王嘉紹，劉朝賢，魯端峰*，朱宏福，武超偉，羅四偉，羅 沖

1.中國煙草總公司鄭州煙草研究院，鄭州高新技術產業(yè)開發(fā)區(qū)楓楊街2 號 450001

2.河南卷煙工業(yè)煙草薄片有限公司，河南省許昌市金葉大道666 號 461000

作為中式卷煙的配方原料之一，造紙法再造煙葉不僅能回收利用煙草廢料，而且具有良好的降焦減害作用，因此其加工工藝日益受到行業(yè)內的關注和重視［1］。再造煙葉煙草致香成分在后續(xù)長時間加工過程中流失以及受涂布率限制，使再造煙葉感官質量不佳［2］。利用噴嘴系統(tǒng)將煙草粉（末）加入再造煙葉是一種有效改善再造煙葉產品品質的方法，有學者提出采用噴射方式將煙粉添加至再造煙葉基質上，從而提高產品內在質量［3］。煙粉的噴送工藝作為一種新興技術，從煙粉的制備、輸送、分配、計量、儲存到防止結拱搭橋，均涉及煙粉流動特性的問題。煙粉的流動特性包括堆積狀態(tài)下的流動性和在氣流作用下氣力輸送的流動性，進行煙粉在堆積狀態(tài)下流動性研究對其在料倉出料輸送以及防止結拱搭橋方面有較高參考價值，將有助于指導煙粉噴送工藝的設計與優(yōu)化。

影響粉體流動性的因素有很多，包括粉體粒徑、含水率、溫度等內在因素和粉體制備方式、助磨劑、管路材料等外在因素，粉體的微觀結構也會影響流動性［4］。目前對打印噴墨、粉末涂料、高爐汽化等工藝中的粉體介質研究［5-9］，以及食品、藥材等類粉體的流動性評價方面的研究較多［10-13］，但針對如煙粉這類生物質粉體的流動性研究報道不多，煙粉的流動性與其微觀結構的作用機制也未明確。

粉體流動性的評價方法有很多，包括休止角法、HR 法、Carr32 流動指數法、質量流率法及Jenike 剪切法等［14-15］。HR 法能夠對粉體壓縮性進行定量評價，反映粉體在一定壓實狀態(tài)下的堆積密度變化；Jenike 剪切法能夠反映粉體在一定預壓實情況下的流動特性，再現粉體在料倉中儲存狀況下的受力情況，流動函數FF 更能全面評價粉體的流動性［14］。粉體壓縮性數據以及剪切實驗得到的粉體特性參數是設計料倉等粉體輸送設備的重要依據?；诖?，以不同粒徑與含水率的煙粉為試驗對象，根據HR 法與Jenike 剪切法研究煙粉流動性，并從顆粒微觀結構入手分析其對流動性的影響，旨在為煙粉噴送工藝設計優(yōu)化提供支持。

1 材料與方法

1.1 材料和儀器

烤后煙葉（福建三明，2014 年，C3F）。

FW100 高速萬能粉碎機（天津泰斯特儀器有限公司）；ZD-T25 粉體振動篩分儀（哈沃科技有限公司）；標準篩（紹興市上虞寶成儀器設備有限公司）；DHG-9123A 電熱恒溫鼓風干燥箱（上海齊欣科學儀器有限公司）；KBF-1020 恒溫恒濕箱（德國Binder 公司）；MSE125P 電子天平（感量：0.000 1 g，德國Sartorius 公司）；JSM-6010LA 掃描電鏡（日本電子株式會社）；TriStarII3020 全自動比表面積及微孔孔隙分析儀（美國麥克儀器公司）；PFT 粉體流動性測試儀（美國博勒飛公司）。

1.2 樣品制備

將烤后煙葉用高速萬能粉碎機粉碎成末，在振動篩分儀上放置不同目數的標準篩，標準篩目數梯度設置為65 目（250 μm）、80 目（200 μm）、100目（150 μm）、150 目（100 μm）、200 目（75 μm）、600目（26 μm）、1 000 目（15 μm），煙粉在高頻振動作用下被篩分到不同目數的標準篩上并收集（不包括250 μm 篩的樣品），后文中均用篩網粒徑代表停留在該標準篩上的樣品。

將不少于600 g 的26 μm 的煙粉在電熱恒溫鼓風干燥箱中100 ℃下烘干2 h，將烘干后的煙粉分別稱取5 等份100 g 的樣品放入各個托盤中，并置入恒溫恒濕箱，在溫度20 ℃、相對濕度10%條件下平衡48 h，利用托盤中樣品質量變化求樣品含水率并取均值，可知相對濕度10%時樣品平衡含水率（干基）。改變相對濕度并重復上述試驗，可知煙粉對應濕度下的平衡含水率，如表1 所示。

表1 不同濕度下煙粉的平衡含水率（20 ℃，干基）Tab.1 Equilibrium moisture content in tobacco powder at different relative humidities（20 ℃，dry weight basis）

1.3 試驗方法

1.3.1 煙粉的微觀結構檢測

將6 種粒徑煙粉樣品分別放入TriStarII3020 全自動比表面積及微孔孔隙分析儀，在吸附/脫附過程中，記錄每一次相對平衡壓力點對應的固體表面的N2吸附量，繪制等溫吸附/脫附線。利用BET理論［16］計算得到比表面積，利用BJH 脫附理論［16］得到孔徑分布與孔體積。

利用掃描電子顯微鏡對15 μm 與150 μm 的樣品進行表征。樣品表面須鍍導電膜。電鏡工作電壓與工作距離隨樣品粒徑進行調整。

1.3.2 煙粉流動性的測定

將煙粉樣品填滿PFT 粉體流動性測試儀樣品盤中，稱量樣品質量為m，樣品盤體積V1，取此刻堆積密度為松堆積密度。設置5 組預壓實力水平（0.964、1.928、2.892、3.856、4.820 kPa），每組預壓實力水平設置5 組等距測量點σ。開始試驗后，PFT 粉體流動性測試儀對樣品施加主應力σi，并由傳感器獲取在臨界流動時樣品受到的切應力τi，試驗完成后自動檢測樣品體積為V2，取樣品最大壓實力狀態(tài)（4.820 kPa）下的堆積密度為緊堆積密度。

1.3.3 煙粉流動特性參數與壓縮性數據的計算

2 結果與分析

2.1 煙粉的微觀結構表征

圖1 為15 μm 煙粉的N2吸脫附試驗結果。由圖1a 可知，15 μm 煙粉比表面積為1.489 m2/g 左右，其余5 種粒徑煙粉的比表面積也均在1 m2/g 左右，數值明顯偏小且該值為材料外表面與內部孔隙總表面積之和，可知內部孔隙所占表面積更小。從圖1b 吸脫附等溫曲線可知，樣品在較低的相對壓力下吸附量迅速上升，曲線上凸。隨著相對壓力增大，吸附速率減弱并且在達到飽和蒸汽壓時仍未出現吸附飽和。結合文獻［16］可知為第二類等溫線，煙粉顆粒表現出非孔性結構典型的物理吸附過程。由圖1c 煙粉孔徑分布曲線可知，峰值點即最可幾孔徑為2～7 nm，各煙粉樣品孔隙中以孔徑2～50 nm 的介孔為主。累積孔體積值也明顯偏小，僅為0.002 cm3/g，說明煙粉的孔隙結構不發(fā)達。

圖1 煙粉的N2吸脫附試驗結果Fig.1 N2 adsorption-desorption curves of tobacco powder

不同粒徑煙粉的SEM 圖如圖2 所示。可以看出，大粒徑與小粒徑煙粉在團聚性、顆粒形狀、表面粗糙度上均有明顯的差異。小粒徑煙粉的團聚作用較強，而大粒徑煙粉表現較弱。煙粉顆粒是由粉碎機葉片切割形成，顆粒形狀多為不規(guī)則的片狀。小顆粒磨損嚴重且棱角較小，大顆粒棱角明顯。另外大粒徑煙粉周邊散落零星小顆粒說明大粒徑煙粉在后續(xù)工藝中出現了二次破碎的現象。在表面粗糙度上，大粒徑煙粉表面粗糙且有明顯的褶皺，小粒徑煙粉表面光滑。從煙粉的SEM 圖結合N2吸脫附結果看，煙粉不存在微米級別的孔隙。

2.2 不同粒徑煙粉的流動性

圖3 為15 μm 與200 μm 煙粉的屈服曲線，其余4 種粒徑煙粉的結果類似。屈服曲線反映粉體在一定預壓實力水平作用下所受主應力與切應力的關系。結合文獻［8］可知，煙粉屬于MolerusⅢ類粉體。由圖3 可以看出，煙粉的屈服曲線是受預壓實力影響的曲線簇。同一預壓實力水平下，隨著煙粉所受主應力增大，切應力也逐漸增大。隨著預壓實力變大，對應主應力下的切應力也增大。對比圖3a 和圖3b 可以看出，相比于大粒徑煙粉，小粒徑煙粉的屈服曲線對預壓實力水平的敏感度更高。

圖2 煙粉顆粒的SEM 圖像Fig.2 SEM images of tobacco particles

圖3 不同粒徑煙粉的屈服曲線Fig.3 Failure locus of tobacco powder with different particle sizes

圖4 為不同粒徑煙粉的流動特性參數。內摩擦角反映顆粒間抗剪切強度與摩擦特性。由圖4a結合圖2 可知，同一預壓實力水平下，隨著煙粉粒徑增大，顆粒的不規(guī)則程度增加，顆粒表面粗糙度變大，顆粒間機械咬合也逐漸增加，致使其內摩擦角增大。而同一粒徑的煙粉，隨著預壓實力的增大，內摩擦角總體呈減小趨勢，這與奶粉流動性的作用規(guī)律一致［12］，而有別于煤粉等硬質顆粒［5］。

黏聚力代表粉體顆粒間的相互作用力，它反映顆粒間的團聚特性，黏聚力大則不利于粉體流動。由圖4b 結合圖2 可知，同一預壓實力水平下，隨著煙粉粒徑減小，顆粒之間容易相互團聚，致使煙粉的黏聚力增大。同一粒徑的煙粉，隨著預壓實力增大，煙粉的黏聚力均增大，但小粒徑煙粉黏聚力的增加遠高于大粒徑煙粉。100 μm 以上煙粉的黏聚力接近，在0.964 kPa 預壓實力水平下黏聚力均在0.1 kPa 左右，而在4.819 kPa 水平下黏聚力也均在0.3 kPa 左右，這均說明大粒徑煙粉在固結狀態(tài)下的黏聚力受顆粒粒徑影響不大，顆粒的黏著性較小，易于流動。而100 μm 以下的煙粉，黏聚力隨粒徑變化明顯，15 μm 煙粉在4.819 kPa 水平下黏聚力高達1.4 kPa 左右。

無側界屈服強度與料倉設計有關，它反映粉體發(fā)生結拱時“破拱”所需的作用力，數值越小粉體越難結拱。由圖4c 可知，同一預壓實力水平下，煙粉粒徑減小，無側界屈服強度變大。同一粒徑的煙粉，預壓實力增大，無側界屈服強度也變大，但小粒徑煙粉的無側界屈服強度增加幅度遠高于大粒徑煙粉。在4.819 kPa 的預壓實力水平下，100 μm 以上煙粉的無側界屈服強度均在1.3 kPa左右，而15 μm 煙粉的無側界屈服強度高達5.1 kPa，因此可以得出小粒徑煙粉在高預壓實力水平下更易于結拱。

圖4 不同粒徑煙粉的流動特性參數Fig.4 Flow characteristics of tobacco powder at different particle sizes

粉體流動函數FF 可以全面表征粉體的流動性。在同一最大壓實力作用下，無側界屈服強度小的粉體，流動函數較大，粉體流動性較好［14］。圖5是不同粒徑煙粉的流動函數。由圖5 可知，對于煙粉噴送工藝可能涉及到的不同粒徑的煙粉來說，流動函數從2 到8 不等，其流動性從不易流動到易流動均存在。其中75 μm 是煙粉顆粒處于易流動區(qū)的最小尺寸，而當煙粉粒徑大于75 μm 時，顆粒流動性相差不大，均易于流動。而對于26 μm及以下的顆粒，顆粒的流動性較差，不利于煙粉的穩(wěn)定噴送。

圖5 不同粒徑煙粉的流動函數Fig.5 Flow functions of tobacco powder at different particle sizes

2.3 不同粒徑煙粉的壓縮性

煙粉受到壓實力作用時顆粒間孔隙率減小，堆積體積也減小，因此煙粉存在松堆積與緊堆積兩種狀態(tài)。通過1.3.2 節(jié)中所定義的松堆積密度與緊堆積密度的對比，能反映煙粉的壓縮性。表2為不同粒徑煙粉的壓縮性數據，由表2 可知，小粒徑煙粉的松堆積密度較大，但200 μm 煙粉與15 μm煙粉的松堆積密度相差不過33.4 kg/m3。隨著壓實的進行，小粒徑煙粉更易于填充到空隙中，導致其堆積密度增大較多，200 μm 煙粉與15 μm 煙粉的緊堆積密度相差達160.8 kg/m3。煙粉顆粒粒徑越大，C 值和HR 指數越小，煙粉壓縮性越差。

粉體的壓縮性數據與流動性也存在一定的對應關系［14］，如表3 所示。結合表2 與表3 可知，對于粒徑75 μm 以上的煙粉顆粒，壓縮性指數小于30，HR 指數小于1.4，流動性良好。而粒徑75 μm以下的煙粉，壓縮性指數介于30～50 之間，HR 指數介于1.4～2.0 之間，流動性差。這些數據及結論均與2.2 節(jié)中不同粒徑煙粉的流動函數規(guī)律一致。

表2 不同粒徑煙粉的壓縮性數據Tab.2 Compressibility of tobacco powder at different particle sizes

表3 粉體的流動性、可壓縮性與HR 值的關系[14]Tab.3 Relationships between HR index with flowability and compressibility of powder

2.4 不同含水率煙粉的流動性

圖6 為不同含水率26 μm 煙粉的流動特性參數。由圖6a 可知，在4.819 kPa 的預壓實力水平下，含水率為0 的煙粉內摩擦角為34°，而含水率1.61%的煙粉內摩擦角為32°，一定水分存在使得煙粉內摩擦角明顯降低，但隨著含水率的增大，內摩擦角也增大。

圖6 不同含水率煙粉的流動特性參數Fig.6 Flow characteristics of tobacco powder with different moisture contents

由圖6b 與圖6c 可知，隨著煙粉含水率增大，黏聚力以及無側界屈服強度均增大。同一粒徑的煙粉，在高含水率、高預壓實力水平下更易結拱。

圖7 為不同含水率26 μm 煙粉的流動函數。從圖7 可知，隨著含水率的增加，煙粉流動函數從2.4 降到1.6 左右，流動性不理想的顆粒由于含水率增大變得更加難以流動。因此在煙粉噴送工藝中要盡量控制環(huán)境的濕度，防止顆粒平衡含水率過大，因而盡可能提供干燥的輸送條件。

圖7 不同含水率煙粉的流動函數Fig.7 Flow functions of tobacco powder with different moisture contents

3 結論

①煙粉孔隙結構不發(fā)達，比表面積均在1 m2/g左右，累積孔體積值僅為0.002 cm3/g，最可幾孔徑以介孔（2～50 nm）為主。小顆粒的聚團行為表現為顆粒黏聚力較大，大顆粒表面粗糙表現為顆粒內摩擦角相對偏大。②煙粉屬于MolerusⅢ類粉體。不同粒徑煙粉的流動函數范圍為2～8，75 μm是煙粉顆粒處于易流動區(qū)的最小尺寸。含水率的增加降低了煙粉的流動函數。③粒徑75 μm 以上的煙粉顆粒，壓縮性指數小于30，HR 指數小于1.4，流動性良好。而粒徑75 μm 以下的煙粉，壓縮性指數介于30～50 之間，HR 指數介于1.4～2.0 之間，流動性差。