張 哲，張偉光，安 竹，孫洪偉，胡雙林

(1.中國工程物理研究院 核物理與化學研究所，四川 綿陽 621900；2.四川大學 原子核科學技術(shù)研究所，輻射物理及技術(shù)教育部重點實驗室，四川 成都 610064)

精確測量氚的含量及深度分布對聚變能源研究、核技術(shù)應(yīng)用和國防建設(shè)等領(lǐng)域有重要意義[1]。目前氚分析的方法很多，分為無損分析和有損分析兩類[2]。有損分析方法能對整個樣品的氚含量和氚深度分布進行分析，但勞動強度大，會產(chǎn)生放射性廢物，且不能在線分析，因此在實際應(yīng)用時受限很大；無損分析方法是通過測量氚β衰變放出的β射線，受β射線能量(平均能量5.6 keV，最大能量18.6 keV)的限制，通常只能進行表面測量。粒子束分析方法的分析深度也受入射能量和深度分辨率的影響，一般為10 μm左右，且不能在線分析。

BIXS(β-ray induced X-ray spectrometry)是日本Matsuyama等[3-6]發(fā)展的一項氚無損分析方法，其原理是通過測量β衰變放出的β射線在材料中產(chǎn)生的韌致輻射及特征X射線，來反演得到材料中的氚含量和氚深度分布。由于X射線較β射線更易穿出樣品，BIXS方法對金屬材料的分析深度可達100 μm左右，對非金屬材料分析深度可達1 mm左右。此外，BIXS方法可在線分析。在BIXS方法中，β衰變的內(nèi)軔致輻射[7-8]、樣品表面的粗糙度[8-9]、樣品的氚含量[10-11]、測量設(shè)備與蒙特卡羅模擬模型的幾何尺寸的誤差[8-9]、反演的程序[10,12-13]等會影響反演的結(jié)果，從而引起氚量和氚深度分布的誤差。而蒙特卡羅模擬時的氚靶膜厚與實際的氚靶膜厚的誤差也會對反演結(jié)果有一定的影響，本文將對此問題開展研究。

1 BIXS方法

BIXS方法[3-6,13-14]是以氚β衰變放出的β射線與樣品材料相互作用為理論基礎(chǔ)，原理如圖1所示。金屬氚化物表面吸附層的氚衰變產(chǎn)生的β射線從金屬材料表面逃離并與周圍的工作氣體Ar作用，產(chǎn)生Ar的特征X射線，體相內(nèi)的氚衰變產(chǎn)生的β射線與含氚材料的原子碰撞，產(chǎn)生連續(xù)韌致輻射X射線和特征X射線，通過X射線探測器探測得到X射線總能譜。

將金屬含氚物平均分為N層，設(shè)每層氚均勻分布，則：

(1)

其中：S(E)為X射線探測器探測得到的X射線能譜；fi(E)為僅第i層含有單位氚量時的X射線能譜，即基函數(shù)譜；ai為第i層的氚含量?；诿商乜_方法程序PENELOPE可模擬得到每層的fi(E)，通過反演計算得到的ai便是氚含量和氚深度分布。由于fi(E)所組成的矩陣條件數(shù)很大，式(1)是1個病態(tài)問題，即原始數(shù)據(jù)在經(jīng)典意義下的近似解不存在，或原始數(shù)據(jù)微小的擾動導(dǎo)致計算結(jié)果劇烈變化。Tikhonov正則化法是一種具有完備理論的用來解決病態(tài)反演問題的方法，基于蒙特卡羅模擬和Tikhonov正則化方法，BIXS方法可對樣品的氚含量和氚深度分布進行可靠分析。由于蒙特卡羅方法的靈活性，這種方法適用于較復(fù)雜的實際情況。此外，如果氚靶膜厚未知，則無法分層，也就無法模擬基函數(shù)譜，因此目前BIXS方法不適用于未知靶膜的氚含量。

圖1 BIXS方法基本原理Fig.1 Basic principle of BIXS method

2 結(jié)果與討論

2.1 模擬實驗結(jié)果與分析

依據(jù)控制變量法設(shè)計模擬實驗，在其他建模條件(如幾何模型、反演的條件、氚靶靶膜的氚濃度分布等)不變的情況下，僅改變模擬時的氚靶膜厚，將反演的氚量與理論計算的氚量比較，以此得到膜厚誤差對BIXS方法反演的影響。

本文的氚靶靶膜是鈦膜，以某一厚度的靶膜為基準，將靶膜均勻分為10層，基于蒙特卡羅模擬程序PENELOPE，模擬得到每層的反演基函數(shù)譜fi(E)，如圖2所示。氚在靶膜中有4類典型的分布：遞減分布、遞增分布、均勻分布和正態(tài)分布[10]，本文對此4種分布分別進行模擬實驗。以基準厚度含氚靶膜為基準，以2%為階梯，上、下各模擬3種厚度含氚靶膜的基函數(shù)譜，根據(jù)基函數(shù)譜構(gòu)造4種氚分布情況下的X射線能譜，如圖3所示。

設(shè)定反演的相關(guān)條件后，依據(jù)基準厚度含

氚靶膜的X射線能譜和基函數(shù)譜，可反演得到其氚量，設(shè)此氚量為基準氚量?；?種氚深度分布函數(shù)和膜厚易計算出其他6種厚度的理論氚量，依據(jù)其他6種厚度靶膜的X射線能譜和基準厚度含氚靶膜的基函數(shù)譜，可反演得到對應(yīng)的反演氚量，反演氚量相對于理論氚量的誤差就是要尋求的影響結(jié)果，其結(jié)果列于表1。

圖2 基準厚度含氚靶膜的基函數(shù)譜Fig.2 Basic function spectrum of tritium film with base thickness

圖3 4種氚分布的不同厚度靶膜的X射線能譜Fig.3 X-ray spectrometry of tritium film of four kinds of tritium distributions with different thicknesses

表1 4種氚分布情況下不同膜厚誤差對BIXS方法反演的影響Table 1 Effect of different thicknesses error of tritium films with four kinds of tritium distributionson inversion of BIXS method

由表1可知，膜厚誤差對氚遞增分布的BIXS方法反演影響最大，對氚遞減分布的影響最小。其原因由圖3可知，遞增分布時膜厚誤差導(dǎo)致的X射線能譜差別相對最大，而遞減分布時膜厚誤差導(dǎo)致的X射線能譜差別相對最小。由文獻[14]可知，BIXS方法測氚總量與PVT方法[15]測氚總量符合很好，兩種方法的相對誤差在5%以內(nèi)，因此膜厚誤差是不可忽視的一個因素，尤其是對氚遞增分布的靶膜。

2.2 實驗結(jié)果與分析

模擬實驗是在基函數(shù)譜fi(E)厚度不變的情況下通過改變模擬譜S(E)的厚度來分析，實驗驗證是在實驗譜S(E)不變的情況下通過改變基函數(shù)譜fi(E)的厚度來分析。

實驗選取4種膜厚的氚靶，厚度的測量采用稱重法，測量儀器是絕對精度為0.001 mg的百萬分之一電子天平，在相同充氚工藝下充氚，盡量使氚靶的氚量一致，數(shù)據(jù)處理時對厚度和氚量進行歸一化處理。基于高純鍺探測器測量4種厚度氚靶的X射線能譜，基于PENELOPE程序模擬4種厚度氚靶的基函數(shù)譜，其中1#靶反演時的BIXS擬合譜如圖4所示。

圖4 1#靶的BIXS擬合能譜Fig.4 X-ray fit spectrum of BIXS of 1# target

圖5 氚的深度分布Fig.5 Tritium depth distribution

通過BIXS方法反演得到的4個靶的深度分布如圖5所示，其中的氚量是氚含量相對值，3#靶的氚量相對較大。由圖5可知，4個靶的氚深度分布均是遞減分布，將4個靶的深度分布進行線性擬合，可知4個靶的斜率大致相當，2#靶和3#靶的斜率稍大些。BIXS方法反演結(jié)果與PVT方法的結(jié)果列于表2，其中3#靶的氚量相對較高，這與張偉光等[14]的結(jié)論一致，即BIXS方法反演的結(jié)果與PVT方法的結(jié)果一致，兩者的相對偏差平均在5%左右。

表2 BIXS方法反演結(jié)果Table 2 Inversion outcomes of BIXS method

在4個實驗靶的實驗譜S(E)不變的情況下，通過改變基函數(shù)譜fi(E)的厚度誤差來分析膜厚誤差對BIXS方法反演的影響，計算時以基準厚度的基函數(shù)譜反演氚量為基準，其他厚度基函數(shù)譜的反演氚量與該反演氚量相比較，其結(jié)果列于表3。

表3 基函數(shù)譜的膜厚誤差對BIXS方法反演的影響Table 3 Effect of film thickness error of basic function spectrum on inversion of BIXS method

從表3可知，當氚的深度分布為遞減分布、基函數(shù)譜的膜厚與含氚靶膜的厚度誤差為-6%時，對BIXS方法反演造成的影響為：1#和4#靶的實驗結(jié)果均為1%左右，2#靶的實驗結(jié)果為1.14%，原因是2#靶的斜率較大；2#和3#靶的斜率相近，而3#靶實驗結(jié)果也為1%左右，其原因是3#靶的氚量相對較大。在其他條件(如樣品的氚量和表面的粗糙度、建模幾何尺寸的誤差、反演的程序等)一致的情況下，在相同的膜厚誤差下，斜率越大，導(dǎo)致的BIXS方法反演的氚量的誤差也越大。從表1也可看出，遞減分布、均勻分布和遞增分布的斜率逐漸變大，對BIXS方法反演的影響也逐漸變大，其中遞減分布的斜率為負數(shù)，均勻分布的斜率為0，遞增分布的斜率為正數(shù)；斜率越大，膜厚誤差對BIXS方法反演造成的影響就越大。

3 結(jié)論

本文基于蒙特卡羅模擬程序PENELOPE，模擬分析4種典型的氚在靶膜中分布的基函數(shù)譜和X射線能譜，通過對比反演氚量和理論氚量的誤差可知，膜厚誤差對BIXS方法反演的影響不可忽視，其中對氚遞增分布的影響最大，對氚遞減分布的影響最小，這是因為遞增分布時膜厚誤差導(dǎo)致的X射線能譜差別相對最大，而遞減分布時膜厚誤差導(dǎo)致的X射線能譜差別相對最小。通過實驗結(jié)果并結(jié)合模擬實驗結(jié)果的分析可知，氚在靶膜中的3種深度分布，即遞減分布、均勻分布和遞增分布的斜率逐漸變大，斜率越大，膜厚誤差對BIXS方法反演造成的影響就越大。

在基于BIXS方法測量含氚靶靶膜的氚量時，需膜厚的數(shù)據(jù)，對于未知膜厚的含氚靶，目前的BIXS方法無法適用，本文對于該問題的研究有一定的指導(dǎo)意義。