譚偉洋，朱曉翔，王 鵬，張永濤，劉 穎，龔春慧，楊 毅

(1.南京理工大學環(huán)境與生物工程學院，南京 210094；2.江蘇省核與輻射安全監(jiān)督管理中心，南京 210019)

隨著我國經濟和科學技術的不斷發(fā)展，核技術已廣泛應用于工業(yè)、農業(yè)、醫(yī)療、科研以及教學等領域[1]，這些技術給人類生存和發(fā)展帶來巨大利益的同時，也不可避免地要產生放射性廢物[2-3]。城市放射性廢物庫(以下簡稱放廢庫)是地區(qū)性放射性固體廢物和廢放射源貯(暫)存庫，屬于社會公益性環(huán)境保護設施，對放廢庫的輻射監(jiān)測具有核技術利用可持續(xù)發(fā)展的意義[4]。

對放射性廢物管理發(fā)展最快當屬美國，從1944年的壕溝式貯存，到現(xiàn)在從立法到監(jiān)管分工明確，主要由應急管理局、能源部和核管理委員會共同管理[5-6]。德國放廢庫最早形成于19世紀中葉的深礦井中[7]，隨著技術發(fā)展，逐漸將放廢庫建立在遠離居住的區(qū)域，同時采用的巖石狀“玻璃體”作為屏障防護，極大地提高了吸收輻射的能力[8]。法國是第一個對放射性廢物采用玻璃固化的國家[9]，他們將產生的放射性廢物的體積和放射性活度降至最低水平后，在核安全與輻射防護總局管理下貯存在放廢庫[10]。國外發(fā)達國家對放射性廢物的管理進行了充分的研究，合理地控制了放射性廢物對自然環(huán)境的危害[11]。

我國對放射性廢物管理發(fā)展起步較晚，上世紀60年代在北京平谷建立的第一個放廢庫，岳維宏等[12]對已使用30余年的北京放廢庫的水源、空氣和土壤進行調查發(fā)現(xiàn)庫區(qū)范圍已受到輕度污染。江蘇舊放廢庫在退役前運行12年，趙福祥等[13]通過對江蘇舊放廢庫的研究表明，外環(huán)境γ輻射空氣吸收劑量率為28.4～80.0 nGy/h,土壤中放射性水平總α和總β分別為5.9×102Bq/kg和8.4×102Bq/kg，水中放射性水平總α和總β分別為5.9×10-2Bq/L和8.8×10-2Bq/L，均在江蘇省本底水平范圍內。放廢庫為消除放射性廢物(源)的安全隱患作出了重大貢獻，對江蘇省經濟和環(huán)境發(fā)揮著極其重要的意義[14]。

江蘇省城市放射性廢物庫位于江蘇省句容市下蜀鎮(zhèn)，地處長江三角洲與寧鎮(zhèn)丘陵的交界處，距離句容市區(qū)約25 km。放廢庫2009年10月建成投入試運行，2010年7月28日正式運行，主要負責全省放射性廢物(源)的收貯暫存工作。

江蘇是核技術利用大省，截止到2020年銷售使用放射源的核技術單位911家，在用放射源12 612枚，平均每年產生5%左右的廢棄放射源，截止到2020年，放廢庫共暫存放射性廢源約3 500枚，收貯放射源種類主要為銫(137Cs)、鈷(60Co)、镅(241Am)和氪(85Kr)等。放廢庫集中貯存各類活度不一的放射源，形狀各異，大量的放射源集中存貯，具有一定危險性，確保放射性廢物不發(fā)生泄漏顯得尤為重要。對放廢庫進行輻射環(huán)境監(jiān)測可有效保證放射源及輻射環(huán)境的安全，對于實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。

1 實驗部分

1.1 監(jiān)測點位

依據《環(huán)境地表γ輻射劑量率測定規(guī)范》(GB/T 4583—93)的要求，以放射性廢物貯存庫(以下簡稱源庫)為中心開展γ輻射空氣吸收劑量率的布點與監(jiān)測。本研究將其劃分為2個類別：(1)放廢庫內外敏感點，如圖1所示，包括距離源庫中心100 m的生態(tài)監(jiān)測池、100 m的庫區(qū)大門、350 m的七星凹水庫和250 m的西側民居處各布設一個監(jiān)測點位。(2)位于放廢庫內部的源庫外墻四周0.5 m處共布設8個監(jiān)測點位，如圖2所示。

圖1 放射性廢物庫內外敏感監(jiān)測點位圖Fig.1 Map of sensitive monitoring points inside andoutside the radioactive waste repository

按照《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 61—2002)的要求，地表水在放廢庫外東北側謝家邊七星凹水庫、庫內生態(tài)監(jiān)測池各布設一個點位；地下水采樣點位為生活區(qū)的深井水。土壤采樣點位分別在庫外東北側謝家邊七星凹水庫岸邊、庫內生態(tài)監(jiān)測池邊、庫區(qū)西側民居點，采用梅花布點法采樣。

1.2 監(jiān)測內容

主要監(jiān)測源庫周圍γ輻射空氣吸收劑量率[15]、周圍水源的總放射性活度濃度水平[16]以及源庫周圍土壤中的γ核素(238U、232Th、226Ra、40K、137Cs和60Co)活度濃度[17]，其中2015—2016年監(jiān)測與采樣頻次為每年一次，2017—2020年監(jiān)測與采樣頻次為每年兩次。

1.3 監(jiān)測儀器

歷年γ輻射空氣吸收劑量率采用FH40G X-γ劑量率儀測量，水中總α、總β采用MPC9604低本底α、β測量儀測定，土壤中各核素活度濃度采用N型同軸高純鍺γ譜儀分析測量。所有儀器在投入使用前均進行了檢定、校準及比對，儀器均在有效期內使用，并定期對低水平放射測量裝置進行本底計數(shù)泊松分布檢驗，繪制儀器本底、效率質量控制圖。

1.4 樣品采集與處理

(1)水樣采集和預處理

在源庫周圍的三處水源地進行取樣：七星凹水庫、生態(tài)監(jiān)測池以及地下深井水。采樣前洗凈采樣設備，在水面下30 cm處使用自動采水器分別取10 L的水樣裝入聚乙烯桶中；然后加入硝酸酸化，使其水樣pH為2左右；隨后，將樣品帶回實驗室，取1 L水樣放入燒杯中，調整pH值至中性；再加熱蒸發(fā)濃縮，并收集蒸發(fā)后的殘渣；最后，置于鼓風干燥箱中(105 ℃)烘干，粉碎、過篩(80目)；取一定量的樣品粉末鋪在樣品盤中，使用無水乙醇潤濕，使其均勻分布制成樣品源[18]。

(2)土壤樣品采集和預處理

在放廢庫周圍的七星凹水庫旁、生態(tài)監(jiān)測池旁以及250 m外的民居點，使用梅花布點法在相對開闊的未耕種區(qū)域挖取距離表層5 cm的土壤，裝入雙層聚乙烯塑料袋中密封保存，土壤量約為 2.5 kg。記錄土樣標簽，運至檢測實驗室，除去沙石、雜草等異物，置于搪瓷盤中攤開自然晾干。然后置于鼓風干燥箱中(105 ℃)烘干，粉碎、過篩(80目)裝入已編號的聚乙烯樣品盒中密封保存。記錄土壤樣品重量，在恒溫干燥的條件下保存一個月，使土壤樣品中天然核素達到衰變平衡[19]。

2 結果與討論

2.1 γ輻射空氣吸收劑量率監(jiān)測

空氣γ輻射照射是放射性廢物對環(huán)境的主要影響途徑之一，可直接危害到人類的健康[20]。對2015年至2020年期間，放廢庫外圍重點敏感區(qū)域(如圖1)進行了γ輻射空氣吸收劑量率監(jiān)測，結果列于表1。從表中可以看出，各敏感點位的γ輻射空氣吸收劑量率范圍在59.0～96.5 nGy/h之間。2020年的γ輻射空氣吸收劑量率明顯偏高，主要原因可能是源庫收貯廢源數(shù)量的大量增加和監(jiān)測時源庫通風系統(tǒng)處于打開狀態(tài)。距離源庫最近的生態(tài)監(jiān)測池和庫區(qū)大門口的空氣γ劑量率整體高于其他區(qū)域，主要原因是與源庫中心的距離近，受到源庫輻射的影響較大。

表1 放廢庫外圍重點區(qū)域γ輻射空氣吸收劑量率 (nGy/h)Tab.1 Air absorbed dose rate of the γ radiation in key areas around the radioactive waste repository (nGy/h)

為了進一步研究源庫內放射性物質對自然環(huán)境輻射水平的影響，對2015年至2020年放廢庫源庫四周各監(jiān)測點進行γ輻射空氣吸收劑量率進行監(jiān)測。監(jiān)測點位如圖2所示，監(jiān)測結果見表2。

圖2 源庫監(jiān)測點位及其在放射性放廢庫內位置Fig.2 Monitoring points for the source storage andits location in the radioactive waste repository

表2 源庫四周監(jiān)測點γ輻射空氣吸收劑量率 (nGy/h)Tab.2 The γ radiation air absorbed dose rate atmonitoring points around the source storage (nGy/h)

由表中數(shù)據可以看到，源庫四周γ輻射空氣吸收劑量率范圍在81.92～103.32 nGy/h之間，近六年監(jiān)測結果處于同一個數(shù)量級。源庫周圍γ輻射空氣吸收劑量率在2015年至2017年期間水平較高，同時在2015年以后呈現(xiàn)逐年下降趨勢。分析認為，這與放廢庫在2017年以后暫停收貯Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ類放射源和加強了廢舊放射源的管理有關。通過優(yōu)化放射源的放置，將強源放置在坑位最低端。對于在2019年達到最低點81.92 nGy/h后，γ輻射空氣吸收劑量率出現(xiàn)上升的現(xiàn)象，被認為其主要原因是江蘇省內核技術利用項目近年來持續(xù)增加，同時國家暫停免征廢舊放射源送貯費用后，核技術利用單位送貯廢舊放射源增加，廢舊放射源收貯數(shù)量大幅增加。

2.2 敏感點位水中總放射性濃度研究

為了解源庫周圍水源輻射環(huán)境質量現(xiàn)狀，對源庫周圍敏感點位水源進行放射性水平監(jiān)測。對2015年至2020年期間，放廢庫周圍水源總α、總β放射性濃度的監(jiān)測結果分別列于表3和表4。

表3 源庫周圍敏感點每年水源總α的含量(10-2 Bq/L)Tab.3 Annual gross alpha content in water resources at sensitive points around the source storage (10-2 Bq/L)

表4 源庫周圍敏感點每年水源總β的含量(10-2 Bq/L)Tab.4 Annual gross beta content in water resources at sensitive points around the source storage (10-2 Bq/L)

從表中可以看到，各監(jiān)測點的總α范圍在0.90×10-2～5.87×10-2Bq/L之間，總β范圍在3.00×10-2～16.00×10-2Bq/L之間。近6年放廢庫周圍水源總α和總β的變化基本處于本底范圍。地表水的放射性主要隨著距離的增加而減少，生態(tài)監(jiān)測地出現(xiàn)結果偏大的主要原因可能是由于γ輻射空氣吸收劑量率隨著距離增加而減小，雨水將空氣中的放射性氣溶膠洗脫下來，故生態(tài)監(jiān)測池的水源放射性水平較高[21]；而生活區(qū)井水放射性水平主要與地表水的滲透有關，同時由于井水水位偏低，受到多層防護，總放射性水平相對偏低。七星凹水庫水中總放射性水平在2015年呈現(xiàn)最高，同時生態(tài)監(jiān)測池和深井水的總放射性濃度水平較低，主要原因可能是此次監(jiān)測時間處于夏季，而該區(qū)域夏季盛行西南風，使得放射性氣溶膠粒子更多沉降在七星凹水庫周圍。生態(tài)監(jiān)測池和深井水的水中總放射性水平基本處于穩(wěn)定的狀態(tài)，主要呈現(xiàn)W式變化趨勢。參考《生活飲用水衛(wèi)生標準》，飲用水水質放射性指標指導值：總α為0.5 Bq/L，總β為1.0 Bq/L；《污水綜合排放標準》最高允許排放濃度：總α為1.0 Bq/L，總β為10.0 Bq/L。放廢庫周圍水質均滿足國家要求。

2.3 土壤中核素活度濃度結果與分析

自然環(huán)境中的輻射與土壤密切相關，通過對土壤中核素的檢測，可以判斷土壤的輻射環(huán)境質量，以保障人類的健康安全。通過對2015年至2020年源庫外圍土壤進行放射性核素的監(jiān)測，每年平均監(jiān)測結果見表5。參考江蘇省土壤核素本底放射性水平范圍，238U、232Th、226Ra和40K[22]分別為14.1～62.1 Bq/ kg、13.1～89.6 Bq/ kg、17.9～67.9 Bq/ kg和302.6～876.2 Bq/ kg。

表5 2015—2020年源庫外圍土壤放射性核素活度濃度 (Bq/kg)Tab.5 The concentration of radionuclide activity in the surrounding soil ofthe source storage from 2015 to 2020 (Bq/kg)

從表5可以看出，天然放射性核素238U、232Th、226Ra和40K近6年平均值均在江蘇省土壤本底水平范圍之內變化，人工放射性核137Cs和60Co放射性活度濃度平均值分別為0.37 Bq/kg和未檢出。天然放射性核素在2018年呈現(xiàn)先下降后上升的趨勢，分析原因可能與空氣中放射性氣溶膠相關，整體處于比較平穩(wěn)狀態(tài)，而人工放射性核素137Cs在2020年出現(xiàn)最大值，主要原因可能是近年來核技術發(fā)展迅速，放射源的用量增加有關。土壤中137Cs和60Co的活度濃度均在統(tǒng)計漲落內。圖3為七星凹水庫旁、生態(tài)監(jiān)測池旁以及靠近西側民居處三處區(qū)域的放射性核素監(jiān)測結果，可以看出天然放射性核素238U、232Th、226Ra和40K在三處區(qū)域平均值基本處于同一水平，均在江蘇省本底變化范圍內。而人工放射性核素137Cs僅在生態(tài)監(jiān)測池處檢測到，平均活度濃度為1.13 Bq/kg，其他區(qū)域均未檢出；人工放射性核素60Co在三處采樣點均未檢出。

圖3 源庫外圍重點區(qū)域土壤核素放射性活度濃度Fig.3 Concentrations of soil nuclide activity inkey areas surrounding the source storage

3 結論

對放廢庫進行輻射監(jiān)測是放廢庫安全管理的重要保障，只有確保放廢庫輻射安全，才能保障公眾的健康與環(huán)境安全。在2015年至2020年期間，通過對江蘇省放廢庫進行輻射環(huán)境監(jiān)測，結果表明γ輻射空氣吸收劑量率在敏感點位范圍為59.0～96.5 nGy/h，源庫四周為81.92～103.32 nGy/h，周圍水源的總α和總β范圍分別為0.90×10-2～5.87×10-2Bq/L和3.00×10-2～16.00×10-2Bq/L，周圍土壤中天然放射性核素處于江蘇本底水平范圍。同時通過分析歷年的監(jiān)測結果表明周圍γ輻射空氣吸收劑量率、水源的總放射性及土壤核素放射性水平變化的原因主要與廢源的強化管理、距源庫的中心距離、降雨量以及核技術的發(fā)展等有關。所有的監(jiān)測結果均符合國家標準要求，放廢庫及其周圍環(huán)境均未受到影響。放廢庫的安全貯存有效保護了全省輻射環(huán)境，對全省核技術利用行業(yè)發(fā)展提供了強有力的保障。