蘇子生，張 璐，胡 躍，姚廣平，王麗丹

（1.泉州師范學院物理與信息工程學院福建省先進微納光子技術(shù)與器件重點實驗室，福建泉州 362000；2.泉州師范學院 化工與材料學院，福建 泉州 362000）

1 引 言

光探測器可以將入射的光信號轉(zhuǎn)化為電信號，在民用和軍事領(lǐng)域均具有重要的應(yīng)用，如圖像傳感、環(huán)境監(jiān)測、遠程監(jiān)控、光通訊、航空航天遙感、導彈制導等。通過選擇不同的光敏材料，光探測器可以實現(xiàn)對不同波長入射光的探測。近年來，有機/無機雜化鈣鈦礦材料因為激子擴散長度長、載流子遷移率高、禁帶寬度可調(diào)、光吸收效率高、與柔性基板兼容、制備工藝簡單等優(yōu)點被廣泛應(yīng)用于光探測器[1-5]。有機/無機雜化鈣鈦礦材料的化學式為ABX3，其中A為CH3NH3+、CH（NH2）2+等有機陽離子，B為Pb2+、Sn2+等 金 屬 陽 離 子，X為Cl-、Br-、I-等 鹵 素 陰 離子。目前，基于Pb 基鈣鈦礦材料的光探測器已經(jīng)取得了良好的性能，部分性能甚至超過了商用的Si 基光探測器[6-7]。但是Pb 元素毒性較大，Pb 泄露會對環(huán)境造成破壞，危害人體健康。因此，開發(fā)環(huán)境友好的高性能無Pb 鈣鈦礦材料成為目前研究的熱點。用Sn、Bi、Cu、Ge 等金屬取代金屬Pb 已有報道[8-10]。Sn 與Pb 在元素周期表中處于同一主族，同時它們的離子半徑相當（Sn2+為0.135 nm，Pb2+為0.149 nm），因此用Sn取代Pb 可以最大程度保持鈣鈦礦材料的晶體結(jié)構(gòu)，被認為是取代Pb 的最理想材料。但是，Sn2+在空氣中極易被氧化為Sn4+，造成鈣鈦礦材料性能的衰減和薄膜形貌的破壞[11]。研究者們開發(fā)了多種方法用于改善Sn 基鈣鈦礦材料的穩(wěn)定性，比如在前驅(qū)體溶液中加入SnF2、SnCl2等添加劑[12-14]。

2D 結(jié)構(gòu)是另一種有效提高鈣鈦礦材料穩(wěn)定性的方法，已經(jīng)被用于太陽能電池[15]、場效應(yīng)晶體管[16]和光探測器[17-18]。Ruddlesden-Popper 結(jié)構(gòu)2D鈣鈦礦材料是在3D 鈣鈦礦的基礎(chǔ)上引入大的有機官能團形成的，其化學通式為（RNH3）2An-1BnX3n+1，其中R為大的有機官能團。2D 鈣鈦礦可以看成是不同層數(shù)（通式中的n值）的正八面體結(jié)構(gòu)的[BX6]4-無機3D 骨架夾在龐大的有機空間陽離子層（RNH3+）之間。有機空間陽離子層的介電效應(yīng)和量子限域效應(yīng)使其激子束縛能增大，激子擴散長度減小，光生激子分解效率降低；同時由于2D 鈣鈦礦分子具有自組裝的特性，薄膜中的無機鈣鈦礦晶體會擇優(yōu)沿著水平方向生長，而有機空間陽離子層載流子遷移率較低，從而限制了2D 鈣鈦礦材料垂直方向的載流子遷移率[19-20]。因此，雖然基于2D 鈣鈦礦材料的器件穩(wěn)定性得到了顯著改善，但是器件性能較3D 鈣鈦礦材料還有一定差距。2D/3D 混合結(jié)構(gòu)鈣鈦礦材料既可以發(fā)揮2D 材料的缺陷鈍化作用和穩(wěn)定性，又可以保持3D 材料良好的光電性能。Ran 等報道了基于2D/3D 混合結(jié)構(gòu)（PEA,FA）SnI3的鈣鈦礦太陽能電池，效率為6.98%[21]。Shao 等報道了基于（PEA）2SnI4和FASnI3的2D/3D 混合結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽能電池，其效率達到9%[22]。Jiang 等通過在前驅(qū)體溶液中加入NH4SCN，使基于（PEA）0.15FA0.85SnI3的2D/3D 混合Sn 基鈣鈦礦太陽能電池效率提高到12.4%[23]。雖然Sn 基鈣鈦礦材料已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于太陽能電池[24-25]，但是目前在光探測器方面的應(yīng)用還較少[26-27]。

異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)經(jīng)常被用于提高光電導結(jié)構(gòu)光探測器的性能，可用于構(gòu)筑異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的材料有石墨 烯[17]、MoS2[28]、WS2[29]、ZnO[30]、SnO2[31]等。本文采用2D/3D 混合Sn 基鈣鈦礦材料（PEA）0.15FA0.85SnI3與n 型半導體材料SnO2構(gòu)成平面結(jié)構(gòu)光探測器，研究了SnO2的引入對薄膜形貌和器件性能的影響。

2 實 驗

2.1 器件制備

實驗中所有光探測器均以FTO 玻璃作為基板，F(xiàn)TO 電極間的溝道尺寸為60 μm×1 000 μm?；逡来尾捎帽?、去離子水、酒精清洗并烘干。在旋涂SnO2薄膜前，基板經(jīng)紫外-臭氧處理20 min。SnO2分散液由濃度為15%的SnO2水溶液與去離子水按照體積比為1∶3 的比例配置而成。將SnO2分散液均勻滴加到FTO 基板上，以不同轉(zhuǎn)速旋涂，并在150 ℃下退火30 min，形成SnO2薄膜。2D/3D 混合結(jié)構(gòu)Sn 基鈣鈦礦材料（PEA）0.15FA0.85-SnI3的制備參考文獻報道的方法進行[23]，實驗過程中對制備條件進行了優(yōu)化。鈣鈦礦前驅(qū)體溶液中加入適量碘化苯乙胺（PEAI），同時加入SnF2作為添加劑，抑制Sn2+的氧化[23]。PEAI、甲脒氫碘酸鹽（FAI）、SnI2、SnF2按照0.15∶0.85∶1∶0.075 的量比溶解在體積比為4∶1 的N,N-二甲基甲酰胺和二甲基亞砜混合溶液中，配置成濃度為0.8 mol/L 的鈣鈦礦前驅(qū)體溶液。前驅(qū)體溶液在手套箱中70 ℃下攪拌1 h。制備好的SnO2薄膜經(jīng)紫外-臭氧處理20 min 后轉(zhuǎn)移到手套箱中。鈣鈦礦薄膜采用兩段旋涂法制備，其中第一階段以500 r/min 的速度旋涂5 s，第二階段以2 000 r/min 的速度旋涂60 s，并在第10 s 時滴加300 μL 氯苯作為反溶劑。旋涂后的基板在70 ℃下退火10 min，形成2D/3D 混合鈣鈦礦（PEA）0.15FA0.85SnI3薄膜。鈣鈦礦薄膜的組分是根據(jù)原料配比計算得到的，實際組分可能會有偏差。作為對比，實驗中同時制備了不含SnO2薄膜的光探測器。所制備的光探測器結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1 （PEA）0.15FA0.85SnI3（a）和（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2（b）光探測器結(jié)構(gòu)Fig.1 Device structure of the photodetectors based on（PEA）0.15FA0.85SnI3（a）and（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2（b）

2.2 器件表征

薄膜的掃描電子顯微鏡（SEM）照片由Zeiss公司的Merlin Compact 場發(fā)射掃描電子顯微鏡測量。吸收光譜由PerkinElmer 公司的Lambda 950分光光度計測量。光探測器的電流-電壓（I-V）特性曲線由上海辰華儀器有限公司的CHI660E 電化學工作站測量。輻照光源為太陽模擬器或者激光二極管，其光強由標準太陽能電池或者Newport公司的818-UV 硅光電探測器進行校準。所有測試均在大氣環(huán)境中室溫下完成。

3 結(jié)果與討論

3.1 薄膜形貌

對于（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2平面異質(zhì)結(jié)光探測器，當采用不同的轉(zhuǎn)速制備SnO2薄膜時，相應(yīng)的探測器在100 mW/cm2的AM1.5G 太陽能模擬器輻照下的I-V曲線和暗電流曲線分別如圖S1（a）、（b）所示。器件的光暗電流開關(guān)比列于表S1 中，可以看出當轉(zhuǎn)速為2 000 r/min 時，相應(yīng)器件的光暗電流開關(guān)比最高。相應(yīng)的SnO2薄膜截面的SEM 圖如圖2 所示。從圖中可以看出，該薄膜具有比較平整的表面，厚度約為40 nm。在后續(xù)實驗中，固定SnO2薄膜的轉(zhuǎn)速為2 000 r/min。

圖2 轉(zhuǎn)速為2 000 r/min 時制備的SnO2 薄膜截面的SEM圖Fig.2 Cross-sectional SEM image of the SnO2 film prepared with a spin-coating speed of 2 000 r/min

圖S2（a）、（b）分別為SnO2和FTO 薄膜的表面SEM 圖。從圖中可以看出，SnO2薄膜表面較平整，看不出明顯的晶體顆粒；而FTO 薄膜表面較粗糙，可以看出明顯的晶體顆粒。圖3（a）、（c）為FTO 基板上直接制備的（PEA）0.15FA0.85SnI3薄膜在不同放大倍率下的表面SEM 圖。從圖中可以看出，雖然鈣鈦礦晶體的尺寸可以達到微米尺度甚至更大，但是鈣鈦礦晶粒間存在較大空隙，從而可以清晰地看到底部的FTO 薄膜。從薄膜的截面SEM（圖S3（a））也可以看出，F(xiàn)TO 表面存在未被鈣鈦礦薄膜覆蓋的區(qū)域，鈣鈦礦薄膜厚度最大的位置可以達到約1.2 μm。這些空隙的存在阻斷了載流子的傳輸通道，降低了光生載流子的收集效率。而在SnO2薄膜上制備的（PEA）0.15FA0.85SnI3薄膜具有明顯不同的表面形貌。從圖3（b）、（d）可以看出，所制備的薄膜為一層致密的連續(xù)薄膜，這層薄膜的形貌與SnO2明顯不同，推測應(yīng)該為（PEA）0.15FA0.85SnI3薄膜。在這層連續(xù)的鈣鈦礦薄膜上面，分布著許多類似“花狀”的晶粒。這些晶粒的尺寸可以達到5 μm 以上。這是由于經(jīng)過紫外-臭氧處理的SnO2表面具有更好的浸潤性，鈣鈦礦前驅(qū)體溶液在其表面可以更均勻地鋪展[32]。從薄膜的截面SEM（圖S3（b））也可以看出，SnO2表面被鈣鈦礦薄膜完全覆蓋，但是鈣鈦礦薄膜厚度最大的位置只有約500 nm，而厚度小的位置不足200 nm。因此從薄膜的表面形貌推測，在SnO2薄膜上制備的（PEA）0.15FA0.85SnI3能夠形成連續(xù)的載流子傳輸通道，更有利于光生載流子的收集。

圖3 不 同 放 大 倍 率 下（PEA）0.15FA0.85SnI3（（a）、（c））和（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2（（b）、（d））的表面SEM 圖片F(xiàn)ig.3 SEM images of（PEA）0.15FA0.85SnI3（（a），（c））and（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2（（b），（d））films with different amplification ratio

3.2 薄膜的吸收光譜

圖4為FTO 基板和SnO2基板上制備的（PEA）0.15FA0.85SnI3薄膜的吸收光譜。從圖中可以看出，（PEA）0.15FA0.85SnI3薄膜的吸收為一個寬帶吸收，其吸收一直延伸到1 000 nm，與文獻報道的3D 鈣鈦礦材料FASnI3的吸收一致[33-34]。同時，在600 nm 附近有一個明顯的吸收峰，這個吸收峰被歸結(jié)為2D 鈣鈦礦材料（PEA）2SnI4的吸收[17,35]。這些結(jié)果從側(cè)面表明，所制備的鈣鈦礦薄膜中可能同時存在3D 的FASnI3和2D 的（PEA）2SnI4鈣鈦礦成分。在2D 鈣鈦礦材料制備過程中，很難獲得純相的2D 或者準2D 鈣鈦礦材料，因此可以推測薄膜中還含有其他準2D 的（PEA）2FAn-1SnnI3n+1鈣鈦礦材料，薄膜成分的準確測量還需要其他測試手段。另外還可以看出，SnO2基板上的（PEA）0.15FA0.85SnI3薄膜吸收效率更高，這可能是由于該薄膜更加致密（如圖3 和S3 所示）。

圖4 FTO 基板和SnO2基板上制備的（PEA）0.15FA0.85SnI3薄膜的吸收光譜Fig.4 Absorption spectra of the（PEA）0.15FA0.85SnI3 films on FTO and SnO2 substrates

3.3 器件的光電性能

圖5（a）、（b）分別為（PEA）0.15FA0.85SnI3單層光探測器在520 nm 綠光和808 nm 近紅外光輻照下的I-V曲線。由于所制備的器件具有對稱結(jié)構(gòu)，器件的正向電壓和反向電壓區(qū)域的I-V曲線理論上應(yīng)該是對稱的。但是所測得的曲線并不完全對稱，而且在高電壓和高輻照功率下，曲線出現(xiàn)飽和的現(xiàn)象。這一方面是由于（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2和SnO2/FTO 界面處存在一定的載流子傳輸勢壘，光生載流子濃度較大時可能在界面處發(fā)生堆積。另一方面是由于鈣鈦礦薄膜中存在可移動的離子，這些離子也可能在（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2界面處堆積，形成反向的內(nèi)建電場[36]，而且離子的移動在光照下更明顯[37]。當電壓為5 V 時，器件的暗電流為12.99 μA。通常Sn 基鈣鈦礦光探測器的暗電流都較大[17,33]，這是由于在空氣中，Sn2+被氧化為Sn4+，對鈣鈦礦薄膜形成p 型摻雜，薄膜中的空穴濃度增大，進而使器件的暗電流增大[38]。隨著輻照功率的增大，器件的光電流逐漸增大，表明器件的光生載流子濃度隨著輻照功率逐漸增大。在0.456 mW/cm2的520 nm 綠 光 輻 照 下，5 V 時 器 件的電流為29.84 μA，相應(yīng)的光暗電流開關(guān)比僅為2.3。在1.68 mW/cm2的808 nm 近紅外光輻照下，5 V 時器件的電流為59.07 μA，光暗電流開關(guān)比為4.5。

圖5 （PEA）0.15FA0.85SnI3 單層光探測器在520 nm 綠光（a）和808 nm 近紅外光（b）輻照下的I-V 曲線Fig.5 I-V curves of the single layer（PEA）0.15FA0.85SnI3 photodetector under illumination of 520 nm green light（a）and 808 nm near-infrared light（b）

圖6（a）、（b）分別為（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2異質(zhì)結(jié)光探測器在520 nm 綠光和808 nm 近紅外光輻照下的I-V曲線。當電壓為5 V 時，器件的暗電流為4.65 μA。與（PEA）0.15FA0.85SnI3單層光探測器相比，器件的暗電流顯著降低。器件光照下的電流與（PEA）0.15FA0.85SnI3光探測器呈現(xiàn)相同的規(guī)律。但是，在相同輻照功率下，（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2光探測器的電流明顯提高。在0.456 mW/cm2的520 nm 綠光輻照下，5 V 時器件的電流為156.5 μA，相應(yīng)的光暗電流開關(guān)比為33.7。在1.68 mW/cm2的808 nm 近紅外光輻照下，5 V 時器件的電流為230.2 μA，光暗電流開關(guān)比為49.5。

圖6 （PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2 光探測器在520 nm 綠光（a）和808 nm 近紅外光（b）輻照下的I-V 曲線Fig.6 I-V curves of the（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2 photodetector under illumination of 520 nm green light（a）and 808 nm near-infrared light（b）

響應(yīng)度（R）、光電導增益（G）和探測率（D*）是表征光探測器性能的主要參數(shù)。響應(yīng)度可以由下式計算得到：

其中，Iph為光電流，Llight為輻照光密度，S為光探測器光敏面積。Iph由探測器光照下的電流（Ilight）和暗流電流（Idark）之差決定：

光電導增益可以表示為：

其中，λ為輻照光源的波長。探測率由下式?jīng)Q定：

其中，q為電子電荷。

圖7為驅(qū)動電壓為5 V 時，（PEA）0.15FA0.85SnI3和（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2光探測器在不同功率單色光輻照下的響應(yīng)度和探測率變化曲線。從圖中可以看出，（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2探測器的響應(yīng)度和探測率均明顯高于（PEA）0.15FA0.85SnI3器件。在1.29×10-5mW/cm2的520 nm 單 色 光 輻 照 下，（PEA）0.15FA0.85SnI3器件的響應(yīng)度為1.34×105A/W，光 電 導 增 益 為3.20×105。而（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2器件的響應(yīng)度和光電導增益分別為3.19×105A/W 和7.61×105，是（PEA）0.15FA0.85SnI3器件的2.38 倍。隨著輻照功率增大，器件的響應(yīng)度逐漸下降。這是由于隨著輻照功率的增大，器件中產(chǎn)生的光生載流子數(shù)量相應(yīng)增加，載流子濃度增大使光生電子和空穴的復(fù)合幾率也提高，從而使光電流增長的幅度下降[17,27,33-34]。即使在輻照功率為0.456 mW/cm2時，兩個器件的響應(yīng)度還可分別達到61.6 A/W 和555 A/W，后者是前者的9.01 倍。在808 nm 近紅外光輻照下，器件仍表現(xiàn)出良好的性能，表明所制備的探測器可以實現(xiàn)寬光譜探測。這是由于Sn 基鈣鈦礦材料具有較小的禁帶寬度，其吸收光譜可以延伸到近紅外光區(qū)域，如圖4 所示。在9.19×10-4mW/cm2的808 nm 單 色 光 輻 照下，（PEA）0.15FA0.85SnI3器件的響應(yīng)度和光電導增益分別為1.70×104A/W 和2.61×104。而（PEA）0.15-FA0.85SnI3/SnO2器件的響應(yīng)度和光電導增益分別為7.83×104A/W 和1.20×105，是（PEA）0.15FA0.85SnI3器件的4.61 倍。同樣地，隨著輻照功率增大，器件的響應(yīng)度也逐漸減小。當輻照功率為1.68 mW/cm2時，兩個器件的響應(yīng)度分別為45.7 A/W和225 A/W，后者是前者的4.92 倍。從圖中還可以看出，在相同輻照強度下，器件對520 nm 和808 nm 單色光的響應(yīng)度相近，與鈣鈦礦薄膜的吸收曲線并不成正比。這一方面是由于波長越短，光子能量越高，在相同的光功率下光子數(shù)量越少，理論上可產(chǎn)生的電子數(shù)量也越少。另一方面，波長越長的光子穿透深度越大，在鈣鈦礦薄膜底部所產(chǎn)生的光生載流子數(shù)量也越多，這些載流子更容易被底部的FTO 電極所收集。另外，隨著輻照功率的增大，（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2器件的響應(yīng)度下降幅度小于（PEA）0.15FA0.85SnI3器件。這可能是由于SnO2的加入使得光生電子和空穴的傳輸通道更好地分離，降低了載流子的復(fù)合幾率。

圖7 驅(qū)動電壓為5 V 時探測器的響應(yīng)度和探測率隨輻照功率的變化曲線Fig.7 Response and detectivity of the photodetectors as a function of the illumination intensity under applied bias of 5 V

器件的探測率與響應(yīng)度具有類似的規(guī)律。在1.29×10-5mW/cm2的520 nm 單 色 光 輻 照 下，（PEA）0.15FA0.85SnI3器件的探測率為1.61×1015Jones，而（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2器件的探測率為6.39×1015Jones，是前者的3.97 倍。器件探測率提高的幅度大于響應(yīng)度，這是由于加入SnO2后器件的暗電流減小的緣故。當輻照功率為0.456 mW/cm2時，兩個器件的探測率還可分別達到7.40×1011Jones 和1.12×1013Jones。在9.19×10-4mW/cm2的808 nm 單色光輻照下，兩個器件的探測率分別為7.28×1013Jones 和5.65×1014Jones。當 輻 照 功 率為1.68 mW/cm2時，兩個器件的探測率還可分別達到5.49×1011Jones 和4.58×1012Jones。

表1對比了基于Sn基多晶鈣鈦礦薄膜的光探測器性能。從表中可以看出，本文所制備的（PEA）0.15-FA0.85SnI3/SnO2異質(zhì)結(jié)光探測器的響應(yīng)度和探測率是目前已報道的最高值之一[17,27,33-34]。需要指出的是，雖然在鈣鈦礦薄膜的前驅(qū)體溶液中添加SnF2和PEAI 可以提高薄膜的穩(wěn)定性，但是由于（PEA）0.15FA0.85SnI3直接暴露在空氣中（濕度為60%～90%），器件在1 h 后幾乎完全失效。因此，提高Sn 基鈣鈦礦材料的穩(wěn)定性是將來亟需解決的首要問題。

表1 Sn 基多晶鈣鈦礦薄膜光探測器性能比較Tab.1 Comparison of the performances of the photodetectors with Sn based polycrystalline perovskite films

3.4 異質(zhì)結(jié)光探測器工作機理

由前文討論可知，SnO2的引入可以調(diào)控（PEA）0.15FA0.85SnI3薄膜的晶體生長動力學過程，抑制薄膜中孔洞的形成，有利于光生載流子的輸運。另一方面，SnO2是一種n 型半導體材料，其導帶和價帶分別為4.5 eV 和8.0 eV[39]，而（PEA）0.15-FA0.85SnI3的導帶和價帶分別為3.7 eV 和5.1 eV[23]。二者形成了p-n 結(jié)結(jié)構(gòu)，并且二者的導帶間存在0.8 eV 的能級差。光照下，（PEA）0.15FA0.85SnI3吸收入射光子產(chǎn)生電子-空穴對，其中的電子可以從其導帶向SnO2的導帶轉(zhuǎn)移，促進了光生電子-空穴對的分離。同時，由于電子和空穴在不同材料中傳輸，降低了電子和空穴的復(fù)合幾率。這些作用使（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2異質(zhì)結(jié)光探測器的性能較（PEA）0.15FA0.85SnI3器件有了大幅提升。另外，鈣鈦礦晶粒表面存在大量深能級陷阱[40]。當空穴通過鈣鈦礦薄膜向陽極傳輸時，由于SnO2的空穴阻擋作用，空穴將在（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2界面處堆積，并被束縛在深能級陷阱中。因此在與這些被束縛的空穴復(fù)合前，電子可以從陽極多次注入，形成光門控效應(yīng)（Photogating effect），從而產(chǎn)生光電導增益[34]。

4 結(jié) 論

本文采用溶液旋涂法制備了平面結(jié)構(gòu)2D/3D混合鈣鈦礦（PEA）0.15FA0.85SnI3/SnO2異質(zhì)結(jié)光探測器。與單層（PEA）0.15FA0.85SnI3光探測器相比，器件性能顯著提高。SnO2的加入不僅可以改善鈣鈦礦薄膜的表面形貌，還可以形成p-n 結(jié)結(jié)構(gòu)，誘導器件產(chǎn)生光電導增益。優(yōu)化器件在可見光和近紅外光區(qū)域均具有良好的光電性能，響應(yīng)度和探測率可分別達到104A/W 和1013Jones 以上。這些結(jié)果表明，異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)可以有效提高鈣鈦礦光探測器的性能，在構(gòu)筑高性能、低成本的鈣鈦礦光探測器方面具有潛在的應(yīng)用前景。

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