金 濤，孫 宇，張志鵬，吳 耀，宋紀高，李俊杰，羅遠攀，裴 敏，曾 波

(中國核動力研究設(shè)計院四川省退役治理工程實驗室，成都 610005)

核設(shè)施流出物及環(huán)境監(jiān)測經(jīng)常涉及某一介質(zhì)中總放射性測量或者某一介質(zhì)中某一核素活度濃度測量，經(jīng)常要用到低本底α、β測量儀，由于低本底α、β測量儀具有一定本底計數(shù)率，因而存在探測下限，當(dāng)凈計數(shù)率低于探測下限時，則認為樣品沒有放射性。由于探測下限的限制，阻礙我們對更低水平放射性活度濃度的測量，為此本文從理論出發(fā)對低本底α、β測量儀探測下限的計算公式進行了優(yōu)化。

判斷限和探測限的概念最早由Curie[1]于1968年提出，并通過假設(shè)計數(shù)服從泊松分布和高斯分布的情況下推導(dǎo)凈計數(shù)形式的探測限LD：

(1)

式中，NB為本底計數(shù)。

1986年Brodsky[2]在本底計數(shù)近乎為0的情況下將公式(1)中2.71修正為3，該公式即使準確也存在局限性(即本底計數(shù)近乎為0)，事實上該公式存在問題，即：當(dāng)本底計數(shù)近乎為0的情況下，判斷限LC為一個大于0小于1的很小的數(shù)，則小于判斷限LC的總計數(shù)只能為0，假設(shè)總計數(shù)服從泊松分布，則總計數(shù)的平均值為3時，總計數(shù)率的隨機數(shù)低于判斷限(即總計數(shù)等于0)的概率為e-3，接近0.05。但當(dāng)總計數(shù)平均值為3的情況下，易知總計數(shù)是不符合泊松分布，該修正是存在一定問題的。1999年國際原子能機構(gòu)(IAEA)發(fā)布RSG 1.2報告[3]，報告中推薦的探測下限公式如下：

(2)

式中，LD為活度形式的探測下限，Bq；F為探測效率、回收率相關(guān)的轉(zhuǎn)換因子；nb為本底計數(shù)率，cps；ts為樣品測量時間，s；tB為本底測量時間，s。2000年國際標準化組織(ISO)發(fā)布ISO 11929.1標準[4]，該標準給出的計數(shù)率形式的探測下限如下：

(3)

式中，LD為探測限，cpm；ts為樣品測量時間，min；tb為本底測量時間，min；ρb為本底計數(shù)率，cpm；k1-α為分位數(shù)，k1-β為分位數(shù)。

Strom、Rigaud[5-6]分別于2001年和2003年開展研究，證明公式(1)和公式(2)存在一定缺陷，不能很好地應(yīng)用。2004 年美國發(fā)布的NUREG-1576報告[7]給出了計數(shù)形式的探測下限公式：

(4)

(3)式給出的計數(shù)率形式的探測下限公式，方程兩邊乘以ts，很容易得到計數(shù)形式的探測下限，即(4)式。

吳志華等[8]在《原子核物理實驗方法》一書中給出探測下限公式，與Curie給出的探測下限公式大同小異，具體如下：

(5)

當(dāng)k=1.645時，(5)式與Curie推導(dǎo)的(1)式一樣。

2006年國防科技工業(yè)委員會發(fā)布了EJ/T 1204.1《電離輻射測量探測限和判斷閾的確定 第一部分：忽略樣品處理影響的計數(shù)測量》[9]，該標準給出的探測下限的公式與ISO 11929.1標準完全一致。

2013年韓學(xué)壘[10]在《環(huán)境放射性監(jiān)測中的探測下限及優(yōu)化探討》一文中給出了低本底測量環(huán)境下的計數(shù)率形式的探測下限公式，與(2)式在參數(shù)上略有差異，基本形式相同：

(6)

國內(nèi)外給出的探測下限公式并沒有統(tǒng)一，下面給出一種新的凈計數(shù)率形式的探測下限公式及其推導(dǎo)過程，并對該式和上文的(3)式進行修正，并給出修正系數(shù)。

1 推導(dǎo)過程

1.1 判斷閾

根據(jù)統(tǒng)計假設(shè)檢驗的方法，我們首先可以假設(shè)樣品是否具有放射性，比如：

容易知道隨機數(shù)nn近似滿足正態(tài)分布，那么統(tǒng)計量(nn-ρn)/σ1近似滿足標準正態(tài)分布。我們先認為假設(shè)H0是成立的，也就是說樣品沒有放射性。根據(jù)分位數(shù)的定義，如圖1所示，服從標準正態(tài)分布的隨機變量(nn-ρn)/σ1大于kα的概率為α值，α是一個很小的數(shù)，比如0.05、0.025等等，根據(jù)“小概率事件在一次試驗中幾乎不可能發(fā)生”的原則，如果統(tǒng)計量(nn-ρn)/σ1在一次實驗中大于kα，那么原假設(shè)H0不成立，選擇被擇假設(shè)，則認為樣品具有放射性。這就是說當(dāng)統(tǒng)計量nn大于LC=kασ1，樣品認為是有放射性的。否則，認為樣品沒有放射性，因此將LC成為判斷限。換句話說，當(dāng)凈計數(shù)率nn大于判斷限，則認為樣品具有放射性，否則認為沒有放射性。

圖1 k分位數(shù)Fig.1 k Quantile

1.2 探測下限

另外，我們可以先假設(shè)樣品具有放射性，例如：

根據(jù)判斷閾的定義，如果某次試驗中隨機數(shù)nn小于判斷閾LC，則樣品沒有放射性。此時定義“nn小于判斷閾LC”為一個新的事件。當(dāng)“nn小于判斷閾LC”事件發(fā)生的的概率小于或等于一個小概率值β值時，根據(jù)“小概率事件在一次試驗中幾乎不可能發(fā)生”的原則，可以判定樣品具有放射性。也就是說如果滿足公式(7)，則樣品具有放射性。但是這種判斷是可能犯第二類錯誤的，而犯第二類錯誤的概率應(yīng)小于等于小概率值β值。公式(8)與公式(9)等價于公式(7)：

(7)

(8)

ρn≥LC+kβσ2=kασ1+kβσ2

(9)

1.3 推導(dǎo)過程

在正常情況下，本底是未知的，為方便起見，假設(shè)Nn為凈計數(shù)，Ns為樣品計數(shù)，Nb為本底計數(shù)，nn為凈計數(shù)率，ns為樣品計數(shù)率，nb為本底計數(shù)率,ts為樣品測量時間,tb為本底測量時間,ρs為樣品計數(shù)率平均值,ρb為本底計數(shù)率平均值,ρn為凈計數(shù)率的平均值。則：

Nn=Ns-Nb

(10)

(11)

(12)

Ns和Nb服從泊松分布,所以：

(13)

(14)

(15)

(16)

(17)

由上可知，如果(9)式滿足，則樣品具有放射性。我們可以得到：

(18)

移項，開方，整理，可得：

(19)

(20)

(20)式中LD為探測下限。當(dāng)凈計數(shù)率的平均值為LD時，犯第二類錯誤的概率值等于小概率β值(即標稱β值)。

2 修正系數(shù)

為了確認公式(3)和公式(20)的準確性，我們計算了相應(yīng)探測下限犯第二類錯誤的實際概率值。在沒有近似地情況下，已經(jīng)發(fā)生衰變的放射性原子核數(shù)服從二項分布。當(dāng)凈計數(shù)率的平均值等于探測器凈計數(shù)率的探測下限時，凈計數(shù)率的隨機數(shù)低于判斷閾的概率即為犯第二類錯誤的概率值，為方便起見，公式(20)和公式(3)分別用公式(21)和公式(22)表示：

(21)

(22)

公式(21)用到的分位數(shù)為kα(或kβ)，公式(22)用到分位數(shù)為k1-α(或k1-β)，由于國內(nèi)、國外對分位數(shù)的定義不同，在給定α或β的情況下，實際上分位數(shù)kα(或kβ)與k1-α(或k1-β)是相等的。公式(21)和公式(22)對應(yīng)的判斷閾值分別是公式(23)和公式(24)：

(23)

(24)

衰變了的放射性原子核數(shù)的判斷閾值LCN為：

(25)

式中，η為儀器的探測效率。

(26)

式中，λ為衰變常量,N0為初始時刻的放射性原子核的數(shù)目，t為衰變時間，A為t時刻的放射性活度。

(27)

我們已經(jīng)明確當(dāng)凈計數(shù)率的平均值是凈計數(shù)率的探測下限時，凈計數(shù)率的隨機數(shù)低于判斷閾值的概率值是犯第二類錯誤概率值，即當(dāng)凈計數(shù)率的平均值是凈計數(shù)率的探測下限時，在給定探測時間內(nèi)衰變的放射性原子核數(shù)的隨機數(shù)低于衰變了放射性原子核數(shù)形式的判斷閾值的概率是犯第二類錯誤概率值，所以我們可以得到犯第二類錯誤的真實概率值βreal：

(28)

根據(jù)文獻[8]可知：

p=1-e-λts

(29)

我們以正常的分位數(shù)1.645、1.96、2.33為例，排列組合有9種情況，如表1所示。

表1 分位數(shù)組合Tab.1 Quantile combination

以低本底α、β測量儀測量I-131為例，假設(shè)ts和tb滿足(30)式，k可取1/60、1/50、1/40、1/30、1/20、1/10、1/5、1/2，1。以低本底α、β測量儀測量I-131為例，探測效率為60%(2π)，本底計數(shù)率從0.01到1 cps變化，步長0.01 cps。本底測量時間從10分鐘到24小時變化，步長為1分鐘。則

ts=k×tb

(30)

可以算出犯第二類錯誤實際概率值如表2所示。β1max是基于公式(21)算出的實際犯第二類錯誤的概率值的最大值。β2max是基于公式(22)算出的實際犯第二類錯誤的概率值的最大值，通過分析表2中的數(shù)據(jù)，可以發(fā)現(xiàn)實際犯第二類錯誤的最大概率值在大多數(shù)情況下比標稱值0.05小1到2個數(shù)量級。在大部分實際探測需求中，我們并不需要這么低的誤判概率，所以我們引入修正系數(shù)cor1和cor2對探測下限公式進行修正，使犯第二類錯誤的概率值趨近并略小于標稱值，如(31)式和(32)式所示。

(31)

(32)

表2 實際犯第二類錯誤的概率值βrealTab.2 Actual probability value of making type II errors

1.961.6451/601/501/401/301/201/101/51/215.0×10-21.6×10-28.3×10-31.4×10-28.1×10-31.3×10-27.9×10-31.3×10-27.7×10-31.4×10-28.2×10-31.2×10-26.5×10-37.6×10-35.0×10-34.4×10-33.3×10-31.3×10-38.5×10-41.961.961/601/501/401/301/201/101/51/212.5×10-23.2×10-33.2×10-33.0×10-33.0×10-32.9×10-32.9×10-32.8×10-32.8×10-33.0×10-33.0×10-33.0×10-33.0×10-31.6×10-31.4×10-38.2×10-47.2×10-41.9×10-41.1×10-41.961.961/601/501/401/301/201/101/51/211.0×10-23.4×10-49.4×10-43.5×10-48.1×10-43.4×10-47.9×10-43.3×10-47.6×10-43.4×10-48.0×10-42.9×10-45.1×10-41.8×10-42.9×10-48.1×10-59.8×10-51.4×10-56.7×10-62.331.6451/601/501/401/301/201/101/51/215.0×10-21.5×10-24.3×10-31.4×10-24.2×10-31.4×10-24.2×10-31.4×10-24.3×10-31.5×10-24.1×10-31.2×10-24.4×10-38.4×10-33.6×10-33.9×10-32.7×10-32.2×10-31.4×10-32.331.961/601/501/401/301/201/101/51/212.5×10-23.2×10-31.5×10-33.2×10-31.4×10-33.1×10-31.4×10-33.0×10-31.5×10-33.20×10-31.4×10-32.7×10-31.4×10-31.8×10-31.0×10-37.3×10-45.5×10-43.4×10-41.9×10-42.332.331/601/501/401/301/201/101/51/211.0×10-23.8×10-43.8×10-43.7×10-43.7×10-43.6×10-43.6×10-43.5×10-43.9×10-43.8×10-43.3×10-43.3×10-43.1×10-42.2×10-42.0×10-47.5×10-56.9×10-52.7×10-51.4×10-5

通過計算，表3給出了kα=1.645，kβ=1.645時的修正系數(shù)cor1和cor2。

表3 修正系數(shù)Tab.3 Correction coefficient

如表3所示，引入的修正系數(shù)cor1和cor2小于等于0.78，即對探測下限的實際降低效果大于等于22%。以我們工作中常見的探測場景為例：

樣本探測時間ts=24 h；本底探測時間tb=24 h；kα=kβ=1.645(標稱值0.05)；ρb=2.0 cpm；nb=1.995 cpm；ns=2.169 cpm；nn=0.174 cpm。

通過公式(21)、(22)可計算得到優(yōu)化前的探測下限LD1=0.177 cpm；LD2=0.178 cpm。而引入修正因子優(yōu)化后的探測下限降低為LD1′=0.136 cpm；LD2′=0.137 cpm。顯然凈計數(shù)率nn=0.174 cpm小于優(yōu)化前的探測下限LD1和LD2，此計數(shù)率會被作為無效計數(shù)率處理，視為儀器未檢出放射性。但對應(yīng)于優(yōu)化后的探測下限公式，由于其大于優(yōu)化后的探測下限，此計數(shù)率會作為有效計數(shù)率參與后續(xù)計算，視為儀器檢出放射性。因此引入修正因子修正后，能夠明顯地降低探測下限，提高低本底α、β測量儀使用性能。

3 結(jié)論

本文從不等式角度推導(dǎo)了凈計數(shù)率的探測下限，為驗證公式的準確性，可以計算探測下限對應(yīng)的實際犯第二類錯誤的概率值，大多數(shù)情況下，實際犯第二類錯誤的最大概率值比標稱值小1到2個數(shù)量級，所以我們可以對探測下限進行修正，給出一個合適的修正系數(shù)，通過計算發(fā)現(xiàn)，當(dāng)kα=1.645，kβ=1.645給出的修正系數(shù)可以使探測下限降低22%，而實際犯第二類錯誤的最大概率值趨近并略小于標稱犯第二類錯誤概率值。