葛鵬,張?zhí)焓?付毅賓,項衍

(1 中國科學院合肥物質(zhì)科學研究院安徽光學精密機械研究所,中國科學院環(huán)境光學與技術(shù)重點實驗室,安徽 合肥 230031;2 中國科學技術(shù)大學, 安徽 合肥 230026)

0 引 言

大氣氣溶膠是大氣介質(zhì)與混合在其中的固態(tài)、液態(tài)微粒組成的多相體系。氣溶膠通過吸收、散射等方式直接或間接改變輻射平衡,影響環(huán)境與氣候變化[1?3]。氣溶膠來源豐富、分布不均、化學過程復雜,導致不同地區(qū)的氣溶膠光學特性有著較大差異[4?7]。氣溶膠會使大氣能見度降低,影響人們的日常生產(chǎn)與出行;同時有害物質(zhì)會嚴重危害人類的身體健康[8,9]。因此,對各地區(qū)氣溶膠光學特性的探測,對于研究全球氣候變化與改善環(huán)境有著重要的意義。

近年來,基于地基遙感網(wǎng)絡(luò)對氣溶膠進行探測已經(jīng)成為了一種常用方法,國內(nèi)外相關(guān)學者運用觀測數(shù)據(jù)分析氣溶膠光學特性、識別氣溶膠種類、反演雷達比和偏振比等。Holben 等[10]建立了AERONET 太陽光度計觀測網(wǎng)絡(luò),對全球不同站點的氣溶膠光學特性進行觀測與反演;Lee 等[11]通過地基觀測數(shù)據(jù)中的細粒子比(FMF)與單次散射反照率(SSA)數(shù)值,共分出了4 種類型的氣溶膠,分別為海鹽型、煤煙型、硫酸鹽型與沙塵型,對應著不同的特征值;Li 等[12]使用太陽光度計分析了北京地區(qū)的氣溶膠光學特性,得出了2011 年與2012 年期間冬季的大氣特點,結(jié)果發(fā)現(xiàn)北京地區(qū)冬季氣溶膠中,細粒子顆粒物比重較大,Angstr¨om 波長指數(shù)為1.3,污染物的主要成分為細顆粒物;呂睿等[13]選取了2010-2014 年北京地區(qū)春季大氣氣溶膠光學特征數(shù)據(jù),對沙塵氣溶膠進行分析,得出沙塵天氣期間氣溶膠光學厚度(Aerosol optical depth,AOD)大于0.9,且Angstr¨om 波長指數(shù)集中在0.5 以下。

北京地區(qū)屬于溫帶季風性氣候區(qū),四季分明,同時城市經(jīng)濟發(fā)展迅速,人口密集,自然季風變化加之人類生產(chǎn)活動的影響,使得北京地區(qū)存在多種污染物來源,氣溶膠種類多樣。當遇到不利的氣象條件時,污染物會不斷積累,對人們的生活造成影響。探究氣溶膠光學特性的季節(jié)變化特征,可以分析不同季節(jié)主要氣溶膠顆粒物的種類及來源,同時結(jié)合雷達比的季節(jié)規(guī)律,為激光雷達比的設(shè)定提供參照。全球氣溶膠地基觀測網(wǎng)絡(luò)(AErosol RObotic NETwork,AERONET)是目前廣泛使用的觀測平臺,由美國航空航天局建立,選取了北京地區(qū)2016-2018 年間的氣溶膠光學厚度τ、Angstr¨om 波長指數(shù)α 與粒徑譜分布、雷達比LR 反演數(shù)據(jù),對北京地區(qū)不同季節(jié)氣溶膠的光學性質(zhì)進行分析,得出各季節(jié)典型污染物的特性,并對不同季節(jié)污染天氣的雷達比進行分析,為其他觀測方法提供參考依據(jù)。

1 儀器介紹及數(shù)據(jù)來源

采用的數(shù)值資料來源于AERONET,目前AERONET 觀測網(wǎng)絡(luò)已超過600 多個站點,站點數(shù)據(jù)被廣泛用于氣溶膠光學特性的相關(guān)研究。觀測網(wǎng)絡(luò)統(tǒng)一使用的觀測儀器為法國CIMEL 公司生產(chǎn)的CE318 型多波長太陽光度計,包含了8 個波長通道,范圍覆蓋340～1020 nm,其中還有專門的水汽通道,太陽直射輻射值可由不同通道直接獲得,并用于反演AOD、消光光學厚度、粒徑譜分布等。AERONET 觀測網(wǎng)內(nèi)的太陽光度計都進行了統(tǒng)一標準的數(shù)據(jù)標定和數(shù)據(jù)反演,觀測數(shù)據(jù)分為3 個級別:Level 1.0、Level 1.5 與Level 2.0,分別為原始數(shù)據(jù)、經(jīng)過云處理的數(shù)據(jù)、人工質(zhì)量校驗后的數(shù)據(jù)。AOD 反映了大氣整層氣溶膠含量,Angstr¨om 波長指數(shù)與粒徑譜的分布特性體現(xiàn)了顆粒物的尺度分布情況,雷達比可為激光雷達的垂直探測反演提供參考數(shù)據(jù)。

北京站位于中國科學院大氣物理研究所樓頂(39.977?N,116.381?E),站點覆蓋了2001-2019 年的觀測數(shù)據(jù),除了受到季節(jié)影響外,主要受到周邊交通污染的影響。選取2016 年1 月-2018 年12 月期間北京站點的Level 2.0 數(shù)據(jù),對500 nm 通道的AOD、440～870 nm 的Angstr¨om 指數(shù)、粒徑譜分布進行分析,其中春季為3-5 月,夏季為6-8 月,秋季為9-11 月,冬季為12-2 月。各月有效數(shù)據(jù)天數(shù)如表1 所示。

表1 2016-2018 年各月有效樣本數(shù)據(jù)天數(shù)Table 1 Days of valid data in each month from 2016 to 2018

本文選取了中度及以上污染天氣,對相應的站點數(shù)據(jù)進行分析,整理分類不同季節(jié)的氣溶膠,其中污染情況由空氣質(zhì)量指數(shù)的歷史數(shù)據(jù)而來,同時參考有報道的污染天數(shù),并以2018 年1 月、2018 年3 月中兩次有報道的污染過程為例,分析計算不同雷達比下的反演差異。

圖1 2016-2018 年AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)變化曲線。(a)月變化曲線;(b)月平均數(shù)值變化曲線Fig.1 Variation of AOD and Angstr¨om from 2016 to 2018. (a)Monthly,(b)monthly mean

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 氣溶膠的季節(jié)特征

2016-2018 年, 北京地區(qū)的氣溶膠光學厚度值與Angstr¨om 指數(shù)月變化情況如圖1(a)所示, 由于2017年6-9 月站點沒有數(shù)據(jù), 剔除這4 個月的部分。各月均值的變化如圖1(b)所示。從圖中可以看出,AOD與Angstr¨om 波長指數(shù)存在較大的波動,變化趨勢趨于一致。存在明顯的季節(jié)差異。AOD 的最大值出現(xiàn)在2016 年7 月(1.4),最小值出現(xiàn)在8 月(0.11); α 在2016 年9 月最大(1.43),5 月最小(0.76)。每年7 月左右AOD 值為當年最高水平,且α ＞1.1,北京地區(qū)7 月多雨,大氣中水汽含量較高,細粒子占比大。在2016 年與2017 年中,α 的最低值出現(xiàn)在4 月,2018 年出現(xiàn)在5 月,這說明對應月份的顆粒物多為大顆粒物。對于氣溶膠光學厚度而言,春、夏波動大,秋、冬較為平緩,說明氣溶膠在春、夏兩季活動頻繁,而在秋、冬趨于穩(wěn)定狀態(tài)。

對不同月份的AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)進行季節(jié)平均與標準差計算,各季節(jié)平均數(shù)值折線圖如圖2所示,平均值與標準差如表2 所示。

圖2 2016-2018 年AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)季節(jié)變化曲線Fig.2 Variation of seasonal mean AOD and Angstr¨om exponent from 2016 to 2018

表2 2016-2018 年不同季節(jié)AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)的均值與標準差Table 2 The mean value and standard deviation of AOD and Angstr¨om exponent in different seasons from 2016 to 2018

不同季節(jié)AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)存在顯著差異,其中季節(jié)平均AOD 夏季達到0.83,為最大值;冬季達到0.38,為最小值。任團偉等[14]對北京地區(qū)2009-2011 年的氣溶膠光學厚度的研究,各季節(jié)均值分別為0.63、0.87、0.61、0.51,與上述分析的變化規(guī)律相一致,不過2016-2018 年AOD 值整體較小,特別是秋冬季節(jié)的AOD 值下降明顯,說明近年來北京地區(qū)污染情況有所好轉(zhuǎn)。Angstr¨om 波長指數(shù)表現(xiàn)為夏季最大(1.23),春季最小(0.95),其中僅春季α ＜1,這與2010-2014 年春季的α 頻率分布峰值(0.95～1.4)[13]相一致。

春季AOD 值為四季中的次大值,但α 最小,且標準差較大,說明該季節(jié)氣溶膠粒徑尺度較大且變化較多, 同時其消光特性較為顯著。根據(jù)以往的研究,中國北部受蒙古、河套氣旋影響明顯, 特別在春季氣旋活動頻繁,會導致大風天氣,同時北京受季風影響,春季降雨少,非常干燥,加之大風的影響,易形成沙塵天氣[15,16]。沙塵類氣溶膠α ＜0.7[17],小于春季平均值0.95,說明春季北京地區(qū)氣溶膠粒徑較小,大顆粒沙塵氣溶膠間斷影響。

夏季AOD 與α 均為全年最大值,且AOD 的標準差最大。α ＞1時,大氣中細粒子氣溶膠占主導[18],這與Sun 等[19]研究結(jié)果相一致。北京地區(qū)夏季氣溫高,相對濕度大,同時太陽輻射很強,大氣中的水汽含量增多。同時,光化學反應非常活躍,增強了大氣不穩(wěn)定性,加速了二次氣溶膠粒子的形成[20]。其中,機動車排放與燃煤排放是大氣細粒子的主要來源,氨鹽與硫酸鹽占較大比重[21]。

秋冬季節(jié)AOD 總體較低,且標準差較小。北京秋冬季多受低壓輻合帶或均壓場控制,邊界層高度非常低,有時整天維持在約400-500 米的高度[22,23],同時大氣出現(xiàn)明顯分層,邊界層上氣溶膠粒子含量極少,大氣潔凈;此時風向轉(zhuǎn)變?yōu)槲鞅憋L,在季風的影響下，水汽逐漸減少,干燥少雨或成為北京地區(qū)的主要特點,大氣中的水汽含量也逐漸下降,這使得北京秋冬季節(jié)整層大氣氣溶膠光學厚度較小。Angstr¨om 波長指數(shù)依然大于1,呈現(xiàn)出工業(yè)與生物質(zhì)燃燒混合污染的特點,這可能與北方地區(qū)每年11 月起燃燒化石燃料供暖,向大氣中排放煙塵細粒子有關(guān)。

2.2 不同季節(jié)污染天氣下的顆粒物粒徑分布規(guī)律

為了進一步分析不同季節(jié)污染情況下氣溶膠的類型與體積差異,通過將中度及以上污染條件下的觀測數(shù)據(jù)進行計算分析得出粒徑譜分布圖,結(jié)果如圖3。粒徑譜可以反映出不同粒徑粒子的分布特征,采用對數(shù)正態(tài)分布計算

式中: dV/dlnr 為體積尺度譜分布,Cv為體積濃度,r 為粒子半徑,rv為粒子幾何平均半徑,σ 為標準偏差。

圖3 各季節(jié)污染條件下氣溶膠粒徑譜的分布Fig.3 Seasonal aerosol size distribution under polluted condition

各季節(jié)污染條件下,粒子體積尺度均呈現(xiàn)雙峰型,但不同季節(jié)的峰值位置存在較大差異,表明污染物組分有季節(jié)特征。春季粗模態(tài)氣溶膠粒子體積濃度顯著大于細模態(tài),粒子半徑2.24μm 處體積濃度最大,表明春季污染的主導因素是大顆粒沙塵氣溶膠。除此之外,夏季的粗細模態(tài)峰值差異較大,夏季水汽充足,顆粒物容易聚集。冬季季節(jié)細模態(tài)峰值位置更小,表明冬季粒子組態(tài)更小,可能生物質(zhì)燃燒取暖所排放的氣溶膠占主導。該圖符合Angstr¨om 波長指數(shù)所描述顆粒物尺度,有較好的對應關(guān)系。通過分析AOD 與Angstr¨om波長指數(shù),可以初步劃分不同污染物類別,對不同季節(jié)的污染特性進行分析,根據(jù)Omar[24]等、Toledano[25]等的研究結(jié)果,結(jié)合北京地區(qū)溫帶季風氣候的特征及冬季集中供暖等特點,將污染物分為四類: 城市工業(yè)型氣溶膠(τ ＞0.20,α ＞1.30)、煤煙型氣溶膠(τ ＜0.15,α ＜1.40)、沙塵型氣溶膠(τ ＞0.30,α ＜0.70)、其他難以分辨的混合型氣溶膠。分析各季節(jié)污染條件下AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)α 的關(guān)系,如圖4 所示。

由圖4 可以看出,春季時污染物類型復雜,主要集中在混合型氣溶膠區(qū)域,同時在沙塵型氣溶膠區(qū)域出現(xiàn)的概率高于其他季節(jié),表明北京地區(qū)春季受外源性沙塵影響較為嚴重。城市工業(yè)型氣溶膠為夏季污染物的主要類型,這表明本地污染物排放占據(jù)主要地位,高溫、高濕度的夏季也為工業(yè)交通排放的顆粒物提供了聚合與反應的有利條件。整體狀態(tài)穩(wěn)定,因此以本地城市排放為主控因素。冬季污染物的分布主要集中在煤煙型氣溶膠區(qū)域與城市工業(yè)型氣溶膠區(qū)域,11 月北京進入供暖期,此后煤煙型氣溶膠含量迅速增加,呈現(xiàn)明顯的區(qū)域性季節(jié)特點。

圖4 各季節(jié)污染條件下AOD 與Angstro¨m 波長指數(shù)關(guān)系圖。(a)春季;(b)夏季;(c)秋季;(d)冬季Fig.4 Scatter diagram of AOD and Angstro¨m exponent in different seasons under polluted condition.(a)Spring,(b)summer,(c)autumn,(d)winter

2.3 氣溶膠類型對雷達比參數(shù)優(yōu)化的應用

雷達比是激光雷達探測數(shù)據(jù)反演氣溶膠垂直分布特性的重要參數(shù),目前米散射激光雷達中一般使用固定雷達比數(shù)值對觀測結(jié)果進行反演計算,即假定大氣氣溶膠粒子的消光系數(shù)僅與粒子密度有關(guān),不考慮尺度譜與化學組分的變化[26?28],常用的數(shù)值為60 sr。然而不同種類氣溶膠有著不同的雷達比,需要對典型污染條件下不同雷達比的反演結(jié)果進行分析。以北京地區(qū)2018 年1 月14 日前后一次城市工業(yè)型氣溶膠污染過程、2018 年3 月28 日前后的一次沙塵污染過程為例,分別選取2018 年1 月12-16 日、3 月26-30 日的AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù),分析變化情況,并使用同期在中科院大氣物理研究所進行觀測的中科院安徽光學精密機械研究所研發(fā)的米散射激光雷達數(shù)據(jù),使用不同雷達比進行分析與反演。

城市工業(yè)型氣溶膠污染過程的AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)變化曲線如圖5 所示。圖中可以看出1 月13 日AOD 值快速增大,1 月14 日出現(xiàn)峰值,并逐漸下降,并于15 日再次增高。Angstr¨om 波長指數(shù)維持在較高水平,表明此時空氣中細粒子顆粒物占主導,15 日后明顯下降。這與歷史報道的污染時間相符合。

選取同期在中科院大氣物理研究所內(nèi)運行的米散射激光雷達探測數(shù)據(jù),雷達比分別使用常用的固定值60 sr 與城市工業(yè)型氣溶膠的特征值70 sr[29]進行反演計算。選取2018 年1 月14 日的數(shù)據(jù)進行反演,并分析兩種雷達比反演結(jié)果的誤差數(shù)值,反演結(jié)果如圖6 所示。

兩次反演結(jié)果有很高的相關(guān)性,且變化趨勢一致。使用不同的雷達比對于近地面粒子密度較高處的氣溶膠反演結(jié)果影響較大,70 sr 的消光系數(shù)大于60 sr 的反演結(jié)果。對兩組消光數(shù)據(jù)進行分析,在低污染區(qū)域反演結(jié)果差異不大,但在高污染區(qū)域誤差值達到25%～35%,使用固定雷達比60 sr 計算時會低估近地面的消光結(jié)果。

圖5 2018 年1 月12-14 日AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)變化曲線Fig.5 Variation of AOD and Angstr¨om exponent from Jan.12 to 16,2018

圖6 2018 年1 月14 日消光系數(shù)反演圖。(a)LR=60;(b)LR=70Fig.6 Extinction coefficient on Jan.14,2018. (a)LR=60,(b)LR=70

2018 年3 月26-31 日沙塵污染過程的AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)如圖7 所示。從圖中可以看出,3 月27 日開始出現(xiàn)沙塵侵擾,3 月28 日的Angstr¨om 波長指數(shù)僅有0.2 左右,大顆粒物占絕對主控因素,從3 月29 日開始AOD 逐漸減小,α 逐漸增大,表明沙塵侵擾結(jié)束,污染狀況好轉(zhuǎn)。

雷達比分別選取常用的數(shù)值60 sr、沙塵型氣溶膠的特征值44 sr[29]對2018 年3 月28 日的數(shù)據(jù)進行消光系數(shù)反演分析,結(jié)果如圖8 所示。對于近地面處消光系數(shù)而言,使用44 sr 的反演結(jié)果低于使用60 sr。兩組反演結(jié)果有較高的相關(guān)性,但對于同組數(shù)據(jù),兩者之間相差25%～40%,使用不同雷達比對最終的反演結(jié)果有較大的影響。

使用不同雷達比對激光雷達數(shù)據(jù)進行反演計算時,在近地面部分會產(chǎn)生較大誤差,因此確定合適的激光雷達比數(shù)值較為關(guān)鍵?？梢允褂锰柟舛扔媽馊苣z種類進行初步分類,選取合適的雷達比,提高反演結(jié)果的準確性。

圖7 2018 年3 月26-31 日AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)變化曲線Fig.7 Variation of AOD and Angstr¨om exponent from Mar. 26 to Mar. 31,2018

圖8 2018 年3 月28 日消光系數(shù)反演圖。(a)LR=44;(b)LR=60Fig.8 Extinction coefficient on Mar. 28,2018. (a)LR=44,(B)LR=60

3 結(jié) 論

利用2016-2018 年AERONET 北京站的觀測與反演數(shù)據(jù),對北京地區(qū)氣溶膠光學特性的季節(jié)變化規(guī)律與主要污染物進行了分析:

1)北京地區(qū)三年AOD 均值為0.58,其中7 月最大,達到1.40,而12 月最小,僅為0.37。同時夏季均值最大,冬季最小,表明夏季大氣氣溶膠含量豐富,而冬季大氣條件趨于平穩(wěn)。Angstr¨om 波長指數(shù)夏季最大(1.23),隨后遞減,到春季達到最小值(0.95),表明北京地區(qū)夏季氣溶膠主要為細粒子,隨后逐漸增大,僅春季α ＜1.0,表明粗粒子影響嚴重;

2)污染條件下,北京四季均受城市工業(yè)型氣溶膠與混合型氣溶膠影響,但不同季節(jié)有明顯的主控氣溶膠類型。春季沙塵型氣溶膠頻繁,表明北京地區(qū)春季受沙塵影響嚴重;夏季幾乎不受沙塵型氣溶膠的影響,主要為細模態(tài)的城市工業(yè)型氣溶膠;秋季主要為城市工業(yè)型氣溶膠與混合型氣溶膠,偶有沙塵侵擾;冬季出現(xiàn)了獨特的煤煙型氣溶膠類型,與燃燒供暖關(guān)系密切;

3)使用不同雷達比進行反演時,反演結(jié)果變化趨勢一致,但在不同高度有著不同的影響,特別是在近地面處的誤差較大?？刹捎锰柟舛扔媽馊苣z類型進行初步分類,通過查表法確定對應雷達比,提高雷達反演數(shù)據(jù)的質(zhì)量。