庹先國 劉福樂 王琦標(biāo) 鄧 超,3 石 睿 穆克亮 牛 江

1（成都理工大學(xué) 核技術(shù)與自動化工程學(xué)院 成都 610059）

2（四川輕化工大學(xué) 人工智能四川省重點實驗室 自貢 644000）

3（中國工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所 綿陽 621900）

4（中國核動力研究設(shè)計院 成都 610213）

當(dāng)共振能區(qū)的中子轟擊靶核時，截面呈現(xiàn)強烈的起伏，這就是中子核反應(yīng)的共振現(xiàn)象［1］。截面的起伏揭示了中子共振的存在，共振截面可以通過R矩陣核反應(yīng)公式進行參數(shù)化（R 矩陣?yán)碚撌茄芯亢怂亟孛娴闹匾碚摴ぞ撸蓪嶒灲孛鏀?shù)據(jù)外推至其他能區(qū)，將實驗結(jié)果和理論計算緊密結(jié)合在一起，通過計算機程序的模擬更利于獲取寬能區(qū)的截面數(shù)據(jù)［2］），便于共振參數(shù)的量化和存儲。實驗表明：除氫以外的所有核素均存在中子共振現(xiàn)象，但不同核素的共振譜都不相同，每種核素都有其獨一無二的中子共振譜。由于共振出現(xiàn)在核素的特定能量上，所以可以通過共振譜來確定靶核的元素，在某些情況下也可以區(qū)分同位素［3］。

核素的共振能級間距和共振能級寬度是中子共振譜的重要參數(shù)。除了具有幻數(shù)中子數(shù)或質(zhì)子數(shù)的原子核外，原子核質(zhì)量數(shù)越大，共振能級間距和共振能級寬度越小。輕核的共振能級間距（約幾百keV）和共振能級寬度（約十到幾百keV）都很大，共振曲線上的共振峰相對孤立，各個能級之間的相干程度也弱。中重核的中子共振能級間距小，各共振峰相互重疊，使得共振峰的位置和大小不易區(qū)分，各個能級之間的干涉也更加強烈。對于中子共振譜中共振能級間距小、共振能級寬度小的核素，其中子共振譜的測量對測量儀器的性能和分辨率要求更高。

特別對于多中重核的核材料，許多核材料的同位素對超熱能量范圍（1～1 000 eV）的中子表現(xiàn)出了強烈的共振現(xiàn)象［4］。特定核素的峰值出現(xiàn)在特定的能量下，這一性質(zhì)為同位素識別、同位素定量測量以及他們衍生的各類核探測技術(shù)提供了強有力的支撐。中子共振譜中，輕核的共振能級寬度在幾百keV，使用快中子可以實現(xiàn)對低Z物質(zhì)的識別，如藥物和炸藥中的化合物等［5?6］。對于中重核來講，共振能級寬度將隨著質(zhì)量數(shù)的增加而減小，其能級寬度將減小到eV 至keV 量級。在中重核的中子共振研究中，只需提供keV 量級能量的中子即可滿足中子共振實驗測量的要求。目前，中子探測技術(shù)水平逐步提升，提供keV 能量的中子即可開展對中重核中子共振的相關(guān)研究，大大降低了對大型中子源裝置的依賴。隨著日益深入的研究，更多的中子共振技術(shù)成果將被應(yīng)用于測溫、成像、元素分析、無損檢測等。

1 方法

中子共振透射分析（Neutron Resonance Transmission Analysis，NRTA）和中子共振俘獲分析（Neutron Resonance Capture Analysis，NRCA）是分別基于中子總截面和中子俘獲截面的共振無損檢測方法。通過中子飛行時間（Time-Of-Flight，TOF）技術(shù)來測量共振結(jié)構(gòu)的總截面或俘獲截面［7］。NRTA和NRCA 適用于分析所有中重核元素，兩者在應(yīng)用上各有優(yōu)劣，所以可將這兩種核素分析方法相結(jié)合使用。通過飛行時間測得的中子共振譜會受到多種因素的影響，如靶核的熱運動、飛行時間譜儀的分辨率、本底輻射影響、死時間效應(yīng)、樣品的特性等。為了減小這些因素導(dǎo)致的誤差，我們需要考慮它們的影響以獲得更加精確的測量結(jié)果。

1.1 中子飛行時間譜

中子源分為連續(xù)型中子源和脈沖型中子源，中子飛行時間的實驗可以使用在連續(xù)型中子源上使用斬波器獲得脈沖中子［8］，或者使用加速器驅(qū)動的脈沖光中子源，如美國橡樹嶺國家實驗室的（Oak Ridge Electron Linear Accelerator，ORELA）中 子源［9］、歐洲核子研究中心的飛行時間裝置［10］。連續(xù)型中子源使用斬波器存在分辨率低的缺點，在選取時優(yōu)選脈沖光中子源。脈沖光中子源常采用電子直線加速器轟擊鉭靶，高速電子脈沖打靶產(chǎn)生軔致輻射，再由光核反應(yīng)產(chǎn)生脈沖中子。散裂中子源也可用于中子共振譜的測量，其原理是采用高能質(zhì)子加速器轟擊高質(zhì)量數(shù)的金屬靶，通過散裂反應(yīng)產(chǎn)生中子。

中子飛行時間測量中，通過飛行距離L和飛行時間t獲得中子的飛行速度v，中子的速度v和動能E關(guān)系為：

飛行時間測量中，中子飛行時間t的測量受多種因素影響，如中子產(chǎn)生時刻至中子到達(dá)慢化靶的時間、中子在慢化靶中的輸運時間、中子在樣品中的輸運時間、中子從樣品中射出到中子被探測器探測到的時間、探測器和電子設(shè)備的時間分辨率等。

圖1 為脈沖光中子源的飛行時間測量示意圖，脈沖電子束轟擊中子靶產(chǎn)生脈沖中子，經(jīng)過慢化后在飛行通道上經(jīng)歷t時間通過L飛行距離，打到樣品上后最終被探測器所探測到。

設(shè)T為觀測到的飛行時間，t為實際的飛行時間，t1為從中子產(chǎn)生到中子離開慢化靶的時間，t2為中子到達(dá)樣品時到中子被探測器探測到的時間。

式中：t1和t2的計算在文獻中有詳細(xì)表述［11?12］。對于某一確定能量的中子，其速度為確定值，中子飛行通道長度的增加會使中子能量分辨率提高。

圖1 脈沖光中子源的中子飛行時間測量示意圖Fig.1 Schematic representation of the time-of-flight technique at the pulsed white neutron source

飛行時間實驗中，由于探測器和數(shù)據(jù)采集等系統(tǒng)存在死時間，還需要對獲得的實驗結(jié)果進行校正。死時間不變的情況下，校正是很容易實現(xiàn)的，文獻中也給出了修正死時間的模型［13］。

1.2 多普勒展寬

發(fā)生核反應(yīng)時原子核不是靜止的，樣品中的原子在材料的晶格中存在熱運動。由于這種熱運動的存在，當(dāng)進行中子共振測量時，中子相對于靶核的速度就等于在實驗室坐標(biāo)系下中子的速度加上靶核熱運動的速度。所以我們測量得到的中子共振譜就會被展寬，稱為多普勒展寬。多普勒展寬的截面-σ可以從靜止的目標(biāo)原子核的截面σ的卷積得到，其中能量轉(zhuǎn)移函數(shù)S(E，E′)反映了靶核的運動［14］：

在單原子氣體靶中，可以用麥克斯韋分布來描述靶核的熱運動。在自由氣體模型（Free Gas Model，F(xiàn)GM）中，遠(yuǎn)大于多普勒寬度ΔD的能量E，多普勒展寬的截面可以用高斯展寬的反應(yīng)速率來近似，即和高斯分布的卷積來近似［15］：

式中：多普勒寬度ΔD為：

式中：M和m表示靶核和中子的質(zhì)量；kB表示玻爾茲曼常數(shù)；多普勒寬度ΔD與高斯分布的半高寬相關(guān)，關(guān)系公式為：

自由氣體模型中可以用Teff替換式（6）中靶的溫度T來近似擬合固體。Teff是物質(zhì)中原子平均動能的量度。根據(jù)晶體的德拜模型，有效溫度Teff與樣品溫度T和德拜溫度θD的關(guān)系為［16］：

其中，引入熱容Cv后表示為［17］：

式（9）中的第一項可以忽略，則有效溫度就可以近似表示為：

樣品中存在雜質(zhì)時，可以使用晶格材料的有效溫度Teff。元素的德拜溫度和有效溫度可以通過查找固體物理相關(guān)文獻［18］得到。

自由氣體模型的有效溫度略高于室溫，對于德拜溫度明顯低于室溫的元素，自由氣體模型是解釋多普勒效應(yīng)的有效近似模型，相關(guān)文獻中Am 的測量結(jié)果［19］中也證實了這一點。對于復(fù)雜的多原子晶格，多普勒譜會更加復(fù)雜，同樣需要更加復(fù)雜的理論和模型來描述。

圖2為238U在0 K、300 K、1 000 K溫度下的中子共振譜［20］。由于多普勒效應(yīng)，譜中兩個能量峰在300 K 和1 000 K 處的半高寬被展寬、峰值截面被降低。在孤立共振峰情況下，通過利用單能級Breit-Wigner 公式和自由氣體模型中的多普勒展寬，可以將共振俘獲截面參數(shù)化。

圖2 238U多普勒展寬在不同溫度下的總截面Fig.2 Doppler broadened total cross sections of 238U at different temperatures

在中子共振譜的測量中，對于中重核低能區(qū)的共振，共振峰的展寬主要由多普勒效應(yīng)引起。在更高的能量下，飛行時間譜儀的分辨率將起主要作用，即飛行距離起主要作用。在飛行時間測量中，中子通量和距離的平方成反比，所以要在分辨率和中子強度之間權(quán)衡。

1.3 NRTA和NRCA

NRTA是基于樣品對中子束透射衰減作用的分析，可以從飛行時間測量結(jié)果中觀察到中子計數(shù)值的下降［21］。NRTA中主要關(guān)心的是沒有和樣品相互作用而穿過樣品的這部分中子。對于垂直于樣品的平行中子束流，其透射率可以表示為：

透射率測量實驗中，透射率的測量是根據(jù)樣品注入中子Cin和樣品透射中子Cout計數(shù)之比得到的。為了得到實驗中的透射率，除了需要測量Cin和Cout之外，還要進行本底校正［22］：

式中：NT是歸一化因子，表示測量中的Cout和Cin中子束總強度之比。該式校正了探測器和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)中死時間的影響。

NRCA 是基于飛行時間譜測量中γ 射線信號檢測共振峰的分析方法，γ射線是在中子被樣品靶俘獲后產(chǎn)生的［23］。測量中主要關(guān)注俘獲產(chǎn)率，即中子束在樣品中發(fā)生俘獲反應(yīng)的部分。理論俘獲產(chǎn)率可以表示為：

式中：Yγ為樣品中每種核素的初級俘獲產(chǎn)率Y0，k和多相互作用事件俘獲產(chǎn)率Ym，k的總和。樣品中發(fā)生一次中子散射后，發(fā)生的（n，γ）反應(yīng)將會引起多相互作用事件。平行均勻中子束和均勻樣品靶垂直放置，初級俘獲產(chǎn)率Y0，k可以表示為：

式（15）解釋了所有核素自屏蔽的效果，僅當(dāng)樣品很薄或者有小的截面時F的值接近1。自屏蔽效果由共振強度決定。

對于厚樣品，Ym對總俘獲產(chǎn)率有更大的貢獻。圖3 為通過蒙特卡羅模擬得到的結(jié)果，14 mm 的銅樣品在230 eV 共振區(qū)中的俘獲產(chǎn)率，圖3 中呈現(xiàn)出了總俘獲產(chǎn)率中初級俘獲產(chǎn)率Y0和多相互作用事件俘獲產(chǎn)率Ym的貢獻情況。俘獲產(chǎn)率的計算需要俘獲截面和散射截面數(shù)據(jù)的支持。

圖3 銅樣品在230 eV共振區(qū)俘獲產(chǎn)率Fig.3 Capture yield of Cu at 230 eV

在實驗測量中，NRCA 測量數(shù)據(jù)獲取要比NRTA 更加復(fù)雜。NRCA 的俘獲產(chǎn)額Yexp由俘獲探測系統(tǒng)的響應(yīng)除以中子通量φ得到，并進行校正：

式中：Cγ和Bγ分別是死時間校正樣品測量值和本底γ值；中子束視野下樣品有效面積為A；P為樣品中瞬發(fā)γ射線的逃逸概率；Ω是樣品和探測器之間的立體角；∈c是中子俘獲反應(yīng)后檢測到γ 射線的概率。在給定中子通量的情況下，由于 ∈c、Ω、P、A這4 個參數(shù)都是和瞬發(fā)γ 射線相關(guān)，所以可以由一個參量來代替，式（16）即可表示為［23］：

式中：Nγ為歸一化因子。該公式僅能在∈c、Ω、P、A與能量和核素?zé)o關(guān)的情況下才能使用。多數(shù)情況下立體角Ω和有效面積A與中子能量無關(guān)。在本底測量中，NRCA比NRTA更加復(fù)雜，主要有以下三個方面：樣品中可能存在的放射性引起的與時間無關(guān)的分量；獨立于樣品的與時間無關(guān)的分量；依賴于樣品特性的時間相關(guān)分量［7］。

NRCA 最早在 20 世紀(jì) 70 年代被實現(xiàn) ，Moxon等［24］通過NRCA 實現(xiàn)了對物質(zhì)中雜質(zhì)的測定。NRCA 可以作為考古工具，對古代的青銅器進行無損測量。γ射線探測器對中子也敏感，所以早期使用含6Li的材料屏蔽，后來C6D6探測器被引入用于測量γ射線［25］。

2 應(yīng)用

中子共振技術(shù)可以應(yīng)用到各種領(lǐng)域，如測溫、成像、核燃料元件檢測、核數(shù)據(jù)測量等。

2.1 測溫

中子共振測溫是通過測量穿過待測物后中子的共振峰展寬情況來確定待測物溫度的一種方法。靶核的溫度增加時原子核的熱運動也更加強烈，由于熱運動使得中子穿過靶核后形成的透射譜共振峰出現(xiàn)多普勒展寬，據(jù)此來確定待測物溫度。傳統(tǒng)的光學(xué)方法要求待測物為透明的，只能測量待測物表面的溫度；而熱電偶方法則需要測溫之前將熱電偶及其導(dǎo)線設(shè)置在待測物中，對待測物的密封等提出更高要求，也增加了系統(tǒng)的復(fù)雜性。中子共振測溫技術(shù)則可以克服以上限制，中子可以輕易進入待測物內(nèi)部，進行非接觸測溫，得到封閉系統(tǒng)內(nèi)部的溫度參數(shù)。該技術(shù)可以測量靜態(tài)系統(tǒng)的溫度分布，也可用于測量動態(tài)系統(tǒng)的溫度分布。通過共振峰的偏移量還可以得到動態(tài)系統(tǒng)中被測物質(zhì)的瞬時速度，所以中子測溫技術(shù)常應(yīng)用于炸藥爆轟或沖擊波等動態(tài)系統(tǒng)的研究中，實現(xiàn)了測量該類爆轟和沖擊波狀態(tài)方程中最難測量的瞬時溫度的目的［26］。

1987 年，F(xiàn)owler［27］利用超熱中子共振對樣品進行測溫，測溫實驗在美國的Los Alamos 實驗室進行的。該實驗摸索了中子測溫技術(shù)的實驗，為中子共振測溫打下了基礎(chǔ)，促進了中子共振測溫技術(shù)的發(fā)展；次年 Yuan 等［28］發(fā)表文章，詳細(xì)闡述了中子共振測溫實驗的參數(shù)選擇及理論模型的選取等。2005年，Yuan 等［29?30］在Los Alamos 實驗室做了一系列中子共振測溫的實驗，中子源為散裂中子源。采用鉬作為摻雜元素，實驗測量了沖擊波接觸樣品時刻的瞬態(tài)溫度、沖擊波過后的金屬碎片溫度和高速摩擦?xí)r摩擦面的溫度，實驗測得的這些數(shù)據(jù)為動態(tài)系統(tǒng)中的瞬時溫度，動態(tài)系統(tǒng)中溫度的測量大大促進了動態(tài)系統(tǒng)狀態(tài)的理論研究。實驗中還發(fā)現(xiàn)在中子能量較低的情況下，大的共振截面更多，通量更大，探測效率更高。

Stone 等［31］研究了鉿、鉭、銥和錸的中子共振多普勒展寬，以測量遠(yuǎn)距離或孤立環(huán)境中的溫度，實驗也證明了壓強的變化對中子共振測溫是無影響的。圖4為不同溫度下185Re在2.156 eV能區(qū)中子共振擬合能譜圖。Stone 等在英國盧瑟福實驗室的散裂中子源ISIS 上進行的中子共振測溫實驗，通過測量樣品中重核中子共振吸收的多普勒展寬實現(xiàn)測溫，其數(shù)據(jù)采集時間約為40 min，在1 273 K時精度達(dá)到了10 K，可以多次測量加權(quán)平均，進一步提高測溫準(zhǔn)確度。實驗結(jié)果也表明：樣品溫度在摻雜材料的德拜溫度以上，樣品所處的壓力對測溫是無影響的［26］。其次，樣品溫度超過晶體結(jié)合效應(yīng)溫度時，測溫結(jié)果對樣品中的化學(xué)變化不敏感，這一結(jié)果也從側(cè)面反映了中子共振測溫的穩(wěn)定性。作者根據(jù)實驗數(shù)據(jù)給出了中子共振測溫推薦的候選共振，并提出了適合測溫的元素組合。實驗中中子共振測溫的一個顯著缺點是達(dá)到較高的精度時的測溫時間較長，精度達(dá)到10 K所需的測量時間為40 min，緩解這一矛盾還需測溫方法的進一步提高。在Stone 的另一篇文章中［31］，指出中子能量較低的情況下（小于10 eV）更容易獲得中子共振測溫的實驗結(jié)果。在低能共振中，能夠更迅速地完成共振曲線的建立，更長的測量時間可以進一步提高測量精度。

圖4 100°C和1 000°C下185Re在2.156 eV能區(qū)中子共振擬合能譜圖Fig.4 Examples of the fits for the 185Re 2.156 eV resonance examined by analysis incorporating neutron resonance parameters at 100 °C and 1 000 °C

2009 年，中國工程物理研究院的向艷軍［32］基于神龍一號，驗證了高強度的白光中子源進行中子共振測溫的可行性，并最終得到了神龍一號的實驗驗證結(jié)果。模擬計算了鈹、重水、石蠟三種慢化劑將光中子慢化到1～100 eV能量區(qū)間的慢化厚度，計算得到通過石蠟慢化疊層鉭靶或鈾靶產(chǎn)生的光中子，穿過1 mm 厚的鎢片的透射譜均可觀測到128W 在21.06 eV的共振峰。實驗驗證了神龍一號裝置上的光中子產(chǎn)額，與理論計算值相吻合，證明了神龍一號裝置可以用于中子共振測溫。

2011 年，Tremsin等［33］在英國盧瑟福實驗室散裂中子源ISIS 的ROTAX 射線束上進行了高空間分辨率溫度分布測量，樣品為100 mm的鉭箔。該實驗證實了毫米級別溫度分布的空間分辨率是可行的，而且溫度測量可以在測量空間分辨布拉格邊緣衍射和透射的同時進行。低Z核素一般只能用高能中子共振測溫，高能中子共振中存在較大的本底［34］，而且高能下多普勒展寬和儀器分辨率會變得更小，對提高精度起到了負(fù)作用。實驗中同樣發(fā)現(xiàn)當(dāng)共振中子能量在10 eV 以下時，本底輻射很低，與Stone 的實驗結(jié)果［31］一致。當(dāng)中子共振能量低于100 eV 時才能用于精確的溫度測量。Tremsin 還指出跟據(jù)低能中子有更好的測溫分辨率和低本底干擾特性，他們正在研發(fā)的超熱中子探測器將在超熱中子能量范圍有更好的探測效率，會進一步提高中子共振測溫的水平。

中子共振測溫使用的中子能量區(qū)間多為eV 量級，在該區(qū)間內(nèi)可以有效降低本底的影響，對提高測溫精度有益。在炸藥爆轟和沖擊波動態(tài)系統(tǒng)中，中子共振測溫具有絕對的優(yōu)勢，不但實現(xiàn)局部溫度的測量，還可以通過共振峰的偏移定量計算到被測物體的運動速度，解決了多數(shù)測溫方法需要接觸式測量、瞬時溫度測量誤差大等問題，為工程應(yīng)用和爆轟理論等提供了新思路。

2.2 共振中子成像

中子照相技術(shù)自20世紀(jì)60年代興起以來，在核工程、航空、考古、無損檢測等方面得到了長足的發(fā)展和進步，特別是在航空發(fā)動機無損檢測、渦輪葉片無損檢測、核燃料元件質(zhì)量控制與核素分析方面發(fā)揮著不可取代的作用［35?37］。中子照相與X射線照相技術(shù)路線相似，都是通過測量射線穿透待測物后被吸收的特性來實現(xiàn)成像的［38］。X射線主要與待測物質(zhì)的核外電子作用，而中子則主要與待測核素的原子核及其精細(xì)結(jié)構(gòu)作用［39］。

中子共振成像技術(shù)是中子照相技術(shù)的一種，建立在中子共振的基礎(chǔ)上，通過中子共振可以強烈檢測到待測物中的特定核素［40］。中子共振對特定核素的鑒定可信度極高，是無損檢測技術(shù)的重要組成部分之一。中子共振成像還具有一種普通中子照相不具備的特性，檢測特定核素的含量和分布。Kamiyama等[41]在日本高能物理研究所(High Energy Accelerator Research Organization，KEK)的脈沖散裂中子裝置(KEK Spallation Neutron Source Facility，KENS)上開展了中子共振成像實驗，基于中子飛行時間通道重復(fù)進行斷層掃描重建，可以得到樣品的核素和溫度分布情況。Tremsin 等在美國的ISIS 散裂中子源上采用超熱中子透射光譜來識別和繪制元素分布圖，實驗中采用中子飛行時間來測量中子透射，結(jié)合高分辨率中子計數(shù)探測器實現(xiàn)測量［33］。圖5 為1～100 eV 中子束不同樣品的透射能譜，與空白組（a）相比可看出，共振中子在透過樣品后，在特定能量上對中子的截面急劇增大形成共振吸收峰，根據(jù)此特性可強烈識別特定核素和豐度測量。使用1～100 eV 能量段的中子對金、銀、銦、釓等材料制成的樣品成像，該實驗獲得了能夠達(dá)到150 μm空間分辨率的元素分布圖像。圖6 所示照片為文物復(fù)制品，黃色線框內(nèi)為成像區(qū)域，成像圖像如圖7 所示，圖7（a）為1～100 eV能量段中子透射成像圖，圖7（b）為1.63 eV能量中子透射圖像，圖7（c）為5.3 eV能量中子透射圖像，5.3 eV 在銀元素的共振區(qū)。圖7（c）中的深色方塊為銀質(zhì)材料，在銀的共振區(qū)中子圖像與其他圖像形成鮮明的對比，對共振核素具有很高的靈敏度，該圖中能夠捕捉到銀的精細(xì)細(xì)節(jié)，從而達(dá)到高分辨率的指標(biāo)。

圖5 不同箔材共振中子透射能譜 (a)無樣品，(b)Ag，(c)Au，(d)InFig.5 Transmission spectra of areas corresponding to different foils (a)Open beam,(b)Ag,(c)Au,(d)In

圖6 實驗中使用的文物復(fù)制品照片F(xiàn)ig.6 Photograph of the belt mount replica used in the experiments

圖7 1～100 eV能量段中子透射成像圖(a)、1.63 eV能量中子透射圖像(b)、5.3 eV能量中子透射圖像(c)Fig.7 Neutrons in the energy range of 1～100 eV are registered(a),transmission image obtained with neutrons around 1.63 eV energies(b),image obtained at 5.3 eV energy at the silver resonance(c)

在共振測量中，中子的探測除了采用飛行時間技術(shù)之外，還可以使用氣體電子倍增探測器等方式來實現(xiàn)。Tomita等［42?43］研制了一種基于氣體電子倍增探測器能量濾波成像的超熱中子相機，該成像中的中子檢測不是普遍采用的中子飛行時間來實現(xiàn)的，而是通過共振濾波和熱中子吸收來實現(xiàn)的。采用一種微型氣體探測器，在中子共振能量為4.2～6.3 eV 范圍內(nèi)空間分辨率達(dá)到（1.9±0.5）mm。文中指出目前已制作出一個一維探測器樣機，已進行了超熱中子響應(yīng)實驗，并計劃研發(fā)新型探測器進行二維超熱中子共振成像。這種氣體電子倍增探測器適用于小型加速器中子源［44］，該中子探測器與中子飛行時間測量相比有著更小的體積，但分辨率無法達(dá)到飛行時間測量的高分辨率。Kamiyama 等［45］研發(fā)了一種中子共振吸收譜儀，用以測量超熱中子能量的共振譜，在北海道大學(xué)小型電子直線加速器中子源上實現(xiàn)了對特定核素的共振測量和CT 成像。而Kai等［46］在2011年首次通過商業(yè)高速相機實現(xiàn)了中子共振吸收成像。圖8 為成像系統(tǒng)簡圖，其技術(shù)路線為中子通過樣品之后轟擊0.6 mm 的硫化鋅閃爍體，閃爍體發(fā)出的可見光通過連續(xù)工作的圖像增強器放大后，被高速相機捕捉，最后將相機捕捉到的圖像做算法處理。實驗完成了鈷、鎘、金、鉭、銦的中子共振吸收成像。這是一種新穎的中子共振探測成像方法，但目前存在透射率高和誤差較大的問題，在以后的研究中需要繼續(xù)改進優(yōu)化。

圖8 高速相機中子成像系統(tǒng)Fig.8 Diagram of neutron imaging system with high-speed video camera

該團隊在2013 年原有基礎(chǔ)上做出了更多的拓展，完成了基于高速相機的中子能量分辨成像系統(tǒng)，可以獲得0.01 eV到幾千eV中子的連續(xù)飛行時間圖像，適用于樣品的共振吸收成像和布拉格邊緣成像［47］。該項目組計劃繼續(xù)提高中子通量，使系統(tǒng)能夠在更短的時間內(nèi)完成更清晰的圖像，解決成像時間較長的問題。在相機的成像能力上也在不斷優(yōu)化發(fā)展，西北核技術(shù)研究所最近提出一種驅(qū)動高速成像電荷耦合期間的新方法，此方法能大大減少高速相機在分析快速物理現(xiàn)象的限制［48］。

在文物的無損檢測中，中子共振成像是一種性能優(yōu)異的檢測方法。歐洲委員會在中子共振無損檢測技術(shù)的背景下資助了名為“古代魅力（ANCIENT CHARM）”的斷層成像項目［49］。主要通過中子共振俘獲分析、瞬發(fā)γ 活化分析、中子衍射等技術(shù)，針對文物進行樣品分析檢測。在該項目的財政支持下，Belgya等［50］在布達(dá)佩斯的研究堆中子成像系統(tǒng)站建立了瞬發(fā)γ 活化成像-中子斷層掃描儀，由高分辨率中子掃描儀和鍺γ 射線能譜儀組建而成，以此來獲取文物內(nèi)部元素的分布。Postma 等［51］利用中子共振成像對萊頓的國家文物博物館的一把布格農(nóng)劍進行成像檢測，測定了錫銅比和一些微量元素（銻、砷、銀、銦）的相對含量。還對一把史前的青銅斧進行中子共振檢測，分析了文物中的砷、銻、銀等元素［52］。銦在1.45 eV存在很強的共振而很容易被探測到，作為微量元素出現(xiàn)在文物中引起了史學(xué)家的格外關(guān)注。銦元素的中子共振俘獲分析結(jié)果有助于進一步解釋史前文物的起源、制造方法、歐洲內(nèi)部的貿(mào)易關(guān)系等，對史學(xué)中相關(guān)事件提供有效的佐證。

在文物的三維元素重建中，中子共振技術(shù)仍具有十足的優(yōu)勢。Festa 等［53］于 2014 年在美國的 ISIS散裂中子源上證實了基于中子共振透射成像的三維核素成像的可行性，成功將一個古代的圓盤實現(xiàn)三維元素重建，用時為24 h。而且對比與Schulze［54］文中提出的瞬發(fā)γ活化分析三維元素重建具有更短的采集時間，瞬發(fā)γ 活化分析完成三維元素重建需要10 d。獲得的文物數(shù)據(jù)可以進一步提高文物對歷史的解釋，無損的特性也有利于博物館對文物的展示及保存。

中子共振成像檢測技術(shù)還在材料研究、基礎(chǔ)科學(xué)等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用［55］。中子共振成像是建立在核素的特定能量下中子共振吸收特性基礎(chǔ)上的，穿過樣品后的中子被探測器以各種方式被記錄下來，圖像的分辨率由探測器的精度決定。在當(dāng)前使用的中子源上，大多采用增加成像時間來提高分辨率，通過增加中子通量來實現(xiàn)高分辨率則對中子源的要求進一步提高。在對成像時間要求高的應(yīng)用領(lǐng)域，須同時提高中子通量和探測精度以保證成像質(zhì)量和成像時間。中子技術(shù)在材料研究、基礎(chǔ)科學(xué)等領(lǐng)域應(yīng)用不斷擴大，推動了這些領(lǐng)域新方法技術(shù)的不斷發(fā)展。

2.3 核燃料元件檢測

核材料中，大部分的同位素在1 eV～1 keV 能量范圍中子吸收截面會有強烈的變化，即存在較大的共振峰。這一能量段的中子在大部分材料中都有很強的穿透性，對大體積、高密度物品的無損檢測提供了一種可能。大多數(shù)錒系元素具有低能量中子共振，因此非常適合超熱中子共振成像。中子共振檢測技術(shù)可以應(yīng)用于反應(yīng)堆燃料棒鈾元素均勻度的檢測、快堆核燃料的PuO2團簇分布檢測等［56］。

在反應(yīng)堆的燃料棒質(zhì)量檢測技術(shù)上，國內(nèi)外開展了很多技術(shù)嘗試，取得了優(yōu)異的成果。因為中子對不同核素的共振截面差異很大，所以在區(qū)分同位素和某種核素在樣品中的富集度方面，采用中子共振來實現(xiàn)是一種較好的技術(shù)路線。Tremsin 等［4］在洛斯阿拉莫斯國家實驗室的中子源上開展了一系列燃料芯塊中子共振成像研究，文中指出中子共振成像的核素富集度圖像可以結(jié)合層析成像方法來構(gòu)成核素的三維圖。實驗通過對有缺陷的鈾燃料棒組件進行成像，同時獲得了鈾和鎢的核素圖像，其空間分辨率優(yōu)于200 μm。圖9 為Tremsin 等獲得的不同角度下共振中子成像圖，2號和3號燃料棒為中加入了鎢和空隙，1 號為正常燃料棒，圖9 為同一視野下將單根燃料棒旋轉(zhuǎn)90°后的對照。圖9（a，b）使用238U共振能量中子成像，圖9（c，d）為W共振能量中子成像，成像時間為數(shù)小時。小鎢片在圖9（c，d）中清晰可見，2 號燃料棒頂部存在一個大楔形鎢塊。以無損檢測的特性獲得了238U 和W 的核素分布圖，檢測到空隙、裂紋的存在，通過標(biāo)定可以量化238U 的密度。

圖9 燃料棒在238U共振能量(a,b)與鎢共振能量(c,d)下的中子成像Fig.9 Neutron transmission image of pellet assemblies obtained by summing up the images around the 238U(a,b)and W(c,d)resonance energies

脈沖中子源的布拉格邊緣透射成像是研究材料晶體學(xué)和金相結(jié)構(gòu)的新興實驗方法，因為這種方法提供了非破壞性的內(nèi)部元素結(jié)構(gòu)圖像［57］。實驗表明：同時采用中子共振和布拉格邊緣光譜能夠同時得到同位素分布圖、對裂紋和空隙成像以及測量燃料組件包層的一些晶體學(xué)參數(shù)，而且該方法可以從一次測量中得到我們需要的所有參數(shù)。值得關(guān)注的是，中子共振和布拉格邊緣光譜相結(jié)合的這種組合為無損檢測提供了另一種新思路。Tremsin 等［4］的文章中同樣提到可以通過透射布拉格邊緣成像可以和中子共振量化核素濃度相結(jié)合，通過一次測量即可提取到所需全部數(shù)據(jù)。文中還指出他們將繼續(xù)改進實驗平臺，使得可以通過一次測量得到布拉格邊緣成像、中子共振測量和融合飛行時間的結(jié)果圖像，對檢測內(nèi)容進一步完善優(yōu)化。

現(xiàn)階段檢測核燃料芯塊235U富集度的方法還有質(zhì)譜分析法［58］、中子活化法［59］等。如鄧景珊、朱國勝等［59］采用放射性核素252Cf 產(chǎn)生中子，將中子慢化后照在燃料棒上，進而檢測活化后235U的裂變產(chǎn)物，實現(xiàn)對燃料棒核素均勻度的檢測。采用同位素放射源，其體積小，而且易裝配在小型成像設(shè)備上，使其易用程度高。

中子共振俘獲分析不僅應(yīng)用到核燃料生產(chǎn)中鈾的富集度檢測，也應(yīng)用到了發(fā)生融堆核事故后核燃料的形態(tài)和新核素形成的檢測。2011 年福島核事故后，經(jīng)過一定時間的冷卻堆芯，核燃料的大小形狀和元素組成都是未知的。為了不使核材料發(fā)生泄漏，日方擬采取中子共振透射分析和中子共振俘獲分析結(jié)合對核燃料進行檢測，開展了“融化核燃料顆粒碎片中子共振密度計開發(fā)可行性研究”的課題［60］。采用飛行距離為5 m 的飛行距離，中子共振俘獲分析譜儀采用LaBr3（Ce）探測器，不確定度小于1%。利用中子共振成像檢測燃料棒不同部件的異常，具有快速、定量、無損的優(yōu)點。例如鋯合金制成的燃料包殼吸附了反應(yīng)堆內(nèi)產(chǎn)生的氫就會改變其原有的力學(xué)性質(zhì)，嚴(yán)重情況下會使燃料棒破損［61］。

中子共振檢測技術(shù)具有無損、對高原子序數(shù)材料穿透能力強、對特定核素敏感的優(yōu)勢，是檢測核材料的有力手段。工程中為了更好地表征和評估具有放射性的乏燃料，不僅需要核檢測手段，還需要使用各種具有互補性質(zhì)的檢測方法來實現(xiàn)，同位素、物理、化學(xué)、型態(tài)結(jié)構(gòu)等相關(guān)檢測方法的組合是必要的。

2.4 核數(shù)據(jù)測量

自1935 年首次從實驗中發(fā)現(xiàn)低能中子共振現(xiàn)象后，科研工作者不斷探究中子共振特性，建立了中子共振的理論模型，揭示了原子核的核特性和核反應(yīng)機制。中子共振的特性由共振參數(shù)來表述，共振參數(shù)不受壓力、溫度等物理形態(tài)的影響，從而得到廣泛的應(yīng)用。在科研工作者的不懈積累下，測量了大量核素的共振參數(shù)，但是在工程應(yīng)用中這些共振參數(shù)仍舊遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠。目前核素的共振參數(shù)和中子共振全截面，大多是由電子直線加速器通過軔致輻射產(chǎn)生白光中子源或者散裂中子源測量得到的。四川輕化工大學(xué)擬建設(shè)川南加速器應(yīng)用中心，加速器產(chǎn)生中子的機制為電子直線加速器通過軔致輻射產(chǎn)生白光中子，建成后可用于中子共振相關(guān)的科學(xué)研究。

在國內(nèi)外用于中子共振參數(shù)測量的中子源可以分為三類：第1 類為用氫核轟擊輕靶（鋰靶鈹靶等）的中子源，可以產(chǎn)生快中子束，缺點是強度低和能區(qū)有限，如中國的材料輻照設(shè)備（China Material Irradiation Facility，CMIF）氘鈹中子源［62］、德國的FRANZ氘鋰中子源［63］等；第2類為起點為電子加速器的光中子源，這是一種可以提供寬能量的白光中子源，一般可以實現(xiàn)eV到MeV的核數(shù)據(jù)測量，如中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所的15 MeV 電子直線加速器驅(qū)動型白光中子源、韓國的浦項中子源、歐洲Geel 實驗室的GELINA 加速器白光中子源、美國橡樹嶺國家實驗室的ORELA中子源等；第3類為高能量高功率的加速器散裂中子源，其強度更高可以實現(xiàn)eV 到數(shù)百MeV 的核數(shù)據(jù)測量，如中國散裂中子源、美國阿拉莫斯國家實驗室基于800 MeV 質(zhì)子加速器的LANSCE中子源、歐洲基于20 GeV質(zhì)子同步加速器的CERN n-TOF裝置［64］。

在調(diào)研的過程中發(fā)現(xiàn)，Higginson等［65］研制了一種高強度短脈沖激光中子源，該中子源可用于中子共振光譜分析。其技術(shù)路線是通過激光加速質(zhì)子，然后質(zhì)子與LiF通過（p，n）反應(yīng)產(chǎn)生中子，產(chǎn)生中子的方式與上述第1類中子源類似。這種激光中子源在原來的基礎(chǔ)上進行了創(chuàng)新性的改進，如果能夠?qū)⒄w體積縮減，將會應(yīng)用到更多的領(lǐng)域，為中子源改進提供了新的思路，隨著更深入的研究將推動中子技術(shù)更廣泛的應(yīng)用。

中子共振參數(shù)的測量方法主要有代替反應(yīng)法［66］、歸一化系數(shù)法［67］和質(zhì)譜測量法［68］等。由于早期的核數(shù)據(jù)測量設(shè)備精度和方法限制，一些核素的共振參數(shù)測量精度不高，無法滿足當(dāng)下高精度的需求。目前在新的技術(shù)方法和更好的實驗條件下又重復(fù)測量了很多核素的共振參數(shù)，在新舊結(jié)果的對比中不難發(fā)現(xiàn)，大多數(shù)的核數(shù)據(jù)重新測量在低能下與之前的測量結(jié)果基本相符合，而在高能以上的核數(shù)據(jù)差異較大［69-73］。這個測量結(jié)果也在預(yù)料之中，隨著科技手段的提升、更多大型科學(xué)裝置的建設(shè)，核數(shù)據(jù)庫的數(shù)據(jù)將會逐步更新，精度會逐步提高，能量范圍也將越來越大，不穩(wěn)定核素的研究也會逐漸加強，這些數(shù)據(jù)將會在更多的領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。由于核能開發(fā)和國家安全的需要，需要進一步提高核測量精度才能滿足核能研發(fā)的使用需求。近年來各國也在重新測量和評價裂變核數(shù)據(jù)［74］，發(fā)展方向為豐富核素種類、優(yōu)化核數(shù)據(jù)庫、量化測量不確定度等。

共振參數(shù)的測量評價工作，國內(nèi)外學(xué)者都有相關(guān)開展。我國核數(shù)據(jù)的研究始于20世紀(jì)60年代，起步較晚，在1975 年正式建立中國核數(shù)據(jù)中心，主要以核武器和核工程的發(fā)展為導(dǎo)向。20 世紀(jì)80 年代第二機械工業(yè)部第九研究院核數(shù)據(jù)中心整理了一套不同核素的共振參數(shù)推薦表，收錄在《中子共振理論和共振參數(shù)》［1］。國外的布魯克海文國家實驗室（Brookhaven National Laboratory，BNL）從 20 世紀(jì)60 年代就開始整理并不斷更新中子共振參數(shù)與評價，文檔被稱為BNL-325。該文檔為目前最詳細(xì)的中子共振參數(shù)列表，收錄了較多的中子共振數(shù)據(jù)。而且包括了熱中子截面和平均共振參數(shù)等，是目前中子共振領(lǐng)域較為重要的數(shù)據(jù)來源之一。我國從20世紀(jì)60年代開始涉足核數(shù)據(jù)測量，建立并持續(xù)更新《中國評價核數(shù)據(jù)庫》，奠定了我國成為核數(shù)據(jù)大國的地位，該數(shù)據(jù)庫成為國際上公認(rèn)的5 大核數(shù)據(jù)庫之一。

SAMMY 程序是美國橡樹嶺實驗室在1980 年開發(fā)的中子共振參數(shù)分析軟件，軟件基于多能級R矩陣?yán)碚摾秘惾~斯方法對實驗數(shù)據(jù)進行分析。其結(jié)果得到了學(xué)術(shù)界的認(rèn)可，所以該軟件在國際上得到的廣泛的應(yīng)用［69］，但我國在SAMMY 程序上的應(yīng)用較晚，需要繼續(xù)普及應(yīng)用。SAMMY 程序除了可以分析全截面數(shù)據(jù)外，還可以進行彈性散射截面、非彈性散射、俘獲截面、裂變截面等數(shù)據(jù)的分析。

國內(nèi)可用于測量中子共振參數(shù)的中子源較少，并且有些可用的加速器中子源正在建設(shè)尚未完工，使得早期國內(nèi)中子共振參數(shù)數(shù)據(jù)庫包含核素種類遠(yuǎn)低于國外［75］。2006年王濤峰［76］針對當(dāng)時Bi和Mo在不同數(shù)據(jù)庫中的中子全截面和共振參數(shù)存在明顯差異，對其開展了相關(guān)共振數(shù)據(jù)測量。首先是建立測量全截面和共振參數(shù)的方法并使用SAMMY軟件模擬計算測量結(jié)果，測量是在韓國的浦項中子源上進行的，根據(jù)實驗結(jié)果給出了Bi 和Mo 中子共振參數(shù)的推薦值。2012 年中國原子能科學(xué)院的王文明等［77］公開發(fā)表了169Tm的中子共振參數(shù)測量，介紹了如何獲取Tm的中子截面和共振參數(shù)。測量也是在韓國的浦項中子源上進行的，主要測量了100 eV以下169Tm的中子共振參數(shù)。由實驗結(jié)果給出了169Tm的中子共振參數(shù)的推薦值，并對之前已有的共振參數(shù)數(shù)據(jù)進行評價。值得關(guān)注的是，王文明和王濤峰的文章中都是對實驗結(jié)果進行了SAMMY 仿真計算，在共振參數(shù)的獲取制作中均是將實驗數(shù)據(jù)和理論計算仿真結(jié)果相結(jié)合得出推薦結(jié)果。在最近的研究中，對核素的中子共振參數(shù)測量仍在繼續(xù)，如法國的研究人員［78］發(fā)表了一篇對173Lu 中子共振參數(shù)測量的文章。圖10為173Lu（n，γ）反應(yīng)的俘獲截面數(shù)據(jù)圖，包含實驗獲取的數(shù)據(jù)和數(shù)據(jù)庫已有數(shù)據(jù)，該工作對137Lu 共振區(qū)的數(shù)據(jù)具有很大貢獻。實驗是在美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室的散裂中子源上進行的，實驗測量了從熱中子到200 eV能量范圍的中子俘獲截面，可分辨共振能區(qū)用SAMMY 來提取共振參數(shù)，不可分辨共振能區(qū)共振參數(shù)用TALYS計算來確定。該實驗是首次測量并分析了高γ射線放射性靶的中子共振俘獲截面，也證實了該技術(shù)手段的可行性，對以后更多的放射性核素測量提供了技術(shù)參考。隨著中子共振參數(shù)測量工作的繼續(xù)開展，中子共振參數(shù)測量技術(shù)也在不斷發(fā)展，共振參數(shù)數(shù)據(jù)庫逐步被完善。

圖10 173Lu（n，γ）反應(yīng)的輻射俘獲截面Fig.10 Radiative capture cross section for the 173Lu(n,γ)reaction

中子俘獲截面的應(yīng)用在核天體物理中也起著非常重要的作用，特別是中子誘發(fā)重元素合成的慢中子俘獲過程（S過程）。該S過程遵循β穩(wěn)定谷，所以穩(wěn)定的核素更容易發(fā)生反應(yīng)。Lu 元素被稱為重要的等待點原子核，有著更長的半衰期，只有慢中子俘獲反應(yīng)的Lu 就成為了估算中子密度和溫度的關(guān)鍵點［79］。Wisshak 等［80］對 Lu 元素進行中子俘獲測量，中子能區(qū)在3～200 keV。在恒星等離子體的麥克斯韋平均截面是預(yù)測核素合成的關(guān)鍵參數(shù)，Roig等［81］通過測量keV量級下Lu的中子截面，對之前測量結(jié)果進行驗證，得到了在低恒星溫度下略有差異而高恒星溫度下結(jié)果一致的結(jié)論。中子反應(yīng)對于核天體物理中恒星后期重元素豐度如何形成起到至關(guān)重要的作用［82］，在天體物理中很多核合成過程都需要核物理的發(fā)展來推動。在核天體物理中，恒星演化和非恒星核合成理論模型的建立都需要對大量核數(shù)據(jù)有很高的要求，包括核的靜態(tài)性質(zhì)、裂變聚變、不同核素間的核反應(yīng)等特征［83］。為了更快速便捷獲取天體物理相關(guān)能量區(qū)域的數(shù)據(jù)，目前德國已經(jīng)建立了天體物理在線數(shù)據(jù)庫［84］，為S過程和P過程（又稱質(zhì)子過程，中子俘獲過程的產(chǎn)物通過俘獲質(zhì)子放出γ光子或吸收γ光子釋放中子的反應(yīng)生成豐質(zhì)子原子核的過程）核合成提供天體物理截面數(shù)據(jù)。

核素中子反應(yīng)截面與中子能量之間的關(guān)系是中子核反應(yīng)數(shù)據(jù)庫的重要組成部分。在反應(yīng)堆設(shè)計、核動力裝置設(shè)計和輻射防護設(shè)計等核工程領(lǐng)域，核數(shù)據(jù)庫都發(fā)揮著重要的作用，是核工程應(yīng)用的基石。還有一些核素的共振參數(shù)在天體物理中，對判定某些恒星的演化提供了重要的依據(jù)。共振數(shù)據(jù)庫的完善程度決定了軍事、核工業(yè)、天體物理等方面的發(fā)展速度，隨著探測技術(shù)的提高和越來越多加速器建成使用，共振參數(shù)的測量精度會逐步提高、能量范圍也逐步擴大，為該領(lǐng)域的應(yīng)用打下堅實的基礎(chǔ)。

3 結(jié)語

中重核中子共振分析作為無損分析方法中表征材料核特性最精確的無損分析方法之一，對被檢測材料的原子序數(shù)和質(zhì)量數(shù)敏感，與X 射線無損檢測互為補充。中子共振分析通過共振中子透射率和俘獲率獲取核素的共振譜信息，對譜線對比分析后得到被檢測材料的核素種類、核素豐度、溫度等信息。在研究所和高校的中大型加速器中子源陸續(xù)服役的背景下，中子共振相關(guān)研究的平臺日趨豐富完善，加速了中重核中子共振研究進程。依托大型科學(xué)裝置，進一步研究中子共振理論，是目前中子科學(xué)研究的主要發(fā)展方向之一。在中子共振分析的獨特優(yōu)勢下，隨著中子源和中子探測技術(shù)的不斷發(fā)展，中重核中子共振分析方法將在成像檢測、定性定量分析等方面得到更加廣泛的應(yīng)用。