莊大杰，龔道坤，連一仁，陳 磊，王智鵬，王鵬毅，孫樹堂，孫洪超，李國(guó)強(qiáng)，張建崗

(1.中國(guó)輻射防護(hù)研究院，太原 030006；2.中核二七二鈾業(yè)有限責(zé)任公司,湖南 衡陽(yáng) 421002)

UF6是核燃料循環(huán)前段中一種重要的中間產(chǎn)物，也是核工業(yè)體系中運(yùn)輸量最大的一種核材料。由于UF6本身物理、化學(xué)特性，在其生產(chǎn)、運(yùn)輸活動(dòng)中，需要考慮其化學(xué)毒性與輻射危害。而在正常運(yùn)輸過程中，其對(duì)工作人員及公眾的輻射危害主要是鈾及其子體產(chǎn)生的β、γ外照射危害。有國(guó)外文獻(xiàn)[1]指出裝過天然六氟化鈾的運(yùn)輸容器外表面的輻射水平存在超過2 mSv·h-1的情形，甚至達(dá)到10 mSv·h-1以上。國(guó)內(nèi)對(duì)[2]對(duì)幾種鈾濃縮廠物料容器外表面輻射水平進(jìn)行了調(diào)查研究，列出代表性的輻射水平，并指出新近倒空容器因“集膚”效應(yīng)導(dǎo)致外照射水平較高，提出要注重對(duì)新近倒空容器的外照射輻射防護(hù)工作。鑒于我國(guó)鈾轉(zhuǎn)化、濃縮和元件制造等環(huán)節(jié)廠址廣泛分布原因，造成我國(guó)UF6運(yùn)輸頻繁，且運(yùn)輸路程較長(zhǎng)，運(yùn)輸?shù)牡赜蚍秶缍确浅４?。故在UF6裝運(yùn)實(shí)施環(huán)節(jié)，根據(jù)貨包外輻射水平，擇優(yōu)制訂運(yùn)輸方案十很有必要的。同時(shí)根據(jù)《放射性物品運(yùn)輸安全管理?xiàng)l例》與《放射性物品安全運(yùn)輸規(guī)程》的要求[3-4]，UF6的殘料容器返廠運(yùn)輸活動(dòng)也應(yīng)納入運(yùn)輸活動(dòng)安全評(píng)價(jià)范圍，因此本文對(duì)運(yùn)輸天然UF6的3 m3原料運(yùn)輸容器在滿載和殘料時(shí)的外部輻射水平進(jìn)行了分析計(jì)算及測(cè)量，以期為其安全操作提供參考。

1 UF6運(yùn)輸容器

目前在國(guó)際上采用48X、48Y型運(yùn)輸容器運(yùn)輸天然UF6原料[5]，而國(guó)內(nèi)則使用由中核第七研究設(shè)計(jì)院自主研發(fā)的3 m3六氟化鈾原料運(yùn)輸容器(以下簡(jiǎn)稱“運(yùn)輸容器”)進(jìn)行運(yùn)輸，從表1中可看出，其設(shè)計(jì)參數(shù)與48X型運(yùn)輸容器基本一致。

表1 3 m3運(yùn)輸容器與48X運(yùn)輸容器對(duì)比

運(yùn)輸容器內(nèi)容器由筒體、兩個(gè)橢圓形封頭組成，兩封頭側(cè)分別安裝有裙座，兩端封頭分別設(shè)置一進(jìn)出料接頭和一堵頭，見示意圖1[6]。容器筒體采用16MnDR，壁厚為16 mm，進(jìn)出料接頭端裙座壁厚為22 mm，堵頭端裙座壁厚16 mm。為了提高內(nèi)容器的剛度，殼體中間對(duì)稱設(shè)置了3 道加強(qiáng)圈。運(yùn)輸過程中，為了防止閥門遭到破壞，運(yùn)輸前通常在設(shè)備上安裝閥門保護(hù)罩來增加對(duì)閥門的保護(hù)。該容器容積為2 920 L，最大裝載天然UF6量為9 270 kg，設(shè)計(jì)的容器工作壓力為1.4 MPa，設(shè)計(jì)工作溫度范圍為-40 ℃～120 ℃，實(shí)際使用環(huán)境溫度在-40 ℃～ +38 ℃之間。

圖1 3 m3六氟化鈾運(yùn)輸容器結(jié)構(gòu)圖[6]

2 輻射源項(xiàng)

2.1 關(guān)鍵核素

天然鈾轉(zhuǎn)化后形成的UF6原料中，主要的放射性核素為234U、235U及238U三種核素及其子體，其衰變方式及半衰期[7]如圖2所示，相關(guān)核素?cái)?shù)據(jù)取自參考文獻(xiàn)[8]。在UF6正常運(yùn)輸過程中，其輻射危害主要來源于238U的子體234mPa和234Pa以及235U產(chǎn)生的γ外照射。

圖2 鈾系衰變綱圖[7](部分)

2.2 滿載時(shí)的源項(xiàng)

運(yùn)輸容器的最大裝載量為9 270 kg天然UF6。在運(yùn)輸容器裝填天然新料后，整體放射性活度隨時(shí)間增加，約三個(gè)月后，容器內(nèi)總活度從1.57×1011Bq增加到約3.0×1011Bq。容器內(nèi)的主要放射性核素為234U、235U及238U及其子體234Th、234mPa、234Pa。從圖3中可以看出，長(zhǎng)半衰期的234U、235U及238U，其活度保持不變，且234U及238U活度相等。子體的活度隨時(shí)間增加而增加，經(jīng)過三個(gè)月后，其衰變規(guī)律均逐步與238U一致，基本達(dá)到長(zhǎng)期平衡狀態(tài)。經(jīng)過5個(gè)月后，234Th、234 mPa和234Pa的活度與238U的差小于1%。

圖3 滿載(0～90 d)和卸料(第90～190 d)后容器內(nèi)各放射性核素活度隨時(shí)間的變化

2.3 卸料后容器內(nèi)的源項(xiàng)

在鈾濃縮生產(chǎn)過程中，供料時(shí)UF6被加至一定溫度和壓力后，以氣體形態(tài)從容器中導(dǎo)入級(jí)聯(lián)系統(tǒng)。在此條件下，容器內(nèi)衰變子體的氟化物不能變成氣體，隨著物料的減少，這些子體的氟化物沉積在容器內(nèi)壁上。當(dāng)氣化供料完成后，容器內(nèi)的放射性核素主要為UF6殘料和衰變子體。假定運(yùn)輸容器裝填天然新料到濃縮廠卸料的時(shí)間為90天，且卸料后殘料量為22.7 kg、衰變子體都留在容器內(nèi)的情況下，容器內(nèi)各核素的衰變情況見圖3。在運(yùn)輸容器卸料-運(yùn)輸?shù)牟僮鳝h(huán)節(jié)周期內(nèi)，其總活度主要由234Th與234mPa貢獻(xiàn)，由于子體234mPa半衰期遠(yuǎn)小于母核234Th，兩者很快達(dá)到長(zhǎng)期平衡，并且容器內(nèi)放射性總活度隨時(shí)間基本呈指數(shù)衰減規(guī)律，與234Th的衰變規(guī)律一致。經(jīng)過2個(gè)月后，容器內(nèi)總活度從1.43×1011Bq減少到約2.60×1010Bq。

3 計(jì)算方法及結(jié)果分析

本計(jì)算采用中國(guó)科學(xué)院核能安全技術(shù)研究所FDS鳳麟核能團(tuán)隊(duì)自主研發(fā)的超級(jí)蒙特卡羅核計(jì)算仿真軟件系統(tǒng)SuperMC完成。SuperMC是一款通用、智能和精準(zhǔn)的核設(shè)計(jì)與輻射安全評(píng)價(jià)軟件[9-10]。

計(jì)算模型進(jìn)行了簡(jiǎn)化，容器模型長(zhǎng)2 940 mm、直徑為1 232 mm、壁厚為16 mm的圓柱殼(筒壁材料為16MnDR，密度7.85 g·cm-3，各元素質(zhì)量比C∶Fe∶Mn∶Si=0.20∶97.7∶1.6∶0.5)；采用GBZ/T 144—2002[11]中附錄B給出的光子注量-周圍劑量當(dāng)量H*(10)的轉(zhuǎn)換系數(shù)進(jìn)行換算。

3.1 滿載時(shí)的輻射水平

假定滿載時(shí)內(nèi)部均為固態(tài)UF6(密度5.06 g·cm-3，元素質(zhì)量比U∶F=0.68∶0.32)[8]。

從圖4、圖5中可以看出，運(yùn)輸容器從初始裝料經(jīng)過三個(gè)月后，其表面最大輻射水平從裝料開始的約0.1 μSv·h-1增加到三個(gè)月后的約11.9 μSv·h-1；距表面1 m處最大輻射水平從約0.03 μSv·h-1增加到三個(gè)月后的2.93 μSv·h-1；達(dá)到長(zhǎng)期平衡后輻射水平主要由234mPa(約80%)、234Pa(約19%)及235U(約1%)三種核素貢獻(xiàn)，其他核素外照射貢獻(xiàn)很小可忽略。

圖4 滿載時(shí)運(yùn)輸容器表面各核素輻射劑量水平最大值隨時(shí)間的變化

圖5 滿載時(shí)運(yùn)輸容器表面1 m處各核素輻射水平最大值隨時(shí)間變化情況

3.2 殘料容器輻射水平

在鈾濃縮供料過程中，由于一定條件下將原料UF6從容器中氣化導(dǎo)出，但該條件下的子體氟化物不能變成氣體，隨著物料的減少，這些子體的氟化物沉積在容器內(nèi)壁上，且越靠近底部，衰變子體聚集越多，基于該現(xiàn)象，在計(jì)算卸料后殘料運(yùn)輸容器輻射水平時(shí)，假定衰變子體沉積在容器下半部?jī)?nèi)壁上，且核素活度按照容器橫截面在容器內(nèi)壁下半圓弧投影進(jìn)行分布，如圖6所示。

圖6 容器橫截面面積在下半圓弧投影分布示意圖

從圖6中可知，圖中示意陰影區(qū)域的面積為：

dS=2×R·cosθ×d(R·sinθ)

(1)

式中，dS為陰影面積；R表示圓的半徑；θ為半徑與豎直線的夾角，取值范圍[-π/2，π/2]。故按照面積投影，假設(shè)該面積上衰變子體在卸料過程中逐漸沉積在下半圓弧上，則各衰變子體分布在下半圓弧的歸一化權(quán)重密度函數(shù)為：

(2)

為方便計(jì)算，將容器內(nèi)壁下半表面按照15°周向劃分為12個(gè)區(qū)間，根據(jù)公式(2)設(shè)置各區(qū)間的各子體的分布權(quán)重。而對(duì)于鈾同位素則考慮以UF6固態(tài)沉積在容器底部。

運(yùn)輸容器卸料后，容器表面、1 m處最大輻射水平隨時(shí)間變化情況分別見圖7和圖8。在容器卸料后二個(gè)月的時(shí)間，殘料容器表面最大輻射水平從167.5 μSv·h-1降到30.3 μSv·h-1，1 m處最大輻射水平從41.1 μSv·h-1降到7.5 μSv·h-1。

圖7 殘料運(yùn)輸容器表面各核素最大輻射水平隨時(shí)間的變化

圖8 殘料運(yùn)輸容器表面1 m處各核素最大輻射水平隨時(shí)間的變化

輻射水平主要由234mPa(約79%)和234Pa(約21%)貢獻(xiàn)，而在該條件下234mPa和234Pa的衰變是服從234Th的衰變規(guī)律，故可知?dú)埩先萜鞅砻孀畲筝椛渌剿p與234Th的衰變規(guī)律一致。卸料后3個(gè)月，表面輻射水平降到13.1 μSv·h-1，與滿載狀態(tài)時(shí)容器表面輻射水平相當(dāng)。

3.3 測(cè)量結(jié)果及比較

為進(jìn)一步確認(rèn)計(jì)算模型假設(shè)的合理性，隨機(jī)抽取了同批次的2臺(tái)殘料3 m3運(yùn)輸容器(編號(hào)0184、0032，卸料后約2個(gè)月)進(jìn)行了表面輻射水平測(cè)量[12]。以容器中部頂端作為起始點(diǎn)A，逆時(shí)針方向隔30°角設(shè)一測(cè)點(diǎn)，繞容器半周，共計(jì)7個(gè)點(diǎn)，位置如圖9，各點(diǎn)輻射水平測(cè)量結(jié)果列于表2。最大值G點(diǎn)的輻射水平測(cè)量值分別為31.3 μSv·h-1和28.1 μSv·h-1。

圖9 各測(cè)量點(diǎn)位置示意圖

表2 殘料容器表面輻射水平測(cè)量值(卸料兩個(gè)月后)

對(duì)殘料容器表面輻射水平測(cè)量值與計(jì)算值進(jìn)行比對(duì)，如圖10所示，可以看出各點(diǎn)的測(cè)量結(jié)果與卸料60天殘料容器表面輻射水平計(jì)算結(jié)果較為接近；同時(shí)測(cè)量結(jié)果中，頂部A、B和C點(diǎn)的輻射水平接近，其他各點(diǎn)依次增加，最大值G點(diǎn)輻射水平為A點(diǎn)的2～3倍，這也與計(jì)算結(jié)果趨勢(shì)一致，說明源項(xiàng)分布假設(shè)較為合理。

圖10 殘料容器表面輻射水平計(jì)算值與測(cè)量值(卸料兩個(gè)月后)

4 結(jié)論和建議

本文對(duì)運(yùn)輸天然UF6原料的3 m3運(yùn)輸容器在滿載和殘料時(shí)，容器內(nèi)部的輻射源項(xiàng)及其分布進(jìn)行分析，計(jì)算了該容器在兩種狀態(tài)下表面及1 m處最大輻射水平，與殘料容器輻射水平測(cè)量結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比。結(jié)果表明：

(1)運(yùn)輸容器裝料后，容器內(nèi)的主要放射性核素為234U、235U及238U三種核素及其子體234Th、234mPa、234Pa，裝料三個(gè)月后，容器內(nèi)總活度從1.57×1011Bq增加到約3.0×1011Bq。

(2)裝料三個(gè)月后，母核與子核基本達(dá)到長(zhǎng)期平衡，容器外表面輻射水平約11.9 μSv·h-1，表面1 m處最大輻射水平2.9 μSv·h-1；達(dá)到長(zhǎng)期平衡后輻射水平主要由234mPa(約80%)、234Pa(約19%)及235U(約1%)三種核素貢獻(xiàn)，其他核素外照射貢獻(xiàn)極小可忽略。

(3)運(yùn)輸容器卸料后，容器內(nèi)殘留放射性核素總活度主要由234Th與234mPa貢獻(xiàn)，由于子體234mPa半衰期遠(yuǎn)小于母核234Th，兩者很快達(dá)到長(zhǎng)期平衡，并且容器內(nèi)放射性總活度隨時(shí)間基本呈指數(shù)衰減規(guī)律，與234Th的衰變規(guī)律一致。經(jīng)過1個(gè)月后，容器內(nèi)總活度從1.43×1011Bq減少到6.06×1010Bq。

(4)運(yùn)輸容器在卸料后，由于缺少固態(tài)UF6的自屏蔽作用，且衰變子體234 mPa、234Pa大量殘留，使容器外部輻射水平遠(yuǎn)高于滿載狀態(tài)。經(jīng)過2個(gè)月后，容器表面最大輻射水平從167.5 μSv·h-1降到30.3 μSv·h-1，1 m處最大輻射水平從41.1 μSv·h-1降到7.5 μSv·h-1。輻射水平主要由234mPa(約79%)和234Pa(約21%)貢獻(xiàn)。卸料后3個(gè)月，表面輻射水平降到13.1 μSv·h-1，與滿載狀態(tài)時(shí)容器表面輻射水平相當(dāng)。

(5)通過與容器外表面各點(diǎn)輻射水平的測(cè)量結(jié)果對(duì)比，證明了衰變子體主要沉積在容器下半部?jī)?nèi)壁上，且核素活度按照容器橫截面面積在容器內(nèi)壁下半圓弧投影分布的假設(shè)合理。

鑒于天然UF6運(yùn)輸活動(dòng)頻繁，運(yùn)輸量大，因而在殘料容器返廠運(yùn)輸活動(dòng)中的輻射防護(hù)不應(yīng)被忽視，可通過增加殘料容器空置時(shí)間、遠(yuǎn)距離操作和減少操作時(shí)間來有效減少工作人員遭受的照射。