黃彥君，沙向東，祝兆文，上官志洪，蔣 婧，張 兵，曾 帆，曹鐘港，左偉偉

（1.蘇州熱工研究院有限公司，蘇州 215004；2.生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心，北京 100082；3.生態(tài)環(huán)境部輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)中心，杭州 310012）

流出物監(jiān)測是核電廠環(huán)境管理的主要內(nèi)容之一，是監(jiān)督核電廠運行環(huán)境影響的主要手段。流出物監(jiān)測數(shù)據(jù)是評估核電廠排放放射性物質(zhì)對環(huán)境和公眾造成輻射影響的主要數(shù)據(jù)，也是判斷核電廠排放是否滿足國家規(guī)定標準限值的主要依據(jù)［1］?！逗藙恿S環(huán)境輻射防護規(guī)定》（GB 6249—2011）提出了對我國核電廠流出物監(jiān)測及排放的控制要求［2］；《核設(shè)施流出物監(jiān)測的一般規(guī)定》（GB 11217—1989）提出了包括對核電廠在內(nèi)的相關(guān)單位流出物監(jiān)測的一般要求［3］。然而，現(xiàn)有核電廠流出物監(jiān)測相關(guān)標準對需要關(guān)注的核素要求尚不明確，需要進一步研究確定。

核電廠流出物監(jiān)測標準規(guī)范的逐步完善，需要考慮現(xiàn)有法規(guī)標準以及多年來各核電廠的實踐經(jīng)驗。其中的核心問題是關(guān)注的核素以及對低于探測限數(shù)據(jù)的處理［4-6］。多年來，我國各核電廠根據(jù)環(huán)境影響評價及運行參考經(jīng)驗確定需要監(jiān)測的核素清單，并按法規(guī)標準要求，對低于探測限的數(shù)據(jù)取其一半?yún)⑴c統(tǒng)計。在實際開展監(jiān)測和統(tǒng)計時，可能存在能監(jiān)測到的核素未統(tǒng)計、遠低于探測限的核素卻進行統(tǒng)計的現(xiàn)象，嚴重影響了流出物監(jiān)測數(shù)據(jù)統(tǒng)計的準確性，也無法準確地評估核電廠排放的輻射影響［4,5］。本文參考國外有關(guān)流出物監(jiān)測的經(jīng)驗，對公開的流出物監(jiān)測數(shù)據(jù)進行分析，統(tǒng)計出流出物監(jiān)測中的關(guān)鍵核素及分布特征，這將有助于規(guī)范我國核電廠流出物監(jiān)測管理，為確定流出物監(jiān)測關(guān)注核素清單提供參考借鑒。

以美國和法國為首的國外核能先進國家，多年來在核電廠流出物監(jiān)測方面積累了豐富的經(jīng)驗，其流出物監(jiān)測數(shù)據(jù)已在一定程度上實現(xiàn)了信息公開［7］。目前，在美國核管會（NRC）網(wǎng)站中可以查閱2005年至今的各核電廠的流出物的監(jiān)測報告［8］。報告詳細給出了各核電廠流出物的監(jiān)測方法、監(jiān)測數(shù)據(jù)以及根據(jù)場外劑量評估手冊（ODCM）評估的公眾劑量水平［9］。歐洲國家根據(jù)歐洲原子能共同體（Euratom）建議書2004/2/Euratom的要求［10］，建立了統(tǒng)一的數(shù)據(jù)庫（RADD），收集各核電廠的流出物監(jiān)測數(shù)據(jù)［11］。

本文收集了美國所有41座壓水堆核電廠2005—2017年以及歐洲各國48座壓水核電廠1995—2017年共約2 400堆年的流出排放監(jiān)測數(shù)據(jù)，進行統(tǒng)計、歸納和分析，研究流出物監(jiān)測的內(nèi)容及需要重點關(guān)注的核素并提出技術(shù)見解。該研究可為我國流出物監(jiān)測標準規(guī)范的建立提供參考。

1 美歐核電廠流出物監(jiān)測

1.1 美國

美國核電廠流出物監(jiān)測遵循NRC發(fā)布的技術(shù)導則RG 1.21［12］，對于壓水堆核電廠，流出物監(jiān)測還應(yīng)滿足導則NUREG 1301的要求［13］。

對于氣態(tài)流出物排放，美國壓水堆核電廠一般按裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物（主要是惰性氣體）、放射性碘、顆粒物、3H進行監(jiān)測和統(tǒng)計。自2010年起，NRC要求各核電廠增加14C的統(tǒng)計［8］。NUREG 1301提出了惰性氣體監(jiān)測需要關(guān)注 的 核素包括87Kr、88Kr、133Xe、133mXe、135Xe、138Xe；碘和顆粒物中需要關(guān)注的核素包括54Mn、59Fe、58Co、60Co、65Zn、99Mo、131I、134Cs、137Cs、144Ce，同時還特別提出應(yīng)開展對89Sr和90Sr的監(jiān)測。針對液態(tài)流出物排放，美國壓水堆核電廠一般按裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物（不含惰性體）、3H、溶解和夾帶的惰性氣體、總α以及排放的體積進行報告［8,12,13］。NUREG 1301推薦的液態(tài)流出物排放的裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物包括54Mn、59Fe、58Co、60Co、65Zn、99Mo、134Cs、137Cs、141Ce、144Ce等γ核素以及特別指出需要監(jiān)測的89Sr、90Sr和55Fe。美國壓水堆核電廠統(tǒng)計的液態(tài)流出物排放量均需要考慮各釋放點的連續(xù)排放和批量排放。所有流出物監(jiān)測數(shù)據(jù)統(tǒng)計均應(yīng)按季度給出，即每季度匯總各監(jiān)測項目及對應(yīng)的放射性核素的排放量。

NUREG 1301提出，對氣態(tài)流出物和液態(tài)流出物排放的γ核素，列出的核素清單并不意味著僅需要監(jiān)測統(tǒng)計這些核素，其他可通過γ譜分析得到的核素（即在能譜上可以識別）也應(yīng)進行統(tǒng)計。例如，NUREG 1301雖然沒有明確對氣態(tài)流出物中85Kr進行監(jiān)測，但是實際情況是，在美國41座壓水堆核電廠中，僅兩座核電廠在2005—2017年未統(tǒng)計該核素。

美國核電廠流出物排放統(tǒng)計不考慮低于探測限的數(shù)據(jù)，對于實際監(jiān)測到的核素，在各流出物監(jiān)測報告中均按照實際監(jiān)測數(shù)據(jù)給出排放量。對于低于探測限的數(shù)據(jù)，一般以“ND”“

1.2 法國

法國核電廠流出物監(jiān)測遵循法國核安全局（ASN）的相關(guān)規(guī)定。ASN對每座核電廠發(fā)布流出物排放統(tǒng)計和控制要求的決議，決議要求監(jiān)測和統(tǒng)計的項目一般包括氣態(tài)流出物中的3H、14C、惰性氣體、放射性碘、其他裂變產(chǎn)物和活化的β、γ核素，以及液態(tài)流出物中的3H、14C、碘，其他裂變產(chǎn)物或活化的β、γ核素。根據(jù)ASN發(fā)布的2013-DC-0360決議第3.2.8條，核電廠營運單位需要建立每一類流出物監(jiān)測的參考譜并進行系統(tǒng)統(tǒng)計，該譜中應(yīng)包括必須測量的放射性核素（不需要考慮這些放射性核素的量是否大于判斷閾［14］）。參考譜的確定考慮了各個核素的放射毒性、排放檢出率以及測量方法的限制。核電廠營運單位對參考譜中的放射性核素進行排放統(tǒng)計時，如果放射性核素體積活度小于或等于判斷閾，則按判斷閾進行保守計算；如果大于判斷閾，則按實際活度濃度進行計算。法國核電廠流出物年排放量是基于每月的排放數(shù)據(jù)進行加和統(tǒng)計的。

法國核電廠液態(tài)排放參考譜的核素包括3H、14C、131I、其他裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物（54Mn、58Co、60Co、63Ni、110mAg、123mTe、124Sb、125Sb、134Cs、137Cs）；氣態(tài)排放參考譜的核素包括3H、14C、放射性碘（131I、133I）、其他裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物（58Co、60Co、134Cs、137Cs）、惰性氣體（包括煙囪排放的133Xe、135Xe，衰變罐排放的85Kr、131mXe、133Xe以及反應(yīng)堆廠房掃氣排放的41Ar、133Xe、135Xe）［15］。除參考譜中的核素外，常監(jiān)測到的其他核素也需要統(tǒng)計，包括液態(tài)流出物中的51Cr、59Fe等以及氣態(tài)流出物中的54Mn、59Fe、95Nb等，這些核素在判斷閾以上時才進行排放統(tǒng)計。法國核電廠參考譜中的核素范圍，需要根據(jù)前期監(jiān)測的經(jīng)驗反饋不斷調(diào)整。

1.3 歐洲原子能共同體

歐洲所有核電廠流出物監(jiān)測需要滿足《歐洲原子能共同體條約》（Euratom Treaty）第37章的相關(guān)要求［16］。氣態(tài)流出物監(jiān)測項目一般包括3H、14C、碘、總β+γ核素、惰性氣體。其中，總β+γ核素相當于氣溶膠放射性，部分核電廠還開展了總α及α核素的監(jiān)測和統(tǒng)計。各核電廠還需要單獨監(jiān)測統(tǒng)計131I。對液態(tài)流出物，其監(jiān)測項目一般包括3H、14C和總β+γ核素，少部分核電廠還對總α及具體的α核素進行了監(jiān)測和統(tǒng)計。歐洲原子能共同體建議《歐盟委員會關(guān)于常規(guī)操作動力反應(yīng)器和核燃料再處理廠時的放射性氣態(tài)和液態(tài)排放標準信息的意見》（2004/2/Euratom—2003）給出了流出物監(jiān)測和統(tǒng)計標準化的建議［10］，各成員國根據(jù)各自情況確定是否接受相應(yīng)的建議。

2 監(jiān)測數(shù)據(jù)統(tǒng)計

2.1 國外核電廠排放量數(shù)據(jù)統(tǒng)計原則

對美國核電廠流出物監(jiān)測數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計的原則如下：如有匯總數(shù)據(jù)（如各核素的年度排放量），直接取匯總數(shù)據(jù)；如無匯總數(shù)據(jù)，采用各季度、各機組、各釋放點的排放數(shù)據(jù)加和處理；對流出物年報中不可識別的數(shù)據(jù)、明顯異常的數(shù)據(jù)予以剔除；對美國核電廠流出物監(jiān)測年報中低于探測限的數(shù)據(jù)不統(tǒng)計；對于歐洲各國核電廠流出物排放，直接取RADD數(shù)據(jù)庫中的年排放量。

2.2 發(fā)電量歸一化

由于各核電廠機組功率水平、各年度的能力因子不同，本文對各核電廠流出物年排放量按發(fā)電量進行了歸一化，其中發(fā)電量的數(shù)據(jù)取自IAEA核電數(shù)據(jù)庫［17］。對統(tǒng)計期間關(guān)停后仍有流出物排放的，本文不考慮統(tǒng)計其排放量。

2.3 統(tǒng)計對比方法

數(shù)據(jù)分析表明，核電廠各監(jiān)測項目或核素的歸一化排放水平處于非常大的漲落范圍內(nèi)，歸一化排放水平對數(shù)化后的數(shù)據(jù)滿足正態(tài)分布。本文采用幾何平均值的方法進行比較分析。

3 結(jié)果與討論

3.1 排放量

3.1.1 氣態(tài)流出物

（1）3H、14C。表1給出了美歐壓水堆核電廠流出物排放水平。從表1我們可以看出，3H和14C的歸一化排放量幾何平均值約為0.081 4 GBq·GWh-1和 0.026 1 GBq·GWh-1。美國壓水堆核電廠從2010年開始全部統(tǒng)計氣態(tài)排放的14C，其年排放量主要根據(jù)美國電力研究院（EPRI）給出的方法和程序得到［18］，一般不進行實測。從表1我們還可看出，美國壓水堆核電廠氣態(tài)流出物排放的14C歸一化排放量幾何平均值約為0.036 6 GBq·GWh-1，法國的壓水堆電廠氣態(tài)流出物中14C主要通過監(jiān)測得到，相應(yīng)的統(tǒng)計值為0.023 5 GBq·GWh-1，美國和法國整體上處于相近的水平。

表1 美歐壓水堆核電廠流出物排放量水平①Table 1 Emission levels from pressurized water reactor nuclear power plants in the United States and Europe單位：GBq·GWh-1

（2）裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物（惰性氣體）。氣態(tài)流出物中的裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物主要指放射性惰性氣體，其中包括Ar、Kr和Xe的主要放射性同位素。惰性氣體中各核素的占比情況如圖1所示。圖1表明，美歐壓水堆核電廠各核素的排放量水平最大的為133Xe，其次為41Ar和85Kr（采用歸一化后的排放量）。

（3）顆粒物。統(tǒng)計顯示，美歐國家核電廠排放量最大的5個核素分別為51Cr、58Co、60Co、134Cs、137Cs（如圖1所示）。美國和法國核電廠的統(tǒng)計樣本數(shù)較多，具有一定的代表性。

圖1 氣態(tài)流出物排放放射性核素占比Fig.1 The proportion of radionuclides emitted by gaseous effluents

（4）放射性碘。氣態(tài)流出物中關(guān)注的放射性碘主要涉及幾個碘的放射性同位素，包括131I、132I、133I、134I以及135I等。美國和歐洲核電廠也將放射性碘類別稱為鹵素，其中還統(tǒng)計了F、Cl、Br的有關(guān)放射性同位素（如82Br、18F等）。

3.1.2 液態(tài)流出物

美歐各國壓水堆核電廠液態(tài)流出物中3H和14C的歸一化排放量幾何平均值分別約為2.19 GBq·GWh-1、0.001 42 GBq·GWh-1。美國僅有兩座核電廠統(tǒng)計了液態(tài)流出物排放的14C，統(tǒng)計代表性較差。

3.1.3 裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物

美國核電廠液態(tài)流出物中的裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物未計入溶解和夾帶的惰性氣體。歐洲國家核電廠的統(tǒng)計則作為總β+γ進行計算，包括放射性碘。從美歐主要國家壓水堆核電廠液態(tài)流出物排放的核素比例（如圖2所示），可以看出，由于監(jiān)測關(guān)注的核素不同，各國家壓水堆核電廠液態(tài)流出物排放核素占比有一定差別。本文對多年來監(jiān)測結(jié)果的進行統(tǒng)計分析，得出結(jié)論：需要關(guān)注的核素仍集中在58Co、60Co、55Fe、63Ni等，一般情況下這些核素占比超過70%。

圖2 液態(tài)流出物排放除3H、14C外核素占比Fig.2 The proportion of nuclides in liquid effluents except 3H and14C

實際情況下，每年統(tǒng)計排放的各核素占比也有著一定的差別。圖3給出了法國和美國歷年來統(tǒng)計的液態(tài)流出物中放射性核素的占比。對于法國核電廠，由于從2002年開始監(jiān)測和統(tǒng)計63Ni的排放，所以，之后每年的監(jiān)測結(jié)果基本上是63Ni占比第一，其他主要核素主要包括58Co、60Co、110mAg、125Sb等。131I在法國的液態(tài)流出物排放量中一般占比極小，最大不超過5.5%（2011年）。對于美國核電廠，統(tǒng)計的主要核素為58Co、55Fe、63Ni、60Co、125Sb、51Cr等。這幾個核素的占比之和一般達到了80%。

3.1.4 溶解與夾帶的惰性氣體

圖3 液態(tài)流出物排放除3H、14C外核素占比歷年變化Fig.3 The ratio of nuclides in liquid effluents changed over the years except for3H and14C

美歐國家一般都重視對液態(tài)流出物中惰性氣體的監(jiān)測。這是由于惰性氣體可能溶解或夾帶于液態(tài)流出物中。美歐國家氣、液態(tài)流出物排放的惰性氣體含量水平如下：通過氣態(tài)排放的值為0.337 GBq·GWh-1，通過液態(tài)流出物排放的幾何平均值為1.4×10-5GBq·GWh-1?？梢钥闯觯簯B(tài)排放量僅占氣態(tài)排放量的1/24 000。美歐國家壓水堆核電廠通過液態(tài)流出物排放的裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物的幾何平均值為1.32×10-4GBq·GWh-1，可以看出，惰性氣體排放量約為其他裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物的11%。惰性氣體排放量與裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物中重要核素（如58Co、60Co等）基本上處于同一水平（甚至略高）。

惰性氣體不易溶解于水，溶解和夾帶的惰性氣體經(jīng)釋放后將很快進入環(huán)境大氣，其排放量與氣態(tài)排放量相比極小，因此，不需要特別關(guān)注液態(tài)流出物排放的放射性惰性氣體。

3.1.5 總α

對液態(tài)流出物，美國核電廠一般需要同時監(jiān)測總α，并單獨統(tǒng)計。歐洲除法國外的其他國家一般都監(jiān)測了總α，并單獨統(tǒng)計?？偊帘O(jiān)測是一種篩選分析方法，主要用于初步識別其他可能存在的α放射性。數(shù)據(jù)表明，液態(tài)流出物中總α歸一化排放量幾何平均值為2.94×10-8GBq·GWh-1，比液態(tài)流出物排放的裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物低4個數(shù)量級。同時，還要注意到，美國核電廠的監(jiān)測數(shù)據(jù)中，絕大部分總α監(jiān)測結(jié)果都低于探測限，進入本文統(tǒng)計數(shù)據(jù)的極少。因此，從統(tǒng)計結(jié)果來看，對總α進行測量并納入到統(tǒng)計排放量的必要性是不足的。

3.2 報告率或檢出率

3.2.1 氣態(tài)流出物中除3H、14C的外其他核素

圖4給出了美歐壓水堆核電廠氣態(tài)流出物中顆粒物、放射性碘、惰性氣體監(jiān)測到的核素的報告率（美國核電廠流出物監(jiān)測數(shù)據(jù)實際為檢出率）分布情況。可以看出，顆粒物中報告的主要核素為60Co、58Co、137Cs；報告的放射性碘的主要核素為131I和133I；放射性惰性氣體中報告的主要核素為133Xe、41Ar和135Xe。圖4中同時給出了相應(yīng)的歸一化排放量?？梢钥闯?，報告率較高的幾個核素的排放量水平也處于相對較高的水平。

圖4 壓水堆核電廠氣態(tài)流出物核素比例分布Fig.4 The reporting ratio of main radionuclides from gaseous effluent

3.2.2 液態(tài)流出物中除3H、14C外的其他核素

圖5給出了美歐國家壓水堆核電廠液態(tài)流出物中除3H、14C的其他核素（未含溶解與夾帶的惰性氣體核素）報告率的結(jié)果?？梢钥闯?，美歐壓水堆核電廠液態(tài)流出物中最常報告的核素包括60Co、58Co、137Cs、54Mn等，其中超過50%的共11個核素。本文注意到63Ni是近年來逐步關(guān)注的核素。法國壓水堆核電廠從2002年開始監(jiān)測63Ni。近年來，美國開展63Ni監(jiān)測的核電廠也越來越多，截至2017年，美國41座壓水堆核電廠中至少有38座核電廠開展了63Ni監(jiān)測。因此，63Ni也是重點關(guān)注的核素之一。圖5中同時給出了各核素歸一化排放統(tǒng)計幾何平均值，可以看出，60Co、58Co、55Fe、63Ni、125Sb 等處于排放量相對較高的水平。

圖5 液態(tài)流出物核素比例分布Fig.5 The reporting ratio of main radionuclides from liquid effluent

3.3 關(guān)鍵核素的給出

本文對美歐壓水堆核電廠的排放量水平以及報告率進行對比分析，將報告率為10%以上，以及占比在10%以上的核素作為關(guān)鍵核素，見表2。對比我國各壓水堆核電廠流出物監(jiān)測關(guān)注核素的情況，對氣態(tài)流出物監(jiān)測應(yīng)考慮增加51Cr；對于碘，只需要考慮131I和133I；對于惰性氣體，主要需要考慮的核素為133Xe。需要說明的是，我國主要核電廠以及法國核電廠則主要考慮對反應(yīng)堆廠房掃氣進行監(jiān)測和統(tǒng)計，未對41Ar進行監(jiān)測，但41Ar是美歐壓水堆核電廠氣態(tài)流出物中普遍監(jiān)測的核素，并納入年排放量統(tǒng)計中，雖然41Ar其半衰期相對較短（109.6 min），但鑒于美歐的經(jīng)驗，建議在煙囪排放時增加該核素的監(jiān)測；對于85Kr，由于其物理化學性質(zhì)的特殊性，常規(guī)的γ能譜分析方法的探測限一般在104Bq·m-3以上，如果考慮對其開展監(jiān)測，則應(yīng)改進煙囪排放流出物采樣方法，降低探測限至可能的實際水平［19］，或者參考法國流出物監(jiān)測活度譜的方法，確定僅針對衰變罐的85Kr開展監(jiān)測［14,15］，至于在煙囪中連續(xù)排放（衰變罐未排放）的85Kr可能占比，需要進一步開展試驗研究后確定。

對液態(tài)流出物中除3H、14C外的其他核素，本文建議增加55Fe、63Ni等核素。

表2同時給出了根據(jù)美歐國家壓水堆核電廠各核素排放量統(tǒng)計的四分位差（第三、第四分位數(shù)與第一、第四分位數(shù)之差，代表了統(tǒng)計數(shù)據(jù)中間50%的結(jié)果范圍）。針對國內(nèi)核電廠，建議統(tǒng)計有關(guān)核素排放水平，如在美歐國家排放量統(tǒng)計的第一、第四分位數(shù)以上，可考慮加入關(guān)鍵核素清單。

表2 關(guān)鍵核素建議表Table 2 Suggestion list of the critical radionuclides

需要注意的是，實際情況下，各個核電廠堆型、運行年限以及運營單位的管理水平存在差別，相應(yīng)的流出物排放關(guān)鍵核素也可能存在差異。分析表明，即使是一個國家，在每年的流出物檢測結(jié)果中，各核素的排放比例也可能存在一定變化（如圖3所示），因此，對核電廠流出物監(jiān)測來說，也需要考慮其實際情況。本文建議我國運行核電廠定期開展研究，結(jié)合排放量占比和檢出率確定統(tǒng)計的關(guān)鍵核素。關(guān)鍵核素經(jīng)審查認可后，按照對低于探測限數(shù)據(jù)的統(tǒng)計方法統(tǒng)計其排放量。對于日常檢出的非關(guān)鍵核素，可按實際監(jiān)測到的水平加以統(tǒng)計，對于未監(jiān)測到的（或低于探測限）則不進行統(tǒng)計。該方法類似于法國核電廠流出物排放數(shù)據(jù)的統(tǒng)計方法，即將關(guān)鍵核素作為必須監(jiān)測的活度譜核素，非關(guān)鍵核素也應(yīng)進行監(jiān)測。

4 結(jié)論與建議

本文分析了美歐國家壓水堆核電廠約2 400堆年的流出物監(jiān)測數(shù)據(jù)，給出了各核素在各類流出物排放統(tǒng)計項目中的比例以及報告率水平，提出了流出物監(jiān)測關(guān)鍵核素的建議。研究結(jié)果可為我國壓水堆核電廠流出物監(jiān)測關(guān)鍵核素的確定提供參考借鑒。

由于具體核電廠堆型、運行年限以及運營單位的管理水平等方面的差異，各個核電廠流出物排放量也可能存在差異。本文建議核電廠定期開展研究，確定關(guān)鍵核素。對研究確定的關(guān)鍵核素，核電廠可在目前的法規(guī)標準框架下，取探測限的1/2估算排放量；對非關(guān)鍵核核素，如在探測限以上，則直接統(tǒng)計，否則不進行統(tǒng)計。對于監(jiān)管機構(gòu)，本文建議對各核電廠流出物排放數(shù)據(jù)進行定期審查，結(jié)合相應(yīng)的經(jīng)驗反饋定期研究確定關(guān)鍵核素清單。