陶朝友，楊 洪，代 飛，林 偉，王 凱

(中國工程物理研究院 激光聚變研究中心，四川 綿陽 621900)

人類對能源的巨大需求導致大量化石燃料的消耗以及碳排放，這對人類的可持續(xù)發(fā)展造成了嚴重影響，可控聚變能因其得天獨厚的優(yōu)勢被認為是最具潛力的新型能源。隨著慣性約束聚變(ICF)研究的持續(xù)推進，設計、制備出滿足聚變物理實驗要求的氘氘(D2)、氘氚(DT)等冷凍靶成為研究熱點。目前冷凍靶均化實驗的目的是在靶球內(nèi)表面鋪覆厚度約為60 μm的DT或D2燃料冰層。冰層被由激光轉(zhuǎn)換而來的X射線球形向心聚爆壓縮來達到聚變所需的最終溫度和密度。為獲得大量的聚變能量，其中的一個要求是燃料冰層須足夠平滑且厚度均勻，使得不會引起瑞利-泰勒不穩(wěn)定性擾亂向心聚爆。ICF靶球中形成平滑的固體燃料冰層的傳統(tǒng)方法是β-均化[1]。在該過程中，T的β衰變對DT燃料形成局部體加熱，導致內(nèi)部燃料表面的DT從溫度高的區(qū)域升華至溫度低的區(qū)域[2]。在燃料冰層的結(jié)晶生長過程中需嚴格控制溫度來調(diào)控燃料的單晶生長，可大幅避免冰層中的晶界、晶面等缺陷的形成。由于靶球有限的空間、小的長度尺寸(～1 mm)、極低的溫度(<20 K)、遠低于大氣的壓力(～20 kPa)以及嚴苛的純度要求(非氫物質(zhì)含量<205 ppm)，通過外部引入籽晶到球殼中顯然不切實際[3]。所以，這也要求籽晶必須原位產(chǎn)生。原位產(chǎn)生籽晶首先要快速冷卻液氫在球殼中形成多晶燃料冰，然后緩慢升溫融化多晶冰層，直至其中只有1個單晶(～10-3mm3)存在，此單晶隨后用于形成固體氫晶體[4]。

冷凍靶包含了1個懸掛于空心鋁套筒(有薄的金插層)的聚合物靶丸。鋁套筒的上下兩端通過接觸連有熱沉的硅臂以保持恒定的溫度。柱腔中充有100 Pa左右的H2/He。靶球與1根直徑約為20 μm的充氣管相連。此管能使球殼內(nèi)部充滿液氫，但此管通道太過狹窄無法引入固體籽晶。更為困難的是，由于靶丸被常溫屏、低溫屏以及黑腔所籠罩，普通材料的表征技術(shù)如電子掃描電鏡、電子透射電鏡、X射線衍射儀等都無法用于冰層的表征。目前，能用于靶丸內(nèi)冰層形貌表征的方法主要有兩種：背光陰影成像與X射線相襯成像，相比于X射線相襯成像，背光陰影成像具有快速成像、無電離輻射、設備簡單等優(yōu)點[5]，非常適合于靶丸內(nèi)氫燃料的結(jié)晶生長研究。而且，用背光陰影成像來表征在球殼中形成的均勻單晶冰層時，會形成1個均勻的亮環(huán)[6]。勞倫斯·利弗摩爾致力于冷凍靶的研制，并對DT冰層的結(jié)晶生長行為進行了系統(tǒng)研究。彭述明課題組[7]研究了玻璃微球內(nèi)D2的結(jié)晶行為，并結(jié)合晶體生長動力學理論，建立了D2晶體的兩種單晶生長模型。但他們所用的籽晶生成方法繁瑣耗時，且由于籽晶尺寸過小，使得籽晶的形成位置均有一定的不確定性。而且缺乏對初始狀態(tài)籽晶形成的有效控制和理解。所以，開發(fā)一種新型、便捷的籽晶控制方法以及實現(xiàn)高質(zhì)量的D2冰晶體生長顯得尤為迫切。

本文通過控制傳熱柱腔上下兩端的溫度，開發(fā)新的籽晶形成以及晶體生長技術(shù)。并采用背光陰影成像技術(shù)在線追蹤D2的液化、結(jié)晶、生長過程。開展溫度控制過程對晶體生長行為的影響規(guī)律研究。并應用結(jié)晶生長的理論模型分析D2冰層結(jié)晶生長行為。

1 研究方法

本文所用D2冷凍靶均化實驗系統(tǒng)示意圖示于圖1。該裝置主要包括充氣系統(tǒng)、低溫制冷以及冰層在線表征(背光陰影成像)系統(tǒng)。柱腔靶室內(nèi)采用直徑為20 μm充氣管將輝光放電聚合物(GDP)微球置于中心，靶丸直徑為1 mm、壁厚為3 μm，靶丸內(nèi)表面粗糙度小于10 nm，靶球內(nèi)D2壓力為23.6 kPa，柱腔內(nèi)傳熱介質(zhì)He的壓力為100 Pa(20 K)。背光成像單元由波長為620 nm紅光LED、微鏡頭、長焦距CCD 和圖像采集卡組成，LED光經(jīng)準直后穿過光學窗口進入靶室，采用透射方式在CCD上成像，最后由圖像采集卡采集并顯示在計算機上進行分析處理，冷凍靶圖像分辨率為1 μm[6]。由Gifford-Mcmahon(G-M)制冷機提供的冷量將充氣管及靶丸內(nèi)的D2氣體轉(zhuǎn)變?yōu)橐后w或固體，D2的相變過程由背光表征系統(tǒng)在線記錄。當黑腔的溫度降至19.0 K時，充氣管和靶丸內(nèi)的D2迅速變成液體，18.7 K左右D2液化完成，靶丸內(nèi)的液面高度將趨于穩(wěn)定，由于重力及液D2表面張力的作用，靶球中液D2的分布呈現(xiàn)出底部多、頂部少的狀態(tài)，形成彎月形亮線。柱腔上下端的溫度由加熱器和溫度傳感器來控制。

圖1 D2冷凍靶均化實驗系統(tǒng)示意圖Fig.1 Schematic illustration of experimental system for D2 ice layer of cryogenic target

實驗過程中，靶室內(nèi)的溫度無法直接測量得到，采用數(shù)值模擬方法是間接獲得柱腔溫度與靶丸表面溫度較好的方法[8-10]。故本文采用數(shù)值模擬方法計算柱腔溫度與靶丸表面溫度分布(圖2)。由于柱腔開有表征孔，外界紅外光可穿透表征孔輻照靶丸，從而造成靶丸表面溫度分布的不均勻性，表征孔與柱腔的溫差約為0.046 K(圖2a)，反映到靶丸上的溫度不均勻性為8 mK(圖2b)。圖2c為腔室內(nèi)氦氣流的速度分布情況，其中有2個氦氣流對流單元。

2 結(jié)果與討論

2.1 籽晶形成及冰層生長控制技術(shù)

根據(jù)已報道的結(jié)果，在DT冰層生長過程中，由于T具有β衰變，對冰層產(chǎn)生體加熱效應，在緩慢回溫融化多晶的過程中，籽晶的形成位置一般都是在球的頂部[2]。但在D2冰層生長過程(圖3，t0代表起始時刻)中的情況卻截然不同。首先當溫度降至20 K時，在腔體內(nèi)充入約100 Pa的He作為制冷介質(zhì)，然后通過充氣管充入約23.6 kPa的D2至靶丸中，再以0.4 K/min速率快速將溫度降至18.0 K。當溫度達到約18.7 K時，氣態(tài)D2迅速液化，由于重力的影響，液D2在靶丸底部聚集，通過背光陰影成像在線觀察發(fā)現(xiàn)靶丸內(nèi)有月牙形亮線。而當溫度繼續(xù)降低時，月牙形亮線的高度逐漸增大。隨著溫度降至18.0 K，液D2迅速固化，形成雜亂無章的多晶(圖3c)，這種冰層無法滿足點火的要求。待冰層停止生長后，保持傳熱腔上端溫度不變，以0.4 K/min速率逐漸升高下端溫度至19.0 K，當冰層逐漸開始融化時，以階梯式升溫(每次升溫0.01 K)來控制冰層融化速度。此時，采用數(shù)值模擬的方法計算冷凍靶腔室、靶丸溫度場分布以及氦氣流速度場分布(圖4)。當將上下控溫點溫度分別控制在18.0 K和19.0 K時，從圖4a可知，冷凍靶柱腔上端溫度較下端低約0.1 K。圖4b顯示，靶丸北極溫度最低，約為18.526 K，下端溫度最高，約為18.550 K，靶球上的最大溫差為0.024 K。雖然冷凍靶內(nèi)并未用支撐膜將腔室隔離，但腔室內(nèi)的氦氣流卻存在2個對流單元(圖4c)。由于始終保持著冷凍靶上端溫度低的緣故，靶丸北部周圍的氦氣較其他位置處密集，這也保證了有更多冷量通過氦氣傳遞給靶丸北部。

a——柱腔溫度分布；b——靶丸溫度分布；c——腔室內(nèi)氦氣流速度分布圖2 冷凍靶上下兩端均控溫18.5 K時的物理場模擬 Fig.2 Physical field simulation of cryogenic target with top temperature and bottom temperature of chamber controlled at 18.5 K

降溫速率控制為0.4 K/min圖3 D2燃料籽晶控制與冰層生長過程Fig.3 Control of seed crystal and crystal growth of D2 ice

a——柱腔溫度分布；b——靶丸溫度分布；c——腔室內(nèi)氦氣流速度分布圖4 冷凍靶上下兩端控溫分別為18.0 K和19.0 K時的物理場模擬Fig.4 Physics fields of cryogenic target with top temperature and bottom temperature controlled as 18.0 K and 19.0 K, respectively

降溫速率首先控制為0.4 K/min，待冰層開始生長時，變更為0.1 K/min圖5 變降溫速率下的D2燃料籽晶控制與冰層生長過程Fig.5 Control of seed crystal and crystal growth of D2 ice with variable cooling rates

雖然始終保持靶丸處于上冷下熱的狀態(tài)，但靶丸上部冰層始終要先于靶丸底部冰層融化(圖3)。其原因可能是液態(tài)D2受重力因素影響而沉積在靶丸底部，形成冰層時，底部冰層較上部冰層厚，導致底部冰層所蓄的冷量很多，而所施加在靶球南部的溫度并不能抵消靶球底部的冷量。鑒于此，采用3種方法對籽晶形成以及冰層生長進行控制。方法1，當發(fā)現(xiàn)有一定體積的冰殘留時(圖3d)，以0.4 K/min速率進行降溫，此時，會發(fā)現(xiàn)殘留冰層迅速擴散、生長(圖3e箭頭所示)。由于有多塊冰層殘留，冰層的生長逐漸趨向多晶化(圖3f)。方法2，當背光陰影成像中觀測到只有少量冰層存在時，以0.4 K/min速率進行降溫，當發(fā)現(xiàn)有冰層生長時，迅速將降溫速率調(diào)至0.1 K/min以降低冰層生長的速度(圖5)。但發(fā)現(xiàn)冰層的生長速度仍較快，到后期仍會出現(xiàn)晶體生長不可控的情況。方法3，當靶丸內(nèi)層有少量冰層存在時，在方法2的基礎(chǔ)上，施以溫度沖擊來調(diào)控晶體生長的速度，即當冰層生長速度過快時將溫度調(diào)高，冰層停止生長時將溫度略降低(圖5)。通過控制降溫速率以及施加溫度沖擊，可控制冰層以極緩慢的速度生長、消融，實現(xiàn)高質(zhì)量冰層的可控生長。

降溫速率控制為0.1 K/min圖6 小降溫速率下的D2燃料籽晶控制與冰層生長過程 Fig.6 Control of seed crystal of D2 and crystal growth of ice layer with small cooling rate

在籽晶控制的基礎(chǔ)上，對比了冰層可控生長的方法，靶丸內(nèi)冰層形貌如圖3f、圖5f、圖6f所示。實驗中，當只剩下部分殘留燃料冰時，靶丸內(nèi)D2燃料的生長速率的調(diào)控是通過控制柱腔的降溫速率實現(xiàn)的。柱腔控溫速率分別為0.4 K/min和0.1 K/min，相應的靶丸內(nèi)冰層形貌如圖3f、圖5f所示。實驗結(jié)果表明：當籽晶形成后，減小柱腔上的降溫速率可顯著改善D2冰層的品質(zhì)，缺陷數(shù)量大幅減少。圖3顯示，在降溫速率為0.4 K/min時，D2晶體出現(xiàn)了大量的缺陷；由圖6b、c可知，當D2晶體開始擴散生長時，降低柱腔的降溫速率(0.1 K/min)，形成的D2晶體缺陷逐漸減少，且缺陷由雜亂無章趨于有序化；降溫速率為0.1 K/min時，在晶體生長過程中施以溫度沖擊，D2冰層較均勻地鋪覆于靶球殼內(nèi)表面，其中形成的缺陷會更少。圖6c中，從A處逐漸長出1個環(huán)狀結(jié)晶帶；結(jié)晶帶先沿遠離籽晶的方向緩慢生長，然后形成閉合的結(jié)晶環(huán)，如圖6e所示；閉合的結(jié)晶環(huán)再向左上方擴展結(jié)晶生長，如圖6c、d、e所示。而在D2冰生長過程中施以溫度沖擊的條件下，冰層緩慢生長，且留下極少量的缺陷(圖6f)。因此，在溫度沖擊和降溫速率的調(diào)控下，通過詳細記錄D2冰的結(jié)晶生長過程，為生長出高質(zhì)量的D2冰層積累了經(jīng)驗。

2.2 均勻單晶D2冰的形成

降溫速率控制為0.1 K/min圖7 溫度沖擊下的D2燃料籽晶控制與冰層生長過程 Fig.7 Control of seed crystal and crystal growth of D2 ice with temperature shock

在第3種籽晶與冰層生長控制技術(shù)的基礎(chǔ)上，進一步開展了冰層生長過程中溫度沖擊對冰層生長方向及過程影響的研究(圖7)。并將降溫速率控制與溫度沖擊相結(jié)合，得到高質(zhì)量的D2單晶冰層鋪覆于整個球殼內(nèi)部，最終在背光陰影成像測試技術(shù)下顯現(xiàn)出連續(xù)、光滑的亮環(huán)(圖7i)。如圖7所示，首先快速降溫形成各相異性的多晶冰層，可看出，其中存在大量的晶界，然后保持上下一定的溫度梯度進行升溫，可控地融冰直至籽晶形成，然后開始保持一定的溫度梯度進行降溫，在降溫過程中，發(fā)現(xiàn)冰層在球殼左右兩側(cè)均開始生長，但方向各異(圖7c)，如果繼續(xù)讓冰層按此趨勢進行生長，勢必無法形成高質(zhì)量的單晶冰層。鑒于此，施以一定升溫的溫度沖擊對冰層再次進行消融，然后開始施以降溫的溫度沖擊，經(jīng)過多次升降溫的溫度沖擊，最終調(diào)整了晶體生長方向，從而形成連續(xù)的晶帶(圖7e)，晶帶向上下兩側(cè)繼續(xù)生長，最終形成較為均勻的冰層(圖7f)。但此時還幾乎無法看到亮線，隨著時間的推移，除球殼左邊一小部分亮線沒有顯現(xiàn)出來，其余部分均出現(xiàn)極為光滑、連續(xù)的亮線；隨著冰層的繼續(xù)生長，最終形成了高質(zhì)量的單晶冰層，在背光陰影成像在線觀測下，可看到與球殼輪廓同心的亮環(huán)(圖7i)。

通過分析圖7i中亮環(huán)的位置可得到D2冰層均勻度、厚度、內(nèi)表面粗糙度等參數(shù)：通過邊緣檢測器柯西算子得到靶丸的外邊緣輪廓，然后通過最小二乘法擬合出靶丸外輪廓的圓心位置(圖8)；以圓心為原點，將原始的背光陰影成像圖片在極坐標中展開[6]，如圖9所示。

圖8 通過邊緣檢測擬合圓心Fig.8 Image after edge detection and fitted center

圖9 背光陰影圖像在極坐標系中的展開Fig.9 Image unwrapped in polar coordinate

圖10 背光陰影圖像中亮環(huán)位置隨角度的變化Fig.10 Angular variation in bright ring position around target in backlit shadow image

圖10為高斯函數(shù)擬合得到的亮環(huán)位置隨圓周角度的變化曲線。燃料冰層的內(nèi)表面粗糙度通過對其進行傅里葉變換后計算得到[6]。冰層的均勻度Ds可通過式(1)計算。

(1)

其中，d(θ)為冰層厚度隨圓周角度的變化函數(shù)，可通過分析亮環(huán)位置得到。

D2冰層的功率譜示于圖11。根據(jù)圖11的亮環(huán)位置曲線以及D2冰層的折射率(1.15)，計算得到D2冰層的平均厚度為40.35 μm。在圖11所示的冰層一維模數(shù)-功率譜曲線中，模數(shù)1的值為4.51 μm，代表靶丸和冰層的不同心度；模數(shù)2～100對應的均方根粗糙度為2.15 μm。通過式(1)計算出D2冰層的均勻度為85.2%，冰層的不均勻度主要是由模數(shù)-功率譜曲線中模數(shù)為1的分量引起的[6]。結(jié)果表明：將溫度梯度、降溫速率與溫度沖擊相結(jié)合不僅能有效改善冷凍靶中D2冰層的均勻性，而且可減少D2冰層的缺陷。本課題組曾分別通過臺階式緩慢降溫[5]和勻速緩慢降溫[6]制備了相對均勻的燃料冰層，其中緩慢降溫策略得到了均勻性為80.2%、內(nèi)表面粗糙度為2.26 μm的D2冰層，這些方法由于沒有籽晶控制這一環(huán)節(jié)，在生長過程中易出現(xiàn)多晶生長現(xiàn)象，且不具備好的重復性。相比于已報道的結(jié)果，本文開發(fā)的溫度沖擊方法，可實現(xiàn)籽晶的控制、冰層生長方向和速率的有效調(diào)控，可高重復性地制備更高品質(zhì)的D2冰層。

圖11 D2冰層的功率譜Fig.11 Fourier power spectrum of D2 ice layer

2.3 晶體生長機理分析

通過實驗可發(fā)現(xiàn)，通過減小降溫速率不僅可大幅改善D2冰層的品質(zhì)，而且可減少缺陷數(shù)量；且缺陷也由不規(guī)則逐漸趨于規(guī)則的類型轉(zhuǎn)變[7]。液D2在靶丸內(nèi)的結(jié)晶生長過程可分為兩步：首先出現(xiàn)的是以籽晶為基礎(chǔ)，向遠離籽晶方向的兩端生長形成環(huán)帶晶體，隨后以環(huán)帶晶體向兩邊擴展。

美國NIF[2]和國內(nèi)彭述明課題組[8]均報道了燃料冰層以多種模式在靶球內(nèi)生長：以籽晶為中心漣漪擴散；閉合的環(huán)帶晶體向兩側(cè)擴展方式結(jié)晶。這些生長方式會隨機出現(xiàn)，目前尚不明確是籽晶尺寸、取向還是靶中的溫度分布引起的[2]。布拉維法則表明，晶體晶面的面網(wǎng)密度越大，晶體的生長速率越慢；而居里-吳里夫原理表面晶體晶面的生長速度與晶面的表面能呈正比[11]?，F(xiàn)有文獻指出，當溫度高于4 K時，D2晶體的結(jié)構(gòu)主要是密排六方晶體(hcp)[12]，其(0001)面屬于密排面，具有較大的面網(wǎng)密度以及小的比表面能的特點?；谏鲜鼍w生長理論可推斷：在理想狀態(tài)下，D2晶體的棱柱面屬于優(yōu)先生長晶面，并可能存在2種理想單晶生長模型。模型1：hcp晶體c軸與基底面法線方向同軸(圖12a)，圖7中的晶體生長屬于該模式；模型2：hcp晶體c軸與基底面法線方向垂直(圖12b)[7]，圖5、6中的晶體生長屬于該模式。

a——基面與充氣管平行；b——基面與充氣管成約30°角圖12 hcp晶胞的晶體取向Fig.12 Crystal orientation of hcp unit cell

彭述明課題組[8]的實驗結(jié)果表明，他們實驗中的單晶生長總是以模型1開始的，并會在模型1結(jié)晶的基礎(chǔ)上發(fā)生模型2的二次結(jié)晶行為，使得晶體生長過程中晶界缺陷的形成概率大幅提高。但本文中，通過采用上冷下熱的籽晶控制方法，控制了籽晶的晶面取向，從而使靶丸內(nèi)液D2完全以模型1或模型2結(jié)晶生長，大幅降低了晶體晶界缺陷的形成概率。但當靶球內(nèi)液D2耗盡時，晶體擴展、生長將會停止。

3 結(jié)論

本文開展了降溫速率和溫度沖擊對黑腔中靶丸內(nèi)D2的結(jié)晶生長行為和D2冰層品質(zhì)的影響研究；將實驗現(xiàn)象與晶體生長動力學理論相結(jié)合，系統(tǒng)分析了D2結(jié)晶生長行為。結(jié)果表明，通過溫度控制以及溫度沖擊的施加能可控地形成籽晶，并在籽晶的控制技術(shù)基礎(chǔ)上，實現(xiàn)了高質(zhì)量冰層的可控擴散生長。將低的降溫速率和溫度沖擊相結(jié)合，顯著改善了D2冰的結(jié)晶質(zhì)量，大幅減少缺陷形成。最終在GDP靶丸中制備了相對均勻的D2冰層。分析背光陰影圖像中亮環(huán)得到，D2冰層均勻度為85.2%、厚度為40.35 μm、內(nèi)表面粗糙度為2.15 μm。在此基礎(chǔ)上，還需進一步降低控溫速率，并結(jié)合紅外激光均化技術(shù)，對已有的高質(zhì)量冰層進行均化分層，得到粗糙度、均勻性滿足物理實驗要求的高質(zhì)量燃料冰層。