戴陽(yáng)，萬良淏(.南京蘇曼等離子科技有限公司科羅納實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 6；.南京蘇曼等離子工程研究院有限公司，江蘇 南京 6)

0 引言

作為惡臭氣體之一的氨氣，會(huì)引起呼吸系統(tǒng)的疾病，使人頭痛、流涕、咽喉痛、嗅覺失靈、多汗、嘔吐、胸痛，對(duì)皮膚和眼睛有強(qiáng)烈的刺激性，因此有必要對(duì)該惡臭氣體進(jìn)行有效的處理，研究高效能的且無二次污染的惡臭氣體凈化的實(shí)驗(yàn)研究具有重要的現(xiàn)實(shí)意義[1-2]。

與國(guó)內(nèi)常用的惡臭氣體治理方法相比較，低溫等離子體廢氣處理技術(shù)具有處理更徹底、應(yīng)用范圍廣、無二次污染、工藝流程簡(jiǎn)單、可重復(fù)使用等優(yōu)點(diǎn)，具有較為雄厚的技術(shù)優(yōu)勢(shì)。其中雙介質(zhì)阻擋放電低溫等離子體工業(yè)廢氣處理技術(shù)作為近年來興起的新型廢氣凈化方法[3-5]，是目前最有效的、應(yīng)用最廣泛的等離子體制備設(shè)備之一。同軸管式反應(yīng)器由于結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、易于并聯(lián)組合，可以廣泛應(yīng)用于大規(guī)模工業(yè)廢氣處理設(shè)備中。本文設(shè)計(jì)脈沖雙介質(zhì)阻擋低溫等離子體氨氣處理裝置和電源輸出參數(shù)檢測(cè)方法，并對(duì)不同實(shí)驗(yàn)條件下的放電參數(shù)和氨氣濃度進(jìn)行檢測(cè)研究。

1 實(shí)驗(yàn)裝置

如圖1所示，低溫等離子體惡臭廢氣處理系統(tǒng)示意圖。為保證長(zhǎng)期足夠穩(wěn)定的實(shí)驗(yàn)氣壓與流量需求，空壓機(jī)采用普通工業(yè)型空壓機(jī)：流量17 m3/h，極限氣壓7 MPa。減壓閥采用亞德客油水分離器AFC2000，壓力表范圍0.1～1 MPa。浮子流量計(jì)型號(hào)為L(zhǎng)ZB-10，量程0.25～2.50 m3/h。氣管直通節(jié)流閥采用SA8。溶劑瓶為蜀牛500 mL廣口瓶(配橡膠塞，1進(jìn)1出打孔2個(gè))，混合瓶為蜀牛1 000 mL廣口瓶(配橡膠塞，2進(jìn)1出打孔3個(gè)，空氣與溶劑氣管分別為2路進(jìn)氣管，另1管為總出氣管)。所有氣管采用透明聚四氟乙烯管，外徑8 mm，厚度1 mm。

圖1 低溫等離子體惡臭廢氣處理系統(tǒng)示意圖

蘇曼公司定制DBD等離子體廢氣處理反應(yīng)器，結(jié)構(gòu)為：雙介質(zhì)阻擋同軸式管式反應(yīng)器。其中，高、低壓電介質(zhì)管材質(zhì)為石英玻璃，電介質(zhì)管長(zhǎng)度均為355 mm。高壓電介質(zhì)管外徑25 mm，厚度2.5 mm。高壓電極采用304不銹鋼網(wǎng)，100目，電極網(wǎng)長(zhǎng)度200 mm，居中包覆在高壓電介質(zhì)管外壁。低壓電介質(zhì)管外徑8 mm，厚度2 mm。低壓電介質(zhì)管內(nèi)部填充鋁粉，兩頭采用不銹鋼堵頭封堵，鋁粉與不銹鋼堵頭導(dǎo)通，共同作為低壓電極。等離子體放電間隙為6 mm。

電源型號(hào)為南京蘇曼等離子科技有限公司，脈沖實(shí)驗(yàn)電源CTP-2000K/P。高壓探頭型號(hào)為Tektronix P6015A，電壓衰減倍數(shù)1 000。示波器型號(hào)為Tektronix TDS1012B。氨氣檢測(cè)儀為上海偉泰WT-80-NH3，量程0～1 000×10-6。取樣電阻：50 Ω；取樣電容0.47 μF。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.1 脈沖電源輸出波形

如圖2所示，脈沖電源輸出的實(shí)時(shí)電壓與電流波形均為調(diào)制脈沖[6]。載波為高頻正弦波，頻率大約10 kHz，調(diào)制波近似方波，頻率200 Hz，占空比15%，即單位調(diào)制波周期內(nèi)僅有前15%時(shí)間內(nèi)電源輸出高頻高壓，放電產(chǎn)生等離子體。

圖2 脈沖電源輸出實(shí)時(shí)電壓與電流波形

脈沖電源的輸出Q-V利薩如圖形，單個(gè)調(diào)制波周期的利薩如圖形由周期內(nèi)所有若干輸出高頻載波利薩如圖形疊加組成。DBD放電功率P采用Lissajous圖形法[7-9]

電源的輸出效率為：

式中：η為電源的效率；Pin為電源的輸入功率；Pin為電源的工作電壓；Iin為電源的工作電流。

氨氣處理后的降解率按照下式計(jì)算：

式中：r為降解率；C0為處理前氨氣濃度；C為處理后濃度。

2.2 降解率隨輸入功率變化規(guī)律

隨著輸入功率的提高，氨氣降解率呈線性增長(zhǎng)趨勢(shì)，大約30 W氨氣基本徹底降解。各項(xiàng)放電參數(shù)也隨之增大，功率增大到約20 W左右電源輸出效率＞75%，并保持穩(wěn)定。輸出電壓幅度加，輸出有效電壓也同時(shí)升高。電荷遷移量增多同時(shí)電荷，放電區(qū)間粒子物理化學(xué)作用更加充分，最終逐步實(shí)現(xiàn)氨氣徹底降解。

2.3 降解率隨氣體流量變化規(guī)律

隨著氣體流量的增加，降解率直線下降，與流速成反比。氣體流量對(duì)電源輸出效率影響較小，電源輸出功率比較穩(wěn)定。但是輸出電壓幅度呈現(xiàn)微小提升，有效做功電壓增長(zhǎng)較小，電荷遷移量有所降低，不利于促進(jìn)各種粒子反應(yīng)。輸出功率基本穩(wěn)定，隨著停留時(shí)間的變短，反應(yīng)變得更加不徹底，最終導(dǎo)致氨氣降解率下降。

2.4 降解率隨廢氣濃度變化規(guī)律

隨著氣體濃度的增加，氨氣降解率迅速降低。隨著氣體濃度增加，輸出放電參數(shù)明顯波動(dòng)，放電穩(wěn)定性變差，尤其是電荷遷移有明顯波動(dòng)，粒子電荷轉(zhuǎn)移不穩(wěn)定，氣體對(duì)電荷吸收波動(dòng)較大，非常不利于氣體分子的降解。

2.5 降解率隨脈沖頻率變化規(guī)律

隨著脈沖頻率的提高，氨氣降解率先增大后減小，在200 Hz廢氣降解率最大。由電源輸出電壓波形圖可以看出，隨著調(diào)制脈沖頻率的增大，雖然單位時(shí)間電源放電開關(guān)次數(shù)提高，由于高頻的基波頻率一定，但是單位脈沖內(nèi)部高頻基波數(shù)量卻明顯變少，內(nèi)部高頻基波數(shù)量決定了單個(gè)控制脈沖中的放電次數(shù)，雖然宏觀控制放電次數(shù)增加，但是內(nèi)部高頻放電產(chǎn)生轟擊次數(shù)降低，前者有利于降解廢氣，后者卻限制了整體放電次數(shù)效果，最終兩者效果在大約200 Hz時(shí)達(dá)到最佳，當(dāng)脈沖頻率較低時(shí)，小于200 Hz，表明在脈沖開關(guān)次數(shù)對(duì)廢氣降解起到主導(dǎo)作用，當(dāng)脈沖開關(guān)次數(shù)足夠高時(shí)，載波震蕩驅(qū)動(dòng)的放電次數(shù)影響廢氣降解效果，脈沖開關(guān)次數(shù)較多時(shí)，高頻放電震蕩次數(shù)過低，會(huì)嚴(yán)重影響降解率。在額定的輸入功率條件下，雖然電壓電荷遷移略有提升高，有效做功電壓反而指數(shù)降低，電源效率也有明顯波動(dòng)。說明放電時(shí)間輸出有效高電壓受高頻載波數(shù)量影響較大，嚴(yán)重影響了降解效率。

2.6 降解率隨脈沖占空比變化規(guī)律

隨著脈沖占空比的變大，廢氣降解率先少量增大，然后迅速降低。從輸出電壓波形可以看出，隨著單調(diào)制脈沖周期時(shí)間內(nèi)放電時(shí)間延長(zhǎng)，放電時(shí)間內(nèi)放電次數(shù)明顯增多，因此輸出有效電壓值有所提升，逐漸保持穩(wěn)定，有利于廢氣降解，因此一開始廢氣降解率有微小提升，表明在有效的能耗下，適當(dāng)提高單位脈沖時(shí)間內(nèi)的放電時(shí)間，有利于提升廢氣降解。

但是隨著單調(diào)制脈沖周期內(nèi)放電時(shí)間過長(zhǎng)，電源輸入功率有限，單次電源啟動(dòng)時(shí)間內(nèi)，平均輸出電壓幅度迅速降低，高能電子迅速變少，放電反應(yīng)中電荷轉(zhuǎn)移量也隨之明顯降低，電源的輸出功率迅速下降，工作效率迅速降低，長(zhǎng)期有效輸出功率明顯不足。脈沖占空比越大，能耗越大，電源壽命越短。所以，窄脈沖放電，更加有利于大規(guī)模工業(yè)化廢氣處理的實(shí)現(xiàn)。

3 結(jié)語(yǔ)

為研究不同條件下脈沖放電低溫等離子體對(duì)惡臭廢氣氨氣降解率的影響，本文搭建了管式雙介質(zhì)阻擋等離子體廢氣處理實(shí)驗(yàn)裝置，采用示波器實(shí)時(shí)檢測(cè)電源輸出參數(shù)，采用便攜式氨氣檢測(cè)儀快速檢測(cè)廢氣處理后濃度，研究了電源輸入功率、氣體流量、氣體濃度、脈沖頻率和脈沖占空比對(duì)低溫等離子體降解氨氣的規(guī)律。

取得如下結(jié)果：氨氣降解率隨輸入功率成正比。氨氣降解率隨著氣體流量的增大而下降，電源輸出電參數(shù)相對(duì)穩(wěn)定；氨氣降解率隨氨氣濃度增加迅速下降，放電穩(wěn)定性下降；在有限功率條件下，氨氣降解率存在最佳的調(diào)制脈沖頻率位置；窄脈沖更有利于放電穩(wěn)定，促進(jìn)廢氣降解。本研究為脈沖雙介質(zhì)阻擋降解惡臭廢氣工業(yè)應(yīng)用提供了重要參考。