王 雙，阮靜雯，吳 越，成卓韋，陳東之，2，陳建孟，2

（1. 浙江工業(yè)大學 環(huán)境學院，浙江 杭州 310014；2. 浙江海洋大學 石油化工與環(huán)境學院，浙江 舟山 316022）

氣升式生物反應器以氣流作為系統(tǒng)的循環(huán)動力，是一種高效的新型生物反應器。與傳統(tǒng)鼓泡塔和機械攪拌罐相比，該反應器內(nèi)部流體的流動更為均勻，這有利于相間的混合、傳質(zhì)和反應，同時能夠滿足高生物量對溶氧水平的高要求，因而在細胞培養(yǎng)、廢水處理等領域中得到廣泛應用。在氣升式生物反應器處理揮發(fā)性有機物（VOCs）廢氣的過程中，利用硅油、固相聚合物等非水相介質(zhì)（NAP）強化系統(tǒng)傳質(zhì)驅(qū)動力、增加氣體與其他各相的接觸界面積、提升系統(tǒng)運行性能是近年來研究的熱點［1-2］。然而，NAP的加入使得氣液兩相作用變?yōu)楦訌碗s的三相間作用，氣體的流速、NAP本身的性質(zhì)及投加量都會影響反應器內(nèi)的流體流態(tài)和相間的作用力，因此難以進行直接測定和評估。近年來，計算流體力學（CFD）數(shù)值模擬成為研究各類反應器中多相流體間的傳質(zhì)行為、預測各組分流體力學特性、指導各類反應器設計以及優(yōu)化反應器性能的重要手段［3-5］。硅酮母粒作為價格低廉、性質(zhì)穩(wěn)定的新型材料，對疏水性VOCs具有較好的親和性，能夠顯著提升系統(tǒng)最大傳質(zhì)速率，增強微生物的底物耐受性，促進污染物的降解［6-7］，但對氣升式生物反應器系統(tǒng)流化性能的影響尚不明確。

本工作將氣升式生物反應器作為研究對象，以硅酮母粒作為系統(tǒng)內(nèi)的固態(tài)非水相介質(zhì)（SNAP），通過實驗測定和CFD數(shù)值模擬技術，研究進氣流速、硅酮母粒（固相）含量（VS）、顆粒粒徑及孔隙率對反應器氣含率、液相流速的影響，模擬和分析不同參數(shù)條件下氣-液-固三相的變化規(guī)律和流體力學特性，為反應器的設計、放大及參數(shù)優(yōu)化提供理論支持。

1 模型建立與數(shù)值模擬

1.1 物理模型的建立

模擬對象為兩相分配氣升式內(nèi)循環(huán)生物反應器，反應器主體高570 mm，內(nèi)徑為160 mm，有效容積為4.5 L。反應器內(nèi)部導流筒高300 mm，內(nèi)徑為80 mm，反應器底部為直徑60 mm的布氣板。含氯苯的氣體從裝置底部進入罐體，經(jīng)由微孔曝氣頭分散后帶動液體在反應器內(nèi)部穩(wěn)定地循環(huán)流動，形成上升區(qū)、下降區(qū)、氣液分離區(qū)和底部4部分。初始固相硅酮母粒平均粒徑為1.5 mm，平均孔隙率為0.7275，添加量為10%（φ），進氣流速為3 L/min，反應器內(nèi)部循環(huán)液為微生物無機鹽培養(yǎng)基［3］。實驗中氣含率的測定采用壓差法，液相流速的測定利用pH脈沖法［8］。

1.2 數(shù)值模擬

1.2.1 本構(gòu)方程

體積分數(shù)連續(xù)性方程見式（1）。

式中，g，l，s分別為氣相、液相和固相；αi為相的體積分數(shù)，i為不同相。

質(zhì)量連續(xù)性方程見式（2）。

式中，ρi為i相的密度，kg/m3；ui為i相的真實物理速度，m/s；t為時間，s。

動量守恒方程見式（3）。

式中，p為不同相的共享壓力，kPa；g為重力加速度，取9.8 m/s2；Ki j為i，j兩相間的動量交換系數(shù)。

1.2.2 相間作用力模型

相間作用力模型主要有曳力模型、升力模型、湍動分散力模型和虛擬質(zhì)量力模型，大多數(shù)時候為了對相與相之間的作用進行合理簡化，僅考慮曳力作用。在反應器上升區(qū)，曳力的作用阻礙氣泡的上升，夾帶固相顆粒的流動；在下降區(qū)，曳力的作用夾帶氣泡向下運動。本工作所研究的兩相分配生物反應器中實際上存在氣-液-固三相，因而采用歐拉三相流模型模擬研究反應器運行過程中的非穩(wěn)態(tài)過程，其中氣液、氣固之間作用的計算使用三相湍流的主要曳力模型——Symmetric模型；由于使用的硅酮母粒粒徑較小且VS不超過15%（φ），因此固液之間作用的計算使用適合稀相流的Wen-Yu模型。為了封閉方程組引入了RNG，k-ε兩方程模型，以便更好地描述彎曲程度較大的流動，更適用于氣升式內(nèi)循環(huán)反應器。CFD模擬的參考壓力設置為1.013 kPa，反應器底部氣、液入口以及頂部氣、液出口的邊界條件分別設置為速度入口和自由出流，外壁及導流筒的邊界條件均設為無滑移。計算所采用的時間步長為1 s，最大迭代次數(shù)為120次，反應器模擬計算時間為60 s［9］。為了確保模擬結(jié)果不受計算網(wǎng)格尺寸的影響，采用了0.5，1.0，2.0，3.0，4.0 mm共5種不同尺寸的網(wǎng)格對計算區(qū)域進行劃分，通過網(wǎng)格無關性分析驗證，確定2.0 mm為最佳網(wǎng)格尺寸。

2 結(jié)果與討論

2.1 進氣流速和VS的影響

氣流的推動力是氣升式反應器的唯一動力來源，氣含率體現(xiàn)了氣泡的分散情況和空氣利用率，直接影響系統(tǒng)的流體循環(huán)和傳質(zhì)特性，是氣升式內(nèi)循環(huán)反應器的重要參數(shù)。圖1為進氣流速、VS與反應器氣含率及液相流速的關系。由圖1a可知，隨著進氣流速的增加，反應器上升區(qū)和下降區(qū)中的氣含率均有上升，說明表觀氣速的增加有利于提升反應器內(nèi)部的湍動程度，加快氣泡的表面更新速率［10］；當進氣流速大于3 L/min，氣泡聚并作用［11］增強使得氣泡體積增大，氣泡受到的浮力隨之增加從而快速上升導致氣體的停留時間減少，氣含率的增幅減小。在同一個進氣流速的條件下，當反應器中VS由0增至10%（φ）時，觀察到氣含率在逐漸提升；但當VS增至15%（φ）時，上升區(qū)和下降區(qū)氣含率出現(xiàn)小幅下降。這說明反應器中適量的硅酮母粒顆粒具有打碎氣泡的作用，延長了氣體在液體中的停留時間從而增加了氣含率；而VS過高時，反應器內(nèi)氣液兩相的流動面積減少，氣泡碰撞聚并的幾率增加，氣含率也相應下降。進氣流速為3 L/min、VS=10%（φ）的運行條件下，反應器上升區(qū)和下降區(qū)對應的氣含率分別達到17.7%和9.6%，相較于不含固相的氣液兩相流系統(tǒng)分別提升了12.7%和6.8%，因此該工況條件能在保持較高氣含率的同時避免過高的進氣負荷可能帶來的不利影響。液相流速影響著反應器內(nèi)不同相之間的混合與傳質(zhì)，進氣流速的增加使得反應器中液體受到的推動力變大，液相流速隨之增加。進氣流速為3 L/min時，反應器上升區(qū)和下降區(qū)對應的液相流速分別為17.0，23.6 cm/s。由圖1b可知，進一步增加進氣流速觀察到反應器上升區(qū)液相流速增幅變大，此時由于氣泡聚并作用增強，氣泡在快速上升逸出的過程中帶動上升區(qū)液體快速流動，但進入下降區(qū)的氣體占氣流總量的比例減少，因此進入下降區(qū)的氣流總量變化不大，液相流速增幅沒有明顯變化［12］。加入硅酮母粒后，反應器中液-固偽均相的黏度增大，且VS越高流動阻力越大［13-14］，在相同進氣流速條件下，液相循環(huán)速度隨著VS的增加而降低。

圖1 進氣流速、VS與反應器氣含率（a）及液相流速的關系（b）Fig.1 Gas holdup(a) and liquid velocity(b) of riser and downcomer as a function of air flow and silicone masterbatch loading(VS).

2.2 CFD數(shù)值模擬及預測

2.2.1 進氣流速的影響

圖2為進氣流速與反應器固相體積分布及液相流速示意圖。由圖2可知，進氣流速為2 L/min時，大部分硅酮母粒浮在反應器的頂部，此時液體從反應器底部自下而上后速度分量集中于頂部，在下降區(qū)少有分布，這說明進氣流速過小所提供的循環(huán)動力不足，液體和固相顆粒在反應器不同區(qū)域之間沒有循環(huán)起來；當進氣流速增至3 L/min，顆粒在氣泡的攜帶作用［15］下運動，反應器呈現(xiàn)出較好的流化狀態(tài)，此時上升區(qū)和下降區(qū)氣含率分別為17.1%和9.1%，液相流速分別為17.5 cm/s和24.6 cm/s，模擬數(shù)值與實驗結(jié)果的誤差小于5%，證明了模型的合理性和適用性；進一步提升進氣流速至4 L/min，部分硅酮母粒在反應器底部和頂部聚集，上升區(qū)液相流速增加，下降區(qū)液相流速變化不明顯，表明氣泡聚并后快速上升逸出，進入下降區(qū)的氣體占比減少，顆粒循環(huán)減弱。

2.2.2VS的影響

圖3為VS與反應器氣相體積分布及液相流速矢量的關系。由圖3可知，當VS為5%（φ）和10%（φ）時，上升區(qū)和下降區(qū)的氣含率相較于純液相體系略有增加（數(shù)據(jù)未顯示），說明少量固相顆粒的存在有利于反應器中氣泡的破碎，延長了氣體停留時間［16］。隨著VS提升至15%（φ），氣泡間碰撞聚并的幾率增大，上升速度加快，停留時間縮短，反應器底部氣體體積減少，氣體分散程度下降。液相流速與VS表現(xiàn)出負相關，固相體積的增加使得反應器上升區(qū)和下降區(qū)的密度差降低，氣體和液體之間的作用力減弱，液相受到的推動力變??；VS增至15%時（φ），反應器各區(qū)域中的液體速度分量均明顯減小。因此，VS=10%（φ）時，反應器內(nèi)既能實現(xiàn)完全流化，又能維持較高的氣含率和液相流速，所得模擬值與實驗所測優(yōu)化值相符。

圖2 進氣流速與反應器固相體積分布（a）及液相流速（b）示意圖Fig.2 Solid volume fraction distribution(a) and liquid velocity(b) under different air flow.

圖3 VS與反應器氣相體積分布（a）及液相流速矢量（b）的關系Fig.3 Gas volume fraction distribution(a) and liquid velocity vector(b) under different VS.

2.2.3 硅酮母粒粒徑的影響

圖4為顆粒粒徑與反應器氣含率、液相流速的關系。由圖4可知，當顆粒粒徑由0.5 mm增至1.0 mm時，觀察到反應器中氣含率有少量增加，這可能是由于顆粒粒徑增加后，氣泡與之碰撞的幾率增加，氣泡的能量能夠更多地傳給固相顆粒，而氣液間的相互作用減弱使得液相流速減少，氣泡上升速度隨之降低，有利于提升氣含率［17］。

圖5為硅酮母粒粒徑與反應器固相體積分布、氣相體積分布和液相流速矢量的關系。由圖5可知，粒徑進一步增加后維持流化狀態(tài)需要更多能量，液體循環(huán)動力不足導致顆粒在反應器中聚集不能完全流化，由于氣泡并聚作用增強，氣體逸出較多，反應器內(nèi)氣體體積分數(shù)減少，氣含率下降；下降區(qū)液相流速明顯小于上升區(qū)，反應器整體液相流速顯著降低。因此，硅酮母粒的最適顆粒粒徑為1.0 mm，此時反應器上升區(qū)和下降區(qū)氣含率分別達到19.6%和10.2%，液相流速分別達到25.8 cm/s和17.6 cm/s。

圖4 顆粒粒徑與反應器氣含率、液相流速的關系Fig.4 Gas holdup and liquid velocity of riser and downcomer as functions of particle diameter.

2.2.4 硅酮母?？紫堵实挠绊?/p>

圖6為顆粒孔隙率與反應器氣含率、液相流速的關系。由圖6可知，隨著硅酮母?？紫堵视?5%增至75%，反應器中的氣含率持續(xù)增加；當孔隙率大于70%時，上升區(qū)和下降區(qū)氣含率增幅都有所降低，這可能是由于孔隙率增至較高值后顆粒都傾向于漂浮在液面，液體中的流化分布情況較為相似，因此氣含率不再大幅度變化。液相流速與硅酮母?？紫堵室渤尸F(xiàn)出正相關，這可能是由于顆?？紫堵实脑黾訉е聠挝惑w積的顆粒質(zhì)量減少，流化所需要的能量也減少，氣流帶動液體循環(huán)的推動力增加使得液相流速增加；孔隙率為75%時，下降區(qū)液相流速略有降低，可能是由于浮于液面的硅酮母粒數(shù)量增加使得進入下降區(qū)的固相減少，造成下降區(qū)濃度差和流速降低。

圖5 硅酮母粒粒徑與反應器固相體積分布（a）、氣相體積分布（b）和液相流速矢量的關系（c）Fig.5 Solid volume fraction distribution(a)，gas volume fraction distribution(b) and liquid velocity vector(c) with different particle diameter.Conditions referred to Fig.4.

圖6 顆?？紫堵逝c反應器氣含率、液相流速的關系Fig.6 Gas holdup and liquid velocity of riser and downcomer as functions of particle porosity.

3 結(jié)論

1）以氣含率和液相流速為性能評價指標，反應器上升區(qū)和下降區(qū)的氣含率隨進氣流速的增加而提升，增幅逐漸減?。灰合嗔魉倥c進氣流速呈正相關，進氣流速大于3 L/min上升區(qū)液相流速增幅增加，反應器在VS=10%（φ）、粒徑為1.0 mm、孔隙率為70%、進氣流速為3 L/min時達到較好性能。

2）相較于單相體系，三相體系中適當?shù)墓柰噶Ｄ軌蚱扑闅馀菰黾託夂?，過高的VS導致氣液兩相的流動面積減少、氣泡聚并、氣體停留時間變短，不利于提升氣含率。液相流速與VS呈現(xiàn)負相關，這是由于固相比例的增加會增強液-固偽均相的黏度，加大固相與反應器內(nèi)壁的摩擦，阻礙液相流動。

3）反應器內(nèi)氣含率隨硅酮母粒粒徑的增加而先增加后降低，并與顆粒孔隙率呈正相關；液相流速隨顆粒粒徑的增大而減小。目前市場上硅酮母?？紫堵省⒘揭?guī)格不一，模擬結(jié)果為應用于氣升式反應器中的硅酮母粒的生產(chǎn)和選用提供了參考。