郭喜浩, 徐國盛, 黃曉波, 江 濤, 梁浩然, 李長志, 李智超

(1.油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點實驗室(成都理工大學(xué))，成都 610059；2.中海石油(中國)有限公司 天津分公司，天津 300459)

渤海灣盆地是中國最為重要的含油氣盆地之一，油氣產(chǎn)量占全國總油氣產(chǎn)量的1/3以上[1-2]。渤東凹陷位于渤海灣盆地東部渤海區(qū)域，于20世紀70年代末開始進行油氣勘探，但效果并不理想，只在渤東低凸起和廟西北凸起發(fā)現(xiàn)商業(yè)性油田，而在凹陷內(nèi)部一直未有重大發(fā)現(xiàn)[3]。渤東凹陷構(gòu)造帶成藏條件較為優(yōu)越，具有多層系烴源巖發(fā)育、儲層條件優(yōu)越、構(gòu)造圈閉多層系發(fā)育且規(guī)模較大等特點，目前已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了多個含油氣構(gòu)造，油氣顯示十分活躍(如LD34-C井油氣顯示169 m/28層)，呈現(xiàn)廣闊的勘探潛力。

厘定主力烴源巖并明確不同層系烴源巖的貢獻，對于發(fā)育多套烴源巖的含油氣盆地油氣勘探工作具有非常重要的意義。目前，對渤東凹陷的主力烴源巖層系仍存在較大的爭議，文志剛等[4]、何文祥等[5]和李宏義等[6]認為渤東凹陷的主力烴源巖為沙河街組，而鄒華耀等[7]則認為東營組是渤東凹陷的主力烴源巖。另外，關(guān)于渤東凹陷不同層系烴源巖的貢獻，前人同樣缺乏系統(tǒng)性的研究。這些都極大地制約了渤東凹陷的油氣勘探工作。

鑒于此，本文利用最新探井資料，采用總有機碳、巖石熱解等測試分析數(shù)據(jù)，對渤東凹陷不同層系烴源巖有機質(zhì)豐度、類型以及成熟度等進行評價，厘定其主力烴源巖；利用GC-MS測試對不同層系烴源巖以及不同構(gòu)造原油的生物標志化合物特征進行研究，明確不同構(gòu)造油氣來源，為渤東凹陷下一步的油氣勘探提供指導(dǎo)。

1 區(qū)域地質(zhì)背景

渤海灣盆地位于華北板塊東緣，是在華北克拉通基底之上發(fā)育的新生代斷陷盆地，面積約20×104km2，是中國最重要的含油氣盆地之一[8-9]。渤東凹陷四周分別被渤東低凸起、渤南低凸起、廟西南凸起、廟西北凸起以及膠遼隆起所圍，東北和西南分別與遼東凹陷、渤中凹陷相鄰(圖1)。研究區(qū)位于渤東凹陷北部，主要包括LD28、LD32、LD34和PL3四個構(gòu)造，面積約 1 200 km2。

與渤海灣盆地其他凹陷類似，渤東凹陷主要經(jīng)歷了2期構(gòu)造-沉積演化階段：裂陷階段(65～24.6 Ma B.P.)和拗陷階段(24.6 Ma B.P.至今)[10]。裂陷階段沉積了古近系孔店組、沙河街組和東營組地層，為陸相三角洲-湖泊相沉積[11]。拗陷階段可進一步劃分為新近系館陶組-明化鎮(zhèn)組下段沉積時期的裂后熱沉降階段以及明化鎮(zhèn)組上段至第四系平原組沉積時期的新構(gòu)造運動階段[12]，其中館陶組和明化鎮(zhèn)組以淺水三角洲和湖泊相沉積為主[13]，平原組以河流相沉積為主[14]。

2 烴源巖評價

在裂陷階段，渤東凹陷發(fā)育了多套烴源巖，主要包括東三段、沙一+沙二段、沙三段，周邊的含油構(gòu)造已經(jīng)證實了這幾套烴源巖的貢獻[15]。

圖1 研究區(qū)位置及綜合柱狀圖Fig.1 Location and comprehensive stratigraphic histogram of the study area

2.1 烴源巖有機質(zhì)豐度

研究區(qū)東三段烴源巖樣品測試的有機碳質(zhì)量分數(shù)(wTOC)為0.63%～2.38%，平均為1.34%；S1+S2質(zhì)量分數(shù)為1.25‰～15.31‰，平均為6.49‰(表1)。根據(jù)中國陸相烴源巖有機質(zhì)豐度評價標準(表2)[16]，東三段的好-很好烴源巖占61.5%，較好烴源巖占38.5%，總體上為好-很好烴源巖，生烴潛力大(圖2)。

沙一+沙二段烴源巖樣品測試的wTOC為0.27%～3.44%，平均為1.08%；S1+S2質(zhì)量分數(shù)為0.23‰～50.57‰，平均為8.02‰(表1)，非-很好烴源巖均有發(fā)育(圖2)。烴源巖品質(zhì)存在較為明顯的差異，斜坡區(qū)表現(xiàn)為有機碳含量低值分布區(qū)(圖3)，如LD28-A和LD34-A井區(qū)wTOC為0.27%～3.44%，平均為0.71%，以非-較差烴源巖為主，生烴潛力較差；但LD28-A和LD34-A井區(qū)之間的小洼陷卻表現(xiàn)為有機碳含量高值分布區(qū)，具有較好的生烴潛力；凹陷內(nèi)部普遍表現(xiàn)為有機碳含量高值分布區(qū)，如PL3-A、LD34-B、LD32-B和LD32-A井區(qū)均位于wTOC≥1.0%的好-很好烴源巖分布區(qū)，生烴潛力大。

表1 渤東凹陷北部烴源巖有機質(zhì)豐度評價Table 1 Evaluation of organic matter abundance of source rocks in the northern Bodong Sag

表2 陸相烴源巖有機質(zhì)豐度評價標準Table 2 Evaluation criteria for organic matter abundance of terrestrial source rocks

圖3 渤東凹陷北部烴源巖有機碳平均質(zhì)量分數(shù)等值線分布圖Fig.3 Contour map of average TOC of source rocks in the northern Bodong Sag

圖2 渤東凹陷北部烴源巖有機碳含量與熱解生烴潛量關(guān)系圖Fig.2 Correlation between TOC and S1+S2 of source rocks in the northern Bodong Sag

研究區(qū)沙三段烴源巖樣品測試的wTOC為0.2%～0.96%，平均為0.47%；S1+S2質(zhì)量分數(shù)為0.12‰～4.45‰，平均為1.52‰(表1)，為非-較好烴源巖(圖2)。然而，在渤海海域，沙三段是公認的優(yōu)質(zhì)烴源巖發(fā)育層段[17]，并且在渤東凹陷南部已鉆遇了好-很好級別的烴源巖。渤東凹陷北部沙三段烴源巖品質(zhì)的差異性更為明顯，由于東北部、東部以及東南部的沉積相類型主要為淺湖-三角洲相，因此普遍表現(xiàn)為有機碳含量低值分布區(qū)(圖3)，生烴潛力較差；而凹陷內(nèi)部深湖相區(qū)域卻表現(xiàn)為有機碳含量高值分布區(qū)，發(fā)育更為優(yōu)質(zhì)的烴源巖，生烴潛力較大。

整體上，研究區(qū)東三段、沙一+沙二段、沙三段均發(fā)育優(yōu)質(zhì)烴源巖，相比較而言，沙一+沙二段優(yōu)質(zhì)烴源巖的分布范圍最廣，東三段次之，沙三段范圍最小。

2.2 烴源巖有機質(zhì)類型

巖石熱解參數(shù)相對容易獲取，是目前評價有機質(zhì)類型最常用的方法[18]。渤東凹陷北部東三段烴源巖有機質(zhì)熱解峰溫(tmax)為426～444 ℃，平均為437 ℃；氫指數(shù)(IH)為133.3‰～988.16‰，平均為424‰，表明其有機質(zhì)類型以Ⅱ1-Ⅱ2型為主，含少量Ⅰ型(圖4)；沙一+沙二段烴源巖tmax為419～446 ℃，平均為435 ℃，氫指數(shù)為61‰～705‰，平均為342‰，表明其有機質(zhì)類型以Ⅱ1-Ⅱ2型為主，含少量Ⅰ型(圖4)；沙三段烴源巖tmax為424～440 ℃，平均為433 ℃，氫指數(shù)為213‰～357‰，平均為289‰，表明其有機質(zhì)類型以Ⅱ2型為主，含少量Ⅱ1型(圖4)。

圖4 渤東凹陷古近系有機質(zhì)類型劃分Fig.4 Organic matter types of the Paleogene source rocks in the Bodong Sag

2.3 烴源巖有機質(zhì)成熟度

成熟度標志著有機質(zhì)熱演化的程度，鏡質(zhì)體反射率(Ro)是國際上廣泛使用的有機質(zhì)成熟度評價指標[19]。渤東凹陷北部東三段烴源巖鏡質(zhì)體反射率為0.51%～0.57%，處于低成熟階段(圖5)；沙一+沙二段烴源巖鏡質(zhì)體反射率為0.53%～0.87%，主要處于低成熟-成熟階段(圖5)；沙三段烴源巖鏡質(zhì)體反射率為0.44%～0.60%，處于未成熟-低成熟階段(圖5)，推測凹陷深處成熟度較高。整體而言，渤東凹陷北部東三段、沙一+沙二段和沙三段烴源巖主要處于低成熟階段。

圖5 渤東凹陷北部烴源巖鏡質(zhì)體反射率與埋深的關(guān)系Fig.5 Relation between vitrinite reflectance and burial depth of source rocks in the northern Bodong Sag

總體而言，通過系統(tǒng)的烴源巖評價，表明渤東凹陷北部3套烴源巖均具有較為可觀的生烴潛力，優(yōu)質(zhì)烴源巖分布范圍以沙一+沙二段最廣，東三段次之，沙三段最小，有機質(zhì)類型均以Ⅱ1-Ⅱ2型為主，且都主要處于低成熟階段，推測凹陷深處成熟度較高。

3 生物標志化合物特征

明確潛在烴源巖的生物標志物特征是進行油源對比研究的前提[20]，不同的生物標志化合物參數(shù)可以反映源巖的沉積環(huán)境以及生物來源等[21]。本文分別從以上兩個方面對不同層位烴源巖樣品的生物標志物特征進行分析，優(yōu)選出合適的生物標志物參數(shù)以區(qū)分不同層位的烴源巖，為油源對比研究奠定基礎(chǔ)。圖6為渤東凹陷3套烴源巖的部分生物標志化合物質(zhì)量色譜圖。

3.1 沉積環(huán)境

姥鮫烷(Pr)/植烷(Ph)含量比值是反映氧化-還原環(huán)境的有效參數(shù)，通常認為Pr/Ph≤1代表還原環(huán)境，12.5代表含氧環(huán)境[22]。渤東凹陷北部東三段烴源巖樣品的Pr/Ph較高，介于1.50～1.89(表3)，平均為1.76，反映東三段沉積時期水體處于低氧環(huán)境。沙河街組烴源巖樣品的Pr/Ph較低，介于0.47～1.71，平均為1.20，反映沙河街組沉積期水體處于缺氧-低氧環(huán)境，其中沙一+沙二段的Pr/Ph值比沙三段更低，反映沙一+沙二段沉積期水體處于更缺氧的沉積環(huán)境。

前人對渤海灣盆地的相關(guān)研究中，常采用伽馬蠟烷指數(shù)(伽馬蠟烷/C30藿烷)、長鏈三環(huán)萜烷指數(shù)ETR [ETR = (C28+ C29)/(C28+ C29+ Ts)]和C27Dia/C27ST[C27βα(20R+20S)重排甾烷/C27αββ(20R+20S)甾烷]來反映沉積時期的水體鹽度[23-24]。豐富的伽馬蠟烷常用于反映水體分層情況，而水體分層往往是由于高鹽度而形成的，因此伽馬蠟烷/C30藿烷高值代表沉積環(huán)境鹽堿度高[25]；ETR常被用于反映沉積物沉積期間或沉積后的鹽堿度[26]，在渤東凹陷北部，ETR與伽馬蠟烷指數(shù)呈現(xiàn)明顯的正相關(guān)性(圖7-A)，說明ETR同樣是反映鹽度和堿度的有效指標，ETR高值代表沉積環(huán)境鹽堿度高；C27Dia/C27ST同樣常用于反映水體的鹽堿度[23]，在渤東凹陷北部，C27Dia/C27ST隨著伽馬蠟烷指數(shù)的增高而降低(圖7-B)，表明C27Dia/C27ST在研究區(qū)也是反映鹽堿度的有效指標，C27Dia/C27ST低值代表沉積環(huán)境鹽堿度高。

圖6 渤東凹陷北部不同烴源巖層段的三環(huán)萜烷、藿烷、甾烷和三芳甾烷的分布特征Fig.6 Distribution characteristics of tricyclic terpanes, hopanes, steranes and triaromatic steranes in different source rocks in the northern Bodong Sag

表3 渤東凹陷烴源巖樣品生物標志物參數(shù)Table 3 Biomarker parameters of source rock samples in the Bodong Sag

圖7 渤東凹陷北部烴源巖的沉積環(huán)境生物標志物參數(shù)交會圖Fig.7 Cross plot of sedimentary environment biomarker parameters of source rocks in the northern Bodong Sag

渤東凹陷北部東三段烴源巖伽馬蠟烷/C30藿烷最低(圖7)，介于0.03～0.1，平均為0.06；ETR最低，介于0.11～0.26，平均為0.19；C27Dia/C27ST最高，介于0.33～1.53，平均為1.12(表3)：表明沉積水體鹽度低，為淡水湖泊沉積環(huán)境。沙一+沙二段烴源巖的生物標志物參數(shù)變化范圍較大，伽馬蠟烷/C30藿烷總體最高，介于0.07～0.33，平均為0.23；ETR較高，介于0.11～0.59，平均為0.35；C27Dia/C27ST較低，介于0.23～1.63，平均為0.77：表明沉積水體鹽度高。沙三段烴源巖伽馬蠟烷/C30藿烷較高，介于0.12～0.21，平均為0.19；ETR較高，介于0.34～0.48，平均為0.42；C27Dia/C27ST較低，介于0.42～0.66，平均為0.51：表明水體鹽度較高。

整體而言，東三段烴源巖沉積于低氧環(huán)境下的淡水湖泊，而沙河街組烴源巖沉積于缺氧-低氧環(huán)境下的弱咸化湖泊，其中沙一+沙二段沉積時期的水體鹽度比沙三段稍高。

3.2 有機質(zhì)生物來源

萜烷參數(shù)可以反映有機質(zhì)的生物來源，C19三環(huán)萜烷(C19TT)/C23三環(huán)萜烷(C23TT)比值能指示陸源有機質(zhì)的輸入量[23]。渤東凹陷北部東三段烴源巖的C19TT/C23TT較高，介于0.31～2.48，平均為1.11，表明陸源有機質(zhì)貢獻較高；沙河街組烴源巖的C19TT/C23TT較低，介于0.07～0.48，平均為0.24，表明陸源有機質(zhì)貢獻較小。

在渤海灣盆地，豐富的4-甲基甾烷常認為與豐富的溝鞭藻類的渤海藻屬(Bohaidina)和副渤海藻屬(Parabohaidina)有關(guān)[27]，目前常用4-MSI (4-甲基甾烷/∑C29甾烷)來表示4-甲基甾烷的相對豐度。渤東凹陷北部東三段的4-MSI較低，介于0.06～0.11，平均為0.09，表明溝鞭藻貢獻?。簧骋?沙二段的4-MSI中等，介于0.08～0.17，平均為0.13，表明溝鞭藻貢獻中等；沙三段的4-MSI最高，介于0.17～0.23，平均為0.19，表明溝鞭藻的貢獻最大。

在渤海灣盆地，三芳甲藻甾烷也可以有效地反映溝鞭藻類的渤海藻屬和副渤海藻屬的貢獻，目前已有不少學(xué)者使用三芳甲藻甾烷指數(shù)TDSI (TDSI=三芳甲藻甾烷/4-甲基與3-甲基三芳甾類之和)來指示溝鞭藻的貢獻，TDSI高值代表溝鞭藻的貢獻較高[28]。渤東凹陷北部東三段烴源巖的三芳甲藻甾烷含量較低，TDSI介于0.24～0.3，平均為0.27，表明溝鞭藻貢獻??；沙一+沙二段的三芳甲藻甾烷含量中等，TDSI介于0.39～0.87，平均為0.59，表明溝鞭藻貢獻較大；沙三段的三芳甲藻甾烷含量較高，TDSI介于0.5～1.43，平均為0.89，表明溝鞭藻貢獻最大：這與4-甲基甾烷的解釋結(jié)果相一致。

整體上，綜合萜烷參數(shù)(C19TT/C23TT)、4-甲基甾烷以及三芳甲藻甾烷含量分析，認為東三段烴源巖具有較多的陸源有機質(zhì)輸入；沙河街組烴源巖的陸源有機質(zhì)輸入較少，母質(zhì)來源以水生低等生物為主，其中沙三段烴源巖具有高的溝鞭藻貢獻。

3.3 各層段烴源巖生物標志物特征

結(jié)合上述研究分析，渤東凹陷北部不同層位烴源巖之間存在明顯的生物標志物特征差異(圖8)。東三段烴源巖以較高Pr/Ph、較低伽馬蠟烷/C30藿烷(<0.11)、較低ETR(<0.3)、較高C27Dia/C27ST、較高C19TT/C23TT(>0.5)、較低4-MSI(<0.17)以及較低TDSI(TDSI<0.35)為特征，沉積于低氧環(huán)境的淡水湖泊，具有較多的陸源有機質(zhì)輸入；沙一+沙二段烴源巖以較低Pr/Ph、較高伽馬蠟烷/C30藿烷(>0.11)、較高ETR(>0.3)、較低C27Dia/C27ST、較低C19TT/C23TT(<0.5)、中等4-MSI(介于0.08～0.17)以及中等TDSI(介于0.39～0.87)為特征，沉積于缺氧-低氧環(huán)境下的弱咸化湖泊，具有較少的陸源有機質(zhì)輸入，并且溝鞭藻的貢獻中等；沙三段烴源巖以較低Pr/Ph、較高伽馬蠟烷/C30藿烷(>0.11)、較高ETR(>0.3)、較低C27Dia/C27ST、較低C19TT/C23TT(<0.5)、較高4-MSI(>0.17)以及較高TDSI(>0.5)為特征，沉積于缺氧-低氧環(huán)境下的弱咸化湖泊，具有較少的陸源有機質(zhì)輸入，并且溝鞭藻的貢獻較大。

4 原油來源分析

4.1 基于PCA的油-油對比分類

為避免雙參數(shù)交會圖的油-油對比結(jié)果的局限性，對渤東凹陷北部的原油樣品進行了主成分分析(PCA)。主成分分析是一種化學(xué)計量學(xué)方法，它利用數(shù)學(xué)中降維映射的思想，從相關(guān)矩陣中提取特征向量，從而獲得不相關(guān)的新變量(即主成分)，其中每個新變量都能夠反映原始變量的大部分信息[29-31]。

基于上述不同層位烴源巖的生物標志物特征差異，本文選取了伽馬蠟烷/C30藿烷、ETR、C19TT/C23TT、4-MSI和TDSI共5種生物標志物參數(shù)進行主成分分析。在實際應(yīng)用中，通常認為當主成分的累計貢獻率超過85%時，便能反映原始數(shù)據(jù)的大部分信息[32]。據(jù)此提取了前3個主成分(PC1、PC2和PC3)來進行油族劃分，這3個主成分的累計貢獻率達到了89.3%，基本上可以代表原油樣品的信息。分析結(jié)果表明，渤東凹陷北部的原油樣品可分為3個油族 (圖9)，即油族A、油族B和油族C。

圖8 渤東凹陷烴源巖生物標志物特征Fig.8 Characteristics of biomarker assemblages of source rocks in the Bodong Sag

圖9 原油樣品主成分分析的因子得分三維圖Fig.9 Three-dimensional diagram of factor scores for principal component analysis of crude oil samples

4.2 不同油族原油的來源

油族A包括LD28-A井和LD34-C井的油樣。原油以高伽馬蠟烷/C30藿烷(≥0.19)、較高ETR(≥0.37)、低C19TT/C23TT(≤0.3)和高4-MSI(≥0.19)為特征(表4、圖10和圖11)，反映源巖沉積于較高鹽度的水體環(huán)境，具有較高的溝鞭藻貢獻。經(jīng)分析對比，與沙三段烴源巖具有良好的相關(guān)性，因此認為油族A原油來自沙三段烴源巖。

油族B僅出現(xiàn)在LD32-B井的油樣中。原油以較低伽馬蠟烷/C30藿烷(≤0.10)、較低ETR(≤0.22)、高C19TT/C23TT(≥0.74)和較低4-MSI(≤0.16)為特征(表4、圖10和圖11)，反映源巖沉積于鹽度較低的水體環(huán)境，具有較多的陸源有機質(zhì)輸入。經(jīng)分析對比，與東三段烴源巖具有良好的相關(guān)性，因此認為油族B來自東三段烴源巖。

圖10 渤東凹陷北部不同油族的三環(huán)萜烷、藿烷和甾烷的分布特征Fig.10 Distribution characteristics of tricyclic terpanes, hopanes and steranes in different oil families in the northern Bodong Sag

油族C包括LD32-A井、LD34-A井、LD34-B井和PL3-A的所有油樣。原油以較低C19TT/C23TT(≤0.49)和較低4-MSI(≤0.16)為特征(表4、圖9和圖11)，反映源巖具有較少的陸源有機質(zhì)輸入和中-低等溝鞭藻貢獻，表明油族C主要來源于沙一+沙二段烴源巖。此外原油具有伽馬蠟烷/C30藿烷、ETR和TDSI變化范圍大的特征，伽馬蠟烷/C30藿烷介于0.07～0.26，以>0.11為主；ETR介于0.24～0.49，以>0.3為主；TDSI介于0.31～0.91，以>0.35為主：反映源巖沉積于水體鹽度較低-較高的原始沉積環(huán)境，具有較低-較高的溝鞭藻貢獻的生源特征，除與沙一+沙二段烴源巖具有良好相關(guān)性外，與東三段烴源巖也具有一定的相關(guān)性。因此認為油族C以沙一+沙二段烴源巖貢獻為主，東三段烴源巖貢獻為輔。

圖11 渤東凹陷北部烴源巖與油樣生物標志物特征Fig.11 Biomarker characteristics of source rocks and oil samples in the northern Bodong Sag

表4 渤東凹陷北部油樣的生物標志物參數(shù)Table 4 Biomarker parameters of oil samples in the northern Bodong Sag

5 結(jié) 論

a.渤東凹陷北部東三段、沙一+沙二段和沙三段均發(fā)育優(yōu)質(zhì)烴源巖，生烴潛力可觀。3套烴源巖的干酪根類型均以Ⅱ1-Ⅱ2型為主，且整體上均處于低成熟階段。

b.東三段烴源巖沉積于低氧環(huán)境的淡水湖泊，具有較多的陸源有機質(zhì)輸入；沙一+沙二段烴源巖沉積于缺氧-低氧環(huán)境下的弱咸化湖泊，具有較少的陸源有機質(zhì)輸入以及中等的溝鞭藻貢獻；沙三段烴源巖沉積于缺氧-低氧環(huán)境下的弱咸化湖泊，具有較少的陸源有機質(zhì)輸入以及高的溝鞭藻貢獻。

c.渤東凹陷北部原油可劃分為3個油族：油族A來源于沙三段烴源巖；油族B來源于東三段烴源巖；油族C主要來源于沙一+沙二段烴源巖，次為東三段烴源巖。