劉篤優(yōu)，馬 堯，門正宇，張 靜

（1.中國汽車技術(shù)研究中心有限公司 汽車試驗研究所，天津 300300；2.南開大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院 城市交通污染防治研究中心，天津 300071；3.天津市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，天津 300191）

隨著我國經(jīng)濟社會結(jié)構(gòu)不斷轉(zhuǎn)型升級，環(huán)境污染治理技術(shù)不斷發(fā)展，各種環(huán)境污染治理措施得以實施，大氣污染加劇的態(tài)勢逐漸得到遏制，SO2、NOx、PM2.5和PM10等大氣污染物質(zhì)的年均值濃度呈逐年下降趨勢，環(huán)境空氣質(zhì)量達標(biāo)的城市比例也逐步上升。但是，相較于大部分歐美發(fā)達國家，目前我國大氣污染程度仍較為嚴重，尤其是PM2.5和PM10濃度嚴重超標(biāo)。根據(jù)《2018年中國生態(tài)環(huán)境狀況公報》[1]，2018年全國338個地級及以上城市中，217個城市環(huán)境空氣質(zhì)量超標(biāo)，發(fā)生重度污染1899天次，嚴重污染822天次，其中以PM2.5和PM10為首要污染物的天數(shù)分別占重度及以上污染天數(shù)的60.0%和37.2%。PM2.5和PM10濃度分別為39 μg/m3和71 μg/m3，超標(biāo)天數(shù)比例分別為9.4%、6.0%。

應(yīng)環(huán)保部的要求，全國各地陸續(xù)開展PM2.5排放源的解析研究，結(jié)果顯示，機動車排放污染已成為繼燃煤和工業(yè)污染之后的又一大污染源。其中，機動車排放是北京、上海、杭州、廣州和沈陽等大型城市PM2.5的最大貢獻源。一直以來，科研工作者們普遍將機動車尾氣排放作為其研究的重要領(lǐng)域，相較之下忽視了對于機動車非尾氣排放的研究。隨著更為嚴格的汽車排放標(biāo)準(zhǔn)的實施，新能源汽車的大力推廣和優(yōu)先發(fā)展公共交通系統(tǒng)等一系列措施的落實，機動車尾氣排放得到較為良好的控制，這就更加凸顯了控制汽車非尾氣排放的重要性。REXIES 等[2]利用Network Emission Model（NEMO）對奧地利機動車污染物排放情況進行了預(yù)測，基于未來15年內(nèi)非尾氣排放水平不會改變的前提下，非尾氣排放顆粒物占機動車排放顆粒物總量的比例將由2000年的50%上升至2020年的80%～90%。J?R?等[3]將污染物排放源的活動率與排放系數(shù)相結(jié)合，對德國污染物排放情況進行預(yù)測，其結(jié)果顯示機動車磨損排放對機動車排放PM2.5的貢獻率將由2000年的25%上升至2020年的70%，PM10的貢獻率將由2000年的40%上升至2020年的80%，總體粉塵排放的貢獻率將由2000年的50%上升至2020年 的87%。DENIER VAN DER GON等[4]總結(jié)了眾多學(xué)者的研究成果，在非尾氣排放顆粒物將成為機動車顆粒物排放主要污染源研究結(jié)論的基礎(chǔ)上，提出亟需對非尾氣排放物的組成及其對人體健康的危害性進行深入研究，以呼吁立法機構(gòu)盡快建立標(biāo)準(zhǔn)法規(guī)，控制機動車非尾氣排放。

在機動車非尾氣排放中，制動磨損是重要的顆粒物貢獻源。HARRISON等[5]對英國某地區(qū)的機動車非尾氣排放顆粒物來源進行試驗研究，結(jié)果表明制動粉塵對非尾氣排放顆粒物的貢獻率約為55.3%。BUKOWIECKI等[6-7]對瑞士某些典型地區(qū)展開機動車排放顆粒物研究，指出制動磨損顆粒對交通相關(guān)PM10排放（包括尾氣和非尾氣）的質(zhì)量貢獻率在15%～21%，而在制動較少的高速公路上這個比例會明顯減小。目前，國內(nèi)對制動磨損顆粒物的排放特征研究較少，相關(guān)的參考數(shù)據(jù)缺乏，也沒有相關(guān)的法律法規(guī)來控制制動磨損顆粒物的排放。

本研究選取汽車市場上常見的幾款車型的制動系統(tǒng)進行試驗，分析其磨損過程中產(chǎn)生的顆粒物數(shù)量與質(zhì)量的濃度特征，以期初步了解機動車在制動過程中產(chǎn)生顆粒物的排放情況，為進一步研究制動磨損顆粒物的排放提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 試驗部分

1.1 試驗材料

汽車制動襯片材料對制動磨損排放顆粒物有很大影響，為了便于分析，本研究通過調(diào)研選取5種國內(nèi)保有量較大的A級轎車（包括國產(chǎn)品牌和進口品牌），購置了5套原裝配套右前制動總成進行測試。各樣品的品牌所屬地、制動襯片外觀及制動襯片面積見表1。

1.2 試驗儀器與設(shè)備

制動襯片磨損試驗是利用TS102B汽車制動器慣性試驗臺架（制動臺架）對車輛多種制動模式進行模擬。該制動臺架可以準(zhǔn)確控制制動初速度、制動減速度，并控制監(jiān)測制動盤溫度，從而可以準(zhǔn)確控制每一個測試工況。

圖1 制動磨損試驗裝置

為了減少外界環(huán)境空氣中顆粒物對試驗的影響，借鑒IIJIMA等[8]的方法，在制動器（包括制動襯片、制動盤和卡鉗）外加一個密封有機玻璃艙（500 mm×600 mm×1000 mm，W×D×H），并在進風(fēng)口裝高效空氣過濾器（HEPA），如圖1所示。抽氣泵（配恒流速控制器）與密封艙連接，氣流經(jīng)HEPA過濾進入密封艙，攜帶制動襯片磨損所排放的顆粒物（Filtered air with dust）進入管路（Tunnel），同時連接在管路上的監(jiān)測儀器與采樣儀器對氣流中的顆粒物進行測試和采集。根據(jù)HAGINO等[9]的研究，氣體流量在0.5～5 m3/min之間時，流量大小對制動磨損排放顆粒物的排放速率無明顯影響，因此，本研究將恒流抽氣泵的風(fēng)速設(shè)為6 m/s。

監(jiān)測儀器使用芬蘭Dekati公司生產(chǎn)的荷電低壓沖擊器（Electrical Low Pressure Impactor Plus，ELPI+），它基于慣性撞擊分離的原理，實時測量空氣中顆粒物粒徑譜的分布和質(zhì)量濃度。ELPI+的撞擊器將6 nm～10 μm顆粒物分為14級，前13級測量17 nm～10 μm顆粒物，最后一級為過濾段，收集6～17 nm的顆粒物。

1.3 試驗設(shè)計

制動磨損試驗工況是通過組合制動初速度（V，km/h）、制動減速度（D，m/s2）和制動初溫（T，℃）（制動開始時制動盤的溫度）來確定的。城市道路常見限速為40 km/h和60 km/h，快速路一般限速80 km/h，高速公路限速120 km/h。為了全面了解各種工況條件下制動排放顆粒物的情況，本研究選擇了5個制動初速度（V=40、60、80、100和120 km/h），5個減速度（D=1、2、3、5和7 m/s2）和5個制動初溫（T=100、150、200、250和300 ℃）進行組合試驗，共29個工況，每個工況重復(fù)測試4次。工況編號（No.）所對應(yīng)的V、D和T值見表2。

表2 制動磨損試驗工況

2 結(jié)果與討論

2.1 制動磨損顆粒物的粒徑分布

圖2為制動磨損過程中密封艙內(nèi)顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)量濃度隨工況變化情況的示例（PM，Particulate Mass，表示顆粒物質(zhì)量；PN，Particulate Number，表示顆粒物數(shù)量）。由圖可知，每個工況結(jié)束密封艙內(nèi)顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)量濃度均出現(xiàn)2個尖峰，即在整個過程中有兩次顆粒物排放過程。其中，第1個峰的出現(xiàn)是由制動盤與制動襯片之間的碰撞與摩擦造成，第2個峰是由于磨損顆粒與制動襯片表面分離而產(chǎn)生，該現(xiàn)象與其它研究成果相似[10]。一個制動過程結(jié)束后密封艙內(nèi)顆粒物濃度在一定時間內(nèi)回到背景值濃度，說明抽風(fēng)機可將艙內(nèi)大部分顆粒物排出，使密封艙內(nèi)空氣保持潔凈。每個工況磨損產(chǎn)生的PM2.5和PM2.5-10的濃度峰值和數(shù)量峰值之間存在較大的差異，這說明每個工況排放顆粒物的量存在差異。

圖2 制動磨損過程中密封艙內(nèi)顆粒物濃度隨工況變化情況

由圖可知，整個制動過程所排放顆粒物的量（Q，mg/braking/wheel）為整個排放過程的累積，即艙內(nèi)顆粒物濃度開始上升（t0）至顆粒物濃度回到背景濃度水平（t1）時間段內(nèi)的累積，計算方法定義如式（1）所示[11]：

式中：V'為管路風(fēng)速，6 m/s；S為管路橫截面積，0.011 31 m2；Ct為每個時刻對應(yīng)的濃度，μg/m3。

2.1.1 粒徑的質(zhì)量分布

5個樣品磨損排放顆粒物的質(zhì)量均主要以粒徑較大的顆粒物為主導(dǎo)（圖3）。粒徑小于0.5 μm的顆粒物占總顆粒物質(zhì)量的0.1%～0.7%，平均占0.38%；粒徑在0.5～3.0 μm的顆粒物占總顆粒物質(zhì)量的33.11%～60.11%，平均占49.09%；粒徑在3.0～8.11 μm的顆粒物占總顆粒物質(zhì)量的39.54%～66.80%，平均占49.72%；粒徑0.5～8.11 μm的顆粒物累積占總顆粒物質(zhì)量的99%以上。

GARG等[12]對不同的制動襯片進行制動磨損顆粒物排放試驗，發(fā)現(xiàn)磨損排放的顆粒物中PM2.5的質(zhì)量占總顆粒物的63%，PM10占總顆粒物的86%，且有33%的顆粒物的粒徑小于0.1 μm。SANDERS等[11]的研究結(jié)果與之相似，其結(jié)果標(biāo)明PM10的質(zhì)量占總顆粒物的70%～90%。IIJIMA等[10]的研究中PM2.5占總制動磨損顆粒物質(zhì)量的12%～36%，接近城市路況的制動條件下該比例偏高。EMEP/CORINAIR排放清單指南中指出制動磨損產(chǎn)生的顆粒物中，PM2.5所占比例為39%，而PM10占比98%[13]，這與本研究結(jié)果較為相近。ABU-ALLABAN等[14]進行的機動車排放顆粒物采集試驗結(jié)果顯示制動磨損對于PM10排放的貢獻率較高，且明顯高于制動磨損對PM2.5排放的貢獻率。

圖3 各粒徑段顆粒物的質(zhì)量占比

2.1.2 粒徑的數(shù)量分布

由于制動磨損產(chǎn)生的顆粒物中有很大一部分分布在較小的粒徑范圍內(nèi)，所以制動磨損排放顆粒的數(shù)量粒徑分布也是非常重要的。各種工況下顆粒物的數(shù)量粒徑分布趨勢較為相似，圖4為部分工況下制動磨損排放顆粒物的數(shù)量粒徑分布圖。由圖可知，對于各樣品和工況，在ELPI+的測量范圍內(nèi)，顆粒物的粒徑為0.01 μm（10 nm）時顆粒物數(shù)量最大，粒徑在0.01～0.2 μm范圍內(nèi)，顆粒物數(shù)量呈下降趨勢，粒徑在0.2～1.0 μm范圍內(nèi)，顆粒物數(shù)量呈上升趨勢，在1 μm左右處達到另一個峰值。本研究中，制動磨損顆粒物的數(shù)量成雙峰分布，一個位于成核模態(tài)（Dp＜10 nm），另一個在積聚模態(tài)，峰值粒徑分別為＜10 nm和1 μm。

由以上分析可知，制動磨損排放顆粒物的數(shù)量主要以超細顆粒物（Dp＜0.1 μm）為主（圖5）。

其中，成核模態(tài)顆粒物數(shù)量占PM10總數(shù)量的46.52%～73.50%，平 均 占60.11%；粒 徑 在10 nm～0.1 μm的顆粒物數(shù)量占12.21%～39.79%，平均占22.04%；粒徑在0.1～1.0 μm的顆粒物數(shù)量占1.23%～29.58%，平均占14.04%；粒徑在1.0～8.11 μm的顆粒物數(shù)量占0.45%～9.27%，平均占3.81%。超細顆粒物的數(shù)量占PM10總數(shù)量的61.12%～98.31%，平均占82.15%。

圖4 制動磨損排放顆粒物數(shù)量分布

圖5 各粒徑段顆粒物的數(shù)量占比

2.2 制動磨損顆粒物排放的影響因素分析

2.2.1 制動初速度對顆粒物排放量的影響

圖6 PM2.5排放速率與制動初速度的擬合結(jié)果

圖7 PM10排放速率與制動初速度的擬合結(jié)果

在制動減速度和制動初溫（T=100 ℃）一定時，對制動初速度（V）與PM2.5和PM10的排放速率之間的關(guān)系進行了擬合，結(jié)果如圖6和圖7所示（對No.1試驗組，排放速率對應(yīng)右側(cè)縱坐標(biāo)軸，其它試驗組排放速率對應(yīng)左側(cè)縱坐標(biāo)軸）。由圖可知，在減速度一定時，隨著制動初速度的增大，PM2.5和PM10的排放速率也隨之增大。除No.2制動條件外，其它樣品的制動初速度與PM2.5排放速率之間具有較好的線性關(guān)系（R2＞0.91，P＜0.05）。對于PM10，除No.4在減速度為3 m/s2和5 m/s2時擬合效果較差外，其它樣品的制動初速度與PM10排放速率成二次函數(shù)關(guān)系（R2＞0.94，P＜0.05）。

制動初速度V與PM2.5和PM10的排放速率之間的關(guān)系可由式（2）表示，單次制動排放量PE由式（3）表示。

式中：ER表示排放速率，mg/s；a和b為系數(shù)，當(dāng)PM2.5與V為線性關(guān)系時，b均為0；Vt為末速度，km/h，本研究中末速度均為0；D為平均減速度，m/s2；C為常數(shù)項。

2.2.2 減速度對顆粒物排放速率的影響

在制動初速度（V，km/h）和制動初溫（T=100℃）一定時，對制動減速度與PM2.5和PM10的排放速率之間的關(guān)系進行了擬合，結(jié)果如圖8和圖9所示。樣品No.1在初速度為80 km/h時PM2.5的排放速率與制動初速度的擬合度R2為-0.876，擬合效果較差，其它工況的R2均在0.815以上；No.1樣品在初速度為60 km/h和80 km/h時PM10排放速率與減速度的擬合度R2分別為0.359和-0.588，擬合效果較差，其它工況R2均在0.895以上。由此可認為，減速度與PM2.5和PM10的排放速率之間有較好的二次函數(shù)關(guān)系，排放速率和PE可由式（4）和（5）表示。

所以，當(dāng)制動初速度和制動初溫一定時，不同品牌的樣品在試驗過程中顆粒物的排放速率與減速度符合二次函數(shù)關(guān)系。

2.2.3 制動初溫對顆粒物排放量的影響

圖10為制動初速度和減速度一定的情況下，制動初溫（T）與PM2.5和PM10的PE之間的函數(shù)擬合圖和相關(guān)參數(shù)。除了No.4樣品的PE與制動初溫的擬合度R2較低之外，其余3個樣品的擬合度R2均在0.960以上。由此可認為，樣品No.3、No.1和No.5的制動初溫與PM2.5和PM10的排放之間有較好的二次函數(shù)關(guān)系。

圖8 PM2.5排放速率與減速度的擬合結(jié)果

圖9 PM10排放速率與減速度的擬合結(jié)果

圖10 PM2.5和PM10單次制動排放量與制動初溫的擬合結(jié)果

3 結(jié)論

本研究對不同制動初速度、制動減速度、制動初溫條件下，制動磨損排放顆粒物的質(zhì)量和數(shù)量進行了統(tǒng)計分析，從而獲得了各制動襯片樣品的質(zhì)量和數(shù)量粒徑分布。利用各工況條件下顆粒物的排放量，建立了制動初速度、減速度和制動初溫與PM2.5和PM10的多元線性關(guān)系，并對各影響因素單獨作用對顆粒物排放的影響進行了分析。

（1）制動磨損顆粒物的質(zhì)量在0.01～8.11 μm范圍內(nèi)成單峰分布，峰值粒徑在2～5 μm或＞8.11 μm處，0.5～3.0 μm的顆粒物平均占總顆粒物質(zhì)量的49.09%；粒徑在3.0～8.11 μm的顆粒物平均占總顆粒物質(zhì)量的49.72%。

（2）磨損排放顆粒物的數(shù)量成雙峰分布，一個位于成核模態(tài)，另一個在積聚模態(tài)，峰值粒徑分別為＜10 nm和1μm；成核模態(tài)顆粒平均占PM10總數(shù)量的60.11%，超細顆粒物平均占82.15%。

（3）制動初速度對制動磨損顆粒物質(zhì)量影響最大，而減速度與制動初溫對不同制動襯片樣品的影響卻不盡相同。制動初速度和減速度與顆粒物排放速率呈二次函數(shù)關(guān)系，而制動初溫與顆粒物單次制動排放量呈二次函數(shù)關(guān)系。