張 婉 婷， 許 曉 波， 鄧 列 征， 陳 文 武， 金 玉 奇， 胡 大 鵬*

( 1.大連理工大學 化工學院， 遼寧 大連 116024；2.中國科學院 大連化學物理研究所 化學激光研究室， 遼寧 大連 116023 )

0 引 言

單重態(tài)氧發(fā)生器(singlet oxygen generator，簡稱SOG)是氧碘化學激光器(chemical oxygen iodine laser，簡稱COIL)的重要組成部分，而氧碘化學激光器作為繼HF/DF激光器出現(xiàn)之后的第二代化學激光器，由于有著大氣傳輸性能好、儲能高、效率高、光纖傳輸效率高等諸多優(yōu)點，在軍事、醫(yī)療、工業(yè)等許多領域都有潛在的應用[1-5]．

盡管目前存在多種制備單重態(tài)氧的方法[6-7]，但是氯氣與堿性過氧化氫溶液(簡稱BHP)的反應是目前唯一應用于實際生產的工藝方法[8]．氣體和液體在反應器發(fā)生反應產生O2(1Δ)的化學反應是典型的氣液兩相反應，而目前國內傳統(tǒng)射流式單重態(tài)氧發(fā)生器[9-12]氣液接觸方式主要為氣體與液柱的接觸，存在氣液接觸面積小導致氣液化學反應效率低的問題．噴霧式發(fā)生器為氣體與液滴的接觸，反應效率高，但存在氣體處理量小、氣流中挾帶大量水汽導致氣液分離效率低的問題．所以，開發(fā)滿足氣液接觸面積大、氣體處理量大、分離效率高的新型反應器尤為重要．

因離心噴霧式分離器具有分離顆粒小、分離效率高、設備占地面積小、操作靈活、運行穩(wěn)定及維護方便等優(yōu)點，是應用最為廣泛的氣液分離器[13]，同時噴霧式反應器氣液接觸方式為氣體與液滴的接觸，極大提高了接觸表面積，Spalek等研究的離心噴霧式反應器就是很好的例子[14]．本文離心噴霧氣液反應器采用的是噴霧與離心技術相結合的方式，其原理是氣相在高速旋轉的葉片下產生離心力場，液相通過噴嘴產生液滴，與氣相發(fā)生反應，然后迅速分離．離心分離利用氣液相之間的密度差，在液相隨氣相旋轉的過程中，通過離心力的作用將液滴甩到邊壁，然后再通過排液口排出．該反應器建立在研究噴霧式單重態(tài)氧發(fā)生器[15]的基礎之上，根據(jù)目前所需的激光功率反推得出氣體處理量，對設備進行改進以滿足氣體處理量增大的反應條件，改進主體排液結構以緩解傳統(tǒng)噴霧反應器的液滴挾帶問題．本文采用數(shù)值模擬和實驗研究的方法研究該反應器的分離性能，得到該反應器性能曲線．

1 離心噴霧式氣液反應器數(shù)值模擬

1.1 反應器主要參數(shù)設計

根據(jù)離心沉降理論，確定了反應器結構參數(shù)．利用三維繪圖軟件在物理模型的基礎上建立新型離心噴霧氣液反應器(簡稱反應器)的三維流場模型．為了減少計算量，對模型進行取舍．圖1為反應器模型流體域及直葉片流體域示意圖，反應器模型流體域由反應器導流器區(qū)、轉子葉片區(qū)、排液管通道區(qū)及噴嘴區(qū)構成．反應器采用兩級排液方式，該簡化模型可用于研究旋轉流場分布特性，監(jiān)測液體顆粒分離效率．

1.2 網格劃分及計算模型

由于直葉片離心噴霧氣液反應器的內部結構復雜，存在轉動區(qū)域，在劃分網格前，將轉動區(qū)域單獨劃分出來，并設置分割截面為interface，以確保轉動區(qū)域與非轉動區(qū)域內流體的聯(lián)通性，并在轉動區(qū)域切割出噴嘴區(qū)域用于DPM中設置噴射液滴．劃分網格時，98%區(qū)域使用六面體網格，既減少網格數(shù)量又減少計算量；其余部分使用四面體網格，同時對導流葉片區(qū)域做網格加密處理．本文為了在保證計算精度的同時節(jié)省計算資源，采用593 561、749 227、935 962、1 158 361、1 228 662、1 301 408 共6種不同網格數(shù)量劃分做無關性驗證，如表1所示，593 561、749 227、935 962網格數(shù)量下分離效率與其他3種情況有明顯偏差，1 158 361、1 228 662、1 301 408的3種網格分離效率間相對誤差小于0.1%，考慮到計算精度及時間，采用1 158 361的劃分方法．模型網格如圖2所示．

表1 網格無關性驗證

計算采用RNGk-ε模型、MRF多重參考系模型和DPM離散相模型相結合的計算流體力學方法，將氣體入口邊界條件設置為速度入口(velocity-inlet)，將氣體出口邊界條件設置為壓力出口(pressure-outlet)，反應器動靜區(qū)域的運轉使用MRF模型，設定轉子轉速，同時將葉片壁面設置為旋轉壁面(rotational wall)，跟隨流體域轉動，壁面設置為光滑壁面，標準壁面函數(shù)．

1.3 反應器模擬結果分析

1.3.1 轉速對反應器性能的影響 在5 mol/s氣體流量下，改變反應器的葉片轉速．反應器連續(xù)相流場在不同轉速下的切向速度分布如圖3所示，從云圖中可以看出切向速度分布隨著轉速的提升顯著增大，呈近似線性關系．同時隨著葉片轉速的增加，反應器內部流場湍流和耗散也隨之增加，由圖4可以看出葉片轉速為4 000 r/min時尾部速度波動較大，表明高轉速下反應器尾部湍流耗散嚴重．所以，考慮到高轉速下反應器內部流場不穩(wěn)定會影響分離效果，葉片轉速應控制在不高于3 000 r/min的范圍內．

1.3.2 反應器連續(xù)相流場分析 通過FLUENT軟件進行數(shù)值模擬，計算結果如圖5所示．以3 000 r/min為例，圖5(a)為反應器靜態(tài)壓力分布云圖，從云圖可以看出，反應器內靜壓流場較均勻，壓降較小，壓力呈現(xiàn)中間低壁面高的狀態(tài)，表明徑向壓力場所產生的徑向力指向軸心．圖5(b)為反應器動態(tài)壓力分布云圖，從圖中可以看出，反應器內動態(tài)壓力分布較為穩(wěn)定．圖5(c)為反應器速度分布云圖，從圖中可以看出速度分布與動態(tài)壓力分布基本一致，體現(xiàn)出壓力能與動能的轉化使葉片旋轉進而氣流旋轉產生離心力場．切向加速度產生的離心力方向指向器壁．高速流場的存在使得微小液滴更加容易被甩向壁面，從而實現(xiàn)分離．

綜上，反應器內部壓力分布比較對稱，葉片區(qū)流體旋轉運動強烈，具有良好的分離效果．

1.3.3 反應器離散相流動模擬分析 離心噴霧氣液反應器主要針對單重態(tài)氧和BHP的分離，為了得到分離效率，利用數(shù)值模型對反應器的分離過程進行DPM分析，通過對模型內顆粒的軌跡追蹤，了解氣液分離過程，預測設備性能．在離心噴霧氣液反應器內氣液流動過程中，由于設計工況下氣相體積遠大于液相體積，氣相是主動流、連續(xù)相，液相是從動流、離散相．用前文研究的氣相流場作為離散相研究設備內液滴流場的基礎．分離效率定義為氣液分離程度，衡量標準為捕集顆粒數(shù)與注入顆?？倲?shù)的比值，即η=(捕集顆粒數(shù)/注入顆?？倲?shù))×100%．

對設備模型進行DPM模擬，捕捉條件在氣體入口處設置為reflect，來保證液體顆粒的注入；在氣體出口處設置為escape，表示液體未被分離狀態(tài)下氣體帶出；在反應器壁面處、液體出口處設為trap，即認為液滴顆粒在分離過程中打到壁面、融入液膜并隨之甩向液體出口后均被捕集．于模型噴霧區(qū)內分別注入100、90、80、70、60、50、40、30、20、10 μm的顆粒來模擬粒徑對反應器的影響，并且在同等顆粒直徑下追蹤3 000、2 000、1 000 r/min不同轉速下顆粒的分離效率．分離效率匯總結果如圖6所示，由圖可以分析出反應器的分離效率隨著轉速的提高而增大，并且對于粒徑小于90 μm的顆粒，其分離效率對于轉速的敏感性更高，而對于粒徑大于90 μm的顆粒，分離效率幾乎不因轉速的增加而變化，轉速對分離的影響無法體現(xiàn)．

為了驗證兩級排液對分離更有效，模擬完成了在5 mol/s氣體流量下不同排液方式的分離狀況．由圖7可見，改進后的兩級排液方式較之前一級排液方式的氣液分離效率整體提高39.46%．

綜上，模擬結果預測該反應器在3 000 r/min下能將90 μm以上粒徑的液滴實現(xiàn)100%分離，同時對大于60 μm小于90 μm的液滴也有較高分離效率，可分離的粒徑小，氣液反應接觸面積大，分離迅速．

2 反應器性能實驗驗證

2.1 實驗裝置及分析儀器

本文所搭建的實驗裝置與CFD模擬模型尺寸完全一致．實驗前利用相位激光多普勒測速(PDPA)及粒徑儀對噴嘴噴出的液滴粒徑及速度進行測試，獲得噴嘴前壓力與粒徑、流量關系曲線．實驗過程中采用水循環(huán)以及冷卻油循環(huán)系統(tǒng)來保證實驗運行的持續(xù)性，實驗流程圖如圖8所示．在實驗設備中進行實驗的轉速和粒徑與模擬中的參數(shù)一致．

實驗中對于液滴粒徑及反應器主軸轉速的控制方式如下：(1)通過控制噴嘴前入流壓力的方法控制噴射液滴粒徑的大小及流量．(2)通過改變變頻器頻率控制旋轉主軸轉速變化．(3)壓縮機供氣，安裝氣體流量計、壓力表及閥門進行氣體壓力監(jiān)控及流量控制．(4)采用熱線風速儀進行氣體入口速度的測定．實驗裝置如圖9所示．

2.2 實驗結果與分析

實驗檢測了5 mol/s氣體流量下，反應器轉速和液滴粒徑對反應器分離性能的影響．實驗研究中發(fā)現(xiàn)，反應器分離效率隨液滴粒徑的降低而降低，隨反應器轉軸轉速(≤3 000 r/min)的提高而增大，如圖10所示．實驗條件下的分離效率和模擬結果對比如圖11所示，由對比可以看出實驗結果與模擬結果比較一致，1 000 r/min轉速下平均誤差為8.1%，2 000 r/min轉速下平均誤差為3.07%，3 000 r/min轉速下平均誤差為1.5%．但由于在實驗過程中發(fā)現(xiàn)轉速大于3 000 r/min后提高轉速時氣體出口有液滴聚合造成的粒徑較大的液滴出現(xiàn)，嚴重影響分離效率，表明高轉速下氣液分離過程中出現(xiàn)了液滴的碰撞聚合現(xiàn)象[16]，導致分離效率下降．所以，在此反應條件下反應器轉速不宜超過3 000 r/min，考慮到使反應器分離效率達到最高，生產過程中將采用3 000 r/min的轉速．

轉速為3 000 r/min時，模擬情況下與實驗情況下氣液分離效率對比如圖12所示，實驗在3 000 r/min條件下，對直徑90 μm以上液滴分離效率達到100%，氣液分離徹底．同時實驗研究發(fā)現(xiàn)反應器對大于60 μm小于90 μm的液滴也有較高分離效率．

綜上，實驗結果顯示該反應器在3 000 r/min下能將90 μm以上粒徑的液滴實現(xiàn)100%分離，可分離的粒徑小，氣液反應接觸面積大，氣液分離效率高．同時，該CFD模型也有一定局限性，對于小于60 μm的小粒徑液滴及大于3 000 r/min的高轉速下模擬結果與實驗的誤差較大．誤差的產生是由于反應器內部是一個復雜的旋流場，模擬條件下無法完全還原實際流體運動情況，模擬過程中，由于氣體流量大，流體內液滴受氣動力、剪切力和湍流脈動作用較大，噴霧液滴噴出以后，液滴之間發(fā)生碰撞、聚合、破碎，導致模擬與實驗結果有一定誤差．解決液滴碰撞聚合問題將有效提升氣液接觸表面積，達到更高反應及分離效率．

3 結 論

(1)反應器分離性能隨著反應器轉速的增大，有明顯提高．氣液接觸表面積大，氣液分離效率高．考慮到轉速增大時湍流耗散及液滴碰撞聚合的出現(xiàn)，嚴重影響氣液分離效率，葉輪轉速控制在3 000 r/min為宜．同時反應器的兩級排液結構能夠有效阻擋氣流中的液體，使液體分離更加徹底，在5 mol/s氣體處理量下對直徑大于90 μm的液滴有100%的分離效率．

(2)3 000 r/min轉速下模擬結果與實驗結果性能曲線趨勢基本一致，CFD對該反應器在大氣體處理量下有較好預測性，90 μm以上液滴分離效率的模擬結果與實驗結果一致，60 μm以上液滴分離效率的模擬結果與實驗結果誤差在0.3%以內，即該模型適用于60 μm以上液滴模擬研究．