gòu)本身被低損傷閾值限制,摻雜超表面克服了這一限制,有望更進(jìn)一步應(yīng)用.以超表面和能帶工程[62]為代表的界面修飾為固體HHG 的多自由度控制和光譜定制提供了一個(gè)廣闊的平臺.

圖3 納米結(jié)構(gòu)和界面工程控制HHG.(a),(b)金屬-藍(lán)寶石錐增強(qiáng)HHG [11] (a) 藍(lán)寶石錐的掃描電鏡顯微圖像;(b) 測量的HH 光譜.(c)—(f) 菲尼爾波帶片HHG [13] (c) 在樣品平面記錄的三次諧波發(fā)射模式;(d)三次和(e)五次諧波聚焦掃描;(f) 焦點(diǎn)強(qiáng)度剖面形狀Fig.3.Control of solid HHG using nanostructure and interface engineering.(a),(b) Enhancement of HHG on a metal-sapphire nanotip[11]: (a) Scanning electron microscopy (SEM) image of the tips;(b) measured HH spectra.(c)–(f) HHG from Fresnel zone plate(FZP)[13]: (c) Third-harmonic emission pattern recorded at the sample plane;(d) third and (e) fifth harmonic focus scanning as a distance to sample plane;(f) focus intensity profiles.

3.2 光場控制

除了通過固體靶材對HHG 進(jìn)行調(diào)控,氣體中的光場調(diào)控手段同樣適用于固體.對于HHG 這樣一個(gè)亞光學(xué)周期內(nèi)的極度非線性光發(fā)射過程,其行為敏感依賴于電場波形.通過少周期脈沖的載波包絡(luò)相位(carrier-envelope phase,CEP)或者雙色合成激光場,其子周期干涉動力學(xué)可以被有效控制.少周期光驅(qū)動固體HHG,其光譜敏感依賴于驅(qū)動光的CEP[10,44],如圖4(a)所示.理論上,CEP 依賴的帶隙上HH 譜可以通過激光場綴飾的帶間發(fā)射解釋.對于兩能帶系統(tǒng),當(dāng)光子能量與綴飾態(tài)的瞬時(shí)能量差匹配時(shí),即發(fā)射HH 光子,其中光場綴飾態(tài)之間的瞬時(shí)能量差由ε(t)=來表示[63],μ為躍遷矩陣元、A(t)為光場動態(tài)矢勢、ω0表示帶隙.帶間諧波的亞光學(xué)周期啁啾和發(fā)射對稱性破缺,使得相鄰半周期相同光子能量發(fā)射偏離T/2 周期性,由此引入的干涉效應(yīng)使對應(yīng)階次光譜形狀發(fā)生改變.這種干涉受相鄰半周期光場波形控制,從而產(chǎn)生CEP 依賴光譜干涉結(jié)構(gòu).對于由動態(tài)布洛赫振蕩導(dǎo)致的帶內(nèi)諧波,由于所有HH 同步發(fā)射,很難被觀察到這種CEP 對HHG 干涉的調(diào)制[64].

CEP 依賴HHG 展示了通過光場控制HHG的亞周期干涉的可能性,相比于超短脈沖CEP 調(diào)控,雙色倍頻激光場為HHG 精確控制提供更多相互獨(dú)立的調(diào)控自由度,如相對激光強(qiáng)度、相對相位和偏振控制等.Vampa 等[65,66]采用平行雙色倍頻場打破了單色長脈沖固有的亞周期間時(shí)間反演對稱性,形成了分別由光場正負(fù)半周期HHG 構(gòu)成的非平衡邁克耳孫干涉儀.通過掃描光場相對相位,HHG 時(shí)域干涉情況受到周期性調(diào)制,如圖4(b)所示.周期性干涉調(diào)制構(gòu)成了刻畫HHG 啁啾和能帶信息的特征指紋.

圖4 光場控制固體HHG (a) MgO HH 對CEP 依賴性[44];(b) ZnO HH 譜與雙色場相對延遲關(guān)系[65];(c) 鎖定測量MgO HH 譜(青色)和平均光譜(紫色)[67];(d) 雙色正交激光場的控制GaSe 倒空間軌跡示意圖[68];(e) 雙色反向旋圓偏光合成場控制手性HHG 示意圖[69];(f) 駐波場增強(qiáng)MgO HHG 示意圖[70]Fig.4.Control of solid HHG by manipulating driving laser field: (a) CEP dependence of HH in MgO [44];(b) HH spectra in ZnO versus delay between two-color fields[65];(c) normalized oscillating harmonic spectrum of lock measurement (cyan) and normalized average spectrum (purple) of MgO[67];(d) schematic diagram of k-space trajectories of electrons in GaSe,driven by perpendicularly polarized two-color field[68];(e) schematic diagram of controlling chiral HHG by using synthetic two-color counter-rotating circularly polarized light[69];(f) schematic diagram of the enhancement of MgO HHG in the standing wave field[70].

在調(diào)制亞周期HHG 的同時(shí),垂直雙色場被證明可以作為一種先進(jìn)的弱HH 信號提取手段.Uzan等[67]通過添加一個(gè)垂直于基頻場偏振的弱二次諧波誘導(dǎo)產(chǎn)生HH 譜周期性調(diào)制,通過添加已知周期時(shí)間調(diào)制,結(jié)合傅里葉分析增強(qiáng)了對淹沒在背景噪聲中弱HH 信號的提取,這構(gòu)成了“鎖定測量”,如圖4(c)所示.通過“鎖定測量”技術(shù),更高導(dǎo)帶的貢獻(xiàn)得以被研究.雙色倍頻激光以平行或正交方式構(gòu)成的合成激光場對固體HHG 的調(diào)制得到了充分的研究,Sanari 等[68]將雙色倍頻場推廣到任意波長合成光場,如圖4(d)所示.這種合成激光場驅(qū)動電子以更復(fù)雜的軌跡運(yùn)動,使特定階次轉(zhuǎn)換效率增強(qiáng)約100 倍.

線偏振合成雙色場通過調(diào)控電子軌跡,打破系統(tǒng)原有的時(shí)間或空間反演對稱性,而“三葉草”形激光場對固體HHG 引入了更強(qiáng)對稱性約束,形成獨(dú)特對稱性選擇定則,產(chǎn)生手性依賴的圓偏振HH 發(fā)射,Heinrich 等[69]對此現(xiàn)象進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,如圖4(e)所示.此外,單色反向傳輸激光場形成的介質(zhì)內(nèi)駐波場被證明可以有效增強(qiáng)HH 強(qiáng)度[70],如圖4(f)所示.材料調(diào)控和光場調(diào)控可以有效操縱固體HHG,由此產(chǎn)生的多自由度過程控制極大地推動了固體HHG 在先進(jìn)光源、精密測量和信息科學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用.

4 固體HHG 應(yīng)用

除了作為一種極紫外光源和阿秒脈沖產(chǎn)生手段外,固體HH 還攜帶了光與物質(zhì)相互作用信息,在材料物性和超快動力學(xué)表征等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用.固體HHG 提供了一種全光學(xué)亞周期精度電子動力學(xué)探針,為材料能帶結(jié)構(gòu)的表征和超高時(shí)空分辨測量提供了一種全新手段,并成功應(yīng)用到能帶結(jié)構(gòu)重構(gòu)、貝利曲率測量、準(zhǔn)粒子再碰撞動力學(xué)觀測和價(jià)電子皮米量級成像等領(lǐng)域.

4.1 緊湊型先進(jìn)光源

HHG 是一種極端光學(xué)上轉(zhuǎn)換過程,與氣體HHG相比,固體HHG 的調(diào)控手段更加豐富,提供了一種緊湊型多自由度可控的先進(jìn)光源產(chǎn)生途徑.基于固體HHG 的先進(jìn)光源具有以下優(yōu)勢: 1) 固體HHG對驅(qū)動激光功率的要求比氣體低2 個(gè)量級以上,使得高重頻固體HHG 在實(shí)驗(yàn)室易于實(shí)現(xiàn);2) 通過特殊材料和微納結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)[11,71],可以極大提高能量轉(zhuǎn)換效率,同時(shí)實(shí)現(xiàn)其波長選擇和空間聚焦,推動固體HH 光源在信息科學(xué)和片上集成光學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用;3) 基于固體帶內(nèi)諧波輻射,由于HH 間無啁啾,無需額外啁啾補(bǔ)償即可合成阿秒脈沖光源,Garg等[72]首次基于 SiO2晶體HHG,獲得并表征了470 as孤立阿秒脈沖,圖5(a)為 SiO2產(chǎn)生阿秒脈沖測量條紋譜圖,色標(biāo)表示光電子數(shù);4) 固體材料由于高密度和周期性,在產(chǎn)生橢圓偏振甚至圓偏振HH方面更具優(yōu)勢.Saito 等[73]首次在實(shí)驗(yàn)上證實(shí)圓偏振基頻光可產(chǎn)生圓偏振HH.Klemke 等[74]證實(shí)一定橢偏率基頻光作用下單晶Si 可產(chǎn)生圓偏振HH,其產(chǎn)率高于圓偏振驅(qū)動光.這是氣體中完全不具備的優(yōu)勢,對圓偏振阿秒脈沖的產(chǎn)生具有重要意義.

與氣體相比,固體受限于材料損傷閾值,HH光子能量難以突破 40 eV.雖然納米結(jié)構(gòu)、超表面和摻雜等技術(shù)證明能在材料損傷閾值之下增強(qiáng)HHG,然而高光子能量信號獲得仍面臨挑戰(zhàn).理論工作預(yù)測的單原子層材料面外HHG[75]和雙層材料層間散射[76]為數(shù)百電子伏特高光子能量光源獲得提供備選方案,層間排列結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和驅(qū)動光波長選擇為高能極紫外光源提供了新的可控自由度,如圖5(b)所示.相關(guān)工作對基于固體HHG 高光子能量光源的獲得提供了指導(dǎo),得益于納米技術(shù)的進(jìn)步有望最終得到應(yīng)用.

圖5 固體HHG 應(yīng)用 (a) SiO2 阿秒條紋譜[72];(b) 雙層h-BN 的感應(yīng)電子密度隨時(shí)間的演化[76];(c) ZnO 能帶重構(gòu)[77];(d) ZnSe HH 產(chǎn)率隨光強(qiáng)的依賴關(guān)系[78];(e) α-石英貝利曲率重構(gòu)[79];(f) β-WP2 貝利曲率重構(gòu)[24]Fig.5.Applications of solid HHG: (a) Attosecond-streaking spectrogram in SiO2[72];(b) time evolution of induced electronic density for distant bilayer h-BN[76];(c)band reconstruction of ZnO[77];(d) the power of HHG yield versus driving laser intensity for ZnSe[78];(e) retrieved Berry curvature of α-quartz[79];(f) retrieved Berry curvature of β-WP2[24].

4.2 能帶結(jié)構(gòu)重構(gòu)

物質(zhì)的光學(xué)、電學(xué)、熱學(xué)等性能很大程度上依賴于其能帶結(jié)構(gòu),角分辨光電子能譜利用光電效應(yīng),將光電子能量和動量對應(yīng)起來,是固體能帶結(jié)構(gòu)表征的常用手段.但是角分辨光電子能譜儀需要在超高真空環(huán)境下使用,對周圍電磁環(huán)境和樣品要求苛刻.固體HHG 是一個(gè)極端的光學(xué)上轉(zhuǎn)換過程,與材料性質(zhì)以及激光參數(shù)密切相關(guān).基于飛秒強(qiáng)激光和固體相互作用HHG,提供了一種全光的亞光學(xué)周期的電子探針,為晶體能帶結(jié)構(gòu)和電子行為表征提供了一種全新的手段.固體HHG 中,電子在帶內(nèi)的加速和量子軌道攜帶了材料能帶信息.通過檢索量子軌道時(shí)間和能量信息,有望實(shí)現(xiàn)全布里淵區(qū)固體能帶的高精度重構(gòu).

Vampa 等[77]通過平行雙色倍頻場調(diào)制ZnO單晶中HHG,由激光引入的對稱性破缺導(dǎo)致偶階諧波發(fā)射.偶階諧波強(qiáng)度反映了HHG 子周期對稱性破缺程度,通過掃描雙色場相對延時(shí),不同軌道依次達(dá)到最大破缺,偶階諧波表現(xiàn)出依賴于諧波階次及相位的周期調(diào)制.調(diào)制相位定位不同量子軌跡,偶階諧波階次作為能量標(biāo)尺標(biāo)定相應(yīng)軌跡能帶差值.通過實(shí)驗(yàn)測量并結(jié)合理論模擬,ZnO 能帶結(jié)構(gòu)得到高精度重構(gòu),如圖5(c)所示,其中紅線和灰線分別為目標(biāo)和重構(gòu)的動量相關(guān)的帶隙,動量分辨率 δk高達(dá) 0.02 ?-1.由于再碰撞電子-空穴對亞周期動力學(xué)特性,全光學(xué)能帶結(jié)構(gòu)測量具有超快時(shí)間分辨率.值得注意的是,由于傳播效應(yīng)和材料對帶隙上HH 光子的重吸收,導(dǎo)致固體HH 譜很難直接精確測量.同時(shí)受限于實(shí)驗(yàn)光譜測量范圍,基于帶間極化HHG 對材料能帶結(jié)構(gòu)的測量難以擴(kuò)展到整個(gè)第一布里淵區(qū).考慮到材料對帶隙能量下光的透明特性,Lanin 等[78]利用帶隙能量下HH 實(shí)現(xiàn)ZnSe 第一導(dǎo)帶能帶結(jié)構(gòu)測量.電子和空穴形成的非諧性電流反映了各自能帶的失諧情況.通過模擬非諧性電流隨驅(qū)動光場強(qiáng)度依賴,如圖5(d)所示,圓圈表示實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),實(shí)線對應(yīng)能帶不同階傅里葉系數(shù)預(yù)測依賴關(guān)系,通過對比,符合實(shí)驗(yàn)結(jié)果的檢驗(yàn)?zāi)軒П缓Y選出來,這種方法不受材料重吸收干擾和苛刻的光譜探測窗口限制,使全布里淵區(qū)能帶光學(xué)測量成為現(xiàn)實(shí).

4.3 Berry 曲率測量

Berry 相位對材料性質(zhì)具有顯著影響,涉及物理各個(gè)分支,目前還缺乏簡便可靠的實(shí)驗(yàn)表征手段,限制了對Berry 相位的認(rèn)識.在固體HHG 電子帶內(nèi)加速階段,Liu 等[14]發(fā)現(xiàn): 電子運(yùn)動除了受到電場驅(qū)動,還受到Berry 相位附加影響產(chǎn)生反常橫向電流,其中r是電子波包的位置、k是其波矢量、ε(k)和Ω(k)分別表示材料能帶結(jié)構(gòu)和Berry 曲率.隨時(shí)間變化反常電子群速度引起振蕩電流,發(fā)射HH 光子,其偏振垂直于驅(qū)動激光偏振.Luu 等[79]通過嚴(yán)格測量垂直基頻光偏振方向的偶階諧波強(qiáng)度,對所得橫向電流進(jìn)行擬合,全光學(xué)重構(gòu)α-石英的Berry曲率,如圖5(e)所示,測量結(jié)果(彩色)與計(jì)算結(jié)果(紅線)具有相似趨勢.此后,作為一種新型光學(xué)表征手段,Berry 曲率的HH 光譜法表征被推廣到了更多新材料體系.Lv 等[22]成功在β-WP2中重構(gòu)了振蕩的貝利曲率結(jié)構(gòu),如圖5(f)所示,測量結(jié)果(紅線)與計(jì)算結(jié)果(藍(lán)線)高度符合.進(jìn)一步證明HHG 提取量子拓?fù)洳牧螧erry 曲率的可靠性.

4.4 準(zhǔn)粒子再碰撞觀測

固體HHG 及其邊帶產(chǎn)生為在亞飛秒時(shí)間尺度測量準(zhǔn)粒子碰撞動力學(xué)提供了理想平臺,Langer等[80]利用雙色場驅(qū)動固體HHG,研究了亞周期準(zhǔn)粒子碰撞.研究者通過近紅外泵浦脈沖在太赫茲探測脈沖不同相位處相干制備出電子-空穴對,不同時(shí)刻制備的準(zhǔn)粒子經(jīng)歷的動力學(xué)過程迥然不同.通過掃描泵浦-探測光相對相位,實(shí)現(xiàn)光場驅(qū)動準(zhǔn)粒子加速分離或再碰撞的周期性切換,準(zhǔn)粒子碰撞信息最終通過碰撞湮滅釋放的邊帶光子被記錄,如圖6 所示.通過控制準(zhǔn)粒子生成時(shí)間,電子-空穴對被單調(diào)的拉開或回碰.這類似于回旋加速器中的電子,只有當(dāng)電子被注入到交變加速器場的正確相位時(shí),它們才能有效地加速.通過高階邊帶抽運(yùn)探測強(qiáng)度掃描,包括激子結(jié)合能、散射時(shí)間和碰撞截面的庫侖增強(qiáng)等材料多維信息可以被檢索.太赫茲光場驅(qū)動的實(shí)時(shí)碰撞將成為研究現(xiàn)代材料科學(xué)眾多應(yīng)用中的包括激子、雙激子、三激子、石墨烯和拓?fù)浣^緣體中的類狄拉克費(fèi)米子,或具有強(qiáng)電子-聲子耦合材料中的極化子等復(fù)雜準(zhǔn)粒子的重要工具.

圖6 光波驅(qū)動 WSe2 準(zhǔn)粒子碰撞[80] (a) 高階邊帶強(qiáng)度 IHSG 隨太赫茲驅(qū)動場和帶間激發(fā)脈沖之間延遲時(shí)間 tex 的依賴關(guān)系;太赫茲場驅(qū)動準(zhǔn)粒子碰撞示意圖,對應(yīng)電子-空穴(b)遠(yuǎn)離和(c)碰撞湮滅,發(fā)射出邊帶光子 hνHSG;不同動量k 和時(shí)間延遲 tex 的電子分布,對應(yīng)電子-空穴 (d)遠(yuǎn)離和(e) 碰撞Fig.6.Lightwave driven quasi-particle recollision in WSe2[80]: (a) Intensity of high order sideband ISHG as a function of the time delay between the THz driving fields and the interband excitation pulse;schematic diagram of the quasi-particle recollision driven by THz field,corresponding to electron-hole (b) apart and (c) recombine,annihilate and emit a sideband photon hνHSG;electron distribution as a function of momentum k and time delay tex,corresponding to electron-hole (d) separation (d) and (e) recollision.

4.5 價(jià)電子高精度成像

固體HHG 可以對準(zhǔn)粒子碰撞動力學(xué)進(jìn)行超高時(shí)間分辨測量,也可以用于高精度價(jià)電子空間成像.Lakhotia 等[33]將中心波長620 nm、脈寬5.5 fs 的強(qiáng)激光聚焦到MgF2和CaF2等材料驅(qū)動HHG.與晶體中束縛價(jià)電子庫侖場強(qiáng)度相比擬的激光場驅(qū)動下,晶體中電子以準(zhǔn)自由電子形式運(yùn)動.在晶體勢被顯著抑制的光場范圍內(nèi),能帶色散呈準(zhǔn)拋物線形.如圖7(a)所示,無場時(shí)晶體電勢用黑色曲線表示,當(dāng)光場強(qiáng)度FL=0.95 V/?時(shí)(橙色)晶體內(nèi)等效周期勢被抹平,此時(shí)晶體內(nèi)電子行為近似自由電子,右側(cè)為 MgF2結(jié)構(gòu)示意圖,綠色陰影區(qū)域表示價(jià)電子云,電子波函數(shù)的動力學(xué)和伴隨的HHG 在散射的框架內(nèi)處理.HHG產(chǎn)率與晶體內(nèi)部周期勢通過公式IN(F0,ωL,el)∝聯(lián)系,其中kl和分別為倒空間向量和晶格勢的傅里葉分量在激光偏振方向上的投影.同時(shí)在散射近似下,晶體中最小原子或離子半徑的大小與截止能量直接相關(guān),其中Ec為HH 截止能量、F0為截止對應(yīng)光場強(qiáng)度,這意味著可以通過測量截止能量來探測原子半徑大小.如圖7(b)所示,根據(jù)HH 光譜截止能量Ec與驅(qū)動光振幅F0的關(guān)系,由斜率計(jì)算得到 Mg2+離子半徑rh=(59±4) pm.通過對比重構(gòu)的離子/原子半徑與經(jīng)驗(yàn)值,如圖7(c)所示,散射圖像的有效性得到驗(yàn)證.進(jìn)一步地,實(shí)空間勢函數(shù)由不同晶向HHG 產(chǎn)率隨光強(qiáng)依賴關(guān)系通過反傅里葉變換描繪出來,如圖7(d)所示,色譜圖為價(jià)電子勢的二維重構(gòu)圖,插圖為激光偏振與不同晶向?qū)R時(shí)重構(gòu)的一維勢場切片,空間分辨率高達(dá)26 pm.基于固體HHG 皮米分辨價(jià)電子成像為研究微觀世界提供強(qiáng)有力工具,未來其與時(shí)間分辨光譜學(xué)的結(jié)合可能為在飛秒-皮米尺度研究微觀粒子動力學(xué)提供支撐.

圖7 MgF2 價(jià)電子顯微成像[33] (a) 強(qiáng)激光場下有效晶體勢;(b) Mg2+ 半徑測量;(c) 幾種材料中最小離子/原子半徑;(d) 價(jià)電子勢和電子密度的重構(gòu)Fig.7.Microscopic imaging of valence charge density in MgF2[33]: (a) The effective crystal potential along the[99] crystal orientation under the intense laser field;(b) radius measurement of Mg2+;(c) minimum ion/atom radius in several materials;(d) reconstruction of charge potential and valence charge density.

4.6 時(shí)間分辨動力學(xué)測量

固體HHG 涉及電子在單能帶或多能帶運(yùn)動,提供了亞周期分辨的電子動力學(xué)探針.同時(shí)HHG對電子相干性的要求極高,電子散射引起的退相干效應(yīng)對其影響顯著,并直接映射在HHG 產(chǎn)率等可探測量上.相比于高精度阿秒脈沖泵浦探測技術(shù)[81,82],固體HH 譜學(xué)對激光脈沖要求大大降低.即使實(shí)驗(yàn)室常用的百飛秒激光脈沖,借助固體HH 譜學(xué)手段也可以實(shí)現(xiàn)阿秒時(shí)間分辨的電子動力學(xué)探測.

Bionta 等[83]首次將HHG 用于Mott 絕緣體金屬-絕緣體相變動力學(xué)探測,實(shí)驗(yàn)光路圖如圖8(a)所示,中心波長1.5 μm、脈寬50 fs 的中紅外激光作為泵浦光激發(fā)VO2納米薄膜產(chǎn)生光致金屬-絕緣體相變,波長7—10 μm、脈寬80 fs 激光作為探測光,在其傳輸方向進(jìn)行光譜測量.通過記錄HH 光譜強(qiáng)度隨兩束光相對延時(shí)依賴關(guān)系,光致相變動力學(xué)過程以光譜方式被可視化呈現(xiàn),圖8(b)所示為不同泵浦光強(qiáng)度下的五階和三階諧波產(chǎn)率隨延時(shí)的依賴關(guān)系.泵浦光激發(fā)后,HH 信號快速衰減,衰減幅度隨泵浦光強(qiáng)度單調(diào)增加.隨后,其產(chǎn)率在皮秒時(shí)間尺度以雙指數(shù)時(shí)間特征得到恢復(fù),其中快和慢過程對應(yīng)時(shí)間分別為300 fs 和1.5 ps.有趣的是,恢復(fù)過程中相干振蕩被HHG 產(chǎn)率調(diào)制所記錄.預(yù)示著時(shí)間分辨HH 光譜測量在相干聲子動力學(xué)表征方面的潛力.將HHG 時(shí)間分辨光譜與相變動力學(xué)結(jié)合的嘗試,為研究材料在不同的條件下,如高壓、高溫和光激發(fā)下如何演化和轉(zhuǎn)變?yōu)槠娈愊嗵峁┝巳率侄?

圖8 HHG 檢測 VO2 相變[83] (a)實(shí)驗(yàn)光路示意圖;(b) HHG 產(chǎn)率隨泵浦光強(qiáng)度和延時(shí)關(guān)系.MoS2 電子-空穴相干性檢驗(yàn)[84] (c) 帶隙附近的電子-空穴動力學(xué)示意圖;(d) 退相干時(shí)間擬合結(jié)果.拓?fù)浔砻鎽B(tài)HHG[17] (e) 拓?fù)浣^緣體能帶示意圖;(f) HHG 產(chǎn)率對材料解離時(shí)間依賴關(guān)系Fig.8.Detection of VO2 phase transition[83]: (a) Schematic diagram of experimental setup;(b) relationship of harmonic yield with pump laser intensity and delay.Test on coherence of electron-hole pair in MoS2[84]: (c) Schematic diagram of electron-hole dynamics near bandgap;(d) fitted value for the dephasing time.(e) (f) HHG from topological surface[17]: (e) Schematic diagram of topological insulator band;(f) the HH yield versus the cleavage time of the sample.

除了時(shí)間分辨相變動力學(xué)觀測,HH 光譜也被用來表征超快電子散射.HHG 作為一個(gè)高度非線性相干過程,其產(chǎn)率與電子干涉情況密切相關(guān).電子散射加速電子退相干效應(yīng),HHG 產(chǎn)率受到抑制.同時(shí),散射強(qiáng)度與電子軌跡直接聯(lián)系,并通過退相干映射到測量光譜,形成了以HH 光譜為媒介的電子散射間接測量.Heide 等[84]通過泵浦光在單層MoS2導(dǎo)帶預(yù)注入電子,隨后通過中紅外激光驅(qū)動HHG.預(yù)注入電子對后續(xù)電子產(chǎn)生強(qiáng)烈散射,由此導(dǎo)致的退相干效應(yīng)極大削弱HH 強(qiáng)度,如圖8(c)所示.其抑制程度隨預(yù)注入電子數(shù)的增多單調(diào)變強(qiáng),同時(shí)高階HH 因?yàn)楦L的量子軌跡受到更劇烈抑制,理論掃描唯象的退相干時(shí)間,重現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)結(jié)果.最后通過擬合外推,得到單層MoS2中HHG退相干時(shí)間約為4.5 fs,如圖8(d)所示.這項(xiàng)工作證明了多體效應(yīng)在固體HHG 中的重要性,為沒有超短激光脈沖的情況下確定固體中的退相干時(shí)間提供了可能.

除對常規(guī)材料中電子動力學(xué)進(jìn)行表征外,固體HHG 也成為研究拓?fù)洳牧想娮觿恿W(xué)的重要載體,圖8(e)為拓?fù)浔砻鎽B(tài)(紅線),體帶(深紫色,灰色線和陰影區(qū)域)和費(fèi)米面的演化示意圖.Bai等[17]利用HHG 對介質(zhì)對稱性的敏感依賴,將BiSbTeSe2拓?fù)浔砻鎽B(tài)與體態(tài)HHG 通過奇偶階此的方式加以區(qū)分.偶階HH 角度依賴滿足拓?fù)浔砻鎽B(tài)C3v對稱性,構(gòu)成識別拓?fù)浔砻鎽B(tài)HHG 的重要證據(jù).偶階HH 平行分量來自于拓?fù)浔砻鎽B(tài)自旋流形成的平行自旋電流,垂直分量來自于貝利曲率引起的反常帶內(nèi)電流,這形成了拓?fù)浔砻鎽B(tài)HHG 的特征指紋.如圖8(f)所示,通過測量不同解離時(shí)間的偶階信號產(chǎn)率,可以刻畫表面二維電子氣的演化動力學(xué).固體HHG 為研究非微擾自旋和電荷動力學(xué)共存的三維拓?fù)浣^緣體中拓?fù)浔砻鎽B(tài)和體態(tài)之間的相互作用提供了一個(gè)有效的工具,將推動光波驅(qū)動電子學(xué)和自旋電子學(xué)的發(fā)展.

5 展望

自2011 年ZnO 非微擾HHG 報(bào)道以來,固體HHG 迅速成為強(qiáng)場物理和阿秒科學(xué)的研究前沿.得益于固體材料的高原子密度,固體HHG 作為一種高效光學(xué)頻率上轉(zhuǎn)換過程,產(chǎn)生寬譜超快光源.固體HH 光譜范圍覆蓋了太赫茲到極紫外波段,尤其對寬帶隙介質(zhì)(如MgO 和石英晶體),在10—20 eV范圍內(nèi)可以形成較寬的極紫外平臺區(qū),為基于固體HHG 的阿秒脈沖產(chǎn)生提供了可能.且固體HH光源具有多自由度控制的優(yōu)勢,在實(shí)現(xiàn)緊湊化和模塊化的同時(shí),也為多功能定制波長可調(diào)諧光源提供了便利.應(yīng)當(dāng)指出的是,受到固體材料相對低的損傷閾值的限制,基于固體HHG 來制備更高光子能量和更強(qiáng)單脈沖能量的緊湊光源仍面臨挑戰(zhàn).為了克服材料損傷的不利影響,大帶隙材料和超短脈沖等能極大提高材料損傷閾值.此外,微納結(jié)構(gòu)、超表面和摻雜等技術(shù)的應(yīng)用也有望在材料損傷閾值之下增強(qiáng)HHG 產(chǎn)率、擴(kuò)展其光譜覆蓋范圍.同時(shí)也為固體HHG 控制提供了自由度,使得利用表面修飾和能帶工程等技術(shù)實(shí)現(xiàn)對HH 特定波段選擇、特殊空間分布設(shè)計(jì)(如聚焦和散焦)、特定橢偏率和角動量獲取等成為可能,為推進(jìn)HH 光源片上集成提供技術(shù)支撐.

此外,作為一種靈敏的光譜學(xué)手段,HH 光譜將為材料物性表征和信息科學(xué)提供新的手段與平臺.HH 光譜在表征材料能帶、貝利曲率、價(jià)電子結(jié)構(gòu)和超快相變等領(lǐng)域的更大潛力等待研究者們進(jìn)一步發(fā)掘.同時(shí),與HH 偏振和時(shí)域特性為自由度的信息科學(xué)將蓬勃發(fā)展,并有望超越偏振和時(shí)域的二進(jìn)制,為多自由度可編程器件提供可能.

最后,應(yīng)當(dāng)強(qiáng)調(diào),固體HHG 研究遠(yuǎn)沒有完備,諸如HHG 機(jī)制等許多開放性問題需要實(shí)驗(yàn)和理論工作進(jìn)一步探索.目前,固體HHG 理論研究主要基于單電子近似含時(shí)薛定諤方程、半導(dǎo)體布洛赫方程與含時(shí)密度泛函理論.單電子近似含時(shí)薛定諤方程采用靜止離子實(shí)的周期性勢場描述相互作用,而半導(dǎo)體布洛赫方程采用的能帶沒有考慮光場作用,即能帶是鎖定的,兩者都是處理無相互作用電子波包的絕熱演化.多體相互作用被簡單概括進(jìn)唯象的退相干時(shí)間中,多體作用對固體HHG 的影響細(xì)節(jié)并不清晰.更準(zhǔn)確地描述固體HHG 需要考慮電子的多體相互作用和固體HHG 過程中的非絕熱效應(yīng).受限于計(jì)算資源,對固體HHG 進(jìn)行從頭算的量子處理尚無法普及和推廣,發(fā)展簡明有效的包含多體相互作用的理論描述圖像對推動固體HHG 更深入理解至關(guān)重要.

國內(nèi)固體HHG 研究雖然起步較國外晚,但是發(fā)展非常迅速,近幾年取得了一批優(yōu)秀成果[17,22,29,30,35,49,76,85?106].目前這些成果主要還是集中在理論模擬,實(shí)驗(yàn)方面正迎頭趕上[17,22,49,85,86].由于固體HHG 涉及多學(xué)科交叉,精確的信息提取依賴于準(zhǔn)確的理論模擬,希望國內(nèi)實(shí)驗(yàn)和理論研究者緊密合作,通過精確的實(shí)驗(yàn)測量,結(jié)合高精度的理論計(jì)算,在固體HHG 物理和應(yīng)用方面做出更大貢獻(xiàn).