馬媛媛, 周 楊,2*, 盛立芳, 王文彩, 郁建珍

(1. 中國海洋大學(xué) 海洋與大氣學(xué)院, 山東 青島 266100; 2. 香港科技大學(xué) 環(huán)境學(xué)部, 香港 999077; 3. 香港科技大學(xué) 化學(xué)系, 香港 999077)

0 引 言

隨著經(jīng)濟和城市化的快速發(fā)展, 空氣污染問題日益突出[1-2]。空氣污染不僅會降低能見度, 影響人們的生活活動、交通運輸, 大氣中的細顆粒物(PM2.5)還會對人體健康產(chǎn)生極大的危害[3-5]。研究表明, 空氣污染事件主要與排放源(內(nèi)因)和氣象條件(外因)相關(guān)[6], 其中排放源包括局地排放源和區(qū)域輸送的外來源, 氣象條件包括不同天氣形勢, 以及在相應(yīng)天氣形勢背景下所造成的氣象要素變化(如風(fēng)速、風(fēng)向、溫度、濕度和氣壓等)。

近年來國內(nèi)外學(xué)者針對造成空氣污染的天氣形勢分型研究逐漸增多, 其方法主要包括主觀天氣分型、客觀天氣分型以及兩者結(jié)合的混合型[7-9]。主觀天氣分型法多運用于早期, 如陳訓(xùn)來等[10]發(fā)現(xiàn)在2000 年至2005 年造成香港地區(qū)空氣污染的典型天氣形勢包括熱帶氣旋型、大陸冷高壓型、入海變性高壓型和低壓槽型4 類。孟燕軍等[11]對影響北京地區(qū)大氣污染的地面天氣形勢進行分類, 并提出高壓類、低壓類以及均壓類3 種天氣形勢不利于污染物的擴散。Russoet al.[12]以低層大氣地轉(zhuǎn)流方向及渦度為指數(shù), 對2002 年至2010 年影響葡萄牙的大氣環(huán)流進行分類, 并指出在受位于不列顛群島和伊比利亞半島之間的反氣旋控制時, 該地區(qū)被干燥的、偏東氣流影響且易發(fā)生重污染天氣。主觀天氣分型主要依靠研究者通過經(jīng)驗與理論進行人工分類[10,13,14], 具有一定的主觀性, 因此存在著判別標(biāo)準(zhǔn)不一致、個體差異和個例少等缺陷, 而客觀分型法則能更好地解決這些問題[15-17]。許建明等[18]采用T-mode 斜交旋轉(zhuǎn)分解方法對上海秋、冬季污染天氣形勢進行分型。Sunet al.[19]運用層次聚類的方法研究四川盆地污染天氣形勢。翁佳烽等[20]利用K-means 聚類法研究肇慶干季(10 月至次年4 月)污染天氣分型。

目前關(guān)于天氣分型的研究多集中于長江三角洲、華北地區(qū)及珠江三角洲地區(qū), 研究內(nèi)容主要針對不同天氣分型對比氣象要素特征或空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI) PM2.5污染水平, 針對不同天氣型下PM2.5中各組分生成機制、化學(xué)機理的統(tǒng)計研究較少。香港地區(qū)三面環(huán)海, 屬于嶺南丘陵的延伸部分, 境內(nèi)基本沒有嚴(yán)重的工業(yè)污染源[21-22], 汽車尾氣和燃料燃燒源是該地區(qū)主要的排放源[23-24], 因此造成污染物中長距離傳輸?shù)臍庀髼l件, 對香港地區(qū)污染天氣的形成尤為重要。目前關(guān)于香港地區(qū)細粒子的研究主要包括質(zhì)量濃度的時空分布[25-26]、粒徑分布[27-29]、源解析[30-32]和二次氣溶膠生成[33-35]等方面的研究。本研究擬對香港地區(qū)2012 年5 月1 日至2013 年5月1 日這一年的氣象數(shù)據(jù)及PM2.5高時間分辨率的組分變化進行研究, 利用模糊聚類(Fuzzy c-means algorithm, FCM)的方法對造成香港地區(qū)空氣污染的天氣形勢進行聚類分析, 研究不同天氣型影響下空氣污染的細粒子特征, 并進一步揭示氣象條件對細粒子污染形成過程的作用, 為珠江三角洲地區(qū)尤其是香港地區(qū)氣象與空氣污染之間的關(guān)系提供一些有價值的信息。

1 資料與方法

1.1 站點信息與樣品采集

本次研究的數(shù)據(jù)來自香港科技大學(xué)超級站(the air quality research supersite, AQRS), 該站在香港東岸西貢區(qū)1 個郊區(qū)受體站點[21,36]。氣溶膠數(shù)據(jù)包括2012 年5 月1 日至2013 年 5 月1 日的PM2.5質(zhì)量濃度、水溶性離子、有機碳(OC)以及元素碳(EC)的質(zhì)量濃度小時數(shù)據(jù)。水溶性離子(包括Cl?、NO3?、SO42?、Na+、NH4+、K+、Ca2+和Mg2+)由氣溶膠和氣體在線監(jiān)測儀MARGA(Metrohm Applikon B.V., Netherlands)測定[21]。有機碳和元素碳的定量由實時大氣有機碳元素碳(ECOC)分析儀測定(RT-4 型, Sunset Laboratory Inc., Tigard, Oregon, USA)[37]。氣象要素資料包括風(fēng)速(wind speed, WS)、風(fēng)向(wind direction, WD)、相對濕度(relative humidity, RH)、溫度(temperature,t)等, 以上氣象要素數(shù)據(jù)由站點自動氣象站測得。

另外還采用了歐洲中期天氣預(yù)報中心(European centre for medium-range weather forecasts)提供的再分析數(shù)據(jù)(https://apps.ecmwf.int/datasets/)進行天氣形勢的模糊聚類。

1.2 模糊聚類

模糊聚類(FCM)是由美國控制論專家Zadeh[38]從集合論中提出模糊子集的概念, 然后被引入模糊分類研究。模糊聚類能得到樣本屬于各個類別的隸屬度, 從而建立樣本對于類別的不確定描述, 使得研究者能更客觀地對樣本進行分類分析。模糊聚類常用于環(huán)流分析、降水區(qū)域的劃分等方面研究[39-42], 本次研究中所使用的是模糊C 均值算法, 其不確定性在于在聚類之前需要設(shè)定分類數(shù)[39], 因此設(shè)置合理的分類數(shù)是得到最優(yōu)聚類結(jié)果的關(guān)鍵。文中模糊聚類方法嘗試3 至6 種分類并將分類結(jié)果與實際天氣形勢核對后, 選取4 種分類最合理。

2 結(jié)果分析

2.1 空氣污染事件定義及統(tǒng)計

由于香港地區(qū)PM2.5濃度較低, 在2012 年5 月1 日至2013 年5 月1 日期間PM2.5平均濃度為(22.7±17.6) μg/m3, 因此本次研究參考Qinet al.[43]選取污染個例的標(biāo)準(zhǔn)選取空氣污染事件, 其確定條件包括3 個方面: (1) PM2.5的日平均值超過當(dāng)季平均值(春季PM2.5為21.4 μg/m3、夏季PM2.5為13.4 μg/m3、秋季PM2.5為20.9 μg/m3和冬季PM2.5為24.5 μg/m3); (2) PM2.5濃度最大值超過60 μg/m3(第95 百分位為56.1 μg/m3); (3) 污染事件的持續(xù)時間超過24 h。根據(jù)該標(biāo)準(zhǔn)共篩選出89 個空氣污染日, 選取850 hPa位勢高度場進行模糊聚類得到不同的天氣型。

根據(jù)不同季節(jié)的PM2.5平均濃度劃分空氣污染事件進行統(tǒng)計(表1), 可見秋、冬季是空氣污染事件頻發(fā)季節(jié), 其次是夏季、春季。除春季外, 其他季節(jié)污染期間的相對濕度均比非污染期間低, 日照輻射則相反。春季污染期間的相對濕度較高(88.8%)、日照輻射減弱和風(fēng)速小, 都可能與輕霧天氣有關(guān)[44-45]。夏季香港地區(qū)常常受熱帶氣旋外圍的下沉氣流影響[46-47], 溫度升高、相對濕度降低、風(fēng)速減小和垂直擴散條件較差, 污染物不斷聚積從而造成空氣污染事件。與非污染日對比, 秋季污染期間站點局地的氣象要素變化不大。冬季污染期間的風(fēng)速稍大、溫度和相對濕度稍低, 可能與大范圍的冷空氣南下造成的污染物長途輸送、滯留有關(guān)[48]。

表1 不同季節(jié)的空氣污染日/非污染日數(shù)據(jù)統(tǒng)計以及氣象條件等特征對比分析 Table 1 Data on air pollution episodes during different seasons and comparative analysis of meteorological conditions with non-pollution days

2.2 空氣污染期間環(huán)流形勢聚類分析

對2012 年5 月1 日至2013 年 5 月1 日期間發(fā)生的89 個污染日850 hPa 環(huán)流形勢進行聚類分析, 發(fā)現(xiàn)造成香港空氣污染的天氣形勢主要分為4 種類型(表2): 大陸冷高壓型、入海高壓型、東北部熱帶氣旋型和南部熱帶氣旋型。其中, 大陸冷高壓型和入海高壓型造成的空氣污染日數(shù)較多。如圖1a 和1b所示, 香港站點處于高壓邊緣, 分別受西南氣流和東北氣流的影響, 天氣形勢較為穩(wěn)定。當(dāng)熱帶氣旋在靠近香港地區(qū)時, 受其外圍下沉氣流的影響, 香港地區(qū)常常出現(xiàn)各污染物濃度(尤其O3)突增的空氣污染事件[29-31]。模糊聚類將造成污染日的熱帶氣旋分為了兩類: (1) 南部熱帶氣旋型, 即熱帶氣旋位于香港的南部(圖1c), 移速快, 造成的空氣污染事件持續(xù)時間短; (2) 東北部熱帶氣旋型, 即熱帶氣旋位于香港的東北部(圖1d), 地面的北風(fēng)帶將污染物輸送到香港地區(qū)累積, 造成的空氣污染事件持續(xù)時間長。

表2 不同類型的污染日天氣形勢出現(xiàn)所占天數(shù)統(tǒng)計 Table 2 Frequency statistics of four types of circulation occurring during air pollution events

圖1 大陸冷高壓型污染期間的天氣形勢 Fig.1 Circulation patterns of the anticyclone cluster

2.2.1 大陸冷高壓型

大陸冷高壓型是出現(xiàn)頻率最高的一類, 常出現(xiàn)于秋、冬季節(jié)。其特點為850 hPa 的冷高壓中心位于華中地區(qū)(圖1a), 香港地區(qū)位于高壓底部, 高空受東北氣流、弱冷平流控制。大范圍的下沉氣流(圖1d)不利于污染物的垂直擴散。地面處于均壓場中(圖1b 和圖1c ), 較小的北風(fēng)輸送, 平均風(fēng)速為1.7 m/s, 平均相對濕度為75.3%, 平均溫度在20.2 ℃左右。

2.2.2 入海高壓型

入海高壓型是春季、秋季和冬季空氣污染事件常出現(xiàn)的天氣型, 高壓東移入海, 香港地區(qū)處于高壓后部(圖2a), 高空受西南氣流、弱暖平流控制, 地面處于高壓南部受來自海上的東風(fēng)影響(圖2b 和圖2c)。平均相對濕度較高(82.5%左右), 平均溫度較低(20.7 ℃)。海上中低空有上升運動, 陸地上的垂直速度弱(圖2d), 風(fēng)速較小, 大氣呈靜穩(wěn)狀態(tài), 易于污染物的累積。

2.2.3 東北部熱帶氣旋型

東北部熱帶氣旋型常出現(xiàn)于夏季, 是西北路徑熱帶氣旋(圖3a 和圖3b)在靠近臺灣附近或登陸時外圍的下沉氣流影響到香港地區(qū)[49], 造成大范圍的下沉運動(圖3d)以及高溫低濕(28.2 ℃, 72.4%)的環(huán)境, 使得天氣晴朗(平均日照輻射為186.4 W/m2)且有利于活躍的光氧化反應(yīng)[50-51]。穩(wěn)定的氣層和較小的風(fēng)速(1.5 m/s)有利于污染物的積聚。地面的北風(fēng)有利于污染物向香港地區(qū)輸送(圖3c), 這些氣象條件均有利于污染事件的發(fā)生。

2.2.4 南部熱帶氣旋型

圖2 入海高壓型污染期間的天氣形勢 Fig.2 Circulation patterns of the anticyclone easterly cluster

圖3 東北部熱帶氣旋型污染期間的天氣形勢 Fig.3 Circulation patterns of the cyclone northeasterly cluster

南部熱帶氣旋型也常出現(xiàn)于夏季。熱帶氣旋在菲律賓以東海面生成后, 受副熱帶高壓南部深厚的偏東氣流引導(dǎo), 到達我國南海時其外圍下沉運動影響到香港地區(qū)從而造成空氣污染事件。相比于 東北部熱帶氣旋型, 南部熱帶氣旋型的移速更快、下沉氣流更弱(圖5c 和圖5d) (相對濕度為79.0%, 溫度為27.1 ℃, 日照輻射為177.5 W/m2), 受降水、大風(fēng)的清除影響, 污染持續(xù)時間較短。

2.3 不同天氣型影響下大氣污染特征

不同季節(jié)香港地區(qū)的背景風(fēng)以及排放源都有變化, 例如夏季受來自海上的西南季風(fēng)影響大, 且排放源較少, 而冬季則受東北季風(fēng)影響較大, 在冷空氣到達之前北風(fēng)所造成的污染物遠距離運輸對香港地區(qū)造成的影響都需要考慮, 因此本次研究對比季節(jié)內(nèi)不同天氣型的大氣污染特征。

圖4 南部熱帶氣旋型污染期間天氣形勢 Fig.4 Circulation patterns of the cyclone southerly cluster

圖5 各季節(jié)非污染日和不同類型污染期間PM2.5 主要組成的平均質(zhì)量濃度及占比 Fig.5 Comparison of the main components of PM2.5 during cleaning day and different types of pollution events during all seasons

圖6 秋季大陸冷高壓型(a)和東北型熱帶氣旋型(b)污染期間氣團來源對比 Fig.6 Air mass sources during air pollution events of the anticyclone (a) and cyclone northeasterly (b) clusters in Autumn

2.4 各季節(jié)不同天氣型影響下PM2.5 主要成分的日變化特征

為進一步具體分析各季節(jié)不同天氣型污染事件中PM2.5主成分的生成機制, 以及造成上述污染特征的原因, 圖7 總結(jié)了4 個季節(jié)不同天氣型控制下污染事件中主要的氣象參數(shù)、污染氣體、PM2.5及其主要成分, 以及硫氧化率和氮氧化率的平均日變化特征(均使用摩爾質(zhì)量濃度), 由于冬季南部熱帶氣旋型污染事件僅1 日個例, 因此在日變化特征中不予討論。硫氧化率(RSO)和氮氧化率(RNO)[54]的計算公式見式1 和式2。

圖7 不同季節(jié)各類型污染事件氣象參數(shù)、PM2.5 及其主要成分和污染氣體的平均日變化特征 Fig.7 Average diurnal variation of meteorological parameters, PM2.5, its major components, and gases during air pollution events under different synoptic circulation patterns during the four seasons

表3 不同天氣型在不同季節(jié)污染期間PM2.5 硫氧化率、氮氧化率、有機碳、元素碳與相關(guān)參數(shù)的相關(guān)性 Table 3 Comparison of correlations between organic carbon, element carbon, secondary conversion rates and related parameters during different types of pollution events in four seasons

3 結(jié) 論

(2) 在大陸冷高壓天氣型控制下, 香港地區(qū)處于高壓底部, 大范圍的下沉運動造成靜穩(wěn)的大氣環(huán)境, 有利于污染物的累積。與非污染期間相比, 污染事件期間PM2.5中二次水溶性無機離子與有機物占比都有增高。在秋、冬季的大陸冷高壓型污染事件中, 硫氧化率、氮氧化率均與相對濕度有顯著相關(guān)性, 表明前體物的非均相氧化反應(yīng)是秋、冬季大陸冷高壓型污染事件中二次水溶性無機離子的重要來源之一。但秋季污染事件中有機物的增長與光化學(xué)氧化反應(yīng)有一定關(guān)系, 而在冬季, 穩(wěn)定的大氣環(huán)境也是關(guān)鍵因素之一, 較低的混合層高度容易造成各污染物在夜間積累, 從而造成兩個季節(jié)中PM2.5相反的日變化特征。

(3) 在東北部熱帶氣旋天氣型控制下, 香港地區(qū)位于熱帶氣旋南部, 受熱帶氣旋外圍下沉運動影響, 易造成嚴(yán)重持續(xù)性的空氣污染事件。在夏、秋季污染事件的PM2.5中有機物的占比增幅最明顯, OC/ EC 比值較高且均與O3呈現(xiàn)明顯的正相關(guān)關(guān)系, 表明光化學(xué)氧化反應(yīng)對二次有機物的生成貢獻較大。

(4) 在南部熱帶氣旋天氣型控制下, 香港地區(qū)位于熱帶氣旋北部, 受偏南氣流影響。與東北部熱帶氣旋型污染事件相比, 南部熱帶氣旋型污染事件的PM2.5中二次水溶性無機離子的占比更高。夏季南部熱帶氣旋型污染事件中OC/EC 比值與O3無明顯相關(guān)關(guān)系, 碳質(zhì)氣溶膠之間良好的相關(guān)關(guān)系(R2=0.83)說明南部熱帶氣旋型污染事件中大部分有機碳與元素碳同源, 二次有機物的含量少, 相比于東北部熱帶氣旋影響下多日的污染過程, 南部熱帶氣旋型污染事件持續(xù)時間短, 因此產(chǎn)生的二次有機氣溶膠更少、碳質(zhì)氣溶膠的占比稍低。

感謝國家自然科學(xué)基金(41605114, 41875155) 以及環(huán)境與自然保護基金/惠洛克綠色基金(ECWW09EG04)對本研究的資助。感謝香港環(huán)保署提供的MARGA 數(shù)據(jù)、PM2.5的實時數(shù)據(jù)集, 美國國家海洋和大氣管理局大氣資源實驗室提供的后向氣流軌跡計算軟件。此外, 非常感謝3 位審稿專家對于本文提出的詳盡的修改建議。