付鵬濤，盧圣波，梁 杉，楊曉環(huán)，徐潔皓，周文忠，韓 嵩

(1.中廣核研究院有限公司，廣東 深圳 518028；2.中山大學(xué) 中法核工程與技術(shù)學(xué)院，廣東 珠海 519000；3.陽江核電有限公司，廣東 陽江 529500；4.遼寧紅沿河核電有限公司，遼寧 大連 116000；5.福建寧德核電有限公司，福建 福鼎 355200)

核電廠的燃料設(shè)計(jì)要求機(jī)組正常運(yùn)行過程中不會因機(jī)械、力學(xué)等設(shè)計(jì)導(dǎo)致燃料元件破損。但在核電廠實(shí)際運(yùn)行過程中堆芯裝載的燃料元件難以避免發(fā)生破損(如工程調(diào)試的異物會導(dǎo)致燃料破損)。一旦燃料元件破損，累積在燃料包殼和芯塊間隙內(nèi)的易揮發(fā)性裂變產(chǎn)物會釋放到一回路冷卻劑中，造成工作人員輻照劑量的增加。當(dāng)發(fā)生二次氫化時(shí)，經(jīng)破口進(jìn)入燃料元件的冷卻劑會不斷侵蝕燃料芯塊，造成錒系核素向一回路和環(huán)境的釋放。當(dāng)冷卻劑中裂變產(chǎn)物增加到一定數(shù)量時(shí)，機(jī)組需要在數(shù)小時(shí)內(nèi)后撤到停堆狀態(tài)。因此，根據(jù)冷卻劑中監(jiān)測到的裂變產(chǎn)物活度評估堆芯內(nèi)燃料元件的破損情況是非常必要的。盡早識別堆內(nèi)燃料元件的破損，可一定程度上減少機(jī)組運(yùn)行人員采取可能導(dǎo)致燃料破損進(jìn)一步惡化的操作(如頻繁升降功率)，為核電廠安全穩(wěn)定運(yùn)行提供技術(shù)保障。

核電廠運(yùn)行中工作人員會定期對一回路下泄流體取樣后進(jìn)行放射化學(xué)分析，識別出惰性氣體、碘等放射性核素的比活度，進(jìn)而分析堆芯內(nèi)裝載燃料的完整性。131I半衰期為8.02 d，133I半衰期為20.8 h。這兩個(gè)裂變產(chǎn)物的半衰期較長，釋放到冷卻劑的放射性活度水平較高。根據(jù)131I和133I活度比值131I/133I范圍判斷燃料元件完整性是行業(yè)內(nèi)最常用的方法。根據(jù)歐美壓水堆的經(jīng)驗(yàn)，燃料完整、小破口和大破口情況下131I/133I典型值為0.1、1.0和0.6[1]。Tigeras分析法國壓水堆核電站運(yùn)行數(shù)據(jù)后提出將131I/133I大于0.08作為燃料元件發(fā)生破損的判定準(zhǔn)則[2]。國際同行根據(jù)各自壓水堆特定運(yùn)行參數(shù)確定出不同的131I/133I甄別閾判斷燃料破損，但這些結(jié)果對國內(nèi)大量商用壓水堆的適用性尚待進(jìn)一步驗(yàn)證。

本文建立壓水堆核電廠正常運(yùn)行期間冷卻劑131I和133I的產(chǎn)生和遷移的機(jī)理模型，計(jì)算燃料元件完整、小破口和大破口3種典型情況下冷卻劑131I/133I的變化范圍，并用中國廣核集團(tuán)在運(yùn)壓水堆核電廠的運(yùn)行監(jiān)測數(shù)據(jù)進(jìn)行驗(yàn)證。

1 碘同位素的產(chǎn)生和釋放機(jī)理

1.1 燃料完整時(shí)核素比活度分析模型

在壓水堆核電廠功率運(yùn)行期間，燃料芯塊內(nèi)鈾钚等重核在中子輻照下發(fā)生裂變反應(yīng)后產(chǎn)生質(zhì)量數(shù)不同的裂變碎片(或裂變產(chǎn)物)。這些累積在燃料芯塊內(nèi)的裂變碎片可通過反沖、擊出和擴(kuò)散等途徑釋放到芯塊和包殼間的氣隙中。燃料芯塊表面和包殼內(nèi)表面對碘同位素有一定吸附作用，一部分碘同位素沉積在芯塊表面或包殼內(nèi)表面上，另一部分則游離于氣隙中[3-5]。

燃料元件生產(chǎn)過程中會有少量鈾顆粒附著在包殼外表面，在燃料入堆前的清洗工藝中難以完全清除附著的沾污鈾。當(dāng)燃料元件完整時(shí)，包殼內(nèi)的裂變產(chǎn)物不會釋放到一回路冷卻劑中，但包殼表面的沾污鈾產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物會釋放到一回路。另外，機(jī)組之前運(yùn)行中發(fā)生大破口的燃料破損時(shí)芯塊中少量燃料顆粒會遷移到冷卻劑中(泄漏鈾)，這部分錒系核素會影響當(dāng)前循環(huán)中燃料表面和一回路的放射性水平。由于泄漏鈾與燃料制造過程中的沾污鈾的物理和化學(xué)行為相同，本文的機(jī)理模型分析中將兩者歸為一類。

裂變產(chǎn)物活度與其原子數(shù)的關(guān)系可由式(1)表示。

Ai=λiNi

(1)

其中：Ai為空間內(nèi)裂變產(chǎn)物i的總活度或比活度；Ni為該空間內(nèi)裂變產(chǎn)物i的總原子數(shù)或單位質(zhì)量內(nèi)的原子數(shù)；λi為裂變產(chǎn)物的衰變常量。

若這些裂變產(chǎn)物以各向同性的方式進(jìn)行反沖，可認(rèn)為沾污鈾被中子輻照后產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物中有50%釋放進(jìn)入一回路冷卻劑[6]。該釋放過程可通過式(2)動力學(xué)方程描述[7-8]。

(2)

(3)

因此，裂變產(chǎn)物釋放的比活度表示如下：

(4)

根據(jù)壓水堆的運(yùn)行參數(shù)，可用式(4)計(jì)算沾污鈾釋放至一回路的裂變產(chǎn)物比活度。

1.2 燃料完整時(shí)計(jì)算131I/133I

燃料中不同重核的131I和133I產(chǎn)額不同，機(jī)組運(yùn)行過程中燃料內(nèi)重核成分也會變化并導(dǎo)致131I/133I變化。表1列出了典型時(shí)刻131I、133I和134I的累積產(chǎn)額。

表1 不同壽期下碘同位素的裂變產(chǎn)額Table 1 Fission yields of iodine in different period

結(jié)合核電廠的運(yùn)行參數(shù)(凈化系數(shù)β取2.2×10-5)，可得出1個(gè)燃料循環(huán)內(nèi)131I/133I在0.06～0.08范圍：

(5)

采用類似方法可計(jì)算出131I、133I和134I的比活度關(guān)系，結(jié)果列于表2。若冷卻劑內(nèi)測量到的3個(gè)核素比活度相對關(guān)系較大偏離理論值，堆芯燃料存在破損風(fēng)險(xiǎn)。

表2 不同沾污情況下碘同位素比活度關(guān)系Table 2 Relation of specific activity of iodine for different contaminations

1.3 燃料破損時(shí)核素比活度計(jì)算模型

壓水堆運(yùn)行中燃料元件出現(xiàn)破損時(shí)，一回路冷卻劑在壓力差作用下進(jìn)入包殼間隙內(nèi)，接觸高溫燃料芯塊后迅速汽化并將碘同位素?cái)y帶到一回路。

使用動力學(xué)方程描述裂變產(chǎn)物從燃料芯塊向一回路釋放過程。

(6)

(7)

(8)

裂變產(chǎn)物釋放達(dá)穩(wěn)態(tài)時(shí)，可得：

(9)

若燃料元件出現(xiàn)大破口，則εi?νi且νi?λi；若燃料元件出現(xiàn)小破口，則εi?λi且νi?λi。因此結(jié)合式(9)和不同破口的情況可得如下公式。

大破口：

(10)

小破口：

(11)

1.4 燃料破損時(shí)131I/133I的計(jì)算

對于同一核素，可認(rèn)為其半衰期相差不大的同位素的νi非常接近。Allison等[9]提出裂變產(chǎn)物從燃料堆芯向一回路釋放的逃脫率系數(shù)與λi的平方根呈正比。

對于燃料發(fā)生很大破口的情況，有：

(12)

對于燃料發(fā)生很小破口的情況，有：

(13)

燃料元件出現(xiàn)大破口時(shí)131I/133I在0.6～0.8范圍，燃料元件出現(xiàn)小破口時(shí)131I/133I在1.6～2.0范圍。當(dāng)燃料元件發(fā)生破損時(shí)一回路131I/133I明顯大于燃料元件完整情況下131I/133I。

2 運(yùn)行數(shù)據(jù)驗(yàn)證及分析

2.1 運(yùn)行數(shù)據(jù)的整理

為驗(yàn)證上述模型，收集中國廣核集團(tuán)14臺在運(yùn)壓水堆核電機(jī)組36個(gè)燃料循環(huán)的冷卻劑監(jiān)測數(shù)據(jù)和運(yùn)行情況。這14臺機(jī)組是電功率約為1 089 MWe的CPR1000型壓水堆機(jī)組，堆芯裝載了157盒活性區(qū)高度為3 656 mm(冷態(tài))的AFA 3G系列燃料組件。每盒燃料組件為17×17型方陣布置，包含264根燃料元件。這些機(jī)組在堆芯設(shè)計(jì)、燃料設(shè)計(jì)、燃料管理、凈化能力和運(yùn)行模式等方面是相同或相近的。依據(jù)機(jī)組停堆后的啜漏檢查結(jié)果將這些數(shù)據(jù)分為燃料元件完整和發(fā)生破損兩種類型，分析131I/133I在兩類數(shù)據(jù)集中的分布情況。原始數(shù)據(jù)中冷卻劑131I和133I比活度的分布示于圖1。

圖1 冷卻劑131I和133I的比活度分布Fig.1 Relation of 131I and 133I specific activityin data in primary loops

一回路冷卻劑中放射性核素比活度會受機(jī)組運(yùn)行、燃料破損情況、探測器性能、測量時(shí)間等方面的影響而存在一定波動。當(dāng)核素的比活度很低且處于探測下限附近時(shí)，在相同監(jiān)測時(shí)間內(nèi)結(jié)果的誤差較大，這部分?jǐn)?shù)據(jù)不適宜直接作為評估燃料完整性的依據(jù)。

2.2 燃料完整時(shí)131I/133I分布和驗(yàn)證

基于燃料元件完整情況的冷卻劑比活度運(yùn)行監(jiān)測數(shù)據(jù)，分析了131I/133I與131I的關(guān)系，結(jié)果如圖2所示。冷卻劑133I比活度范圍(1～800 MBq/t)很大，但大部分131I/133I為0.06～0.15。運(yùn)行數(shù)據(jù)分布表明，冷卻劑131I比活度大小與燃料是否破損沒有必然關(guān)系。

圖2 燃料完整循環(huán)中131I/133I與131I的分布Fig.2 Distribution of 131I/133I and 131I in primary loops in cycles without fuel failure

根據(jù)131I、133I和134I的范圍分析其頻率并繪制比活度測量值的頻率分布圖(圖3)。當(dāng)燃料元件完整時(shí)，131I、133I和134I比活度的頻率分布均明顯出現(xiàn)兩個(gè)峰。第1個(gè)峰對應(yīng)的核素比活度很小但頻率較高，表明在機(jī)組使用的燃料表面沾污水平很低且大部分循環(huán)沒有燃料破損；第2個(gè)峰對應(yīng)的核素比活度較大但頻率較低，表明這些循環(huán)受之前循環(huán)燃料破損后泄漏影響，但這種情況發(fā)生概率較小。兩個(gè)峰位處131I/133I分別為0.11和0.09，131I/134I分別為0.04和0.03，133I/134I分別為0.41和0.34，這與1.2節(jié)燃料完整情況下的理論計(jì)算相符。

圖3 燃料元件完整時(shí)碘同位素比活度頻率分布圖Fig.3 Frequency distribution of iodine in primary loops without fuel failure

2.3 燃料破損時(shí)131I/133I分布和驗(yàn)證

為與燃料完整情況比較，圖4示出了燃料破損循環(huán)中131I/133I與131I的分布。結(jié)果表明，131I/133I和131I均在很大范圍內(nèi)變化，但大部分131I/133I分布在0.06～3.0。圖4覆蓋了1.4節(jié)理論模型計(jì)算的大破口和小破口情況下131I/133I范圍。另外，這些燃料破損循環(huán)中一部分131I/133I與燃料未破損時(shí)131I/133I分布有較大程度重疊，這是因?yàn)槿剂掀瓶诤苄∏移茡p燃料元件功率很低時(shí)碘向冷卻劑的釋放率很低，很難觀察到其與燃料完整情況的明顯差異。與燃料完整情況下碘同位素向冷卻劑釋放不同，燃料破損后碘向冷卻劑的釋放不僅受破口大小、破損燃料元件功率等諸多因素的耦合影響，即便同一燃料循環(huán)中燃料破口也可能隨時(shí)間發(fā)生顯著變化，進(jìn)而導(dǎo)致碘同位素釋放率和131I/133I在很大范圍內(nèi)變化。

圖4 燃料元件發(fā)生破損時(shí)131I/133I的變化Fig.4 Distribution of131I/133I in primary loops in cycles with fuel failure

圖5示出了僅1根燃料元件發(fā)生破損時(shí)131I/133I的頻率分布。該循環(huán)中131I/133I呈現(xiàn)出兩個(gè)明顯的分布峰，其中1個(gè)峰位于1.7附近(機(jī)組運(yùn)行第40～70 d)，另1個(gè)峰位于0.72附近(機(jī)組運(yùn)行第80 d至停堆)。結(jié)合1.3節(jié)理論模型計(jì)算結(jié)果，前者對應(yīng)燃料發(fā)生小破口，后者對應(yīng)燃料發(fā)生大破口。131I/133I頻率峰從循環(huán)初期的1.7變化到循環(huán)中后期的0.72，間接地反映了在機(jī)組運(yùn)行中燃料破口的演變過程。

圖5 某循環(huán)燃料破損后131I/133I頻率分布Fig.5 Fequency distribution of 131I/133I in specified cycle with fuel failure

3 對燃料破損甄別閾的設(shè)定

對上述36個(gè)循環(huán)中燃料完整和燃料破損后131I/133I進(jìn)行頻率分布，結(jié)果示于圖6。燃料完整時(shí)131I/133I峰位落在0.08附近，燃料破損時(shí)131I/133I峰位落在0.35附近，兩者有明顯差異。但燃料完整與燃料破損的131I/133I分布曲線在0.10附近有一定程度重疊，表明傳統(tǒng)上采用131I/133I≥0.1作為燃料破損甄別閾，會造成一定程度的誤判風(fēng)險(xiǎn)(上述燃料完整循環(huán)中有10%的131I/133I大于0.1)。若將燃料破損甄別閾提高到0.15，則可區(qū)分97%的燃料破損運(yùn)行數(shù)據(jù)和98%的燃料完整運(yùn)行數(shù)據(jù)。

圖6 燃料完整和破損時(shí)131I/133I頻率分布Fig.6 Frequency distribution of 131I/133I in all cycles gathered from CPR1000 units

4 小結(jié)

本文基于壓水堆核電廠運(yùn)行期間冷卻劑中131I和133I的產(chǎn)生與遷移機(jī)理，建立了放射性比活度比值131I/133I隨燃料元件完整性變化的關(guān)系模型。模型較好地解釋了中國廣核集團(tuán)在運(yùn)壓水堆電站36個(gè)燃料循環(huán)中燃料元件完整、出現(xiàn)小破口及大破口3種典型情況下冷卻劑中131I/133I的范圍。

感謝中廣核研究院有限公司李志軍、鄧勇軍、付學(xué)峰、崔軻娃、李娟和中廣核鈾業(yè)發(fā)展有限公司楊曉東對本工作提供的幫助。