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串聯(lián)光照可控自由基聚合制備納米氟核水凝膠:助力含氟小分子的水相分離

2020-07-07 06:22龔紅紅張志成
功能高分子學(xué)報 2020年4期
關(guān)鍵詞:全氟含氟串聯(lián)

龔紅紅, 張志成

(西安交通大學(xué)理學(xué)院有機與高分子化學(xué)研究所,西安 710049)

全氟和多氟化合物(PFASs)在過去幾十年里被廣泛用于含氟聚合物生產(chǎn)過程中的添加劑、疏水疏油劑以及泡沫滅火劑中的補充組分等。這類物質(zhì)在環(huán)境中非常穩(wěn)定,具有環(huán)境持久性和生物累積性,對生物體帶來潛在危害。在這些物質(zhì)中,全氟辛酸(PFOA),全氟辛烷磺酸(PFOS)和相關(guān)衍生物在全世界范圍引起了極大的關(guān)注,并受到多個國家、地區(qū)機構(gòu)以及組織的監(jiān)管。因此,如何有效移除該類型物質(zhì)成了近年來大家關(guān)注的熱點。目前,高效吸附是應(yīng)對此類物質(zhì)污染問題最有效的方法之一,已有的吸附劑類型包括多孔無機材料、有機框架材料、多孔高分子材料等。這些材料或是通過尺寸作用,或是通過氫鍵作用,亦或是通過正負(fù)電荷作用來實現(xiàn)吸附。然而,該類吸附方式在實際應(yīng)用時仍有許多問題需要解決。例如:(1)在自然環(huán)境中(湖水、海水等)還存在濃度數(shù)千倍于PFOA、PFOS 的背景離子,它們也會被非選擇性的吸附劑吸收,大大降低了對于含氟小分子的吸附效率;(2)由于同種電荷的排斥作用,基于電荷作用的吸附材料難以吸附不同電荷的含氟小分子。因此,開發(fā)出對PFASs 呈現(xiàn)高選擇性和高親和力的吸附劑材料仍然是一項挑戰(zhàn)。

復(fù)旦大學(xué)陳茂課題組長期致力于光控的可控/活性自由基聚合(photo-CRP)研究,尤其在光催化含氟單體可控聚合領(lǐng)域取得了一系列研究進(jìn)展[1-4]。去年,他們在采用“引發(fā)劑原位異化”策略制備超高分子量含氟聚合物的過程中,發(fā)現(xiàn)超高分子量含氟納米顆粒對含氟小分子具有高選擇性的吸附性能[1]。因而,他們設(shè)想制備含氟小球吸附PFOA、PFOS 等物質(zhì)??紤]到納米顆粒在使用中分離、回收的成本較高,他們進(jìn)一步使用無金屬的兩步串聯(lián)光控自由基聚合方法開發(fā)出了一種多氟化納米粒子嵌入的水凝膠(圖1),利用高性能且易于獲得的聚合物材料實現(xiàn)了對PFASs 的循環(huán)吸附[5]。共價交聯(lián)的聚合物網(wǎng)絡(luò)提供了一種可拉伸至其原始尺寸數(shù)倍的多分散水凝膠,從而促進(jìn)了該材料在應(yīng)用過程中的快速分離、再生和循環(huán)利用。在該合成過程中,以水和少量乙醇為溶劑、可見光為能源,所有單體均完全轉(zhuǎn)化。多氟化的納米顆粒和PFASs 之間基于氟-氟作用的高度選擇性識別使吸附過程受pH 水平和背景離子的影響較小,從而將可吸附PFASs 的類型擴展到中性、陰離子、陽離子和兩性離子物種。該類吸附劑在不同環(huán)境條件下均表現(xiàn)出高吸附性能,并且對高濃度至環(huán)境相關(guān)濃度(10 mg/L 至1 μg/L)的PFASs 均展現(xiàn)出出色的去除效率(圖2)。這一研究成果為PFASs 的污染治理提供了新策略。

圖1 (a)兩步串聯(lián)photo-CRP 過程的合成路線;(b)室溫下水膨脹納米氟核水凝膠(FCH)材料的應(yīng)力-應(yīng)變曲線;(c)拉伸性能,包括拉伸強度、斷裂伸長率和楊氏模量;(d)拉伸多氟化鈉米粒子嵌入的水凝膠(FCH2)的光學(xué)圖像[5]Fig. 1 (a) Synthetic route of the two-step tandem photo-CRP process; (b) Stress-strain curves of the water-swollen FCH materials measured at room temperature; (c) Tensile properties including tensile strength, elongation at break and Young’s modulus; (d) Optical images of stretching FCH2[5]

圖2 用FCH2 去除水溶液中的PFASs:(a)不同條件下從水溶液中以及正癸酸(DA)和無機鹽離子IOSs(包括MgSO4,KNO3 和NaCl)中去除PFOA;(b)不同濃度PFOA 條件下,用FCH2 和聚丙烯酰胺水凝膠(PAAH)去除PFOA(#1 表示ρ(PFOA)=1 μg/L,ρ(DA)=20 mg/L,ρ(IOSs)=100 mg/L);(c)FCH2 對不同PFASs 的去除[5]Fig. 2 Removal of PFASs from aqueous solutions with FCH2: (a) Removal of PFOA from aqueous solutions at different conditions(DA is decanoic acid.IOSs is inorganic salts,including MgSO4,KNO3 and NaCl ); (b) Removal of PFOA with FCH2 and poly(acrylamide)hydrogel (PAAH) at diffferent concentrations of PFOA(#1 represents ρ(PFOA)=1 μg/L,ρ(DA)=20 mg/L,ρ(IOSs)=100 mg/L); (c)Removal of different PFASs with FCH2[5]

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