胡繼峰，王小鶴,*，姜 炳,3，韓建龍,3，陳金根,3,*，蔡翔舟,3

(1.中國科學(xué)院 上海應(yīng)用物理研究所，上海 201800；2.中國科學(xué)院 先進(jìn)核能創(chuàng)新研究院，上海 201800；3.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

Th的中子核反應(yīng)數(shù)據(jù)是Th-U燃料循環(huán)的關(guān)鍵核數(shù)據(jù)之一，國際上主要評價數(shù)據(jù)庫中Th的部分中子核反應(yīng)評價數(shù)據(jù)(簡稱評價數(shù)據(jù))與實驗數(shù)據(jù)存在較大差異[1]。為此，2002—2006年國際原子能機構(gòu)(IAEA)組織了Th-U燃料循環(huán)評價核數(shù)據(jù)的國際合作項目[2]，對232Th、233U等核素全套中子反應(yīng)數(shù)據(jù)進(jìn)行了重新評價和測量。中國核數(shù)據(jù)中心在2009年對232Th俘獲截面和裂變截面進(jìn)行了重新評價，并被中國評價數(shù)據(jù)庫CENDL-3.1收錄[3]。Lin等[4]測量得到ThO2中子泄漏譜，與現(xiàn)有Th的評價數(shù)據(jù)進(jìn)行了對比，結(jié)果顯示，Th的中子反應(yīng)截面數(shù)據(jù)還需進(jìn)一步改進(jìn)。Liu等[5]利用D-D/D-T中子源對Th的俘獲反應(yīng)率、裂變反應(yīng)率和(n,2n)反應(yīng)率進(jìn)行了測量，并基于現(xiàn)有的評價數(shù)據(jù)計算得到了宏觀參數(shù)數(shù)據(jù)，其與實驗數(shù)據(jù)存在較大差異。從核反應(yīng)實驗數(shù)據(jù)庫(experimental nuclear reaction data, EXFOR)中提取了低能區(qū)Th全截面實驗數(shù)據(jù)[6]，其誤差最大約15%，需進(jìn)一步提高Th的全截面測量精度。本工作基于電子直線加速器驅(qū)動的光中子源實驗裝置TMSR-PNS，利用透射法開展Th的全截面測量，旨為Th的評價數(shù)據(jù)改進(jìn)提供基礎(chǔ)實驗數(shù)據(jù)。

1 實驗裝置

1.1 TMSR-PNS中子源

TMSR-PNS為15 MeV電子驅(qū)動的白光中子源裝置。直線加速器將電子能量加速至15 MeV，電子打鎢靶發(fā)生軔致輻射產(chǎn)生γ射線，基于(γ,n)反應(yīng)產(chǎn)生中子，其注量率峰值對應(yīng)中子能量約為1 MeV。將產(chǎn)生的中子通過慢化得到連續(xù)能譜的次級中子(其峰值在0.02 eV附近)。次級中子引至實驗區(qū)域開展核數(shù)據(jù)測量[7-8]。TMSR-PNS中子源實驗裝置主要包括電子直線加速器及其輔助系統(tǒng)、中子產(chǎn)生靶系統(tǒng)、輻射屏蔽防護(hù)及監(jiān)控連鎖系統(tǒng)等[9]。該裝置有短脈沖(3 ns)、中脈沖(30 ns)、長脈沖(3 μs)3種運行模型，本工作采用長脈沖模式，束流重復(fù)頻率為13 Hz。

1.2 探測及數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)

本實驗使用6LiI(ZnS)閃爍體探測器[10]，其基本原理是利用6Li具有大的熱中子吸收截面的特性，通過中子和6Li反應(yīng)生成α和T，使閃爍體內(nèi)原子電離激發(fā)，原子退激過程發(fā)光，發(fā)出的光子進(jìn)入光電倍增管(PMT)，輸出的波形通過模擬數(shù)字器(ADC)轉(zhuǎn)換為數(shù)字信號，被數(shù)字化波形采集系統(tǒng)獲取。該系統(tǒng)可消除數(shù)據(jù)獲取死時間，并保留最完整的原始實驗信號信息，提高離線數(shù)據(jù)處理時干擾信號的甄別能力。數(shù)字波形采集技術(shù)正逐步取代原有的模擬信號記錄方式[11]。

1.3 靶控系統(tǒng)及實驗樣品制備

實驗靶置于兩段中子傳輸管道中間，距中子產(chǎn)生靶約2.5 m。為滿足遠(yuǎn)程自動換樣的需求，設(shè)計一套遠(yuǎn)程控制自動換靶系統(tǒng)。該系統(tǒng)共有5個靶位，本實驗分別安裝了空靶、阻擋靶、刻度靶及兩個不同厚度的ThO2樣品靶。基于空靶開展無樣品中子計數(shù)測量；阻擋靶為10 cm含硼聚乙烯，用于阻擋束線上的中子；刻度靶為In、Co、Ag、Cd吸收片，利用吸收片的中子吸收峰對應(yīng)的能量，結(jié)合中子飛行時間刻度飛行距離。實驗中，每個靶位測量5 min，5個靶依次循環(huán)，共測量約200 h。

由于金屬Th在空氣中易氧化，高純金屬Th樣品國內(nèi)難以獲得，因此本實驗采用高純ThO2樣品進(jìn)行測量。ThO2為白色粉末狀，難以冷壓成型，采用熱壓燒結(jié)技術(shù)制備[12]。利用北京有色金屬研究所的ZRY-180型真空爐，在氬氣環(huán)境中，逐漸加壓至46 MPa，加熱至1 800 ℃，燒結(jié)得到兩塊實驗樣品，詳細(xì)參數(shù)列于表1。

表1 實驗樣品參數(shù)Table 1 Parameters of ThO2 samples

2 實驗方法

透射法是一種不依賴于理論模型的實驗方法，通過中子探測器測量有樣品和無樣品時的計數(shù)率比，即可得到全截面的實驗測量值。該方法不需絕對測量中子注量率，因此不需絕對刻度探測器效率，僅需測量注量率的比值，測量精度較高。本實驗采用該方法開展Th的全截面測量(圖1)。

圖1 透射法測量全截面示意圖Fig.1 Experiment schematic diagram of transmission method

基于飛行時間法(TOF)測量中子能譜，利用下式計算得到中子反應(yīng)的全截面：

(1)

(2)

(3)

其中：n為單位面積上的靶核數(shù)(或ThO2分子數(shù))；T(E)為中子透射率；NI(E)為入射到樣品靶上的中子數(shù)；NO(E)為與樣品發(fā)生反應(yīng)后的出射中子數(shù)。

3 實驗數(shù)據(jù)處理及實驗結(jié)果

實驗數(shù)據(jù)分析時，需開展飛行距離刻度、n/γ甄別、散射本底扣除、實驗誤差分析等。

3.1 中子飛行距離的刻度

本實驗使用飛行時間法測量中子能譜，需對飛行距離進(jìn)行刻度。選用In、Co、Ag、Cd薄片復(fù)合靶，利用其吸收峰對應(yīng)能量和飛行時間刻度中子飛行距離。圖2為實驗獲得的空靶、阻擋靶、刻度靶的飛行時間譜，從圖2可得到4種刻度靶的共振吸收峰及對應(yīng)的飛行時間。根據(jù)共振吸收峰能量與實驗測量飛行時間之間的關(guān)系，基于下式擬合得到飛行距離。

圖2 空靶、阻擋靶、刻度靶的透射中子飛行時間測量譜Fig.2 Measurement of TOF spectra for open target, background target and calibration target

(4)

利用上式擬合得到L=5.899 m，t0=2.979 μs (圖3)。

圖3 基于刻度靶共振吸收峰的能量和飛行時間擬合得到的飛行距離Fig.3 Fitting distance with resonance absorption peak energy of calibrated target and neutron time of flight

3.2 n/γ甄別

實驗測量過程中通常n與γ伴生，而本實驗使用的6LiI(ZnS)+PMT探測器對n、γ均敏感，因此在數(shù)據(jù)處理中需剔除γ信號的干擾，提高測量精度。實驗中通過數(shù)字化波形采集系統(tǒng)記錄探測器輸出的所有信號?；趎/γ與探測器的晶體相互作用輸出的脈沖信號不同，利用脈沖形狀甄別法(pulse shape discrimination, PSD)去除γ信號的干擾[10]。圖4為n/γ的PSD二維圖(圖中Ql為脈沖信號的長門積分，Qs為脈沖信號的短門積分，PSD=(Ql-Qs)/Ql)。

圖4 n/γ的PSD vs Ql二維圖Fig.4 Two-dimensional distribution of PSD vs Ql for n/γ flash waveform

實驗利用10 cm含硼聚乙烯作為阻擋靶進(jìn)行散射本底的測量。對比阻擋靶有無進(jìn)行PSD的飛行時間譜(圖5)可看出，在飛行時間大于200 μs(中子能量小于4.5 eV)的范圍開展PSD甄別的事件計數(shù)明顯小于未進(jìn)行PSD甄別的計數(shù)，且其飛行時間譜更靠近刻度靶飛行時間譜共振吸收的谷底，結(jié)果更合理。同時，隨著飛行時間的增大(中子能量減小)，有無進(jìn)行n/γ的脈沖形狀甄別的飛行時間譜差異增大。說明γ本底對低能中子能譜影響較大，因此開展低能中子截面測量必須進(jìn)行n/γ的甄別。

圖5 阻擋靶和刻度靶有無進(jìn)行PSD的飛行時間譜對比Fig.5 Comparison of TOF spectra for background target and calibration target with PSD

3.3 環(huán)境中子本底扣除

為扣除散射中子對探測器計數(shù)的影響，實驗中使用含硼聚乙烯靶吸收束流管道上的中子。此時探測器測量的中子信號即為散射本底中子。實驗表明，10 cm厚的含硼聚乙烯可吸收99%的熱能區(qū)中子。實驗數(shù)據(jù)處理時，利用空靶和樣品靶兩個狀態(tài)探測器的中子計數(shù)減去阻擋靶時的本底計數(shù)，得到截面計算用的有效中子計數(shù)，式(3)改寫成下式：

(5)

式中，Nb(E)為阻擋靶時測得的本底計數(shù)。

3.4 實驗數(shù)據(jù)誤差分析

從式(5)可看出，利用透射法開展全截面測量，其不確定度來源主要包括樣品純度、樣品厚度、中子飛行距離刻度及探測器計數(shù)的統(tǒng)計誤差。本實驗使用的ThO2樣品純度為99.99%，熱壓燒結(jié)后樣品表面吸附了一層很薄的石墨，經(jīng)測算，ThO2樣品的純度約99.9%，雜質(zhì)為0.1%。利用千分尺測量實驗樣品邊緣10個點厚度(分別是0.892、0.896、0.902、0.900、0.894、0.902、0.906、0.897、0.901、0.906 cm)，求出厚度的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.53%?；诳潭劝械墓舱穹澹瑪M合得到了中子飛行距離(圖4中L=(5.899 00±0.012 38) m)，其擬合得到飛行距離的誤差為0.21%。本實驗樣品為ThO2，測量得到的是ThO2的全截面，因此需利用ENDF/B-Ⅶ.1中16O評價數(shù)據(jù)扣除氧的影響得到Th的全截面。本研究將16O評價數(shù)據(jù)的不確定度作為Th的全截面實驗數(shù)據(jù)不確定度的一部分，其相對標(biāo)準(zhǔn)偏差在熱區(qū)為2%(圖6)?；谏鲜稣`差和不確定度，計算得到0.008～0.1 eV能區(qū)Th全截面實驗數(shù)據(jù)總的不確定度為3.25%～4.51%。

圖6 ENDF/B-Ⅶ.1庫16O全截面的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差Fig.6 Relative standard deviation of TCS for 16O in ENDF/B-Ⅶ.1 library

3.5 Th中子反應(yīng)全截面計算

基于飛行時間譜和飛行距離即可得到通過樣品后的中子能譜，示于圖7。從圖7中空靶的中子能譜可看出，中子能量0.008～0.1 eV區(qū)間探測器計數(shù)較大，統(tǒng)計誤差較小，因此本實驗主要測量該能區(qū)Th的全截面。同時對比實驗測量的空靶和全阻擋靶的中子能譜發(fā)現(xiàn)，10 cm厚的含硼聚乙烯阻擋靶可吸收0.008～0.1 eV能區(qū)99%的中子，與Wang等[8]模擬結(jié)果一致。

圖7 Th靶、空靶和阻擋靶的透射中子譜Fig.7 Neutron transmission spectra of ThO2, open target and background target

基于空靶、阻擋靶及Th靶的中子透射譜，利用式(5)可得到ThO2的全截面，利用ENDF/B-Ⅶ.1中氧的評價數(shù)據(jù)扣除氧的截面得到Th的全截面，如圖8所示(1 b=10-28m2)。從圖8可看出，在0.02～0.1 eV能量范圍，本實驗數(shù)據(jù)與ENDF/B-Ⅶ.1庫評價數(shù)據(jù)、EXFOR庫中相關(guān)實驗數(shù)據(jù)一致性較好。

圖8 0.002～1 eV能區(qū)Th的全截面實驗值與ENDF/B-Ⅶ.1庫中評價數(shù)據(jù)比較Fig.8 Comparison of experimental data and evaluation data in ENDF/B-Ⅶ.1 library for TCS of Th in 0.002-1 eV

從圖8可看出，中子能量小于0.02 eV的Th全截面實驗數(shù)據(jù)存在明顯振蕩。這是由于對于熱區(qū)中子，其能量與束縛在散射體晶格中的散射核的熱運動動能相當(dāng)，散射核及晶胞的熱運動對該能區(qū)中子散射截面有很大影響。當(dāng)?shù)湍苤凶优c散射晶體滿足Bragg散射條件時，中子發(fā)生衍射，散射概率增大，全截面迅速增大，因此全截面出現(xiàn)了鋸齒形結(jié)構(gòu)[13]。如圖9所示，在ENDF/B-Ⅶ.1熱中子散射數(shù)據(jù)庫中U in UO2熱中子散射數(shù)據(jù)也有類似的結(jié)構(gòu)，而現(xiàn)有評價數(shù)據(jù)庫中缺少Th in ThO2的熱中子散射數(shù)據(jù)，因此下一步將開展Th in ThO2的熱中子散射數(shù)據(jù)研究。

圖9 0.002～1 eV能區(qū)Th的全截面實驗值與ENDF-Ⅶ.1庫UO2的U熱中子散射數(shù)據(jù)比較Fig.9 Comparison of experimental data for TCS of Th in 0.002-1 eV and TNS data of U in UO2 in ENDF-Ⅶ.1 library

4 小結(jié)

232Th是Th-U燃料循環(huán)的起始核素，其核數(shù)據(jù)精度關(guān)系到Th-U轉(zhuǎn)換性能的分析及反應(yīng)堆物理設(shè)計?；赥MSR-PNS白光中子源采用透射法測量了高純氧化Th(ThO2)樣品的中子透射率，獲得了ThO2的總截面。利用ENDF/B-Ⅶ.1庫中氧的全截面評價數(shù)據(jù)，扣除氧的全截面，得到Th的全截面實驗數(shù)據(jù)。測量結(jié)果顯示，在0.02～0.1 eV能量范圍本實驗Th的全截面實驗數(shù)據(jù)與ENDF/B-Ⅶ.1庫評價數(shù)據(jù)基本一致，實驗數(shù)據(jù)不確定為3.25%～4.51%。在中子能量小于0.02 eV的Th全截面實驗數(shù)據(jù)出現(xiàn)熱中子散射效應(yīng)的鋸齒形結(jié)構(gòu)，與ENDF/B-Ⅶ.1庫UO2的U熱中子散射截面類似。下一步將基于實驗數(shù)據(jù)開展Th in ThO2的熱中子散射數(shù)據(jù)的理論研究。