余 創(chuàng) ,張玉秀 *,陳 偉 (.中國礦業(yè)大學(xué)(北京)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,北京 00083；.中國礦業(yè)大學(xué)(北京)地測學(xué)院,北京 00083)

PM2.5粒徑小,在大氣中滯留時間長,且輸送距離遠(yuǎn)[1];同時,大氣結(jié)構(gòu)具有不穩(wěn)定性,很難直接解釋PM2.5的輸送、沉降及擴(kuò)散過程.而目前,后向軌跡(HYSPLIT)是應(yīng)用分析大氣污染物長距離傳輸路徑最廣泛有效的模型,其后向軌跡聚類分析、潛在源貢獻(xiàn)因子分析(PSCF)以及濃度權(quán)重分析(CWT)等方法的綜合應(yīng)用可準(zhǔn)確解析受點(diǎn)與源區(qū)之間氣流軌跡的來源與分布,并能判斷對研究區(qū)污染物有貢獻(xiàn)的潛在源區(qū)[2-3].Sulaymon等[4]利用 HYSPLIT模型研究了尼日利亞阿布賈地區(qū) PM2.5的輸送路徑,其中PM2.5在1月和10月主要以東北長距離路徑輸送為主,而在4月和7月主要以西南長距離路徑輸送為主.聚類分析表明我國渤海灣西部地區(qū) PM2.5的輸送路徑主要為西北氣流和南部氣流,PSCF和CWT結(jié)果表明在西北氣流影響下其 PM2.5的潛在源區(qū)主要來自內(nèi)蒙古中部以及南部地區(qū)[5].目前,對我國PM2.5的路徑及潛在源解析研究大多集中在華北、華東及沿海地區(qū),而對于西北干旱半干旱地區(qū)研究報道相對較少.

銀川市(106.21°E,38.47°N)位于黃河上游寧夏平原中部,年平均降水量100～300mm,屬于典型的西北干旱半干旱區(qū).煤炭資源開發(fā)是銀川市的主要工業(yè)產(chǎn)業(yè),特別是以煤炭為原料的煤化工企業(yè),具有高耗能和重污染的特點(diǎn),再加上冬季燃煤取暖,使得銀川市空氣污染不斷加劇.2016～2018年,銀川市空氣質(zhì)量除夏季僅為輕度及中度污染外,其他 3個季節(jié)都出現(xiàn)了重度及嚴(yán)重污染,冬季霾污染過程中主要污染物為PM2.5,在春、秋、冬3季污染天氣中PM2.5平均濃度值分別為 50～194,33～91,23～214μg/m3[6],PM2.5污染嚴(yán)重.銀川市四季風(fēng)速與PM10濃度呈正相關(guān)關(guān)系,PM10濃度在偏西北風(fēng)時較高;除春季外,夏、秋、冬3個季節(jié)的風(fēng)速與PM2.5濃度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系,PM2.5濃度在偏西南風(fēng)與偏東北風(fēng)時較高[7].目前,銀川市大氣 PM2.5在重污染天氣期間的主要輸送路徑未見報道,其潛在源區(qū)也不清楚.

本文以銀川市為例,利用后向軌跡聚類分析、PSCF以及CWT等分析法,結(jié)合2015～2017年P(guān)M2.5濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)和全球氣象同化數(shù)據(jù)(GDAS),分析銀川市 PM2.5質(zhì)量濃度的變化規(guī)律及其與風(fēng)速和風(fēng)向之間的關(guān)系,探究影響銀川市在四季及重污染天氣期間 PM2.5的主要輸送路徑,揭示影響銀川市 PM2.5質(zhì)量濃度的潛在源區(qū),為有效控制銀川市大氣污染和開展區(qū)域聯(lián)防治理提供參考.

1 數(shù)據(jù)來源及研究

1.1 數(shù)據(jù)來源

本研究所用數(shù)據(jù)來自國家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)提供的逐小時PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù),從中篩選銀川市6個國家自動監(jiān)測點(diǎn)的PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)(學(xué)院路、寧化生活區(qū)、寧安大街、賀蘭山東路、賀蘭山馬蓮口、銀湖巷),然后取6個監(jiān)測點(diǎn)PM2.5濃度數(shù)據(jù)的平均值代表銀川市整體的PM2.5質(zhì)量濃度;銀川市氣象數(shù)據(jù)來自中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)上發(fā)布的地面氣象資料,氣象要素包括溫度、氣壓、相對濕度、水平和垂直風(fēng)速等.后向軌跡模式采用的氣象資料是美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)提供的 GDAS數(shù)據(jù),空間分辨率為 1°×1°.

1.2 后向軌跡模式系統(tǒng)

HYSPLIT軌跡模式是由美國國家海洋大氣中心和澳大利亞氣象局共同研發(fā)的一種模擬氣流輸送、擴(kuò)散和沉降的綜合模式系統(tǒng),具有處理多種氣象要素輸入場、多種物理過程和不同類型污染物排放源的功能,是歐拉和拉格朗日混合型的擴(kuò)散模式,其平流和擴(kuò)散計算均采用拉格朗日方法,濃度計算采用歐拉方法[8-9].本研究選取銀川市氣象局(106.21°E,38.47°N)為后向軌跡的受點(diǎn),利用 Meteoinfo軟件以及NCEP系統(tǒng)提供的全球同化數(shù)據(jù)模擬銀川市氣團(tuán)后向軌跡,每日從0:00開始,計算逐小時到達(dá)銀川市的氣團(tuán)后向軌跡,軌跡向后推延的時間為 72h,模擬時段為2015年1月1日～2017年12月31日,模擬的高度為500m(后向軌跡500m高度的風(fēng)場既能減少地面摩擦對于氣流軌跡的影響,又能較準(zhǔn)確地反映近地層的氣團(tuán)輸送特征)[10].將逐小時軌跡按時間依次劃分為春季軌跡(3～5月)、夏季軌跡(6～8月)、秋季軌跡(9～11月)以及冬季軌跡(12～2月),然后利用Meteoinfo軟件分別對不同季節(jié)逐小時軌跡進(jìn)行聚類分析,并計算每類軌跡出現(xiàn)的頻率,進(jìn)而得到銀川市后向軌跡聚類分析圖.

1.3 PSCF方法

PSCF是基于條件概率函數(shù)發(fā)展而來的一種判斷污染源可能方位的方法,通過結(jié)合氣團(tuán)軌跡和某要素值給出可能的排放源位置.PSCF函數(shù)定義為經(jīng)過某一區(qū)域(i和j分別代表經(jīng)度和緯度)的氣團(tuán)到達(dá)觀測點(diǎn)時對應(yīng)的某要素值超過設(shè)定閾值的條件概率,PSCF的值越大,表明該網(wǎng)格點(diǎn)對觀測點(diǎn)的粒子質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)越大[11-12].高PSCF值所對應(yīng)網(wǎng)格區(qū)域就是銀川市PM2.5的潛在源區(qū),經(jīng)過該區(qū)域的軌跡就是對粒子數(shù)濃度有影響的輸送路徑.將研究區(qū)域劃分為0.2°×0.2°的網(wǎng)格,并對PM2.5質(zhì)量濃度設(shè)定閾值,本文將其設(shè)定為 PM2.5二級質(zhì)量濃度限值 75μg/m3.當(dāng)軌跡所對應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度值高于此閾值時,認(rèn)為該軌跡是污染軌跡,其經(jīng)過網(wǎng)格(i,j)污染軌跡端點(diǎn)數(shù)為mij,而落在某網(wǎng)格(i,j)內(nèi)的所有軌跡端點(diǎn)數(shù)為nij,則PSCF可以定義為式:

由于 PSCF是基于條件概率的一種函數(shù),因此PSCF的誤差會隨著網(wǎng)格與采樣點(diǎn)距離增加而增大.當(dāng)nij較小時,會有很大的不確定性.為了減小誤差,通常采用權(quán)重函數(shù)W(PSCF)以便減小PSCF的不確定性[13-14].

式中:Wij定義如下:(3)

1.4 CWT方法

PSCF和 CWT方法,輸入數(shù)據(jù)和適用的網(wǎng)格分辨率是相同的, PSCF通常使用濃度閾值來評估PM2.5的潛在來源,這意味著當(dāng)一些軌跡的 PM2.5濃度略高于或遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于標(biāo)準(zhǔn)時,可能會有相同的PSCF值,因此,可能無法區(qū)分中度污染來源和重度污染來源.CWT與PSCF法不同,CWT法可計算每條軌跡的權(quán)重濃度,因此在網(wǎng)格化的過程中,通過計算經(jīng)過該網(wǎng)格的所有軌跡對應(yīng)的 PM2.5質(zhì)量濃度的平均值,可賦予每個網(wǎng)格點(diǎn)一個權(quán)重濃度,從而克服 PSCF法帶來的局限性.CWT值越大,表明區(qū)域傳輸實際濃度值較高,換而言之,PM2.5跨區(qū)域傳輸濃度的實際值與 CWT值并非相等,反之亦然[15].計算公式如下:

式中:Cij表示網(wǎng)格(i,j)上的平均權(quán)重濃度(μg/m3);M表示軌跡總數(shù)(條);l是軌跡;Cl是軌跡l經(jīng)過網(wǎng)格(i,j)時 PM2.5濃度(μg/m3);τijl表示軌跡 l在網(wǎng)格(i,j)內(nèi)停留的時間;Cij高值網(wǎng)格區(qū)域是對銀川市顆粒物污染有貢獻(xiàn)的主要外來源區(qū),經(jīng)過該網(wǎng)格的軌跡就是對銀川大氣顆粒物有貢獻(xiàn)的主要輸送路徑[16-18].

2 結(jié)果與討論

2.1 2013～2018年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度變化特征

2013～2018年銀川市 PM2.5年平均濃度變化呈倒U型分布(圖1a),其中2013～2016年P(guān)M2.5濃度呈上升趨勢,2016～2018年 PM2.5濃度呈下降趨勢.2013～2018年 PM2.5平均濃度為 49.33μg/m3,超過國家二級標(biāo)準(zhǔn)(35μg/m3)0.4倍,其中在2016年P(guān)M2.5濃度最高,約為 54.25μg/m3,2018年 PM2.5濃度最低,約為 39.25μg/m3,表明近年來國家對大氣污染控制和治理卓有成效.針對銀川市大氣污染現(xiàn)狀,國家提倡用天然氣和電力等清潔能源,用潔凈煤代替原煤,在2018年10月前實現(xiàn)能源結(jié)構(gòu)調(diào)整[19];開展煤炭質(zhì)量監(jiān)督和消費(fèi)總量控制,對鍋爐進(jìn)行全面改造,從而緩解了銀川市大氣污染問題[20].

圖1 2013～2018銀川市PM2.5質(zhì)量濃度年、季、月變化特征Fig.1 Characteristics of annual, quarterly and monthly variation of PM2.5 mass concentration in Yinchuan city over 2013～2018

在季節(jié)變化上,PM2.5質(zhì)量濃度變化較為明顯,呈現(xiàn)出冬秋高、春夏低的趨勢(圖 1b),PM2.5質(zhì)量濃度冬季最高,達(dá) 75.11μg/m3,其次是秋季,為 48.17μg/m3,再次是春季,為 42.40μg/m3,夏季濃度最低,為31.83μg/m3.夏季溫度高,大氣層結(jié)不穩(wěn)定,有利于大氣顆粒物的擴(kuò)散,且夏季降雨量較多,伴隨著濕沉降對 PM2.5有更好的去除效果;此外,夏季植被生長旺盛,植物的枝葉對 PM2.5也有明顯的截留作用.冬季溫度低,地面逆溫頻率的增加,大氣層在寒冷季節(jié)相對穩(wěn)定,空氣無法上下對流,不利于 PM2.5的擴(kuò)散[21];同時,冬季以西北風(fēng)造成局部揚(yáng)塵,將西北干旱荒漠區(qū)的沙塵帶入研究區(qū)[22],因此,冬季 PM2.5質(zhì)量濃度較高.

在月變化上,PM2.5濃度呈雙峰單谷型變化趨勢(圖 1c).其中 9月和 10月 PM2.5濃度最低,分別為31.68,31.18μg/m3,1月和 12月濃度最高,分別為79.02,68.82μg/m3.銀川市1月和12月多天氣嚴(yán)寒且采暖期較長,采暖導(dǎo)致燃煤量升高,PM2.5及其前體物(二氧化硫、氮氧化物、VOCs等)的排放量增加;同時,冬季為風(fēng)沙天氣,因此,PM2.5濃度可能主要是受燃煤和沙塵天氣影響所致[23].

2.2 風(fēng)速、風(fēng)向?qū)M2.5質(zhì)量濃度的影響

污染物在水平輸送過程中,風(fēng)速、風(fēng)向起主導(dǎo)作用[24-25].圖2結(jié)果表明,PM2.5質(zhì)量濃度隨風(fēng)速的增大呈現(xiàn)波動式變化:先下降、后上升、再下降的趨勢.PM2.5濃度在最小風(fēng)速0～1m/s時最高,約57.67μg/m3;隨著風(fēng)速的增大PM2.5濃度呈現(xiàn)降低趨勢,當(dāng)風(fēng)速達(dá)到 3～4m/s時 PM2.5濃度達(dá)到最低值,約 44.88μg/m3,說明 3～4m/s風(fēng)速有利于 PM2.5污染物的擴(kuò)散.隨后,PM2.5濃度隨著風(fēng)速的繼續(xù)增加而升高,當(dāng)風(fēng)速為5～6m/s時PM2.5濃度高達(dá)57.07μg/m3,表明大風(fēng)雖有利于污染物的擴(kuò)散,但可能引起的揚(yáng)塵進(jìn)一步導(dǎo)致大氣 PM2.5濃度升高[26].當(dāng)風(fēng)速繼續(xù)增加到 6～7m/s時,PM2.5濃度急劇下降.銀川市四季大風(fēng)天多為北風(fēng),強(qiáng)冷空氣可有效清除污染物,降低大氣顆粒物濃度,這可能是潔凈空氣對污染物的稀釋作用和大風(fēng)的擴(kuò)散作用所致.此外,當(dāng)風(fēng)速在 2～4m/s時,PM2.5濃度維持在一個較低的濃度水平,且變化不大,表明2～4m/s風(fēng)速有利于顆粒物的擴(kuò)散.北京市大氣PM2.5濃度在風(fēng)速3m/s時下降到較低水平[27],與本研究結(jié)果一致.

圖2 PM2.5質(zhì)量濃度與風(fēng)速的關(guān)系Fig.2 Relationship of PM2.5 mass concentration with wind speed

風(fēng)向頻率玫瑰圖(圖 3a)表明,銀川市春季主要以WNW和N風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向,夏季以SSE和N風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向,秋冬兩季則的主導(dǎo)風(fēng)向主要為W和N,其次是 WNW 和 WSW.風(fēng)速、風(fēng)向關(guān)系(圖 3b)表明,銀川市在各風(fēng)向上主要以小于 3m/s風(fēng)速為主;在NW、WNW、W和WSW風(fēng)向上4～6m/s風(fēng)速占比較高,分別為 13.11%、19.57%、10.68%和 13.33%.由風(fēng)速與 PM2.5濃度的關(guān)系可知,當(dāng)風(fēng)速在 4～6m/s時導(dǎo)致PM2.5濃度升高,加之吐魯番盆地、塔克拉瑪干沙漠、河西走廊、騰格里沙漠、巴丹吉林沙漠等沙漠戈壁地帶位于銀川市西北方向,說明銀川市可能在NW、WNW、W和WSW風(fēng)向上受到西北地區(qū)沙塵源輸送的影響,導(dǎo)致在大風(fēng)天氣時PM2.5濃度升高.在 SSE風(fēng)向上,4～6m/s的風(fēng)速占比小,僅為2.9%,與 W 和 WNW 風(fēng)向相比,SSE風(fēng)向更有利于PM2.5的稀釋擴(kuò)散.

圖3 四季風(fēng)向頻率玫瑰圖和不同風(fēng)向上不同風(fēng)速的占比Fig.3 Rose chart of wind direction frequency in the four seasons and the proportion of different wind speeds in different wind directions

2.3 后向軌跡聚類分析

利用Meteoinfo軟件,結(jié)合2015～2017年逐小時PM2.5濃度數(shù)據(jù),對到達(dá)銀川的后向氣流軌跡進(jìn)行聚類分析(圖4),探究銀川市氣流輸送路徑.氣流輸送路徑和方向表示氣流到達(dá)銀川市所經(jīng)過的地區(qū),軌跡長短可以判斷氣流的移動速度,長的軌跡對應(yīng)移動速度較快的氣流,短的軌跡對應(yīng)移動緩慢的氣流[28].

圖4 四季氣流后向軌跡聚類分析Fig.4 Cluster-mean back trajectories of four seasons

在春季,來自新疆東部和內(nèi)蒙古西部的氣流(聚類 1和聚類 5)占比最高,分別為 49.63%和 25.28%;輸送距離較遠(yuǎn)的氣流(聚類 3和聚類 4)主要源自哈薩克斯坦東部,途經(jīng)新疆北部、甘肅北部,最后繞至內(nèi)蒙古西部抵達(dá)銀川市,分別占比15.56%和1.35%;源自蒙古國西北部的氣流(聚類2),途經(jīng)內(nèi)蒙古西部,最后從寧夏北部進(jìn)入銀川市,占比為8.09%.

夏季主要以西北短距離輸送氣流為主,其中來自新疆東部的氣流(聚類2)占比25.10%,源自蒙古國西南部的氣流(聚類1和聚類4)分別占比43.75%和1.34%;其次來自甘肅中部與內(nèi)蒙古交界地區(qū)的氣流(聚類 3)輸送距離最短,占比為 10.65%;夏季出現(xiàn)了北方氣流(聚類 5),主要來自蒙古國南部,占比19.16%.

秋季,氣流聚類數(shù)目減少至3類,3條氣流途經(jīng)區(qū)域基本一致,且均為西北長距離輸送氣流,3條氣流均從新疆中東部出發(fā),途經(jīng)甘肅北部和內(nèi)蒙古西南部進(jìn)而抵達(dá)銀川市.其中來自新疆東部的氣流(聚類1)占比最高,為48.33%;來自新疆中部的氣流(聚類2),占比為11.61%,來自新疆中東部的氣流(聚類3)占比為39.56%.

冬季均為西北長距離輸送氣流,與秋季相比,3條氣流途經(jīng)區(qū)域略有北移,始于新疆中北部,途經(jīng)新疆、甘肅和內(nèi)蒙古3省交界區(qū)域,最后從內(nèi)蒙古西南部繞至銀川市.其中來自新疆中部的氣流(聚類 1)輸送距離最遠(yuǎn),占比為38.72%;其次來自新疆中北部的氣流(聚類 2)軌跡占比最少,為 13.83%;最后來自新疆北部的氣流(聚類3)軌跡占比最高,為55.45%.

軌跡聚類分析結(jié)果表明銀川市四季主要以西北氣流為主,北京市和青海省東部的PM2.5路徑解析結(jié)果同樣表明來自西北的長距離輸送氣流占主導(dǎo)地位;在西北氣流中,特別是來自新疆和河西走廊地區(qū)的氣流對北京市和青海省東部 PM2.5濃度影響較大[29-30],而銀川市恰好位于青海省東部、北京市西部,氣流自西北向東南輸送,推測來自新疆的污染氣流可能先途經(jīng)青海省東部,然后抵達(dá)銀川,最后進(jìn)入北京市,進(jìn)而影響多個地區(qū)的 PM2.5濃度.銀川市春、秋、冬3季氣流的輸送距離明顯較夏季要遠(yuǎn),唯有夏季氣流以短距離輸送為主,且出現(xiàn)了北方清潔氣流,這可能與銀川市風(fēng)速、風(fēng)向密切相關(guān);銀川市四季均以N、W和SSE風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向,與氣流來源方向基本一致.銀川市地處大陸內(nèi)部中緯度帶,其東部距海岸線較遠(yuǎn)且有太行山脈阻隔,受東部氣流影響較小.西北部為廣闊的亞歐大陸腹地,西北風(fēng)盛行,說明銀川市所處地理位置可能決定了其主導(dǎo)風(fēng)向,而主導(dǎo)風(fēng)向又進(jìn)一步影響了銀川市氣流輸送來源.太原市污染物路徑解析表明太原市所處地理位置與其季風(fēng)氣候相適應(yīng),太原市秋冬季盛行西北風(fēng),故在秋冬季氣流主要以西北偏西氣流為主,占比 74.1%,與銀川市主導(dǎo)風(fēng)向和氣流軌跡關(guān)系的結(jié)果相似[31].另外,銀川市在W和WNW風(fēng)向上4～6m/s風(fēng)速占比較高,分別為 10.68%和 19.57%,PM2.5濃度隨風(fēng)速增大而升高,且銀川市春、秋和冬三季PM2.5平均濃度較高,推測在W和WNW風(fēng)向上大風(fēng)導(dǎo)致外來沙塵源的輸入和本地?fù)P塵的貢獻(xiàn)可能較大.因此,當(dāng)風(fēng)速較大時 PM2.5濃度升高的原因并不是大風(fēng)不利于污染物的稀釋作用,而是輸入的沙塵或本地的揚(yáng)塵所致,這也許是春、秋和冬3季PM2.5濃度居高不下的原因之一.夏季銀川市以WNW和SSE風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向,與WNW風(fēng)向相比,在SSE風(fēng)向上2～3m/s風(fēng)速占比高,有利于污染物的擴(kuò)散,且其東南方向無工業(yè)產(chǎn)業(yè)園或大面積沙漠等污染源區(qū),東南方向的清潔氣流會進(jìn)一步稀釋銀川市 PM2.5濃度,這可能是夏季 PM2.5濃度降低的原因之一.銀川市夏季 SSE風(fēng)向在風(fēng)向頻率玫瑰圖占比約9.4%(圖3),而在后向軌跡聚類中并無東南氣流出現(xiàn).蘭州市主導(dǎo)風(fēng)向與氣流軌跡也不完全一致,蘭州市春冬季均以ESE風(fēng)向為主,而后向軌跡聚類中也并無東南氣流出現(xiàn),而是以西北氣流為主[32],其原因可能與受點(diǎn)的高度(500m)和軌跡聚類分析有關(guān).銀川市夏季風(fēng)向與氣流出現(xiàn)偏差,可能與東南氣流聚類條數(shù)較少有關(guān).較高的高度所對應(yīng)的氣流輸送距離更遠(yuǎn)[33];銀川市主要以長距離輸送氣流為主,說明選取的500m高度與銀川市氣流輸送特征是一致的.

2.4 PSCF結(jié)果分析

PSCF分析結(jié)果表明(圖 5):銀川市春季權(quán)重潛在源貢獻(xiàn)高值區(qū)域(WPSCF>0.3)主要位于湖南北部.此外,在陜西西南部和重慶北部對銀川市PM2.5濃度貢獻(xiàn)度也較大;夏季 WPSCF值最低(WPSCF<0.3),潛在源區(qū)明顯減少,主要分布在新疆東部與甘肅交界區(qū)域;秋季潛在源區(qū)分布較為集中,潛在源區(qū)貢獻(xiàn)值(WPSCF>0.3)的區(qū)域主要集中于新疆東部與甘肅省交界區(qū)域,在甘肅省東南部也是銀川市PM2.5的主要潛在源區(qū);冬季潛在源區(qū)分布特征與秋季相似,但冬季高值區(qū)域分布范圍較廣,在新疆中東部、青海省北部、河西走廊地區(qū)、內(nèi)蒙古西南部、甘肅省南部以及寧夏西北部與銀川之間存在著一條覆蓋范圍較廣的西北-東南走向的潛在貢獻(xiàn)源區(qū)帶,其中高值區(qū)域(WPSCF>0.5)主要分布在這條區(qū)域帶的兩端,分別在新疆東部和甘肅省南部地區(qū),其次0.3

圖5 四季PM2.5的加權(quán)潛在源貢獻(xiàn)函數(shù)(PSCF)Fig.5 Weighted potential source contribution function (PSCF) maps of PM2.5 in four seasons

銀川市 PM2.5潛在源區(qū)隨季節(jié)變化的差異性比較明顯,冬季W(wǎng)PSCF高值區(qū)域覆蓋范圍最廣且分布較為集中,春季 WPSCF值較秋季高,但秋季潛在源區(qū)分布較春季集中,夏季W(wǎng)PSCF高值區(qū)域范圍最小;此外秋冬兩季均存在一條自西北-東南走向的潛在貢獻(xiàn)源區(qū)帶,其覆蓋區(qū)域基本均是對銀川市PM2.5濃度影響較大的潛在源區(qū).

2.5 CWT結(jié)果分析

CWT分析法可進(jìn)一步確定潛在源區(qū)的權(quán)重濃度,平均權(quán)重濃度 CWT值越大,表示該網(wǎng)格區(qū)域?qū)︺y川市 PM2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)越大.CWT分析結(jié)果表明(圖6)銀川市春季CWT高值區(qū)域(>100μg/m3)主要分布在湖北中部、湖南北部、四川東北部、貴州西北部、云南東北部零星地區(qū)以及甘肅省南部與青海省東部交界區(qū).此外,青海東部河南西部以及四川西南部對銀川市 PM2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)為 60～80μg/m3.夏季,對銀川市 PM2.5貢獻(xiàn)較大的潛在源區(qū)明顯減少,CWT高值區(qū)域(>100μg/m3)幾乎沒有,CWT值在60～80μg/m3之間的區(qū)域主要集中于湖北省東北部、江西省北部以及山東省中部地區(qū).秋季,對銀川市PM2.5貢獻(xiàn)較大的潛在源區(qū)主要分布在自西北-東南這條西北區(qū)域帶上.除此之外,新疆西部、青海西北部以及甘肅省南部區(qū)域?qū)︺y川市 PM2.5濃度貢獻(xiàn)值也相對較高,超過了60μg/m3.冬季PM2.5的潛在源區(qū)分布與秋季相似,主要集中在自西北-東南這條西北區(qū)域帶上,但冬季CWT高值區(qū)域(>100μg/m3)明顯增多,在新疆中東部、青海省中部、甘肅省南部以及四川和重慶交界區(qū)域?qū)︺y川市 PM2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)值最大,超過了 120μg/m3,表明這些區(qū)域?qū)︺y川市PM2.5濃度輸送的實際值較高.其次青海北部、河西走廊地區(qū)、內(nèi)蒙古西南部以及寧夏局部地區(qū)對銀川市 PM2.5質(zhì)量濃度也有一定影響,貢獻(xiàn)值約為 60～100μg/m3.此外,在阿富汗東北部和哈薩克斯坦南部的局部地區(qū)對銀川市 PM2.5質(zhì)量濃度也可能存在一定貢獻(xiàn),由于地理位置較遠(yuǎn),具體貢獻(xiàn)值有待后續(xù)研究進(jìn)一步量化.北京市冬季PM2.5的潛在源區(qū)主要位于內(nèi)蒙古中部,CWT值大約在100～180μg/m3,這與本研究中潛在源區(qū)對銀川市 PM2.5濃度的貢獻(xiàn)在數(shù)值上基本吻合[34].

圖6 四季PM2.5的加權(quán)濃度權(quán)重軌跡(CWT)Fig.6 Weighted concentration weighted trajectory (CWT) maps of PM2.5 in four seasons

CWT分析結(jié)果與WPSCF結(jié)果較為一致,2種方法均表明對銀川市貢獻(xiàn)較大的潛在源區(qū)主要集中在新疆中東部、青海中北部、河西走廊地區(qū)以及內(nèi)蒙古西南部,這些潛在源區(qū)分別位于庫姆塔格沙漠、柴達(dá)木盆地、河西走廊、騰格里沙漠以及巴丹吉林沙漠.干旱少雨、植被覆蓋度低、沙漠化嚴(yán)重[35-36]可能使得經(jīng)過這些區(qū)域的氣流更容易夾帶大量顆粒物,并隨著西北長距離輸送將顆粒物送至銀川市,進(jìn)而影響銀川市的空氣質(zhì)量.嚴(yán)曉瑜等[37]報道2014～2016年銀川市 PM2.5潛在源區(qū)主要集中在新疆東部庫姆塔格沙漠、內(nèi)蒙古騰格里沙漠、巴丹吉林沙漠、內(nèi)蒙古西北部以及甘肅北部,與本研究的潛在源區(qū)分布結(jié)果相似,表明銀川市PM2.5濃度主要受西北干旱區(qū)沙塵源區(qū)的影響.河西走廊地區(qū)玉門市屬西北干旱區(qū),位于銀川市西北方向,其 PM2.5潛在源區(qū)均來自 3個沙塵源區(qū),分別為準(zhǔn)噶爾盆地(包括古爾班通古特沙漠)、塔里木盆地(包括塔克拉瑪干沙漠、庫木塔格沙漠及其周邊地區(qū))、阿拉善和鄂爾多斯高原(包括巴丹吉林沙漠和騰格里沙漠)[38],進(jìn)一步表明西北方向的3個沙塵源區(qū)可能途經(jīng)河西走廊地區(qū)影響銀川市PM2.5濃度.

2.6 重污染期間銀川市PM2.5的路徑及潛在源解析

由于重污染時段顆粒物濃度較高,PM2.5濃度變化特征及外來源輸送路徑呈現(xiàn)的更為明顯,銀川市四季PM2.5的潛在來源解析結(jié)果表明:冬季潛在來源分布區(qū)域最廣,污染最為嚴(yán)重,春季次之,因此選取春、冬季節(jié)嚴(yán)重污染時段的 PM2.5軌跡進(jìn)行聚類和潛在源分析.具體地,重污染時段的選取如下:2015年12 月 8～10 日(重度污染,PM2.5濃度 349.83μg/m3)、2016年5月18～20日(嚴(yán)重污染,PM2.5濃度299.17μg/m3)、2016年 12月 11～12日(嚴(yán)重污染,PM2.5濃度265.67μg/m3)、2017年1月 1～3日(嚴(yán)重污染,PM2.5濃度 359.8μg/m3)、2017年 5月 3～5日(嚴(yán)重污染,PM2.5濃度 309.2μg/m3).

重污染期間,后向軌跡聚類分析表明銀川市氣流也主要來源于西北方向(圖7),聚類1氣流主要來自新疆東部,途經(jīng)甘肅北部、內(nèi)蒙古西南部進(jìn)而抵達(dá)銀川市,占比最高,為46.67%;聚類2和聚類4兩條氣流均為境外輸入,其中聚類 2氣流輸送距離最遠(yuǎn),占比 9.72%,主要來自土庫曼斯坦中部,途經(jīng)烏茲別克斯坦東南部、吉爾吉斯斯坦南部,最后橫穿新疆、甘肅到達(dá)銀川市.聚類 4氣流來自銀川正西北方向,占比 16.11%,主要源自新西伯利亞地區(qū),途經(jīng)蒙古國和內(nèi)蒙古西南部到達(dá)銀川市;聚類 3氣流主要以短距離輸送為主,占比27.50%,主要來源于甘肅省中部地區(qū),繞至內(nèi)蒙古南部,最后從寧夏西北部進(jìn)入銀川.馬艷等[39]在 2014年對青島市冬季一次重污染過程中PM2.5的影響機(jī)制進(jìn)行分析,結(jié)果表明西北風(fēng)是導(dǎo)致PM2.5濃度居高不下的主要原因,而在南風(fēng)和西南風(fēng)影響下,PM2.5濃度有所下降,因此,西北風(fēng)是導(dǎo)致重污染天氣的重要因素,進(jìn)一步證實了本研究的結(jié)果.

圖7 重污染期間氣流后向軌跡聚類分析Fig.7 Cluster-mean back trajectories during heavy pollution

重污染期間,銀川市PM2.5潛在源分析結(jié)果表明(圖 8a),WPSCF高值區(qū)域(>0.6)大致分為 3個板塊,分別位于新疆東部與甘肅交界區(qū)域、內(nèi)蒙古西南部與甘肅交界區(qū)域以及甘肅中南部地區(qū).此外,新疆東部零星地區(qū)、青海省北部局部地區(qū)、內(nèi)蒙古西南部以及寧夏西部地區(qū)對銀川市 PM2.5濃度的影響也相對較大(WPSCF>0.3),不可忽視.濃度權(quán)重分析結(jié)果(圖 8b)表明重污染期間對銀川市 PM2.5濃度貢獻(xiàn)較大的區(qū)域分布較廣,主要集中在西北-東南這條區(qū)域帶上;但與冬季相比,重污染期間對銀川 PM2.5濃度貢獻(xiàn)較大的潛在源區(qū)略有北移,主要集中在新疆東部、內(nèi)蒙古西南部、寧夏西北部地區(qū)以及甘肅省絕大多數(shù)地區(qū),這些地區(qū)對銀川市PM2.5濃度貢獻(xiàn)均在120μg/m3以上.銀川市重污染天氣多發(fā)生在春冬兩季,西北地區(qū)春、冬季寒冷,大部分城市都以燃煤方式實現(xiàn)集中供暖,導(dǎo)致西北地區(qū)春、冬季大氣顆粒物中煤煙塵含量可能較高[40],進(jìn)而隨著強(qiáng)勁的西北風(fēng)經(jīng)過長距離輸送抵達(dá)銀川市,顆粒物累積導(dǎo)致其濃度超標(biāo),這可能是導(dǎo)致銀川市重污染期間PM2.5濃度超標(biāo)的原因之一.此外,新疆中北部和青海中部地區(qū)對PM2.5濃度貢獻(xiàn)約在 80μg/m3以上,烏茲別克斯坦東南部、吉爾吉斯斯坦北部以及新西伯利亞地區(qū)對銀川市 PM2.5濃度的實際貢獻(xiàn)值也有一定影響.在2018～2019年長三角區(qū)域一次重污染過程中,山東省中部、山東省沿渤海、江蘇省中部及沿海城市對長三角區(qū)域 PM2.5濃度的貢獻(xiàn)值較高,CWT值普遍處于 80μg/m3以上,最高可達(dá) 200μg/m3以上[41],與本研究CWT值的結(jié)果類似.由于重污染期間影響銀川市PM2.5濃度的潛在源區(qū)分布較廣,其對 PM2.5濃度的貢獻(xiàn)還有待于進(jìn)一步深入研究.

圖8 重污染期間PM2.5的加權(quán)潛在源貢獻(xiàn)函數(shù)圖和加權(quán)濃度權(quán)重軌跡Fig.8 Weighted potential source contribution function and concentration weighted trajectory maps of PM2.5 during heavy pollution period

研究表明銀川市大氣 PM2.5濃度主要受西北方向沙塵源區(qū)和燃煤取暖的影響,因此,落實植樹造林、防風(fēng)固沙和減緩?fù)恋鼗哪日?加強(qiáng)區(qū)域環(huán)境合作,實施大氣污染聯(lián)合防治是緩解西北地區(qū)細(xì)顆粒物長距離輸送的有效措施.另外,發(fā)展清潔能源、煙氣脫硫脫銷、綠色生產(chǎn)等技術(shù),減少西北地區(qū)燃煤產(chǎn)生的SO2、NOx和煙塵的排放量,可有助于改善銀川乃至京-津-冀地區(qū)的空氣質(zhì)量.

3 結(jié)論

3.1 銀川市2013～2018年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度年均值呈先上升后下降趨勢,其中2016年P(guān)M2.5濃度最高.在季節(jié)上PM2.5質(zhì)量濃度大小依次為:冬季>秋季>春季>夏季.銀川市四季以西北偏西風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向,且2～3m/s的風(fēng)速最有利于PM2.5的擴(kuò)散.

3.2 銀川市四季氣流主要以哈薩克斯坦、新疆、蒙古國和甘肅等地區(qū)的長距離西北輸送氣流為主,其中夏季出現(xiàn)了來自蒙古國北部和甘肅中部的短距離輸送氣流,這與四季的主導(dǎo)風(fēng)向一致.

3.3 潛在源分析與權(quán)重濃度分析結(jié)果表明:銀川市PM2.5潛在源區(qū)隨季節(jié)變化的差異性比較明顯,冬季W(wǎng)PSCF高值覆蓋區(qū)域最廣,春季W(wǎng)PSCF值較秋季高,但秋季潛在源區(qū)分布較春季集中,夏季 WPSCF值最低;秋冬兩季均存在一條自西北-東南走向的潛在貢獻(xiàn)源區(qū)帶,主要包括新疆中東部,經(jīng)過青海省北部、河西走廊地區(qū)、內(nèi)蒙古西南部、甘肅省南部以及寧夏西北部.這可能與潛在源區(qū)植被覆蓋度低、干旱少雨以及土地沙漠化嚴(yán)重等因素有關(guān),也與其冬季燃煤采暖污染物排放量增加有關(guān).

3.4 重污染期間,銀川市 PM2.5輸送氣流主要為西北長距離輸送氣流,其中新疆東部與甘肅交界區(qū)域、內(nèi)蒙古西南部與甘肅交界區(qū)域以及甘肅中南部地區(qū)對銀川市PM2.5濃度貢獻(xiàn)較大,其潛在源區(qū)與銀川市秋、冬季PM2.5的潛在源區(qū)基本一致.