施媛媛,顏 楓,陳晶晶,董春玲,郭睿誠,張作泰

花生殼摻燒對市政污泥燃燒性能的影響

施媛媛,顏 楓*,陳晶晶,董春玲,郭睿誠,張作泰**

(南方科技大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,廣東 深圳 518055)

針對花生殼摻混對市政污泥燃燒性能的影響及污染氣體的排放,分析了升溫速率和花生殼摻混比例對燃燒過程的影響規(guī)律. 結(jié)果表明,當(dāng)花生殼摻混比例為40%時,升溫速率從5℃/min增加到30℃/min,樣品的綜合燃燒性能指數(shù)增大6.9倍,揮發(fā)分釋放特性指數(shù)增大4.5倍;當(dāng)升溫速率為30℃/min時,花生殼摻混比例從0%到40%,樣品的綜合燃燒性能指數(shù)增大1.7倍,揮發(fā)分釋放特性指數(shù)增大5.6倍;因此花生殼的摻混能有效改善污泥的燃燒性能. 非等溫動力學(xué)擬合結(jié)果顯示,隨著花生殼摻混比例增大,樣品的反應(yīng)活化能從87.16kJ/mol下降到69.73kJ/mol,更有利于反應(yīng)進(jìn)行. 污染氣體實時監(jiān)測結(jié)果顯示,花生殼摻混比例從10%增加到40%,樣品的NO排放峰值下降了60%,說明花生殼的摻入能夠顯著減少樣品燃燒時污染氣體的排放量.

市政污泥；生物質(zhì)；燃燒特性；動力學(xué)；氮氧化物

數(shù)據(jù)顯示,中國大陸地區(qū)市政污泥年產(chǎn)生量從2011年的650萬t激增至2020年的1163萬t[1].將市政污泥減量化、無害化處理,提升污泥處理能力,優(yōu)化其處理方式是十分必要的.目前我國對于市政污泥主要處理方式為填埋(65%)、堆肥(15%)、干化(6%)和焚燒(3%)[3-4].其中,焚燒可大幅減小污泥體積,實現(xiàn)污泥減量化;高溫也可殺滅絕大部分細(xì)菌和病原體,實現(xiàn)無害化;焚燒后的灰渣還可作建筑材料,實現(xiàn)資源化.此外,焚燒產(chǎn)生的大量熱能亦可用作發(fā)電或供熱,實現(xiàn)能源供給[5].然而,污泥本身揮發(fā)分含量低、灰分含量高、熱值低,因此單獨(dú)焚燒時燃燒性能較差.

生物質(zhì)是具有高揮發(fā)分、低灰分含量,高熱值等優(yōu)點(diǎn)的農(nóng)林廢棄物[7],與污泥摻混燃燒可改善污泥本身燃燒性能.目前已有大量學(xué)者將市政污泥與甘蔗渣[8]、玉米秸稈[9]、稻殼[10]、木屑[10]、小麥秸稈[11]和咖啡渣[12]等生物質(zhì)進(jìn)行摻混燃燒研究.研究發(fā)現(xiàn),隨著生物質(zhì)摻混比例的增加,燃料內(nèi)部的相互作用促進(jìn)了揮發(fā)分的析出,樣品的綜合燃燒指數(shù)、穩(wěn)燃性指數(shù)、揮發(fā)分釋放特性指數(shù)大幅增加[13].相比污泥單獨(dú)燃燒,混燃過程具有更低的反應(yīng)活化能,更有利于反應(yīng)進(jìn)行[14].并且摻燒行為有效降低了N-NO和S-SO2的轉(zhuǎn)化率,減少了污染氣體排放[15].

花生殼作為一種優(yōu)質(zhì)的生物質(zhì)資源,揮發(fā)分含量高,灰分含量低,燃燒性能好.我國每年廢棄花生殼產(chǎn)量豐富,可達(dá)500萬t.因此,本研究使用花生殼粉作為輔助燃料與市政污泥進(jìn)行摻混,研究摻混樣品的燃燒特性,計算反應(yīng)活化能,并關(guān)注燃燒過程中污染氣體的排放,為市政污泥焚燒工藝的優(yōu)化提供理論參考和基礎(chǔ)數(shù)據(jù).

1 材料與方法

1.1 材料

試驗所用市政污泥(下文簡稱為SS或“污泥”)采樣于2020年12月,采樣地點(diǎn)為廣東省某水質(zhì)凈化廠污泥壓縮車間,取樣時污泥含水率約85%.花生殼(PS)購買自山東省德州市.污泥與花生殼放置于通風(fēng)處自然風(fēng)干7d,經(jīng)破碎機(jī)破碎之后過100目篩,并于105℃下干燥24h,最終儲存于硅膠干燥器中.將污泥與花生殼按照質(zhì)量比9:1、8:2、7:3、6:4進(jìn)行摻混,所得摻混樣品用行星球磨機(jī)充分研磨混合,并依次命名為SP91、SP82、SP73、SP64.本試驗全部使用同一批次的污泥與花生殼,保證實驗結(jié)果的一致性與可重復(fù)性,減少誤差.污泥與花生殼的工業(yè)分析和元素分析結(jié)果如表1所示.

利用X射線熒光光譜儀(理學(xué)Rigaku,ZSX Primus IV)分析污泥和花生殼的元素組成成分與主要化學(xué)成分含量,測試結(jié)果見表2.

表1 市政污泥與花生殼的工業(yè)分析和元素分析結(jié)果

表2 市政污泥與花生殼的元素組成成分分析(wt.%)

1.2 實驗裝置

實驗裝置如圖1所示,其中熱重分析儀是德國塞塔拉姆公司SETSYS EVO 18型,質(zhì)譜儀是德國Pfeiffer公司GSD 320型.

圖1 實驗裝置

1.3 燃燒過程

將10mg樣品放入容積為100μL的氧化鋁坩堝中,選取5,10,20,30℃/min的恒定加熱速率從室溫加熱到900℃,升溫過程結(jié)束后保溫60min保證充分反應(yīng).試驗氣氛均為空氣,進(jìn)氣速率均為60mL/min. 為消除浮力的影響,用相同的空坩堝進(jìn)行了相同條件下各個升溫速率的空白實驗.熱重分析儀通過熔融石英毛細(xì)管與四級質(zhì)譜儀耦合,使用質(zhì)譜儀在線進(jìn)行氣體排放的分析.該質(zhì)譜儀與二次放大電子器檢測器同時啟動,監(jiān)測質(zhì)量/電荷()比為18,30,44,64的離子電流強(qiáng)度,這些分別代表H2O、NO、CO2、SO2的關(guān)鍵片段.

1.4 燃燒特性參數(shù)計算

利用綜合燃燒特性指數(shù)(,mg2/(℃3·min2))用來評價摻混樣品共燃燒性能[16-17]:

式中:(d/d)mean指的是平均質(zhì)量損失率;(d/d) max指的是瞬時最大質(zhì)量損失率,mg/min;i指的是燃點(diǎn),即燃料開始燃燒的溫度,℃,根據(jù)TG-DTG曲線由切線法求得;T指的是燃盡溫度,即燃料在燃燒過程中失重達(dá)到總失重的98%時的溫度,℃.

利用揮發(fā)分釋放特性指數(shù)(,mg/(℃3·min))表示樣品燃燒過程中揮發(fā)分析出情況[18]:

式中: (d/d)max指的是瞬時最大質(zhì)量損失率,mg/ min;max是峰值溫度,℃;i為著火溫度,℃;1/2是(d/d)/(d/d)max=1/2對應(yīng)的溫度區(qū)間.

可燃性指數(shù)(,mg/(℃2·min))可用來判別摻混樣品著火后的穩(wěn)定燃燒情況,詳見公式(3):

式中: (d/d)max指的是瞬時最大質(zhì)量損失率,mg/ min;i為著火溫度,℃.

1.5 動力學(xué)分析方法

基于不同燃燒速率的DTG曲線,采用了Flynn- Wall-Ozawa(FWO)和Kissinger-Akahira-Sunose (KAS)兩個無模型的表觀活化能計算方法描述污泥和花生殼摻混燃燒的動力學(xué)過程.單一的機(jī)理函數(shù)不適合描述復(fù)雜的共燃過程,無模型的解決方案,不需要假設(shè)反應(yīng)機(jī)理函數(shù),在求解活化能的時候避免了反應(yīng)機(jī)理函數(shù)造成的誤差.

FWO方法[19-20]使用Doyle近似:

式中:指的是升溫速率,℃/min;為阿倫尼烏斯常數(shù);a是活化能,kJ/mol;是理想氣體熱力學(xué)常數(shù),具體數(shù)值是8.314J/(mol·K);()是與轉(zhuǎn)化率有關(guān)的積分函數(shù).

對于某個給定的轉(zhuǎn)化率,基于具有四種升溫速率的TG數(shù)據(jù),以lg為縱坐標(biāo),以1/為橫坐標(biāo),擬合最小二乘回歸曲線,回歸線的斜率用于估計活化能E值.

KAS方法[21]使用了以下Coats-Redfern近似:

式中:指的是升溫速率,℃/min;為阿倫尼烏斯常數(shù);a是活化能,kJ/mol;是理想氣體熱力學(xué)常數(shù),具體數(shù)值是8.314J/(mol×K);()是與轉(zhuǎn)化率有關(guān)的積分函數(shù).

同樣的,對于某個給定的轉(zhuǎn)化率,基于具有4種升溫速率的TG數(shù)據(jù),以ln(/T)為縱坐標(biāo),以1/為橫坐標(biāo),擬合最小二乘回歸曲線,回歸線的斜率用于估計活化能E值.

2 結(jié)果與討論

2.1 混合燃燒熱分解曲線分析

如圖2所示,摻混樣品在900℃條件下燃燒時,均出現(xiàn)了3段主要的失重區(qū)間[22].第一階段溫度較低,失重主要是由于水分和一些輕質(zhì)揮發(fā)組分的揮發(fā),這部分失重率約為5%;第二階段是揮發(fā)分的析出,主要是由于高分子有機(jī)物的燃燒和分解,例如纖維素、蛋白質(zhì)和一些飽和脂肪烴[23],這部分失重率約為30%～40%;第三階段的失重由高沸點(diǎn)難降解的殘留有機(jī)物和固定碳的燃燒導(dǎo)致[24],這部分失重率約為20%～30%.以升溫速率為5℃/min為例,隨著花生殼摻混比例的增加,混合樣品的失重率也逐漸增加,從56%變化到68%.

圖2 摻混燃料在不同升溫速率條件下的熱失重分析

a、c、e、g 分別為5,10,20,30℃/min條件下的TG曲線;b、d、f、h 分別為5,10,20,30℃/min條件下的DTG曲線

以SP91樣品為例,從DTG曲線可以看出,隨著升溫速率從5℃/min升高到30℃/min,失重峰峰值變大,從-0.20mg/min變化到-1.24mg/min.燃燒的溫度區(qū)間變寬,失重速率也變大,平均失重速率從-0.04mg/min變化到-0.07mg/min.由此可見,升溫速率增加時,燃燒反應(yīng)會更加劇烈,揮發(fā)分析出速率加快.然而,隨著升溫速率加快,DTG曲線的失重區(qū)間整體向高溫區(qū)域移動.這是由于樣品中的可燃組分析出需要一定反應(yīng)時間,升溫速率會影響樣品內(nèi)外側(cè)的傳熱效率與溫度梯度,部分物質(zhì)來不及揮發(fā)而造成熱滯后現(xiàn)象,從而導(dǎo)致可燃組分在更高的溫度區(qū)間逸出.

通過計算理論DTG曲線近一步描述污泥與花生殼協(xié)同焚燒時物料之間的相互作用:

DTG理論=SS×DTGSS+PS×DTGPS(9)

式中:SS和PS指的是摻混樣品中污泥與花生殼的質(zhì)量比例,DTGSS和DTGPS是污泥與花生殼的實測DTG曲線數(shù)據(jù). DTG圖像中理論曲線與實際曲線的偏差主要出現(xiàn)在揮發(fā)分析出的階段,每個樣品最大失重速率的實際值均比理論值高0.05mg/min左右,這一階段也是有機(jī)質(zhì)熱分解的主要階段.說明摻混燃燒過程不僅是物料的物理混合,還發(fā)生了顯著的協(xié)同作用,這一協(xié)同作用主要體現(xiàn)在花生殼中豐富的揮發(fā)組分帶動污泥中有機(jī)質(zhì)的分解,從而更有利于污泥的充分燃燒[25].

2.2 混燃特性分析

綜合燃燒特性指數(shù)()詳盡地反映了樣品的著火和燃燒性能,越大說明樣品的燃燒性能越佳.如圖3所示,在同一升溫速率條件下,當(dāng)升溫速率為30℃/min時,花生殼摻混比例從0%到40%,樣品的綜合燃燒性能指數(shù)增大1.7倍,主要是由于摻混樣品最大失重速率與平均失重速率速率大幅增加,說明摻入花生殼會導(dǎo)致樣品整體燃燒強(qiáng)度增加.對于同一個樣品來說,以SP64為例,隨著升溫速率增加,綜合燃燒指數(shù)亦大幅增加,從3.68×10-10mg2/(℃3·min2)變化到25.00×10-10mg2/(℃3·min2)增大6.9倍,主要是由于升溫速率增加時平均燃燒速率與最大燃燒速率均單調(diào)增加.

如圖4所示,揮發(fā)分釋放特性主要取決于瞬時最大質(zhì)量損失率以及(d/d)/(d/d)max=1/2對應(yīng)的溫度區(qū)間(半峰寬度)1/2.1/2對應(yīng)的溫度區(qū)間越窄,樣品中揮發(fā)分析出越集中.當(dāng)花生殼摻混比例為40%時,揮發(fā)分釋放特性指數(shù)增大4.5倍.當(dāng)升溫速率為30℃/min時,花生殼摻混比例從0%到40%,樣品的揮發(fā)分釋放特性指數(shù)增大5.6倍.總之,升溫速率越快,花生殼摻混比例越高,樣品的揮發(fā)特性越好,燃燒越劇烈越充分.

圖3 綜合燃燒特性指數(shù)(S)分析

圖4 揮發(fā)分釋放特性指數(shù)(D)分析

如圖5所示,可燃性指數(shù)的大小主要取決于樣品最大失重速率和著火溫度. 對于同一個樣品,以SP64樣品為例,升溫速率從5℃/min增大到30℃/min,可燃性指數(shù)從4.15×10-6mg/(℃2·min)變化到1.50×10-5mg/(℃2·min),增大了2.6倍. 對于同一升溫速率,以10℃/min為例,可燃性指數(shù)從4.31× 10-6mg/(℃2·min)變化到7.51×10-6mg/(℃2·min),增加了74%.

圖5 可燃性指數(shù)(C)分析

2.3 非等溫動力學(xué)擬合與表觀活化能研究

如圖6所示,采用無模型的等轉(zhuǎn)化方法進(jìn)行非等溫動力學(xué)擬合.如表3所示,由動力學(xué)擬合數(shù)據(jù)確定了轉(zhuǎn)化率為0.2～0.8時SP91、SP82、SP73、SP64樣品的活化能值及樣品的平均活化能值. FWO法與KAS法計算所得的樣品平均活化能值相差不大,但FWO法計算所得活化能值的相關(guān)系數(shù)(R)較高,介于0.9551～0.9997之間,結(jié)果更為準(zhǔn)確.

從表3可以看出,隨著轉(zhuǎn)化率增加,4個樣品的活化能均出現(xiàn)了先增加后降低再增加再降低的趨勢,Xie等[8]的研究也證實了這一點(diǎn).初始階段反應(yīng)溫度較低,分子運(yùn)動速率較小,化學(xué)反應(yīng)處于啟動階段,所需能量較少. 轉(zhuǎn)化率在0.2～0.4范圍時,反應(yīng)活化能增加,是因為一些碳?xì)浠衔锖偷鞍踪|(zhì)等一些易揮發(fā)組分的分解使一些C-O鍵和C-H鍵減少,有研究表明[26-27]這些化學(xué)鍵的熱穩(wěn)定性較差. 轉(zhuǎn)化率在0.5～0.7范圍時,樣品活化能下降,主要是由于前一階段揮發(fā)分的分解和析出形成多孔碳結(jié)構(gòu),增強(qiáng)了氧氣的傳質(zhì)效果,反應(yīng)變得更容易進(jìn)行[28].轉(zhuǎn)化率在0.7～0.8范圍時,是反應(yīng)的最終階段,活化能略有回升,主要是因為一些燃燒殘留物質(zhì)例如固定碳和一些高沸點(diǎn)無機(jī)物的分解.

圖6 不同轉(zhuǎn)化率下不同樣品非等溫動力學(xué)擬合曲線

SP91樣品FWO法(a)KAS法(b); SP82樣品FWO法(c)KAS法(d);SP73樣品FWO法(e)KAS法(f); SP64樣品FWO法(g)KAS法(h)

表3 根據(jù)FWO法和KAS法計算的動力學(xué)參數(shù)

續(xù)表3

此外,出現(xiàn)隨著花生殼摻混比例的增加,樣品的平均活化能逐漸降低,從87.16kJ/mol降到69.73kJ/ mol. Chen等[12]將污泥與咖啡渣摻燒,所計算樣品的平均活化能介于270.1～285.2kJ/mol. Xie等[8]將污泥與甘蔗渣進(jìn)行摻燒,所計算樣品的平均活化能介于140.3～223.7kJ/mol.這同樣說明,花生殼的加入對污泥的焚燒有促進(jìn)作用,顯著降低污泥燃燒的反應(yīng)活化能,改善了污泥的燃燒性能.

2.4 混燃過程中的氣體排放分析

圖7a中,水分揮發(fā)出現(xiàn)兩個質(zhì)譜峰,分別對應(yīng)了200～300℃低溫階段樣品中自由水和物理結(jié)合水的揮發(fā),以及300～550℃中溫階段有機(jī)質(zhì)熱分解,這與DTG曲線較為吻合.圖7b中,CO2出峰的溫度區(qū)間較廣,由于反應(yīng)溫度逐漸升高的過程中,脫羧和脫羰反應(yīng)不斷發(fā)生,大分子有機(jī)化合物的不穩(wěn)定C=O鍵被打破,CO2逸出[29].從表1污泥與花生殼元素分析的結(jié)果可以看出,原料中的硫含量本身較低,所以整個燃燒過程中的SO2排放強(qiáng)度較弱,幾乎監(jiān)測不到(圖7c).

圖7 升溫速率為10℃/min條件下(a)H2O,(b)CO2,(c)SO2及(d)NO排放分析

由于NO排放主要由NO組成,所以本試驗重點(diǎn)關(guān)注NO的排放[30].圖7d中,排放過程中出現(xiàn)兩個峰,一個是位于350～450℃溫度段,第二個位于450～700℃溫度段.第二個峰強(qiáng)度遠(yuǎn)高于第一個峰,這說明固定碳化合物中的氮含量遠(yuǎn)高于揮發(fā)性有機(jī)物中氮的含量.此外,添加花生殼降低了NO的排放濃度,排放峰值從4.27′10-11A降低到1.27′10-11A,推測由于以下原因?qū)е?首先,由于燃燒過程中部分燃料燃燒不及時不充分生成瞬態(tài)CO,CO與NO之間發(fā)生均相反應(yīng)從而降低NO排放[31].其次,NO可以被還原生成N2,從表1原料的工業(yè)分析結(jié)果中可以看到花生殼的固定碳含量高于污泥,這表明在摻混燃燒的過程中會比污泥單獨(dú)燃燒生成更多的固定碳成分.有研究表明[32],生物質(zhì)中的焦油化合物,例如苯酚、萘和1-羥基萘等物質(zhì)有大大減少NO排放的能力.總之,上述因素的疊加作用或者相互作用均在一定程度上減少了NO的排放,有效降低了污泥和花生殼的混燃過程中污染物排放濃度.

3 結(jié)論

3.1 TG-DTG結(jié)果表明污泥與花生殼摻燒過程總共分為3個階段,其中揮發(fā)分的分解和析出是制約整個燃燒進(jìn)程的關(guān)鍵階段.

3.2 不同的摻混比例和升溫速率都影響樣品的燃燒特性,當(dāng)花生殼摻混比例為40%時,升溫速率從5℃/min增加到30℃/min,樣品的綜合燃燒性能指數(shù)增大6.9倍,揮發(fā)分釋放特性指數(shù)增大4.5倍;當(dāng)升溫速率為30℃/min時,花生殼摻混比例從0%～40%,樣品的綜合燃燒性能指數(shù)增大1.7倍,揮發(fā)分釋放特性指數(shù)增大5.6倍.這亦說明相比原始污泥,摻混樣品的燃燒性能更好,揮發(fā)分析出更容易.燃燒動力學(xué)分析結(jié)果顯示,隨著花生殼摻混比例從10%～40%,樣品反應(yīng)所需的活化能逐漸降低,從87.16kJ/mol降到69.73kJ/mol.

3.3 燃燒過程中CO2、H2O、NO氣體排放主要集中在200～700℃溫度區(qū)間.在各種污染氣體中,本試驗主要關(guān)注了NO的排放.結(jié)果顯示,隨著花生殼摻混比例從10%～40%,樣品燃燒過程中NO排放強(qiáng)度降低,排放峰值從4.27×10-11A降低到1.27×10-11A,樣品的混燃過程變得更加清潔,這對于后續(xù)生物質(zhì)摻燒以改善污泥燃燒性能的研究具有指導(dǎo)意義.

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Effects of biomass blending on combustion performance of sewage sludge.

SHI Yuan-yuan,YAN Feng*,CHEN Jing-jing,DONG Chun-ling,GUO Rui-cheng,ZHANG Zuo-tai**

(School of Environmental Science and Engineering,Southern University of Science and Technology,Shenzhen 518055,China).,2022,42(8)：3796～3803

In term of the effects of peanut shell blending on the combustion performance pollution emission of sewage sludge,the effects of heating rate and peanut shell blending ratio on the combustion process were analyzed. The results showed that when the peanut shell blending ratio was 40% and the heating rate increased from 5℃/min to 30℃/min,the composite combustion performance index and volatile matter release characteristic index increased 6.9 times and 4.5 times respectively. When the heating rate was 30℃/min,and the blending ratio of peanut shell increased from 0% to 40%,the comprehensive combustion performance index and volatile matter release characteristic index of samples increase by 1.7 times and 5.6 times,respectively,indicating that peanut shell blending can effectively improve the combustion performance of sewage sludge. The results of non-isothermal kinetic fitting showed that the activation energy decreased from 89.16 kJ/mol to 69.73 kJ/mol with the increase of peanut shell blending ratio,which was beneficial for the combustion reaction. The real-time monitoring of pollution gas showed that the peak of NO emission decreased 60% when the peanut shell blending ratio increased from 10% to 40%,indicating that the peanut shell could significantly reduce the emission of pollution gas during combustion process.

sewage sludge；biomass；combustion characteristics；dynamics；oxynitride

X705

A

1000-6923(2022)08-3796-08

2022-01-24

廣東省自然科學(xué)基金資助項目(2021A1515010148);國家自然科學(xué)基金資助項目(22008104)

* 責(zé)任作者,副研究員,yanf@sustech.edu.cn; 教授,zhangzt@sustech. edu.cn

施媛媛(1998-),女,山西朔州人,南方科技大學(xué)碩士研究生,主要研究方向為固體廢棄物處理處置.