諶月星，魏夢蝶，楊定煒，占長林,1b*，周變紅，張家泉,1b，劉紅霞,1b

(1.湖北理工學(xué)院 a.環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，b.礦區(qū)環(huán)境污染控制與修復(fù)湖北省重點實驗室，湖北 黃石 435003；2.寶雞文理學(xué)院 地理與環(huán)境學(xué)院，陜西 寶雞 721013)

0 引言

黑碳?xì)馊苣z(Black Carbon，BC)主要來源于化石燃料和生物質(zhì)不完全燃燒[1]，是大氣氣溶膠的重要組成部分，占?xì)馊苣z總質(zhì)量濃度的5%～15%[2]。BC不僅直接吸收太陽輻射，產(chǎn)生直接輻射強迫，而且也可以作為云凝結(jié)核影響云過程，進而改變降雨分布[3]。BC沉積在冰雪表面會降低其表面反照率，導(dǎo)致間接輻射強迫[1]。因此，BC對區(qū)域和全球范圍的氣候具有顯著影響[4]，被認(rèn)為是僅次于CO2的增溫因子[5]。此外，BC是一種重要的環(huán)境污染物，不僅影響城市地區(qū)的空氣質(zhì)量[6]，而且作為吸附劑會吸附一些揮發(fā)性有毒物質(zhì)和重金屬，對人體健康造成影響[7-8]。

國外早在上世紀(jì)70年代就開始對BC進行觀測研究，而我國相對晚了約20年。目前，對國內(nèi)城市BC的研究主要關(guān)注其濃度水平、時空變異特征、來源分析、輻射強迫、老化機制等[6,9-12]。據(jù)報道，BC濃度水平受源排放和氣象條件的影響。近些年，一些學(xué)者研究了重大賽事、會議期間的臨時管控措施對城市空氣質(zhì)量的影響，發(fā)現(xiàn)對排放源進行管控可以顯著降低BC濃度，改善環(huán)境空氣質(zhì)量，如2008年北京“奧運藍(lán)”[12]和2014年“APEC藍(lán)”[13]。有研究發(fā)現(xiàn)，因新冠肺炎(COVID-19)疫情實施管控措施后，城市地區(qū)的污染物排放量顯著減少。Jia等[14]研究發(fā)現(xiàn)，與2020年1月初相比，我國東部地區(qū)的BC排放量下降了70%，北部的下降了48%。Liu等[15]研究了北京和西藏在COVID-19疫情管控期間BC濃度的變化，發(fā)現(xiàn)北京的BC平均濃度比管控前高20%，而西藏的BC平均濃度下降了70%以上。Wang等[8]研究發(fā)現(xiàn)，2020年COVID-19疫情封城期間武漢的BC濃度為1.9 μg/m3，比中等城市低24%，比小城市高26%；與2019年同期相比，武漢的BC濃度減少了39%。

在2020年1月23日—2020年4月8日期間，湖北省武漢市實施嚴(yán)格的疫情管控措施。黃石市作為武漢城市圈的副中心城市，幾乎所有的工廠、工地、交通、餐飲等企業(yè)都處于停滯狀態(tài)，為研究管控減排對黃石市環(huán)境空氣質(zhì)量的影響提供了絕佳的機遇。因此，在2020年1月1日—2020年2月15日使用AE-42型七波段黑碳儀在湖北理工學(xué)院站點開展在線監(jiān)測，分析了黃石城區(qū)冬季BC的濃度及其變化特征、來源及影響因素，探討了管控措施對BC濃度的影響，為當(dāng)?shù)丨h(huán)境管理部門做好冬季大氣污染防治提供數(shù)據(jù)和技術(shù)支撐。

1 數(shù)據(jù)來源及處理

本研究監(jiān)測地點位于湖北省黃石市下陸區(qū)湖北理工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院實驗樓頂 (30°12′35.50″E，115°01′30.43″N)，站點距離地面約17 m，監(jiān)測點四周沒有樹木和樓房等物體遮擋。觀測時間為2020年1月1日—2020年2月15日。

采用美國Magee公司生產(chǎn)的AE-42型便攜式黑碳儀對監(jiān)測站點的BC濃度進行觀測。該儀器連接PM2.5切割頭，共有7個測量通道，波長分別是370，470，520，590，660，880，950 nm，采樣流量為5.0 L/min，采樣頻率為每5 min獲取1個數(shù)據(jù)。由于在880 nm波段下能夠測出大氣中BC的實際濃度，因此選擇使用880 nm這一波段來進行測量。數(shù)據(jù)處理過程中，對突出的異常值及儀器標(biāo)記為壞點的值進行剔除，然后將BC濃度數(shù)據(jù)處理成1 h平均濃度。

波長吸收指數(shù)(Absorption ?ngstr?m Exponent,AAE)可以用來分析氣溶膠的吸光特性，是由2個不同波長的吸收系數(shù)的比值和波長比值求出的負(fù)指數(shù)：

(1)

式(1)中，σabs,λ1和σabs,λ2表示不同波長的吸收系數(shù)；λ1和λ2表示不同波長。通過式(1)可得該組波長的AAE值：

研究指出，生物質(zhì)燃燒排放的BC對短波段的光(λ=370 或470 nm)有強烈的吸光性，而化石燃料燃燒產(chǎn)生的 BC在長波段(λ=880或950 nm)表現(xiàn)強吸光性[16-19]。因此，本研究選用可見光波段λ=470 nm和λ=950 nm的吸收系數(shù)計算疫情管控前后黃石市日平均AAE值。

2 結(jié)果與討論

2.1 BC濃度的變化特征

觀測期間BC濃度及AAE值隨時間的變化曲線如圖1所示。我國部分城市黑碳?xì)馊苣z濃度觀測結(jié)果見表1。由圖1可知，觀測期間，BC濃度的變化范圍為0.60～5.09 μg/m3，平均濃度為2.02 μg/m3，低于南京(3.8 μg/m3)[20]、徐州(2.44 μg/m3)[21]、安徽壽縣(2.11 μg/m3)[22]和成都(5.26 μg/m3)[23]，但高于烏魯木齊河源區(qū)(0.52 μg/m3)[24]、武漢(1.39 μg/m3)[25]和寶雞(0.63 μg/m3)[10]。黃石市實施疫情管控前(2020年1月1日—2020年1月23日)，BC平均濃度為2.39±1.16 μg/m3，管控后(2020年1月24日—2020年2月15日)BC平均濃度為1.66±0.61 μg/m3，下降幅度達到30%。據(jù)報道，管控期整個歐洲BC濃度平均下降了11%，其中最高削減峰值出現(xiàn)在法國(42%)，證實了管控對BC排放量的影響[26]。除了BC排放量減少以外，其他人為排放大氣污染物也都有不同程度的下降。與2019年2—3月相比，所監(jiān)測的PM2.5濃度下降24.9%，CO濃度下降17%[27]。由此可見，受疫情管控影響，黃石市實施機動車禁行、工業(yè)企業(yè)停工停產(chǎn)、封閉社區(qū)等措施，使BC排放量明顯減少，環(huán)境空氣質(zhì)量得到顯著改善。

圖1 觀測期間BC濃度及AAE值隨時間的變化曲線

表1 我國部分城市的BC濃度觀測結(jié)果

觀測期間BC小時平均濃度的頻率分布如圖2所示。由圖2可以看出，BC濃度的高頻值主要分布在1～2 μg/m3范圍內(nèi)，占比達到51.3%。大于2 μg/m3的值出現(xiàn)頻率為18.3%，大于4 μg/m3的值占比為6.7%，大于5μg/m3的值占比僅為1.7%。本研究將出現(xiàn)頻率最高的BC濃度作為該地區(qū)的本底濃度，反映本底污染背景值[23]。利用高斯函數(shù)(Gauss Amp)對黃石市的BC濃度頻數(shù)分布進行非線性曲線擬合，得到監(jiān)測期間BC的本底濃度為1.58 μg/m3。

圖2 觀測期間BC小時平均濃度的頻率分布

2.2 BC濃度的日變化特征

疫情管控前后的BC濃度日變化曲線如圖3所示。由圖3可知，管控前7∶00—8∶00時段出現(xiàn)第1個峰值，與上班早高峰時期機動車尾氣排放量增多有關(guān)；9∶00—16∶00時段BC濃度波動下降，可能與邊界混合層高度增加、大氣對流活動增強、大氣擴散條件加強導(dǎo)致BC濃度下降有關(guān)；16∶00后BC濃度達到全天的最低值；17∶00后BC濃度迅速增加，與下班高峰期機動車尾氣排放增多，居民烹飪活動增加有關(guān)；22∶00 BC濃度達到第2個峰值；進入午夜后，BC濃度開始持續(xù)下降，直到第2天6∶00，與夜間人類出行活動減少，交通排放減少有關(guān)。

圖3 疫情管控前后的BC濃度日變化曲線

管控后，BC濃度下降幅度介于21%～41%之間，且均于7∶00—8∶00時段出現(xiàn)早高峰值，在10∶00—18∶00時段下降，在13∶00時段達到谷值。這與午后太陽輻射、大氣湍流活動都達到最大值有關(guān)。在18∶00后，BC濃度緩慢增加，至24∶00左右達到第2個峰值，可能與夜間邊界層高度降低，風(fēng)速減小，不利于BC的擴散有關(guān)。

2.3 波長吸收系數(shù)

研究表明，AAE值接近1時說明BC主要來自化石燃料燃燒排放，而AAE值約為1.68時說明來自生物質(zhì)燃燒[28]。觀測期間，AAE值的日變化范圍為1.08～1.37，平均值為1.21±0.07(如圖1所示)，說明BC污染的主要來源是化石燃料燃燒。從AAE日變化范圍及標(biāo)準(zhǔn)偏差可以看出，黃石市的BC排放源對當(dāng)?shù)谺C的貢獻較為穩(wěn)定，BC受污染排放源的增減影響較小。管控前和管控后AAE平均值分別為1.18和1.24(如圖1所示)，說明管控前后黃石市的BC污染排放源變化不大，主要為化石燃料燃燒。

2.4 特殊BC污染事件成因分析

觀測期間BC日均濃度在2020年1月23日達到最大值5.09 μg/m3。為了探究其原因，通過Hysplit在線平臺(https://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php)對1月23日以前120 h的氣團后向軌跡進行了模擬分析，結(jié)果如圖4所示。

圖4 后向軌跡模擬分析

從圖4可以看出，低空(100 m)主要受來自湖南方向的氣團影響，在1月23日前后也受到來自湖北省內(nèi)氣團的影響；而高空(500 m以上)則主要受到東南亞地區(qū)氣團影響，推測此次污染事件可能是由于觀測期間東南亞國家生物質(zhì)燃燒排放的BC經(jīng)大氣傳輸過程進而影響黃石地區(qū)BC濃度。

為進一步驗證后向軌跡得到的結(jié)論，結(jié)合2020年1月19日—2020年1月22日東南亞國家生物質(zhì)燃燒事件的火點分布圖(如圖5所示)可以看出，2020年1月19日東南亞國家，如緬甸、泰國、老撾、巴基斯坦、印度南部等分布有比較密集的火點，并在1月20日明顯減少，但湖北中北部地區(qū)有零星火點分布，并在1月21日東南亞地區(qū)火點又顯著增多，說明生物質(zhì)燃燒進一步增加，導(dǎo)致大量黑碳?xì)馊苣z排放；1月22日東南亞地區(qū)火點數(shù)量又有所減少，這也與黃石地區(qū)BC氣溶膠濃度下降剛好相對應(yīng)。由此可見，此次污染事件黃石地區(qū)BC主要受到東南亞國家生物質(zhì)燃燒事件的影響。

圖5 火點分布圖(來源于https://worldview.earthdata.nasa.gov/)

3 結(jié)論

1)研究時段內(nèi)，BC濃度變化范圍為0.60～5.09 μg/m3，平均濃度為2.02 μg/m3，本底濃度為1.58 μg/m3。疫情管控前BC平均濃度為2.39±1.16 μg/m3，疫情管控期間降低到1.66±0.61 μg/m3，下降幅度達到30%。

2)日變化分析表明，疫情管控前和疫情管控期間BC濃度都呈現(xiàn)較為明顯的雙峰特征，峰值分別出現(xiàn)早晨7∶00—8∶00和夜間22∶00—24∶00，而白天BC濃度較低。

3)AAE值的日變化范圍為1.08～1.37，平均值為1.21±0.07，說明研究地區(qū)BC污染主要來源于化石燃料燃燒。疫情管控前和管控期間AAE平均值分別為1.18和1.24，說明BC污染源較為穩(wěn)定，主要受到化石燃料燃燒的影響。

4)后向軌跡模型模擬結(jié)果顯示2020年1月23日的BC污染事件主要受到來自東南亞地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放的污染氣團傳輸?shù)挠绊憽?/p>