孟輝波，劉振江，禹言芳，張平，吳劍華

（1 沈陽化工大學機械與動力工程學院，遼寧 沈陽 110142；2 沈陽化工大學遼寧省高效化工混合技術重點實驗室，遼寧 沈陽 110142）

混合是化工過程中最重要的組成部分之一，在許多工業(yè)反應中起著重要的作用[1-4]。化工生產(chǎn)過程中主要的液-液混合設備有攪拌槽、靜態(tài)混合器、高剪切混合器、超重力反應器等。攪拌槽作為工業(yè)過程中的常見操作設備之一，可有效實現(xiàn)密度差異小的不互溶液液體系的分散過程[5-7]；靜態(tài)混合器可有效克服密度差影響，改善局部過熱，在受傳遞/混合速率控制的苯硝化等快速反應體系過程強化優(yōu)勢明顯[8]；高剪切混合器由于具有局部較高的剪切速率和能量耗散速率，在液液乳化過程得到廣泛的應用和研究[9]；超重力反應器在ms～s內(nèi)實現(xiàn)分子級混合強化縮合反應，有效解決了高端化學品MDI 制造中混合難、副反應多、易堵塞停車等難題[10-11]。因此，液-液兩相流的強化機理研究主要集中在分散相液滴粒徑分布和流場流動特性等方面。李友鳳等[12]對比分析了上述幾種液液混合設備的強化機理及其不足。

循環(huán)射流混合槽是利用離心泵將高速流動的液體注入到靜止或速度較慢的液體中，以實現(xiàn)快速混合。該設備具有造價低、能耗少、混合效率高及維修費用低等特點，可應用于各種化工過程[13-14]。Fossett和Prosser[15]采用實驗的方法對單孔射流混合槽內(nèi)的四乙基鉛及石油的混合效果進行研究，得出混合時間關聯(lián)式。Zughbi 等[16-18]對射流角度、射流高度、射流股數(shù)和對稱性等參數(shù)對側邊三通、對邊三通及單邊三通等不同結構的射流混合槽的混合性能進行研究，發(fā)現(xiàn)側邊三通具有較好的混合效果。在射流槽中圓形噴嘴對射流的混合效果一直是研究的重點[19-22]，而對于異形噴嘴的混合效果研究較少。Mi等[23-24]用實驗的方法對圓形、橢圓形、等邊三角形、銳角等腰三角形和正方形等多種異形射流噴嘴進行研究，發(fā)現(xiàn)三角形噴嘴混合效果最佳。Azad等[25]與Quinn等[26]對尖角角度為10°、20°、30°和160°的三角形噴嘴進行實驗研究，發(fā)現(xiàn)在射流近場區(qū)域角度越大射流卷吸特性越好。Eakarach等[27]對液體高度（H）與罐體直徑（D）的比值以及對射流角度進行研究，發(fā)現(xiàn)液體高度與罐體直徑對混合時間影響較小。Meng 等[28]對新型循環(huán)射流混合槽（CJT）內(nèi)降液管結構進行研究，發(fā)現(xiàn)對稱的矩形降液管能更好地減小射流中心線速度衰減趨勢。Yu 等[29]通過數(shù)值模擬的方法對噴嘴間距、射流角度及擋板尺寸進行優(yōu)化，并確定最合適的擋板尺寸及射流角度。禹言芳等[30-32]對CJT的湍流特性、瞬態(tài)壓力脈動及噴嘴形狀進行研究，發(fā)現(xiàn)CJT內(nèi)噴嘴射流速度滿足自相似性且能更好地實現(xiàn)混和。在上述射流研究中，側重于研究單相流體，而在化工混合過程中，多為兩種或多種物料的混合來實現(xiàn)工業(yè)目的。由于缺乏對其內(nèi)多相體系流動和混合行為的研究，制約了循環(huán)射流混合反應器的優(yōu)化設計與工業(yè)化應用。

本文選取水及二甲基硅油（C6H18OSi2）分別作為水相和離散相，在Re=3173～12692 和相含率αd=1.80%～6.00%條件下對循環(huán)射流混合槽內(nèi)液液兩相流動混合特性進行研究，分析量綱為1射流中心線速度、離析強度、拉伸率等參數(shù)的變化規(guī)律，以期為工業(yè)化推廣提供理論依據(jù)。

1 數(shù)值模擬

1.1 物理模型

循環(huán)射流混合槽幾何模型如圖1所示，內(nèi)部對稱布置4塊L形導流板，提升管、射流孔及降液管共同組成射流混合槽的流體循環(huán)部分。本文CJT計算模型直徑為0.4m，槽體高度為0.4m，混合槽其余部分的結構參數(shù)見文獻[28]。流體流動和混合是影響化學反應的重要因素，離析指數(shù)是表征流體混合程度的常用參數(shù)。為了避免射流孔等湍流強烈區(qū)域對宏觀混合時間計算的影響，在混合槽液面以下區(qū)域采用圖1 所示的1 個直徑尺度的圓柱與4 個對稱球兩種方式Patch二甲基硅油。

圖1 CJT的幾何模型及Patch位置

計算工質溫度為20℃，以水為連續(xù)相：密度為998kg/m3，黏度為1.003×10-3Pa·s；二甲基硅油為分散相：密度為1000kg/m3，黏度為0.02Pa·s。分散相的兩種Patch 方式、區(qū)域大小和注入位置詳見表1。

表1 Patch參數(shù)

1.2 數(shù)值模型與方法

第k相的連續(xù)性方程和動量方程如式(1)～式(3)[33]。

連續(xù)性方程

動量方程

式中，αk為相體積分數(shù)；ρk為相密度；Uk為相矢量速度；g為重力加速度矢量；Fk為相界面合力；P為壓力；μeff,k為有效黏度。連續(xù)相的有效黏度中包含連續(xù)相分子黏度μc和湍流黏度μt兩種，即μeff,k=μc+μt。

利用CFD ANSYS Fluent V16.1軟件進行三維非定常不可壓縮的N-S計算；根據(jù)多相流模型的適用條 件，選 取Eulerian-Eulerian 模 型[34-36]。Yu 等[29]在模擬中采用SSTk-ω模型對循環(huán)射流槽進行研究且通過與其他模型相比，發(fā)現(xiàn)SSTk-ω模型能更好地反映流場中的流動信息；Hosseini等[37]發(fā)現(xiàn)SSTk-ω模型更適合于強剪切流的復雜結構三維流動；Meng 等[28]采用LES、Standardk-ε、RNGk-ε和SSTk-ω模型對循環(huán)射流混合槽內(nèi)流動及混合特性進行研究，SSTk-ω模型與實驗結果[14]有著很好的一致性。

本 文 選 用SSTk-ω模 型，k和ω方 程 如式(4)～式(6)[33]。

式中，F(xiàn)1為閉合系數(shù)；其余參數(shù)見文獻[37]。

1.3 邊界條件

為實現(xiàn)CJT內(nèi)流體循環(huán)流動，在提升管下方加入動量源，混合槽壁面采用無滑移邊界條件。采取Phase Coupled SIMPLE 對壓力速度耦合進行數(shù)值計算，動量方程、湍動能方程、耗散率方程均采用二階迎風格式，梯度方程采用Least Squares Cell Based，在步長為0.005s 的計算條件下，殘差收斂精度小于10-4。

本文在Q=1～4m3/h 下對不同Re進行計算，Re如式(7)所示，其中ρc、Q、μc、dj和N0分別為連續(xù)相密度、體積流量、連續(xù)相黏度、射流孔直徑以及射流孔數(shù)目[28]。

1.4 網(wǎng)格無關性

網(wǎng)格的疏密程度對數(shù)值計算的準確性和精確性有直接的影響，為提高計算精度，數(shù)值計算選用混合網(wǎng)格，4根射流管區(qū)域為結構化網(wǎng)格，導流板及其內(nèi)部采用多面體網(wǎng)格。計算域網(wǎng)格如圖2 所示，圖2(a)為z/H=0.7時橫截面網(wǎng)格分布，圖2(b)為射流中心線截面網(wǎng)格圖。采用160×104、247×104、326×104、401×104以及460×104五種不同數(shù)量的網(wǎng)格來進行網(wǎng)格無關性驗證，對應的網(wǎng)格偏斜率QEAS分別為0.6908、0.6908、0.6836、0.6836 和0.7930。圖3為t=28s 時不同網(wǎng)格數(shù)量下的量綱為1 射流中心線速度的比較，從圖中可以得出，與460×104網(wǎng)格下的量綱為1射流中心線速度相比，網(wǎng)格數(shù)量為160×104、247×104、326×104、401×104下的量綱為1射流中心線速度的最大偏差分別為26%、27%、4.2%以及4.8%，由此可以看出網(wǎng)格數(shù)量為326×104以及401×104時與最大網(wǎng)格數(shù)量為460×104時計算結果具有較好一致性。因此，考慮到計算時間、網(wǎng)格偏斜率及計算精度3個關鍵因素，本文選取網(wǎng)格數(shù)量為326×104進行數(shù)值計算。

圖2 循環(huán)射流混合槽不同位置處網(wǎng)格

圖3 不同網(wǎng)格數(shù)量下的量綱為1射流中心線速度

2 結果與討論

2.1 射流混合時間

宏觀混合有兩個量化標準，即混合程度達到99%和95%。測量的混合時間是從示蹤劑加入到達到95%混合時所用時間[38-41]。Al-Atabi[42]與Haddadi等[43]采用變異系數(shù)CoV[見式(8)]來對其混合程度進行衡量。

式中，ci為任意一點任意時間的瞬時濃度；是粒子平均濃度。本文選取混合程度達到95%時，即CoV=0.05時所耗費時間為混合時間。圖4為CoV隨混合時間變化規(guī)律，可以發(fā)現(xiàn)CoV隨混合時間的增大而減小；在圖4(a)中混合時間隨相含率的增加而增大，在αd=1.80%、2.86%和6.00%條件下混合時間達到95%時，所耗時間分別為t=12.5s、13.0s和14.5s；圖4(b)中混合時間隨Re的增大而減小，在Re=3173、6346、9519 和12692 條件下混合時間達到95%時，所耗時間分別為t=21.5s、13.0s、9.0s和6.5s。因此本文選取t=28s 時計算結果進行數(shù)據(jù)分析。

圖4 變異系數(shù)隨混合時間變化

2.2 射流中心線速度

射流中心線速度衰減越快，代表在射流階段損耗能量越多，射流混合在卷吸環(huán)境下受阻越大。圖5 為量綱為1 射流中心線速度（Um/Uo）變化規(guī)律。從圖5(a)中可以看出，在l/s=0～0.08 時，不同相含率下的射流衰減速度下降迅速，并保持著良好的一致性。分散相相含率越高，所受的黏性力及阻力越大，因此在l/s=0.1～0.4時射流中心線速度衰減趨 勢 緩 慢，與αd=6.00% 相 比，αd=1.80% 與αd=2.86%量綱為1 射流中心線速度衰減趨勢分別減弱51%和21%。在l/s=0.4以后為射流后期階段，多股射流之間的摻混與卷吸效果的影響使其衰減速度較慢。

圖5(b)為同一相含率不同雷諾數(shù)下的Um/U0變化規(guī)律，可以看出射流中心線速度衰減趨勢相同，在l/s=0.0～0.3 階段時，量綱為1 射流中心線速度急速衰減。與Re=3173相比，Re=6346、9519和12692時量綱為1 射流中心線速度衰減趨勢減弱2.60%、2.87%以及12.69%。但隨著l/s的增大，四種不同雷諾數(shù)下的量綱為1射流中心線速度受多股射流之間摻混的影響，呈現(xiàn)出一種緩慢衰減的趨勢。

圖5 量綱為1射流中心線速度變化規(guī)律

圖5(c)為不同噴嘴下的Um/U0變化規(guī)律。Um/U0隨l/s增大呈下降趨勢；jet1在l/s＞0.1時流動方向受升力和卷吸效應的影響發(fā)生改變，使Um/U0＜0；jet2與jet3 在l/s=0.15～0.45 范圍內(nèi)隨l/s的增大卷吸效應增強，Um/U0流動方向發(fā)生改變；在較高位置處的jet6～jet9噴嘴受升力和卷吸的耦合效應較弱，導致jet6～jet9噴嘴處射流中心線速度衰減趨勢減緩。

2.3 離析強度

為衡量兩相混合物的混合過程，Danckwerts[44-45]和王宇良[46]采用離析強度（Is）分析液體、粉末和氣體的混合效果。Is的計算如式(9)。

圖6為CJT 內(nèi)不同截面位置處的速度流線圖和等值線圖。從圖6(a)可以看出，受初始高速射流的影響，在射流中心線兩側形成4組旋轉方向相反的徑向二次流渦對（counter-rotating vortex pair，CVP）；受降液管壁面的影響，在降液管中心形成強制渦，且越靠近中心位置處速度越小。圖6(b)為不同角度下的速度流線圖，在θ＜60°時受CJT 上下兩壁面及攔液板導流的作用，在主流區(qū)域形成兩對方向相反的周向強制渦對，但隨θ增大周截面內(nèi)的渦緩慢消失；在θ＞60°時射流區(qū)域流線與主體區(qū)域流線趨于一致，形成軸向流型。圖7為射流孔處速度等值線圖，受升力和卷吸效應的影響，在jet1～jet4噴嘴位置處射流中心線往上偏移，在jet1與CJT 底面形成強制渦，射流中心線速度方向相反且中心速度低，這與圖5(c)中規(guī)律一致。

圖6 不同位置處的速度流線及等值線

圖7 射流孔處速度等值線圖

Is=1 表示兩種液體未發(fā)生混合；Is=0 表示達到完全混合。離析強度的變化規(guī)律見圖8。從圖8(a)中可以看出，離析強度Is隨混合時間t的增大呈現(xiàn)減小的趨勢。t=18s時Is為0.0044，且隨著t的增大，相較于t=21s 時的Is最大變化率為0.32%，且在28s后的變化率已經(jīng)變?yōu)?.01%，因此判定其達到完全混合。

圖8(b)為不同截面的離析強度。從圖中可以看出不同截面位置時混合十分均勻，且Is隨著z/H基本上沒有變化，各個截面的混合效果符合在圖8(a)中提出在28s 時的混合均勻；在z/H=0.95 時卷吸及摻混效應對該截面影響小，對流擴散作用較其他截面弱，導致此處分散相濃度高，離析強度大，與z/H=0.9 相比，z/H=0.95 時離析強度增大4.1×10-5。從圖8(c)中可以看出離析強度Is隨θ的增大呈W 形趨勢，結合圖6分析發(fā)現(xiàn)，在射流中心線兩側形成反向渦對，流體停留時間增大，導致其離析強度在θ=10°～40°時較高。

圖8(d)揭示了r/R對離析強度的影響，在降液管內(nèi)離析強度較高，降液管外離析強度呈平穩(wěn)趨勢，且Is在10-5波動。根據(jù)流體動力學分析，圖8(d)中降液管中心形成強制渦，使得分散相液滴發(fā)生聚并，導致在r/R=0～0.12 內(nèi)離析強度高；在r/R=0.125～0.75時渦流擴散及對流擴散的作用使其分散相相含率分布均勻，在此區(qū)域內(nèi)離析強度低；在r/R=0.75～0.85時由于射流中心線兩側的反向對渦使得流體停留時間增大，離析強度高。

圖8 離析強度變化規(guī)律（Re=6346；z=388.56～400mm）

2.4 加料方式

圖9為不同加料方式下CJT 內(nèi)流體的混合及流動的影響。從圖9(a)看出，柱狀與對稱球狀加料方式下的離析強度隨時間的增大呈下降趨勢，柱狀加料方式下的離析強度在t=14.5s 后離析強度最大變化率為4.46%，因此判定t=14.5s 時已達到完全混合；對稱球狀加料方式下的離析強度在t=5s后離析強度最大變化率為5.71%，因此判定t=5s時對稱球狀已達到完全混合。由此可以發(fā)現(xiàn)，與柱狀加料方式相比，對稱球狀加料方式達到穩(wěn)定時的混合時間減少65.5%。

圖9(b)為不同加料方式下的量綱為1 射流中心線速度。從圖中可以看出，兩種加料方式下的速度衰減趨勢一致，由于受到流動阻力及相間作用力的影響，導致在l/s=0～0.3時射流初始階段速度衰減趨勢較大，而在l/s=0.3以后因為受到摻混與卷吸效應的影響呈現(xiàn)出緩慢下降的趨勢。與柱狀加料方式相比，在l/s=0～0.38 范圍內(nèi)對稱球狀加料方式下的射流中心線速度衰減趨勢減弱14.2%。

圖9 不同加料方式對混合與流動的影響（Re=6346；z/H=0.5；αd=2.86%）

2.5 拉伸率

Ottino[47]采用物質元素的條紋拉伸和折疊對混合器進行混沌分析。拉伸率決定微混合過程的速率，可以通過增加材料間的區(qū)域和減少所需的擴散距離來實現(xiàn)組分的相互擴散。Meng 等[48]對不同插件的靜態(tài)混合器進行研究，通過將一個物質點放置在一個任意的初始位置，當它通過靜態(tài)混合器管道時，通過跟蹤附著在該點上的向量來計算拉伸率，并且物質點經(jīng)歷高（低）拉伸的位置對應于良好（較差）混合的區(qū)域。采用相同方法，通過追蹤無質量粒子的軌跡計算拉伸率來研究CJT內(nèi)微觀混合特性。

圖10 為從jet5 噴射出的無質量粒子簇的軌跡圖，粒子經(jīng)高速射流后從射流區(qū)到中心混合區(qū)域，沿降液管到動量源，隨后經(jīng)過提升管從其他噴嘴位置處噴射而出形成循環(huán)，粒子軌跡占據(jù)整個流體域，隨混合時間的增加，在t=10.11s時粒子軌跡充滿整個流體域。

圖10 Re=6346時速度跡線圖

拉伸率如圖11所示，其中L為跡線的長度，D為循環(huán)射流混合槽的直徑。從圖11(a)中可以看出，對稱兩噴嘴的拉伸率變化趨勢相似，且離jet5噴嘴距離越遠相似性越高，此外在jet1 與jet9 噴嘴所對應位置處拉伸率較其他噴嘴高；在L/D=0～0.5 附近時受初始高速射流的影響拉伸率呈增大趨勢，在L/D=0.5～0.7 附近時，受兩股射流之間的卷吸、摻混和渦流擴散的影響，其拉伸效率呈下降趨勢；但隨跡線長度的增加，受二次射流的影響，其拉伸率出現(xiàn)增長趨勢。

圖11 不同條件下的拉伸率變化（t=28s；αd=2.86%）

同一射流孔不同Re下的拉伸率如圖11(b)所示，可以看出4種雷諾數(shù)下的拉伸率均呈遞增趨勢，且拉伸率隨雷諾數(shù)的增大而增大。與Re=3173 相比，Re=6346、9519 和12692 的拉伸率分別提高了289%～320%、418%～454%和607%～667%。因此可以發(fā)現(xiàn)隨Re的增加，拉伸率的變化呈倍數(shù)增加，更加有利于流體的混合，可以提高流體混合的整體速率，縮短混合時間。

3 結論

基于Eulerian-Eulerian 多相流模型與SSTk-?湍流模型，對循環(huán)射流混合槽內(nèi)液液兩相量綱為1射流中心線速度、離析強度和拉伸率等參數(shù)的流動及混合特性進行研究，得出如下結論。

（1）不同相含率和Re下的射流中心線速度衰減趨勢一致，在l/s＜0.4 時αd=1.80%和αd=2.86%時量綱為1射流中心線速度衰減趨勢與αd=6.00%相比減弱21%和51%；在l/s＜0.24 時Re=6346、9519 和12692 時量綱為1 射流中心線速度衰減趨勢與Re=3173 相比減弱2.6%、2.87%和12.69%；受升力及卷吸效應的影響，在jet1～jet4噴嘴位置處的射流中心線往上偏移，在jet1與CJT 的底部形成強制渦加速混合。

（2）離析強度隨混合時間增大而減小，在高速射流的影響下，射流中心線兩側形成強制渦，導致不同周向角下的離析強度受強制渦、卷吸及摻混作用的影響呈W 形趨勢；降液管內(nèi)部由于液滴聚并的影響，導致不同r/R的離析強度與其他區(qū)域相比較大。

（3）柱狀加料方式與對稱球狀加料方式下離析強度隨混合時間的增大呈下降趨勢，且對稱球狀加料方式下的混合時間比柱狀加料方式下的混合時間減少65.5%；在l/s＜0.38 范圍內(nèi)對稱球狀加料方式下的量綱為1射流中心線速度衰減趨勢與柱狀加料方式相比減弱14.2%。

（4）在同一雷諾數(shù)不同射流孔條件下，關于中心對稱的兩射流孔拉伸率趨勢相似，jet1 與jet9 處拉伸率與其他射流孔相比較高。在同一射流孔不同雷諾數(shù)的條件下拉伸率隨Re的增加而增大，在Re=6346、9519 和12692 時拉伸率與Re=3173 時相比分別提高了289%～320%、418%～454%和607%～667%。

符號說明

c—— 濃度

CoV—— 變異系數(shù)

D—— 循環(huán)射流混合槽直徑，mm

dj—— 射流孔直徑，mm

dp—— Patch球體直徑，mm

H—— 循環(huán)射流混合槽槽體高度，mm

h—— Patch分散相高度，mm

L—— 跡線長度，mm

l—— 射流中心線長度，mm

Q—— 體積流量，m3/h

R—— 循環(huán)射流混合槽半徑，mm

Re—— 雷諾數(shù)

Um，Uo—— 任意位置處射流中心線速度，射流中心線初始速度，m/s

μ—— 動力黏度，Pa·s

ρ—— 密度，kg/m3

σ—— 濃度方差

?n—— 拉伸率

下角標

c—— 連續(xù)相

d—— 分散相