李若飛,張學海,2?,段金龍,劉澍

(1 河南工業(yè)大學信息科學與工程學院, 河南 鄭州 450001;2 中國科學院合肥物質科學研究院安徽光學精密機械研究所,中國科學院大氣光學重點實驗室,安徽 合肥 230031)

0 引 言

近年來我國區(qū)域大氣污染事件頻發(fā), 引起廣泛關注。區(qū)域大氣環(huán)流異常和局地氣象條件是導致重度霾形成的重要原因[1,2]。北京及其周邊地區(qū)是全國大氣污染重災區(qū), 春季由于冷熱空氣交替,污染物傳輸特性復雜, 為城市空氣質量預報及氣候輻射效應研究帶來很大困難。Yu 等[3]利用Aerosol robotic network(AERONET)多年分析資料研究了北京地區(qū)灰霾天氣條件下大氣氣溶膠光學特性,認為北京地區(qū)春季灰霾期間以細粒子為主。薛文博等[4]研究了跨區(qū)域傳輸對京津冀典型城市的PM2.5污染的影響,結果表明PM2.5受區(qū)域外污染源影響較大?？咨荷旱萚5]利用后向軌跡模式研究了北京PM2.5的主要傳輸路徑及潛在源區(qū),結果表明河北、山東地區(qū)是北京PM2.5污染的主要潛在源區(qū)。Streets 等[6]模擬結果表明,在穩(wěn)定的南風作用下,河北省污染排放對北京市大氣中PM2.5濃度的貢獻達到50%～70%。

氣溶膠光學特性是研究氣溶膠氣候效應的基礎,也是氣溶膠輻射強迫估算中既重要又難以估計的不確定因子。近年來關于氣溶膠物化和光學特性的研究一直受到高度重視。Che 等[7]利用AERONET 資料研究了大氣污染和氣溶膠性質的相關性;Tian 等[8]利用AERONET、地基激光雷達和Cloud-Aerosol lidar and infrared pathfinder satellite observation(CALIPSO)數(shù)據(jù)研究了我國大氣氣溶膠垂直分布和光學性質的季節(jié)和時空變化;Li 等[9]利用太陽光度計得到的光學特性數(shù)據(jù)建立了氣溶膠物理和化學特性反演模型;Lee 等[10]根據(jù)單次散射反照率(Single scattering albedo,SSA)和細粒子百分比(Fine mode fraction,FMF)對氣溶膠粗細模態(tài)及吸收特性進行了分類。但由于氣溶膠物理特性的復雜性及時空變化多樣性,使得氣溶膠的光學特性依然是氣溶膠輻射效應估算中最重要的不確定因素。

本文利用空氣質量監(jiān)測數(shù)據(jù)及AERONET 北京站點數(shù)據(jù)集,對2018 年3 月29 日-4 月10 日的一次完整重污染過程的氣溶膠時空分布特征及光學特征進行研究,并結合后向氣流軌跡模式HYSPLIT(Hybrid single particle lagrangian integrated trajectory model),對其時空傳輸特征進行綜合研究。對進一步了解北京及其周邊地區(qū)大氣氣溶膠特點及其區(qū)域環(huán)境、氣候特征具有重要意義。

1 觀測站點和數(shù)據(jù)資料

北京地處華北平原的西北邊緣,背靠太行山余脈和燕山山脈。地勢總體上西北高,東南低。氣候屬于暖溫帶半濕潤大陸性季風氣候,春季受南北氣流交匯影響,鋒面活動加劇,形成復雜的氣候條件。

空氣質量監(jiān)測數(shù)據(jù)采用中國環(huán)境監(jiān)測總站公開發(fā)布的北京市大氣成分檢測站點監(jiān)測數(shù)據(jù)(包括AQI、PM2.5濃度、PM10濃度),天氣數(shù)據(jù)由中國氣象局發(fā)布。

采用AERONET 北京站(39.977?N, 116.381?E) CE-318 太陽光度計獲得重污染過程中的光學厚度(Aerosol optical depth, AOD)、Angstrom 波長指數(shù)(Angstrom exponent,AE)、FMF、SSA 等光學特性數(shù)據(jù)。AERONET 氣溶膠監(jiān)測網(wǎng)是分布于全球的氣溶膠特性地基觀測網(wǎng)絡,以全自動CE-318 太陽光度計為觀測儀器,獲得大氣AOD、粗細粒子比、氣溶膠粒子譜分布等,基于AERONET 北京站點數(shù)據(jù)研究此次重污染過程中的光學特性,時間范圍為2018 年3 月29 日-4 月10 日。

2 結果與討論

2.1 重污染過程期間污染物濃度特征

如圖1 所示,此次重污染過程北京市PM2.5質量濃度及AQI 日平均變化呈幾型變化趨勢,根據(jù)污染物濃度變化可分為三個階段: 自3 月29 日開始PM2.5、PM10濃度逐漸升高,到4 月1 日及4 月2 日處于連續(xù)重污染狀態(tài),4 月3 日之后空氣質量迅速好轉,由重污染程度轉為優(yōu)良狀態(tài)。此次重污染過程中,AQI 指數(shù)達到273,PM2.5和PM10的日平均質量濃度分別達到223μg·m?3和243μg·m?3,PM2.5和PM10日平均質量濃度是國家二級標準限值的3 倍和1.62 倍,氣溶膠顆粒物含量嚴重超標。4 月2 日,PM2.5/PM10高達91.8%,整個重污染過程中PM2.5/PM10變化范圍在48.2%～91.8%之間, 而重污染消散后, PM2.5/PM10變化范圍在20%～46%之間,表明此次重污染過程主要是由細顆粒物污染引起的。污染越重,細顆粒物質量濃度占比越高,這可能與來源于人為排放的氣溶膠粒子的累積有關,如工廠排放、汽車尾氣等[11]。

圖1 重污染過程中AQI 及顆粒物濃度的變化過程Fig.1 Daily average variation of AQI,PM2.5 and PM10 during heavy pollution

表1 給出了重污染發(fā)生期間北京氣象要素變化情況,由表1 可知此次重污染發(fā)展過程中,北京地區(qū)受到持續(xù)低風速南風等不利于污染物擴散天氣條件等的影響,造成南部細顆粒物的持續(xù)輸入以及北京地區(qū)污染物的積累。4 月2 日之后,在強勁冷空氣作用下,顆粒物迅速擴散,空氣質量迅速好轉,同時4 月4 日的降水活動也通過濕沉降作用進一步使污染物沉降并清除。

2.2 基于HYSPLIT 模式的后向軌跡分析

為進一步研究本次污染過程的傳輸路徑,采用HYSPLIT 模式對此次重污染過程污染物的輸送過程進行研究。后向軌跡模擬終點為AERONET 北京站(39.977?N,116.381?E)。HYSPLIT-4 是由美國NOAA 和澳大利亞氣象局聯(lián)合研發(fā)的一種歐拉和拉格朗日混合型的計算模式,包含多種物理過程,可以針對不同類型排放源進行較完整的輸送擴散和沉降過程模擬,并能夠處理多種氣象輸入場,被廣泛應用于大氣污染物輸送研究[12]。

表1 2018 年3 月29 日-4 月10 日觀測時段氣象要素變化情況Table 1 Variation of meteorological elements from March 29 to April 10,2018

圖2 2018 年4 月2 日(a)和5 日(b)北京72 小時后向氣流軌跡Fig.2 72 h back trajectories on April 2(a)and April 5(b),2018 of Beijing

圖2 為2018 年4 月2 日前后72 h 的輸送軌跡。從圖2(a)500 m 和1000 m 氣流軌跡可以看出,污染物在南風作用下,從河北、河南地區(qū)出發(fā),逐步向北京聚集,同時從1500 m 氣流軌跡可以看出,來自于內(nèi)蒙古、陜西等干旱半干旱地區(qū)的沙塵顆粒物的遠距離輸送也是造成此次污染的一個來源,但是由于傳輸過程中風速較低,因此遠距離傳輸僅能夠將部分細顆粒物輸送至北京地區(qū)。整體而言,此次污染過程主要來源于河北地區(qū)。河北地區(qū)是我國重要重工業(yè)基地和農(nóng)業(yè)基地,本次污染期間,在穩(wěn)定大氣條件下,持續(xù)低速偏南風將河北地區(qū)污染物向北京輸送,導致北京地區(qū)污染物水平急劇增加,4 月2 日達到頂峰,PM2.5濃度最高達到223μg·m?3,PM10濃度高達243μg·m?3;由圖2(b)可以看出，從4 月2 日開始,來自北方較大風力的潔凈高壓冷氣旋將污染物迅速吹散,從而造成北京地區(qū)污染物濃度迅速降低,同時4 月4 日北京地區(qū)發(fā)生降水事件,也通過濕沉降方式降低污染物濃度,對大氣起到清潔作用。

2.3 重污染過程期間北京地區(qū)光學特性

重污染期間顆粒物濃度很大,使得大氣消光增強,能見度降低,從而對氣候變化及輻射強迫帶來重大影響。采用AERONET 北京站觀測數(shù)據(jù)對此次重污染過程中氣溶膠光學特性變化進行分析研究。

圖3 給出了重污染發(fā)生期間AERONET 北京站的500 nm 波段大氣總AOD 及粗細模態(tài)AOD 以及440～870 nm 波段的AE。由圖可知,污染發(fā)生時,總AOD 由0.66 急劇升高到1.7,細模態(tài)AOD 由0.33 急劇升高到1.3,而粗模態(tài)AOD 基本維持在0.3 左右,說明粗粒子在重污染過程期間并沒有明顯變化,總光學厚度的變化主要由細粒子的累積所貢獻;同時AE 大多保持在1 以上,也表明重污染期間大氣氣溶膠以細粒子為主。值得注意的是在4 月2 日,細模態(tài)氣溶膠AOD 雖然很大,但是AE 僅為0.8。結合當天氣象條件可知,這可能是由于這一天為多云天氣,且相對濕度較高,氣溶膠粒子吸濕增長以及部分云滴粒子沒有剔除導致粗粒子占比增加。由圖4 可知,重污染發(fā)生期間,FMF 由發(fā)展期的0.5 左右急劇升高到0.9 以上,表明重污染期間有大量細粒子輸入,細粒子對光學厚度貢獻占據(jù)主要地位。4 月2 日之后,由于北方較強的清潔冷空氣注入,灰霾迅速消散,總光學厚度迅速減小至0.2 以下,粗細模態(tài)AOD 均降至0.1 左右,FMF 也迅速恢復到0.5左右,粗細粒子對光學厚度貢獻基本相當。

圖3 北京重污染過程中AOD500 及AE440～870Fig.3 AOD500 and AE440～870 during heavy pollution over Beijing

圖4 重污染過程中PM2.5/PM10 和細粒子比的變化Fig.4 Variation of PM2.5/PM10 and FMF during heavy pollution

圖4 給出了重污染期間北京地區(qū)PM2.5/PM10與AERONET 北京站太陽光度計反演的FMF 的變化趨勢。由圖可知,本次重污染過程中,地面觀測站的PM2.5/PM10數(shù)據(jù)與太陽光度計的細粒子比變化趨勢基本吻合,且均占主要地位,表明此次重污染過程是由大量細粒子顆粒物的輸入造成的。由于太陽光度計測得的是整層大氣的細粒子比,而地面觀測站測得的是近地面的PM2.5/PM10,隨著高度的增加,粗粒子減小速度遠大于細粒子減小速度,因此太陽光度計測量結果整體要高于地面觀測站測量結果,測量結果也表明太陽光度計數(shù)據(jù)在重污染過程中的可適用性。4 月4 日之后,由于降水及來自北方冷空氣輸入,使大氣顆粒物濃度迅速降低,空氣質量轉為優(yōu)良,細粒子比及PM2.5/PM10均降到正常水平。4 月6-8 日FMF 變化與PM2.5/PM10變化有較大差異,Yu 等[3]研究了2001-2015 年北京地區(qū)氣溶膠光學特性變化,認為由于大氣邊界層高度的變化,引起地面觀測數(shù)據(jù)與太陽光度計測量結果存在較大差異。

SSA 是反映氣溶膠粒子總消光中散射所占比例的一個重要光學參數(shù),是評估氣溶膠氣候效應的關鍵變量之一。由圖5 可知,SSA 隨波長的增大呈增加趨勢,波長越長,SSA 值越大。隨著污染加重,SSA 增大,說明在此次重污染過程中氣溶膠粒子的散射性逐漸增強,4 月2 日達到頂峰, 其中440 nm 波段的SSA440為0.95,4 月2 日之后,SSA440迅速降低至0.91。

圖6 為440 nm 波段SSA440與采用線性插值方法獲得的此次重污染期間550 nm 波段FMF550的小時平均散點圖。由圖可知在此過程中絕大多數(shù)FMF550均大于0.6,表示此次污染過程以細粒子氣溶膠為主,同時SSA440基本位于0.9～0.95 之間,由Lee 等[10]的氣溶膠顆粒物分類方法可知,此次污染過程以弱吸收性細粒子模態(tài)為主。

圖5 灰霾過程中SSA 時序變化圖Fig.5 Variation of SSA during heavy pollution

圖6 重污染過程中SSA440 與FMF550 散點圖Fig.6 Comparison of SSA440 and FMF550 during heavy pollution

3 結 論

基于2018 年3 月29日-4 月10 日之間一次完整的重污染過程,采用地面觀測數(shù)據(jù)分析了PM2.5和PM10的變化特征,采用AERONET 北京站CE-318 太陽光度計觀測數(shù)據(jù)分析了該過程大氣氣溶膠光學厚度AOD、細粒子占比FMF 和單次散射反照率SSA 特性,結合HYSPLIT 后向軌跡模式對此次污染過程的來源進行的分析,得到如下結論:

1)此次重污染過程以PM2.5為首要污染物,污染期間PM2.5日平均質量濃度峰值高達223μg·m?3,PM10濃度高達243μg·m?3,PM2.5/PM10最高達到0.92。

2)此次重污染過程中以弱吸收性細模態(tài)氣溶膠為主,AOD、AE、FMF、SSA 等均高于污染結束后的清潔時段。

3)氣象因素對本次重污染過程的形成、發(fā)展和消散具有很大影響。靜穩(wěn)天氣條件和區(qū)域傳輸是導致此次重污染過程的重要因素,后向軌跡分析結果表明來源于河北等地的污染物輸送對本次重污染過程有重要影響。

4)AERONET 反演結果與地面空氣監(jiān)測站數(shù)據(jù)吻合良好,表明太陽光度計在重污染過程氣溶膠光學特性研究中發(fā)揮了重要作用。