吳家堡, 李 涌, 劉國卿*, 蘇玲玲, 丁敏霞

深圳市大氣210Pb的活度濃度、沉降通量和沉積速率研究

吳家堡1, 李 涌1, 劉國卿1*, 蘇玲玲2, 丁敏霞3

(1. 深圳大學 物理與光電工程學院 核科學與技術(shù)系, 廣東 深圳 518060; 2. 深圳技術(shù)大學 先進材料測試中心, 廣東 深圳 518118; 3. 深圳市環(huán)境監(jiān)測中心站, 廣東 深圳 518049)

2017年1月至12月, 研究分析了深圳市大氣氣溶膠中210Pb的活度濃度、沉降通量和沉積速率。結(jié)果表明, 深圳市大氣210Pb比活度范圍為0.59～4.72 mBq/m3(平均值為1.58 mBq/m3); 沉降通量范圍為0.45～ 1.31 Bq/(m2×d) (平均值為0.74 Bq/(m2×d)); 沉積速率范圍為0.09～1.44 cm/s (平均值為0.71 cm/s)。研究發(fā)現(xiàn), 深圳市大氣210Pb比活度冬季高、夏季低, 其季節(jié)變化受氣象條件和不同氣團來源綜合影響。大氣210Pb的沉降通量和沉積速率均與降水量呈明顯的正相關(guān)關(guān)系, 提示降雨是大氣中210Pb去除的有效途徑。

大氣氣溶膠;210Pb; 沉降通量; 沉積速率; 深圳

0 引 言

鉛-210 (210Pb,1/2=22.3 a)是鈾衰變系的產(chǎn)物, 來自于母體氡(222Rn,1/2=3.8 d)的衰變。作為顆?；钚院怂? 大氣中的210Pb一旦生成即被氣溶膠粒子所吸附, 隨后參與各種大氣過程, 最終通過干濕沉降作用匯集于地表。研究表明, 大氣中210Pb的活度濃度主要受地表Rn析出率、海拔高度和經(jīng)度的影響, 其活度濃度在中亞熱帶和北半球溫帶大陸地區(qū)為最高[1]。

天然放射性核素210Pb 是研究大氣物質(zhì)遷移傳輸?shù)牧己檬聚檮?。大?10Pb因其半衰期較長, 在現(xiàn)代沉積物計年學中得到廣泛應(yīng)用[2]; 在222Rn源已知的情況下,210Pb的大氣濃度數(shù)據(jù)可作為氣溶膠沉降與清除過程的良好示蹤劑[3–5]; 另外, 大氣210Pb對于不同氣團(如大陸性氣團或海洋性氣團)來源的判識亦提供了一種優(yōu)良的示蹤手段[5–6]。目前, 國內(nèi)關(guān)于大氣氣溶膠中210Pb的研究較少, 并主要集中于高海拔地區(qū)[7–8]。深圳地處亞熱帶季風氣候區(qū), 是我國南方最為重要的海濱城市之一, 亦是我國天然輻射的高本底地區(qū)[9]。本工作以深圳市為研究靶區(qū), 擬通過對大氣氣溶膠與大氣沉降的同步觀測, 分析大氣210Pb的活度濃度與沉降通量, 研究其季節(jié)變化規(guī)律, 估算大氣氣溶膠沉積速率, 研究結(jié)果有助于認識區(qū)域大氣物質(zhì)的遷移傳輸過程, 為人體健康保護提供科學依據(jù)。

1 實驗方法

1.1 樣品采集

采樣點選擇在深圳大學實驗樓樓頂(22.5°N, 113.9°E), 距地面高度約20 m, 采集時間從2017年1月至12月。大氣氣溶膠樣品用大流量顆粒物采樣器(武漢天虹儀表廠)采集, 采集流量為1.05 m3/min, 樣品采集前先用無水乙醇擦拭干凈, 用玻璃纖維濾膜(Whatman, GF/A, 20.3×25.4 cm)收集大氣氣溶膠樣品, 樣品每周采集1次, 每次采集24 h; 大氣沉降樣品用 FPS-2 型輻射環(huán)境干濕沉降自動采樣器(長沙湘藍科技有限公司)采集, 樣品采集箱直徑為0.55 cm, 高為0.6 m, 每次采樣前, 依次用2%的HCl和去離子水清洗采集箱壁和箱底, 每個樣品的采集周期約為1個月。

1.2 樣品處理

大氣氣溶膠樣品采集后將濾膜折疊成6 cm × 4 cm × 1 cm的小長方體, 封裝于塑料盒中, 以便于每一張濾膜在探測器中都有相同的幾何衰變條件, 直接置于高純鍺譜儀上進行分析測定。大氣沉降樣品的處理方法參考文獻[10], 每次采樣后, 依次用2%的HCl和去離子水清洗箱底和箱壁, 并將清洗液轉(zhuǎn)移到大塑料桶中。用6 mol/L的HCl調(diào)節(jié)溶液的pH值, 使其小于2, 并按每升樣品20 mg的Fe3+量加入FeCl3溶液, 攪拌均勻, 放置24 h。然后緩慢的加入氨水溶液, 調(diào)節(jié)溶液的pH值約為8.5, 快速攪拌3 min, 慢攪15 min, 放置24 h。最后通過虹吸、離心和干燥, 將樣品轉(zhuǎn)移至測量盒中待測。

1.3 樣品分析

本實驗所使用的探測器型號為 GEM5970, 美國 ORTEC公司生產(chǎn)。其晶體的直徑為59 mm, 高度為70 mm,60Co點源1332 keV能量半峰寬不大于1.8 keV, 相對效率為38%。探測器對于210Pb的效率刻度采用中國計量科學研究院定值的氣溶膠監(jiān)測效率校準源(152Eu+137Cs), 根據(jù)各能量峰的探測效率進行效率曲線擬合, 獲得全能峰效率曲線。氣溶膠中210Pb的比活度依據(jù)210Pb所發(fā)射出的特征射線(能量為46.5 keV, 分支比為4.05%)進行定量分析, 根據(jù)式(1)進行計算[10]。

式中,為大氣210Pb活度濃度, 單位為Bq/m3;s、b分別為樣品峰和本底計數(shù)率, 單位為s?1;為特征峰效率;為射線衰變分支比(4.05%);為大氣氣溶膠采集體積, 單位為m3。

大氣氣溶膠中210Pb沉降通量按式(2)進行計算[9]。

式中,為大氣210Pb總沉降通量, 單位為Bq/(m2×d);為放射性活度, 單位為Bq;為樣品收集箱底面積, 單位為m2;為采樣周期, 單位為d。由于210Pb的半衰期較長, 大氣210Pb的活度濃度與沉降通量未進行時間衰變修正。

1.4 氣象數(shù)據(jù)

樣品采集點的氣象資料由深圳市環(huán)境監(jiān)測中心站提供, 采用了深圳市南山區(qū)華僑城自動觀測站的日平均數(shù)據(jù), 其中大氣PM2.5含量通過環(huán)境空氣質(zhì)量自動監(jiān)測系統(tǒng)(美國熱電5030SHARP)自動獲取。

2 結(jié)果與討論

2.1 大氣中210Pb的比活度

深圳市大氣210Pb的比活度范圍為0.59～ 4.72 mBq/m3, 平均值為1.58 mBq/m3。表1為不同地區(qū)大氣210Pb含量比較, 深圳市大氣210Pb的比活度與國內(nèi)北方城市相當[11], 高于我國廈門地區(qū)[6]、日本熊本[13]、西班牙馬拉加[15]和美國密歇根州的底特律地區(qū)[14]。中國是世界上最大的煤炭生產(chǎn)國和消費國, 原煤中通常含有一定的天然放射性核, 在煤炭燃燒的過程中,210Pb會以煙氣或者灰飛的形式得以富集并擴散到空氣中, 從而增加空氣中210Pb的含量, 這可能是我國境內(nèi)大氣210Pb 含量較高的重要原因。深圳雖無燃煤工業(yè), 但在秋、冬時節(jié), 北方“富”210Pb氣團往往可伴隨東北季風的南下遷移; 另外, 深圳市是我國天然輻射高本底地區(qū)之一, 土壤中Rn含量是全國平均水平的7倍[16], 土壤中Rn的釋放也可能是深圳市大氣210Pb含量較高的重要原因之一。

深圳市大氣210Pb的月均含量變化如圖1所示, 大氣210Pb的活度濃度呈現(xiàn)冬、春季高, 夏季低的特點, 其季節(jié)變化特征與我國瓦里關(guān)山[7]和杭州地區(qū)[11]相似。研究表明, 大氣中210Pb的活度濃度主要受地表Rn析出率、海拔高度和氣象因素的影響[1]。210Pb是顆?；钚院怂? 主要吸附于亞微米級氣溶膠粒子中, 大氣顆粒物作為其參與各種大氣過程的媒介, 亦是影響其近地面含量的重要因素。圖2為大氣210Pb與PM2.5含量相關(guān)關(guān)系分析, 兩者呈明顯的正相關(guān)關(guān)系(2=0.7), 體現(xiàn)了210Pb作為陸生顆?；钚院怂氐奶攸c。深圳屬于亞熱帶季風氣候區(qū), 雨熱同期, 干冷咸至。在冬季, 深圳主要受大陸性氣團影響, 大氣顆粒物含量較高, 增加了大氣210Pb賦存的媒介; 另一方面, 在東北季風驅(qū)使下, 北方“富”210Pb氣團的南下(見圖3, 后推氣流軌跡分析)又可使近地面大氣210Pb含量得以增加。相對應(yīng)地, 在夏季期間, 深圳主要受海洋性氣團影響, 一方面, 海洋性氣團中210Pb含量低; 另一方面,210Pb是顆粒活性核素, 夏季雨水充沛, 大氣中的210Pb可以被降雨有效清除; 此外, 雨季的地表透氣率較旱季低, 作為大氣中210Pb主要來源的母體222Rn, 其向大氣中的釋放率也表現(xiàn)出雨季比旱季低。綜上, 深圳市大氣210Pb的季節(jié)變化是氣象條件和不同氣團來源綜合影響的結(jié)果。

表1 不同地區(qū)210Pb比活度對比

圖1 深圳市大氣210Pb活度的月時間變化

圖2 大氣210Pb含量與PM2.5的相關(guān)關(guān)系

圖3 深圳市后向大氣氣流軌跡

2.2 大氣中210Pb的沉降通量

深圳市大氣210Pb的沉降通量和降水量變化如圖4所示, 大氣中210Pb的沉降通量范圍為0.45～ 1.31 Bq/(m2×d), 平均值為0.74 Bq/(m2×d)。表2為不同地區(qū)210Pb大氣沉降通量的比較, 由表2可見, 深圳市大氣210Pb沉降通量與我國廈門、美國底特律以及日本長崎相近, 但明顯低于上海。Du.[5]的研究表明, 上海市大氣210Pb沉降通量的高值主要受到中國北方或者西北方沙塵暴的影響, 這也反映了大陸性氣團對于大氣210Pb沉降通量的影響。

由圖4可見, 深圳市大氣210Pb沉降通量呈明顯的季節(jié)變化特點,210Pb的沉降通量最高值出現(xiàn)在8月, 最低值出現(xiàn)在11月和12月。大氣中的210Pb主要由土壤中的222Rn衰變產(chǎn)生, 其沉降通量主要受到大氣中222Rn含量水平及氣象條件的影響。國內(nèi)外眾多研究表明[4, 6], 大氣210Pb的沉降通量與降雨量呈顯著的正相關(guān)關(guān)系。從圖4可見, 深圳市3～7月降雨量變化顯著, 但大氣210Pb的沉降通量變化幅度不大。在此期間, 深圳市主要受海洋性氣團控制, 大氣210Pb的沉降主要受本地222Rn來源影響, 雖然降雨量差異大, 但大氣210Pb的沉降通量相對平穩(wěn)。在秋季期間(9～12月), 深圳市主要由大陸性氣團控制, 大氣210Pb的沉降通量與降雨量呈顯著的正相關(guān)關(guān)系(2=0.99), 大氣210Pb的沉降通量隨降雨量的增加而增加明顯。需要指出的是, 雖然2月份的降雨量不大(29.9 mm), 但大氣210Pb沉降通量高達0.91 Bq/(m2×d), 究其原因, 這段時間是南北季風交互作用時段, 干沉降作用導(dǎo)致210Pb總沉降通量較高。

2.3 基于大氣210Pb的氣溶膠沉積速率

大氣中的210Pb具有固定來源(222Rn的衰變), 又是顆粒活性核素, 其在大氣中的賦存形態(tài)與其他污染物相類似, 因而可通過對大氣210Pb的系統(tǒng)觀測, 根據(jù)大氣210Pb的沉積速率, 估算污染物沉降通量[10]。大氣210Pb的沉積速率可由式(3)計算獲得[14]。

式中,為大氣210Pb總沉降通量, 單位為Bq/(m2×d);為大氣210Pb活度濃度, 單位為Bq/m3。計算時取大氣210Pb的月平均沉降通量與當月大氣210Pb平均比活度, 大氣210Pb的沉積速率結(jié)果見表3。

由表3可見, 在2017年1月至12月期間, 深圳市大氣210Pb沉積速率范圍為0.09～1.44 cm/s, 平均值為0.71 cm/s。通過對比發(fā)現(xiàn)(表4), 深圳市大氣210Pb沉積速率與美國底特律地區(qū)[14]、德國紐賀堡地區(qū)[22]相當, 但明顯低于西班牙馬拉加地區(qū)[21]。另外, 相較于同期大氣7Be沉積速率(平均0.96 cm/s, 未發(fā)表數(shù)據(jù)), 大氣210Pb沉積速率略低。這兩種核素沉積速率的差異主要緣于其來源的不同,7Be是宇生核素, 主要來自于高層大氣; 而210Pb是陸生核素, 近地表大氣210Pb比活度較高, 計算獲得的沉積速率往往較低。研究表明, 大氣顆粒物沉積速率與粒徑大小、氣象條件的變化密切相關(guān)。從表2可見, 深圳市大氣210Pb沉積速率在夏季(6～8月)較高, 其值均大于1.0 cm/s, 而在冬季月份(11～1月)較低。為探討降雨和降雨天數(shù)對大氣沉積速率的影響, 對兩者做了相關(guān)關(guān)系分析。從圖5可見, 大氣210Pb的沉積速率與降雨量、降雨天數(shù)均呈顯著的正相關(guān)關(guān)系, 其相關(guān)系數(shù)2分別為0.72和0.77, 提示降雨的濕清除是大氣中核素去除的主要途徑, 降雨量的大小直接影響大氣顆粒物沉積速率的大小。Koch.[25]的模型研究也表明, 降雨的濕清除是對流層中210Pb去除的主要途徑, 約88%的210Pb在降水過程中被去除, 余下的12%主要通過干沉降方式被去除。

圖4 深圳市大氣210Pb的沉降通量和降水量

表2 不同地區(qū)大氣210Pb沉降通量對比

表3 210Pb的大氣氣溶膠沉積速率

表4 不同地區(qū)210Pb大氣氣溶膠沉積速率對比

圖5 大氣210Pb沉積速率與降雨量、降雨天數(shù)的相關(guān)關(guān)系

3 結(jié) 論

(1) 深圳市2017年1～12月期間大氣210Pb的比活度、210Pb沉降通量和沉積速率分別為0.59～ 4.72 mBq/m3、0.45～1.31 Bq/(m2×d)和0.09～1.44 cm/s, 平均值分別為1.58 mBq/m3、0.74 Bq/(m2×d)和0.71 cm/s。

(2) 深圳市大氣210Pb比活度冬春季高、夏季低, 其季節(jié)變化特點是氣象條件和不同氣團來源綜合影響的結(jié)果。

(3) 深圳市大氣210Pb沉降通量、沉積速率與降雨量、降雨天數(shù)呈顯著的正相關(guān)關(guān)系, 降雨的濕清除是大氣中核素去除的重要途徑。

感謝復(fù)旦大學陳穎軍教授和中國科學院廣州地球化學研究所李軍研究員兩位評審專家對本文提出的寶貴意見。

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Activity concentrations, depositional fluxes and deposition velocities of210Pb in atmospheric aerosols of Shenzhen

WU Jia-bao1, LI Yong1, LIU Guo-qing1*, SU Ling-ling2and DING Min-xia3

1. Department of Nuclear Science and Technology, College of Physics and Optoelectronic Engineering, Shenzhen University, Shenzhen 518060, China;2. Center for Advanced Materials Diagnostic Technology, Shenzhen Technology University, Shenzhen 518118, China;3. Shenzhen Environmental Monitoring Center, Shenzhen 518049, China

In this study, the specific activity concentrations, depositional fluxes, and deposition velocities of210Pb in atmospheric aerosols of Shenzhen were studied from January to December 2017. Results indicated that the210Pb radioactivity activity concentrations ranged from 0.59–4.72 mBq/m3(with an average of 1.58 mBq/m3), depositional fluxes of210Pb ranged from 0.45–1.31 Bq/(m2×d) (with an average value of 0.74 Bq/(m2×d)), and deposition velocities of210Pb ranged from 0.09–1.44 cm/s (with an average value of 0.71 cm/s). The activity concentrations of210Pb were higher in winter than that in summer; the seasonal variation of210Pb was largely affected by meteorological conditions and air mass origin. The deposition fluxes and deposition velocities of210Pb showed a significant positive correlation with the amount of rainfall, suggesting that precipitation plays an important role in removing210Pb from the atmosphere.

atmospheric aerosol;210Pb; depositional fluxes; depositional velocities; Shenzhen

P593; X831

A

0379-1726(2021)02-0219-07

10.19700/j.0379-1726.2021.02.008

2019-04-20;

2019-07-20;

2019-08-01

廣東省自然科學基金(2016A030313037); 深圳市科技研發(fā)資金(JCYJ20170818100556755)

吳家堡(1994–), 男, 碩士, 粒子物理與原子核物理專業(yè)。E-mail: 89068279@qq.com

LIU Guo-qing, E-mail: liugq@szu.edu.cn; Tel: +86-755-26536232