于術(shù)娟，李雁鵬，劉竹琴，郝剛領(lǐng)

（延安大學(xué)物理與電子信息學(xué)院，陜西 延安 716000）

隧穿是量子力學(xué)中最基本的現(xiàn)象之一［1-2］，激光誘導(dǎo)的隧穿電離［3］常被認(rèn)為是許多強(qiáng)場(chǎng)過程的第一步，如高次諧波產(chǎn)生［4-5］和閾上電離［6］。近年來，隨著測(cè)量技術(shù)的發(fā)展，人們可以利用這些與隧穿相關(guān)的過程作為研究隧穿的時(shí)間特性的工具，即前所未有的時(shí)間（阿秒）分辨率［7］。例如，利用橢圓偏振激光場(chǎng)中的閾上電離光電子動(dòng)量分布來研究隧穿時(shí)間［8］（電子通過由激光場(chǎng)和庫侖勢(shì)形成的勢(shì)壘所花費(fèi)的時(shí)間）、出口處的瞬時(shí)動(dòng)量［9］等；用正交偏振雙色激光場(chǎng)的高次諧波譜研究了電離時(shí)間［10-11］（即隧穿電子離開勢(shì)壘的時(shí)間）。

為了理解隧穿，除了與時(shí)間相關(guān)的量外，與空間相關(guān)的量也很重要，例如隧穿出口，其與隧穿時(shí)間和電離時(shí)間相比，直接與靶的有效勢(shì)相關(guān)［12］，并對(duì)閾上電離光電子動(dòng)量分布有重要影響。將實(shí)驗(yàn)和理論的閾上電離結(jié)果進(jìn)行比較，可推導(dǎo)出隧穿幾何［13］。而隧穿出口導(dǎo)致高次諧波截止能量從經(jīng)典預(yù)測(cè)的3.17Up+Ip增加到量子預(yù)測(cè)的3.17Up+1.32Ip，0.32Ip這個(gè)差值反映了散射電子從隧穿出口到原點(diǎn)獲得的能量（Ip為電離能，Up=E02/4ω02為制動(dòng)能，E0為激光振幅，ω0為激光頻率）；同時(shí)列文斯坦模型通過相關(guān)的虛部包含了非零隧穿出口，并對(duì)列文斯坦振幅進(jìn)行鞍點(diǎn)分析，從而推導(dǎo)出3.17Up+1.32Ip這個(gè)截止規(guī)律，且可追蹤到非零隧穿出口。當(dāng)再散射電子從隧穿出口到達(dá)原點(diǎn)時(shí)，獲得額外的能量0.32Ip，由于實(shí)驗(yàn)中激光強(qiáng)度的不確定性，0.32Ip這個(gè)額外增加的能量在實(shí)驗(yàn)中不易識(shí)別。并且隧穿出口也會(huì)影響高次諧波量子軌道的電離和返回時(shí)間［14-15］。其中量子軌道包括長(zhǎng)電子軌道、短電子軌道及再散射電子在激光場(chǎng)中不同漂移時(shí)間的多次返回［16-17］，這些軌道對(duì)高次諧波的貢獻(xiàn)可通過傳播效應(yīng)［18］進(jìn)行調(diào)制。因此，只能通過測(cè)量高次諧波軌道的電離時(shí)間和返回時(shí)間來間接研究隧穿出口。但是這只是間接測(cè)量，在實(shí)驗(yàn)上不能直接觀測(cè)諧波的電離和返回時(shí)間，這些是隧穿位置對(duì)閾上諧波的影響。

在近閾和閾下諧波的研究中，最近的研究［19-20］表明，列文斯坦模型在諧波釋放的描述中，忽略了束縛-束縛躍遷和連續(xù)-連續(xù)躍遷等多光子過程。此外，閾附近的電子受到庫侖力的作用，庫侖修正的量子軌道包括長(zhǎng)軌道、多次返回軌道及與隧穿相關(guān)的軌道，這些軌道對(duì)閾附近或閾以下諧波的產(chǎn)生有重要影響。然而，很少有研究關(guān)注短軌道對(duì)近閾或閾下諧波的貢獻(xiàn)。本文報(bào)道了一個(gè)與短電子軌道高次諧波產(chǎn)生有關(guān)的現(xiàn)象，該現(xiàn)象可直接用于隧穿出口的研究，通過含時(shí)薛定諤方程的數(shù)值解，研究了具有不同電離能原子的高次諧波產(chǎn)生。應(yīng)用數(shù)值方案，從全軌道含時(shí)薛定諤方程結(jié)果中挑選出短軌道對(duì)高階諧波的貢獻(xiàn)。對(duì)于較長(zhǎng)的激光波長(zhǎng)和較低的激光強(qiáng)度，多光子過程的影響很弱，計(jì)算得到的短軌道高次諧波譜在閾值附近有一個(gè)能量區(qū)，在該區(qū)域諧波釋放被顯著抑制；且能量區(qū)域的寬度由靶體的電離能決定。但考慮了長(zhǎng)短電子軌道的所有貢獻(xiàn)后，在含時(shí)薛定諤方程模擬中，這個(gè)能量抑制區(qū)域消失了，此現(xiàn)象歸因于隧穿出口對(duì)短軌道的影響，從而為研究隧穿的空間特性提供了一個(gè)可能的觀測(cè)對(duì)象，并對(duì)近閾諧波短軌道抑制作為隧穿出口的標(biāo)志進(jìn)行了檢驗(yàn)。

1 數(shù)值方法

這里研究的模型原子的哈密頓為H(t)=p2/2+V(r)+r?E(t)（采用的是原子單位?=e=me=1），式中為用于避免庫侖奇異性的平滑參數(shù)，ρ為用來控制庫侖勢(shì)范圍的屏蔽參數(shù)；Z為有效電荷，用來調(diào)整模型原子的電離能與真實(shí)原子的電離能相匹配（對(duì)于Mg+的電離能Ip=4 a.u.；對(duì)于Li2+的電離能Ip=4.5 a.u.），例如，ξ=0.073及ρ=0，Z=1.512重現(xiàn)了Li2+的電離能Ip=4.5 a.u.，振幅為E0及頻率為ω0的外電場(chǎng)是E(t)=e x f(t)E0sinω0t，其中f(t)是包絡(luò)函數(shù)，e x是激光電場(chǎng)方向的單位向量。計(jì)算中采用了10周期的激光脈沖，其中3個(gè)周期是線性上升的，另外7個(gè)激光周期保持一個(gè)常數(shù)不變。由于脈沖不是很短，計(jì)算結(jié)果對(duì)脈沖包絡(luò)不敏感。含時(shí)薛定諤方程是通過譜方法數(shù)值求解的［21］，這里采用的空間步長(zhǎng)為Δx=Δy=0.1 a.u.，且時(shí)間步長(zhǎng)小于0.1 a.u.，每個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)后，x和y的每個(gè)維度的含時(shí)薛定諤方程的波函數(shù)都需要乘上一個(gè)窗函數(shù)，用來吸收邊界處的連續(xù)態(tài)的波包。沿著x軸的窗函數(shù)有如下形式：當(dāng)|x|≤x0時(shí)，F(xiàn)(x)=1；而當(dāng)|x|≥x0時(shí)，F(xiàn)(x)=cos18[π( ||x-x0)(L x-2x0)]；對(duì)于全模擬，x0=L x/8作為沿著x軸方向吸收方案的邊界，相似的處理也在y軸采用了。由于與短電子軌道和長(zhǎng)電子軌道相關(guān)的再散射電子具有經(jīng)典三步模型所預(yù)測(cè)的不同的最大位移，可通過在不同空間位置的吸收邊界處放置窗函數(shù)來分離期望軌道的貢獻(xiàn)［22-23］，或者，對(duì)于目前的情況，在設(shè)定xb=0.9xq和保持yb=L y/8不變的情況下，得到了剔除長(zhǎng)軌道和多次返回對(duì)高次諧波的貢獻(xiàn)，從而獲得了短軌道的含時(shí)薛定諤方程結(jié)果，式中xq=E0/ω20為經(jīng)典電子在激光場(chǎng)中的顫動(dòng)振幅，其接近短軌道的最大位移。對(duì)于全模擬，空間格點(diǎn)為L(zhǎng) x×L y=409.6×102.4 a.u.，足以得到收斂的結(jié)果。對(duì)于短軌道模擬，空間格點(diǎn)為L(zhǎng) x×L y=204.8×102.4 a.u.，一旦獲得與全模擬相關(guān)的含時(shí)薛定諤方程的波函數(shù)ψf(t)及與短軌道模擬有關(guān)的波函數(shù)ψs(t)。通過偶極子加速度的傅里葉變換，即可計(jì)算整個(gè)高次諧波頻譜和短軌道高次諧波譜。

2 結(jié)果和討論

首先，考慮長(zhǎng)程勢(shì)的結(jié)果ρ=0，專注于短軌道模擬，圖1和圖2繪制了不同激光參數(shù)下Mg+和Li2+的短軌道高次諧波譜，為清楚起見，此處僅繪制奇次諧波譜的結(jié)果（文中其他圖的情況類似）。對(duì)于每個(gè)離子，以2種方式呈現(xiàn)；圖1A和圖2A通過改變激光波長(zhǎng)并固定激光強(qiáng)度來實(shí)現(xiàn)，對(duì)于圖1B和圖2B的情況則相反。

在本研究中，原始數(shù)據(jù)顯示，在更高的激光強(qiáng)度下，高次諧波譜的產(chǎn)量也更高。然而，不同激光強(qiáng)度的諧波譜曲線在同一面板中會(huì)發(fā)生重疊，特別是在閾值附近，這樣一來，這些曲線很難被區(qū)分開。為了進(jìn)行比較，將圖1B和圖2B中激光強(qiáng)度相對(duì)強(qiáng)的曲線向下平移，其中，激光強(qiáng)度最強(qiáng)曲線的垂直移動(dòng)比例因子是最大。

對(duì)于圖1A中I=4×1016W/cm2的Mg+，隨著激光波長(zhǎng)的增大，高次諧波產(chǎn)量顯著降低。特別是，接近閾值的諧波的產(chǎn)量下降更快，頻譜顯示出顯著抑制的能量區(qū)域，能量從Ip擴(kuò)展到2Ip左右；在該區(qū)域以外，高次諧波產(chǎn)量單調(diào)增加；相對(duì)于其他波長(zhǎng)，這種抑制現(xiàn)象在λ=500 nm時(shí)最明顯。當(dāng)激光波長(zhǎng)為λ=400 nm，隨著激光強(qiáng)度增加，高次諧波譜中的抑制現(xiàn)象會(huì)減弱，這種抑制在較低的激光強(qiáng)度下變得更加明顯，如圖1B所示。對(duì)于Ip較大的Li2+，觀察到類似的現(xiàn)象，如圖2所示。對(duì)于較低的激光強(qiáng)度和較長(zhǎng)的激光波長(zhǎng)，Li2+的短軌道高次諧波譜也顯示出一個(gè)明顯的抑制區(qū)域，該區(qū)域大約也位于Ip到2Ip左右。

圖1 不同激光強(qiáng)度和波長(zhǎng)下Mg+短軌道高次諧波譜的比較

圖2 不同激光強(qiáng)度和波長(zhǎng)下Li2+短軌道高次諧波譜的比較

需要強(qiáng)調(diào)的是，在全軌道含時(shí)薛定諤方程模擬中，短軌道諧波在閾值附近的強(qiáng)抑制現(xiàn)象消失了。之前的研究［24-25］表明，對(duì)于接近閾值的諧波，多次返回對(duì)高諧波有重要貢獻(xiàn)，圖3A中全軌道諧波頻譜顯示出高強(qiáng)度［22-23］，短軌道結(jié)果卻在閾值附近展示了抑制現(xiàn)象；相比之下，對(duì)于全軌道的含時(shí)薛定諤方程結(jié)果，閾值附近的諧波產(chǎn)量明顯高于截止位置附近的諧波產(chǎn)量，因此，閾值附近的抑制是不存在的。由于不同軌道之間的干涉，全軌道高次諧波結(jié)果的時(shí)頻分析顯示了一些復(fù)雜結(jié)構(gòu)，而短軌道諧波的時(shí)頻分析卻清楚地展示了質(zhì)動(dòng)能電子Ep=ω-Ip＜Up的抑制現(xiàn)象，如圖3B所示。圖3B中的黑色實(shí)線顯示了再散射電子首次返回核心的電子軌跡，該軌跡是通過修正的經(jīng)典三步模型獲得的，而三步模型考慮了隧穿出口；在該模型中，電子在t時(shí)刻的位移x(t)為

式中，xg(t)是一般三步模型的位移，ti是電離時(shí)間，Ip/E0給出了隧穿出口的粗略估計(jì)。對(duì)于圖3中所采用的激光參數(shù)，可得Ip/E0?4.35 a.u.，總體上，在不同激光參數(shù)下，近似表達(dá)式Ip/E0對(duì)隧穿出口的估計(jì)同樣成立。經(jīng)典的短軌跡預(yù)測(cè)（實(shí)心黑色曲線中具有正斜率的分支）顯示了最小的返回能量Emin≈0.13Up≈0.56Ip，通過垂直箭頭表示，意味著能量低于Hmin=Emin+Ip的諧波被經(jīng)典禁戒，與含時(shí)薛定諤方程的結(jié)果一致；這種禁戒不會(huì)在長(zhǎng)軌道中發(fā)生，正如圖3B中實(shí)心黑色曲線中具有負(fù)斜率的分支所示。在不考慮隧穿出口的情況下，一般經(jīng)典模型的預(yù)測(cè)也不存在禁戒，如灰色實(shí)線所示。需要注意的是，一般經(jīng)典模型的預(yù)測(cè)與含時(shí)薛定諤方程的時(shí)頻分布有著顯著差異。當(dāng)再散射電子以零速度出現(xiàn)在激光場(chǎng)中，從隧穿出口點(diǎn)x0到達(dá)原點(diǎn)（核心位置）時(shí)，獲得了沿短軌道的最小返回能量Emin；在此過程中，再散射電子被激光場(chǎng)加速，獲得能量Emin，圖3C展示了這個(gè)過程。相比之下，再散射電子沿著長(zhǎng)軌道運(yùn)動(dòng)接近核心時(shí)，會(huì)被激光場(chǎng)減速，這種減速機(jī)制允許長(zhǎng)軌道電子獲得接近于零的返回能量。

閾值附近短軌道諧波的禁戒也可通過列文斯坦模型中的量子軌道理論來理解，圖3D繪制了Li2+的隧穿位置和短軌道的振幅，以諧波能量為函數(shù)，通過量子軌道理論計(jì)算，隧穿位置|x0|最大值為Hmin=8.2 a.u.（大約2Ip）。眾所周知，對(duì)于能量較低的諧波，短軌道電子的電離時(shí)間ti更接近于零場(chǎng)，給出了隧穿位置的半經(jīng)典估計(jì)|x0|≈Ip/|E(ti)|，因此，隧穿位置|x0|應(yīng)大于能量低于Hmin=8.2 a.u.的短軌道諧波，這一現(xiàn)象是在圖3D中觀察不到的情況。而通過e b（b是相關(guān)軌道上準(zhǔn)經(jīng)典作用的虛部，只考慮b的負(fù)值）計(jì)算的短軌道的振幅反映了半經(jīng)典預(yù)測(cè)和量子預(yù)測(cè)之間的不一致；且能量低于Hmin=8.2 a.u.的軌道振幅下降非?？?，這意味著相關(guān)短軌道諧波的產(chǎn)量也非常低，對(duì)應(yīng)于最大隧穿位置|x0|的能量Hmin可認(rèn)為是短軌道電子在量子軌道理論中貢獻(xiàn)的最小諧波能量。在不同情況下，量子軌道理論計(jì)算出的Hmin值約為2Ip，與修正的半經(jīng)典三步模型的預(yù)測(cè)值相近。上述討論解釋了圖1中短軌道抑制現(xiàn)象的起源，并將顯著抑制區(qū)域與最大隧穿位置|x0|聯(lián)系起來。

圖3 Li2+高次諧波波譜比較、時(shí)頻分布、高次諧波的產(chǎn)生及電子隧穿位置和振幅

接下來，圖4探討了圖1中閾值附近抑制現(xiàn)象對(duì)激光參數(shù)依賴的潛在機(jī)制。如圖1所示，這種抑制現(xiàn)象對(duì)于較低的激光強(qiáng)度和較長(zhǎng)的激光波長(zhǎng)更為顯著，在此情況下，多光子過程發(fā)揮的作用更小。因此，只有當(dāng)多光子過程對(duì)高次諧波的影響不強(qiáng)時(shí)，才會(huì)出現(xiàn)短軌道抑制現(xiàn)象。實(shí)際上，最近的研究表明，對(duì)于閾值附近的諧波，除了與隧穿相關(guān)的再散射量子軌道外，束縛-束縛躍遷這樣的多光子過程也在高次諧波產(chǎn)生中起著重要作用；這些過程發(fā)生在核附近，且在目前的短軌道吸收方案中幸存下來，結(jié)果表明，多光子過程的貢獻(xiàn)可以覆蓋短軌道諧波譜中出現(xiàn)的顯著抑制區(qū)域。對(duì)于較低的激光強(qiáng)度和較長(zhǎng)的激光波長(zhǎng)，束縛-束縛躍遷更難發(fā)生，且隧穿過程占主導(dǎo)地位，因此短軌道諧波譜展示了明顯的抑制區(qū)，為了驗(yàn)證這一猜想，對(duì)短程勢(shì)的原子進(jìn)行了模擬，短程勢(shì)的特點(diǎn)為基態(tài)和激發(fā)態(tài)之間的能級(jí)間隔很大，相應(yīng)的躍變也較難發(fā)生。相關(guān)結(jié)果如圖4所示，在不同屏蔽參數(shù)ρ值下，繪制了Li2+的高次諧波譜的對(duì)比。對(duì)于ρ=0的情況，激光強(qiáng)度I=5×1016W/cm2及波長(zhǎng)為200 nm的諧波在閾值附近沒有明顯的抑制現(xiàn)象，然而隨著屏蔽參數(shù)ρ的增加，相應(yīng)的諧波譜在閾值附近展示明顯的抑制區(qū)域，此抑制區(qū)域顯示出強(qiáng)烈的振蕩，通過水平箭頭來表示強(qiáng)振蕩的抑制區(qū)域，其上邊界與量子軌道理論預(yù)測(cè)的Hmin非常一致，如垂直箭頭所示。抑制區(qū)域的寬度從Ip擴(kuò)展到2Ip左右，類似于圖1中較低激光強(qiáng)度和較長(zhǎng)激光波長(zhǎng)的Li2+情況，這種相似性意味著圖1和圖4中抑制現(xiàn)象的相似起源。Mg+也具有相似的情況，這里就不展示了。

圖4 不同ρ下Li2+短軌道高次諧波譜的比較

3 結(jié)論

綜上所述，通過含時(shí)薛定諤方程的數(shù)值解，研究了不同電離能原子的高次諧波產(chǎn)生。應(yīng)用數(shù)值方案，從含時(shí)薛定諤方程全軌道模擬中挑選出短軌道對(duì)高階諧波的貢獻(xiàn)。高階諧波展示了一個(gè)靠近閾值的光譜區(qū)域，在該區(qū)域，短軌道諧波的釋放被顯著抑制。對(duì)于激光強(qiáng)度較低、激光波長(zhǎng)較長(zhǎng)、多光子效應(yīng)較弱的情況，此抑制現(xiàn)象更為顯著。此種抑制現(xiàn)象源于隧穿出口對(duì)短軌道諧波的影響引起的，該現(xiàn)象可直接用于隧穿出口的研究，其為研究隧穿引發(fā)的強(qiáng)場(chǎng)過程提供了新的見解，也為研究隧穿以外的其他強(qiáng)場(chǎng)過程打開了一扇新的機(jī)會(huì)之窗，同時(shí)通過其他原子檢驗(yàn)了近閾諧波短軌道抑制現(xiàn)象作為隧穿出口標(biāo)志的正確性。