蘇祥華，張全虎，侯素霞，黎素芬，楊建清，侯林軍，莊 琳

(火箭軍工程大學(xué)，陜西 西安 710025)

快中子多重性計(jì)數(shù)(FNMC)分析方法作為一種新的核材料無損分析方法，由于其直接測(cè)量快中子的特性，在核材料衡算和屬性認(rèn)證中發(fā)揮著越來越重要的作用[1-2]。對(duì)核材料自發(fā)裂變能譜研究發(fā)現(xiàn)，具有較好n/γ甄別能力的液體閃爍體探測(cè)器(簡(jiǎn)稱液閃)較3He正比計(jì)數(shù)器更便于直接對(duì)快中子進(jìn)行測(cè)量而不需對(duì)中子進(jìn)行慢化[3-4]，從而避免樣品信息的丟失，因而在Pu樣品測(cè)量時(shí)FNMC分析方法較中子多重性計(jì)數(shù)(neutron multiplicity counting, NMC)分析方法更具備發(fā)展優(yōu)勢(shì)[1]。

洛斯阿拉莫斯國家實(shí)驗(yàn)室(Los Alamos National Laboratory, LANL)最早構(gòu)建了快中子符合測(cè)量原型裝置，用于分析非純核材料[5]。隨著n/γ甄別和信號(hào)處理系統(tǒng)的技術(shù)升級(jí)，LANL搭建了基于液閃的井型裝置，測(cè)量取得了一系列的成果，但由于散射串?dāng)_的影響導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果偏差較大[6]。勞倫斯利弗摩爾實(shí)驗(yàn)室搭建了基于液閃的探測(cè)陣列，具有更快的中子響應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)高計(jì)數(shù)率樣品的測(cè)量[7-8]。密歇根大學(xué)的Pozzi教授帶領(lǐng)的團(tuán)隊(duì)搭建了1套2層擺放的采用EJ-309和不同探測(cè)器交叉布置的方式搭建的快中子多重性計(jì)數(shù)器，實(shí)現(xiàn)了對(duì)樣品的快速測(cè)量、散射串?dāng)_的新模型驗(yàn)證以及核材料百克量級(jí)的準(zhǔn)確測(cè)量[9-10]。中國原子能科學(xué)研究院搭建了一套基于BC-501A液閃探測(cè)器的快中子多重性測(cè)量裝置并進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)測(cè)量，驗(yàn)證了裝置的合理性[11]。中國工程物理研究院開展了關(guān)于鈾钚測(cè)量方法的研究，設(shè)計(jì)搭建了測(cè)量裝置NPL-NCS，對(duì)中子多重性的算法、參數(shù)選取和核材料實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了分析[12-13]。

實(shí)驗(yàn)中測(cè)量使用的樣品通常由放射源和外殼包裝而成，一般采用不銹鋼作為包裝材料。包裝材料對(duì)于快中子多重性測(cè)量是否產(chǎn)生影響，以及如何消除或減小在樣品屬性測(cè)量時(shí)帶來的偏差，在之前研究的基礎(chǔ)上[4，14]，本文根據(jù)模擬需要研究Pu樣品的四階FNMC分析方程，采用Geant4模擬搭建快中子多重性計(jì)數(shù)器，開展在有無包裝材料的條件下對(duì)測(cè)量參數(shù)、樣品質(zhì)量以及測(cè)量偏差修正的研究。

1 FNMC分析方程

FNMC分析方程是在經(jīng)典NMC分析方程的基礎(chǔ)上推導(dǎo)出來的，由于兩者原理相似，在分析經(jīng)典NMC分析方程假設(shè)的基礎(chǔ)上，對(duì)其適應(yīng)性進(jìn)行研究，從而得到Pu材料的FNMC分析方程。在中子多重性測(cè)量中，超裂變假設(shè)認(rèn)為中子是同一時(shí)間產(chǎn)生的，點(diǎn)模型假設(shè)認(rèn)為中子是在同一位置發(fā)射的，在進(jìn)行模擬測(cè)量的過程中需驗(yàn)證這兩條假設(shè)才能保證方程的適用性。研究發(fā)現(xiàn)，通過設(shè)置符合門寬，確定系統(tǒng)中子散射串?dāng)_率，在此基礎(chǔ)上就可對(duì)FNMC分析方程進(jìn)行推導(dǎo)。

根據(jù)快中子多重性的基本假設(shè)，樣品待求參數(shù)可簡(jiǎn)化為自發(fā)裂變率F、樣品增殖系數(shù)M、(α，n)中子數(shù)與自發(fā)裂變中子數(shù)的比例系數(shù)α。通過將材料裂變問題看成參數(shù)估計(jì)問題，使探測(cè)器計(jì)數(shù)方法推導(dǎo)出的總體矩和樣品測(cè)量得到的樣本矩相等，采用概率母函數(shù)推導(dǎo)出包含三重計(jì)數(shù)率在內(nèi)的Pu材料FNMC分析方程[15-16]。式(1)、(2)和(3)為Pu材料的三階FNMC分析方程，方程左側(cè)為測(cè)量量，Singles、Doubles和Triplets(簡(jiǎn)記為S、D、T)分別表示為一重、二重和三重計(jì)數(shù)率。

Singles=Fε(1+κ)νsf,1(1+α)M

(1)

Fεκfdνsf,1(1+α)M

(2)

(3)

式中：νsf,1、νsf,2和νsf,3分別為自發(fā)裂變發(fā)射中子數(shù)的一、二和三階矩；νi1、νi2和νi3分別為誘發(fā)裂變發(fā)射中子數(shù)的一、二和三階矩，數(shù)據(jù)均可從核數(shù)據(jù)庫中查閱[3]；ε為系統(tǒng)的中子探測(cè)效率；fd、ft分別為系統(tǒng)的二重和三重符合門因子；κ為一重散射串?dāng)_率，表示中子引起第1個(gè)探測(cè)器響應(yīng)后有κ的幾率引起第2個(gè)探測(cè)器響應(yīng)從而產(chǎn)生信號(hào)，引起3個(gè)或以上的探測(cè)器響應(yīng)的幾率可忽略不計(jì)，該值與計(jì)數(shù)器布局有關(guān)。本文利用模擬設(shè)計(jì)的計(jì)數(shù)器，按照Pu材料的自發(fā)裂變能譜模擬發(fā)射中子，記錄探測(cè)到的中子重?cái)?shù)，計(jì)算得到κ為1.31%。

在實(shí)驗(yàn)測(cè)量中，一重計(jì)數(shù)率S易受環(huán)境本底的影響而產(chǎn)生較大的偏差。為深入分析測(cè)量參數(shù)的影響，在研究上述三階FNMC分析方程的基礎(chǔ)上，引入四重符合門因子fq，得到包含四重計(jì)數(shù)率的FNMC分析方程，如式(4)所示。

(4)

式中：Quarters(簡(jiǎn)稱為Q)為四重計(jì)數(shù)率；νsf,4為自發(fā)裂變發(fā)射中子數(shù)的四階矩；νi4為誘發(fā)裂變發(fā)射中子數(shù)的四階矩。特別指出的是，中子離散時(shí)間主要由裂變產(chǎn)生的中子相對(duì)時(shí)間、中子飛行時(shí)間和中子衰退時(shí)間組成，為使點(diǎn)模型假設(shè)和超裂變假設(shè)成立，根據(jù)模擬結(jié)果，設(shè)置大于該離散時(shí)間的符合門寬為100 ns。根據(jù)搭建的探測(cè)系統(tǒng)，可實(shí)現(xiàn)對(duì)fd、ft、fq和ε的刻度。

2 模型建立與求解

由于搭建實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)難度較大且易受環(huán)境影響，采用Geant4仿真工具箱[17]，利用C++編寫程序，通過定義探測(cè)系統(tǒng)的幾何結(jié)構(gòu)、物理過程和初級(jí)行為實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)構(gòu)建。為獲得較高的探測(cè)效率，結(jié)合先前研究結(jié)果[14]和初步構(gòu)建的實(shí)驗(yàn)裝置，模擬搭建1套3層、每層6個(gè)BC-501A液閃的快中子多重性計(jì)數(shù)器，布局如圖1所示。

圖1 快中子多重性計(jì)數(shù)器Fig.1 Fast neutron multiplicity counter

放射性物質(zhì)模型為點(diǎn)源結(jié)構(gòu)，采用鐵(Fe)、鋁(Al)、碳(C)和不銹鋼(Steel)作為中子源的4種不同的包裝材料，包裹在源周圍，不銹鋼的組成為Fe、Cr、Ni、Mn、C、S、Si、Ti、P分別占67.835%、17.0%、8.00%、1.00%、0.100%、0.030%、1.00%、5.00%、0.035%。

通過搭建的快中子多重性計(jì)數(shù)器，研究在不同條件下的模擬情況，對(duì)其造成的測(cè)量參數(shù)和求解結(jié)果的影響進(jìn)行分析。

2.1 方程適用性分析

方程建立在點(diǎn)模型假設(shè)和超裂變假設(shè)的基礎(chǔ)上，包裝材料對(duì)中子的影響主要是起到慢化和俘獲的作用，不同材料會(huì)對(duì)中子的輸運(yùn)過程產(chǎn)生特定的影響。模擬中設(shè)置距離樣品10 cm的探測(cè)球面(小于探測(cè)器與源的距離)，記錄理想點(diǎn)源和實(shí)際樣品產(chǎn)生的中子穿越球面的相對(duì)時(shí)間和動(dòng)能，如圖2所示。

模擬測(cè)量中，樣品與探測(cè)球面之間的空間由空氣填充。中子的飛行時(shí)間與速度呈反比，動(dòng)能與速度的平方呈正比，在不受到外部環(huán)境的影響下，理想點(diǎn)源的曲線基本不發(fā)生離散?；w效應(yīng)(中子在樣品內(nèi)部進(jìn)行輸運(yùn)的過程中，因散射而損失能量的效應(yīng))對(duì)實(shí)際樣品產(chǎn)生影響，相對(duì)時(shí)間與動(dòng)能散點(diǎn)圖會(huì)發(fā)生離散，但影響基本在30 ns以內(nèi)，遠(yuǎn)小于設(shè)置的符合門寬，方程具有適用性。不同包裝材料下中子輸運(yùn)相對(duì)時(shí)間與動(dòng)能如圖3所示。

從圖2、3可看出，包裝材料的存在會(huì)使得點(diǎn)的離散程度增大，但在240Pu自發(fā)裂變中子的能量區(qū)間內(nèi)，相對(duì)時(shí)間與動(dòng)能離散程度均在30 ns以內(nèi)，小于設(shè)定的符合門寬，基本滿足方程設(shè)定的假設(shè)。

圖2 理想點(diǎn)源和實(shí)際樣品散點(diǎn)圖Fig.2 Scatter plot of ideal point source and actual sample

圖3 不同包裝材料下中子輸運(yùn)相對(duì)時(shí)間與動(dòng)能散點(diǎn)圖Fig.3 Relative time and kinetic energy scatter diagram of neutron transport under different packaging materials

2.2 測(cè)量參數(shù)影響分析

1) 探測(cè)效率分析

快中子多重性的研究對(duì)象是具有較高能量的中子，由于液閃的本征探測(cè)效率較低，相對(duì)于中子多重性計(jì)數(shù)器，快中子多重性計(jì)數(shù)器的探測(cè)效率較低。探測(cè)效率表征系統(tǒng)在一定條件下記錄到粒子的概率，會(huì)受樣品本身和包裝材料的影響。設(shè)置樣品質(zhì)量范圍從1～500 g，測(cè)量得到不同包裝材料下樣品中子探測(cè)效率如圖4所示。

圖4 不同質(zhì)量、不同包裝材料下樣品中子探測(cè)效率Fig.4 Sample neutron detection efficiency under different masses and different packaging materials

從圖4可看出，對(duì)于相同質(zhì)量的樣品，探測(cè)效率按包裝材料為No(表示無外殼)、Al、C、Fe和Steel的順序依次降低。在同種包裝材料條件下，探測(cè)效率隨樣品質(zhì)量的增大而減小，這主要是由于質(zhì)量的增大使得樣品體積隨之增大，樣品本身的基體效應(yīng)導(dǎo)致中子出射數(shù)減小，從而使得探測(cè)效率下降。

包裝材料會(huì)對(duì)出射中子進(jìn)行散射和俘獲，其中Fe和Steel對(duì)具有較高能量的中子發(fā)生非彈性散射的截面較C和Al更大，從而使得一重散射串?dāng)_率下降，導(dǎo)致探測(cè)效率更低，也使得方程求解的誤差更小。兩者因?yàn)椴馁|(zhì)相近，探測(cè)效率也基本一致，且在一定區(qū)間內(nèi)相交。從圖4可看出，樣品質(zhì)量為500 g時(shí)，4種包裝材料引起的探測(cè)效率偏差最大。其中，無外殼、Al、C、Fe和Steel的探測(cè)效率分別為9.09%、8.93%、8.82%、8.74%和8.70%，探測(cè)效率偏差小于0.400%。

2) 多重計(jì)數(shù)率分析

S、D、T和Q為測(cè)量到的多重計(jì)數(shù)率，表征著樣品同時(shí)發(fā)射多個(gè)中子的能力，不同材料對(duì)其產(chǎn)生的影響不同，從而給樣品屬性的求解帶來偏差。以質(zhì)量為300 g的Pu樣品為例，模擬測(cè)量中設(shè)置外殼厚度為1 cm，對(duì)不同材料下的多重計(jì)數(shù)率進(jìn)行求解，結(jié)果如圖5所示。

圖5 不同包裝材料下中子多重計(jì)數(shù)率Fig.5 Neutron multiplicity counting rate under different packaging materials

從圖5可看出，不同材料對(duì)多重計(jì)數(shù)率有著特定的影響，相較于無外殼，其他材料會(huì)導(dǎo)致多重計(jì)數(shù)率下降。對(duì)于300 g樣品，以Fe為例，對(duì)S、D、T和Q造成的偏差分別為3.59%、5.60%、6.57%和9.48%。結(jié)果表明，F(xiàn)e對(duì)于高重計(jì)數(shù)率的影響更明顯，這是由于包裝材料會(huì)使得部分高能中子的能量降低，從而給測(cè)量結(jié)果帶來影響。

3) 質(zhì)量求解分析

將模擬測(cè)量得到的參數(shù)代入FNMC分析方程，得到樣品的求解參數(shù)F、M和α，其中根據(jù)Pu的自發(fā)裂變率即可求出樣品的質(zhì)量。240Pu發(fā)射的絕大部分中子能量在8 MeV以下，其中4 MeV以下的中子發(fā)射概率為90%，包裝材料對(duì)測(cè)量的最大影響是對(duì)中子產(chǎn)生慢化作用。將添加包裝材料的樣品與無外殼的樣品結(jié)果進(jìn)行比較，得到在不同質(zhì)量下的偏差如圖6所示。

圖6 不同包裝材料下樣品測(cè)量質(zhì)量偏差Fig.6 Sample measurement mass deviation under different packaging materials

從圖6可看出，F(xiàn)e和Steel引起的偏差效果趨勢(shì)保持一致，這是因?yàn)閮烧卟馁|(zhì)接近，密度相近，所以帶來的影響基本一致。C和Al會(huì)對(duì)求解質(zhì)量產(chǎn)生一定的影響，C的最低激發(fā)態(tài)的激發(fā)能為4.44 MeV，與Pu產(chǎn)生的大多數(shù)中子主要發(fā)生彈性散射，因而對(duì)于低能中子有較好的慢化效果。Al相對(duì)另外兩種中重金屬的中子慢化效果更好，有利于熱中子的慢化和中子反射，因而效果更明顯。

總體來講，設(shè)置的1 cm厚的包裝材料對(duì)于240Pu自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子，中重金屬的非彈性散射截面小于輕材料的彈性散射截面。結(jié)果表明，C使得500 g以內(nèi)的樣品產(chǎn)生的偏差小于1.20%，而Fe和Steel對(duì)測(cè)量結(jié)果幾乎無影響。

3 結(jié)果分析及改進(jìn)

從第2章的研究結(jié)果可看出，中重金屬的存在對(duì)樣品屬性測(cè)量產(chǎn)生的影響可忽略不計(jì)。研究發(fā)現(xiàn)，隨著樣品質(zhì)量的增大，樣品體積也在不斷增大，達(dá)到一定情況時(shí)就不再滿足點(diǎn)模型假設(shè)，從而使測(cè)量結(jié)果出現(xiàn)偏差，且偏差隨質(zhì)量的增大而增大。為修正測(cè)量結(jié)果，設(shè)置樣品為金屬Pu源，其中α近似為0，研究發(fā)現(xiàn)模擬得到的M受影響較大。為減小M帶來的偏差，定義樣品設(shè)定質(zhì)量與計(jì)算質(zhì)量的比值為Rm，模擬增殖系數(shù)與計(jì)算增殖系數(shù)的比值為rM，對(duì)多組不同質(zhì)量的樣品進(jìn)行修正。測(cè)量及擬合結(jié)果如圖7所示。

圖7 增殖系數(shù)修正Fig.7 Self-multiplication factor correction

圖8表示原結(jié)果與擬合結(jié)果之間的殘差，該值等效分布在0兩側(cè)，且大部分殘差在±0.02之間，表明所用的模型較好反映了數(shù)據(jù)特征，采用該方程能實(shí)現(xiàn)對(duì)結(jié)果的擬合以及對(duì)之后模擬的修正。任選具有代表性的樣品，利用快中子多重性計(jì)數(shù)器和FNMC分析方程計(jì)算得到求解質(zhì)量偏差，利用擬合方程對(duì)求解質(zhì)量進(jìn)行修正獲得修正偏差，兩者比較如圖9所示。

圖8 增殖系數(shù)擬合殘差Fig.8 Self-multiplication factor fit residual

圖9 修正前、后偏差Fig.9 Deviation before and after correction

從圖9可看出，采用該擬合方程對(duì)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行修正后求解偏差明顯減小。質(zhì)量在1 kg以內(nèi)的樣品，修正后的求解質(zhì)量偏差小于6.00%。研究結(jié)果表明，采用快中子多重性計(jì)數(shù)器和系數(shù)修正相結(jié)合能實(shí)現(xiàn)對(duì)樣品質(zhì)量屬性的較準(zhǔn)確的測(cè)量。

4 結(jié)論

本文在分析國內(nèi)外現(xiàn)狀的條件下，對(duì)Pu材料的快中子多重性展開了模擬研究。

1) 在研究FNMC分析方程的基礎(chǔ)上，模擬搭建了1套3層、每層6個(gè)液閃的快中子多重性計(jì)數(shù)器，并確定了一重散射串?dāng)_率κ為1.31%；

2) 研究了Fe、Al、C和Steel 4種包裝材料對(duì)方程適應(yīng)性的影響，結(jié)果表明基本滿足方程條件，對(duì)測(cè)量參數(shù)(探測(cè)效率和多重計(jì)數(shù)率)進(jìn)行分析，其中探測(cè)效率影響在0.400%以內(nèi)，高重計(jì)數(shù)率受較大影響；

3) 研究了包裝材料對(duì)求解質(zhì)量的影響，中重金屬對(duì)結(jié)果基本不產(chǎn)生偏差，C材料在500 g以內(nèi)產(chǎn)生的偏差小于1.20%；

4) 對(duì)無外殼樣品的求解質(zhì)量進(jìn)行修正，得到增殖系數(shù)條件下的三階多項(xiàng)式擬合方程，擬合優(yōu)度為0.933，使質(zhì)量在1 kg以內(nèi)的樣品，修正后的求解質(zhì)量偏差小于6.00%，表明采用快中子多重性計(jì)數(shù)器和系數(shù)修正相結(jié)合的方式較好實(shí)現(xiàn)了樣品質(zhì)量屬性的測(cè)量。