/ 上海市計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究院
液體閃爍計(jì)數(shù)器由樣品傳送系統(tǒng)、屏蔽系統(tǒng)和測(cè)量系統(tǒng)所組成,是經(jīng)典的放射性核素活度測(cè)量?jī)x器。液閃測(cè)量方法將待測(cè)樣品與閃爍液混融,放射性核素衰變產(chǎn)生的射線與閃爍液作用產(chǎn)生熒光效應(yīng),液體閃爍計(jì)數(shù)器通過記錄由熒光轉(zhuǎn)換成的電信號(hào)來測(cè)量樣品中的放射性活度。由于液閃測(cè)量方式自吸收的影響可忽略,具有4π立體角的測(cè)量條件,因而液體閃爍計(jì)數(shù)器在低能β核素活度測(cè)量上更具優(yōu)越性,如3H、14C,在生命科學(xué)、放射化學(xué)以及環(huán)境監(jiān)測(cè)等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。
液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)量樣品時(shí),閃爍液將放射性核素產(chǎn)生的α、β、γ射線能量轉(zhuǎn)換為光信號(hào),猝滅的存在會(huì)降低光信號(hào)的輸出,為得到準(zhǔn)確的結(jié)果,需要對(duì)液體閃爍計(jì)數(shù)器作猝滅校正。對(duì)液體閃爍計(jì)數(shù)器猝滅校正方法的研究較多,如樣品道比(SCR)法、樣品譜(SIS)法和外標(biāo)譜指示參數(shù)[SQP(E)][2]、ESCR猝滅方法[3]、TDCR方法[4]。TDCR方法被一些實(shí)驗(yàn)室作為絕對(duì)測(cè)量方法使用,如南非國(guó)家計(jì)量院用于標(biāo)定35S的活度[5],德國(guó)PTB和中國(guó)計(jì)量院采用TDCR方法標(biāo)定3H活度[6-7]。
TDCR(Triple to Double Coincidence Ratio), 是三管符合計(jì)數(shù)對(duì)三管兩兩符合邏輯相加計(jì)數(shù)的比值,采用三個(gè)光電倍增管,互成120°呈對(duì)稱分布,三個(gè)光電倍增管各自輸出的信號(hào)分別組合得到三路雙管符合信號(hào)。由三管符合信號(hào)T和邏輯相加信號(hào)D,選定合理準(zhǔn)確的參數(shù)可計(jì)算每一路的探測(cè)效率,因此TDCR方法可用于放射性核素活度的絕對(duì)測(cè)量。
芬蘭 Hidex公司生產(chǎn)的 Hidex 300 SL 液體閃爍計(jì)數(shù)器可基于TDCR方法進(jìn)行測(cè)量,由于TDCR值的變化能夠指示猝滅程度的變化,可以作為猝滅指示參數(shù),計(jì)算方法如式(1)所示[8]:
式中:NT—— 三管符合計(jì)數(shù);
ND—— 三管兩兩符合邏輯相加計(jì)數(shù)
ESCR(External Standard Channel Ratio)為外標(biāo)準(zhǔn)道比法,用γ放射源照射閃爍液產(chǎn)生連續(xù)的康普頓電子能譜,猝滅因素使得該電子能譜向低能端偏移,高能區(qū)和低能區(qū)兩個(gè)特定道區(qū)間內(nèi)計(jì)數(shù)率的比值(ESCR)的變化可以指示樣品的猝滅程度的變化。以系列猝滅液閃標(biāo)準(zhǔn)源的道比值為橫坐標(biāo)、探測(cè)效率為縱坐標(biāo)得到外道比-效率曲線,在相同測(cè)量條件下由樣品的道比值即可從外道比-效率曲線上得到相應(yīng)的探測(cè)效率。
實(shí)驗(yàn)儀器:日本HITACHIALOKA公司生產(chǎn)的LSC-LB7液體閃爍計(jì)數(shù)器,編號(hào):203C6770,使用133Ba核素外標(biāo)準(zhǔn)源;芬蘭Hidex公司生產(chǎn)的Hidex 300SL液體閃爍計(jì)數(shù)器,編號(hào):2190864,可基于TDCR方法測(cè)量。
測(cè)量樣品:美國(guó)Perkin Elmer公司生產(chǎn)的兩套3H系列猝滅標(biāo)準(zhǔn)源與本底參考樣。
兩臺(tái)液體閃爍計(jì)數(shù)器分別設(shè)置好測(cè)量時(shí)間、循環(huán)次數(shù),3H 計(jì)數(shù)窗分別設(shè)置為 5~350(300SL)、19~372(LSC-LB7),在3H道作本底測(cè)量,分別得到本底計(jì)數(shù)率。隨后分別測(cè)量第1套3H系列猝滅標(biāo)準(zhǔn)源 ,記錄下對(duì)應(yīng)的計(jì)數(shù)率Ni(i= 1,2,3,…,9,10)與猝滅指示參數(shù)值,按式(2)分別求出探測(cè)效率(單位歸一化到cpm,源的DPM值經(jīng)過衰變修正):
式中:Ni——3H系列源的計(jì)數(shù)率;
Nb——3H 本底計(jì)數(shù)率
再次使用上述兩臺(tái)液體閃爍計(jì)數(shù)器分別測(cè)量第2套3H系列猝滅標(biāo)準(zhǔn)源。
使用第1套3H系列猝滅標(biāo)準(zhǔn)源測(cè)得兩臺(tái)液體閃爍計(jì)數(shù)器的探測(cè)效率如表1所示。
表1 兩臺(tái)儀器測(cè)量3H的效率對(duì)比
由表1中數(shù)據(jù)顯示,本次實(shí)驗(yàn)中Hidex 300 SL型液閃計(jì)數(shù)器使用TDCR方法,其對(duì)于3H核素的探測(cè)效率要明顯大于LSC-LB7型液閃計(jì)數(shù)器使用ESCR法的探測(cè)效率。計(jì)數(shù)窗的選擇會(huì)影響液體閃爍計(jì)數(shù)器的計(jì)數(shù),擴(kuò)大后者計(jì)數(shù)窗的范圍到0~3 720時(shí),探測(cè)效率有所增大,但依然小于前者。一方面不同的液閃計(jì)數(shù)器其光電倍增管的光電轉(zhuǎn)換效率有差異,另一方面儀器出廠時(shí)3H的優(yōu)值因子被調(diào)試至最大,對(duì)于特定體積的閃爍液,合適的測(cè)量點(diǎn)位不完全落在優(yōu)值因子最大處,需要結(jié)合所用閃爍液的體積加以調(diào)整。從系列源的探測(cè)效率隨著猝滅指示參數(shù)變化的趨勢(shì)可以看出,猝滅程度的加重使得兩種測(cè)量方法的探測(cè)效率都明顯地降低。
由表1中的ESCR值和對(duì)應(yīng)的效率值可以擬合得到使用ESCR法測(cè)3H的猝滅曲線公式,見式(3):
式中:y—— 測(cè)量效率;
x——ESCR值
將測(cè)得的ESCR值代入式(3)就可以得到LSC-LB7型液閃計(jì)數(shù)器測(cè)量3H樣品的測(cè)量效率。
第2套3H系列猝滅標(biāo)準(zhǔn)源的活度為213 920 dpm,用上述兩臺(tái)液閃計(jì)數(shù)器測(cè)量第2套3H系列猝滅標(biāo)準(zhǔn)源,由計(jì)數(shù)率按式(2)求得活度,相對(duì)偏差按式(4)計(jì)算,結(jié)果如表3所示。
表3 兩臺(tái)液閃計(jì)數(shù)器對(duì)3H猝滅源活度測(cè)量數(shù)據(jù)對(duì)比
兩臺(tái)液閃計(jì)數(shù)器測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏差均在±6%范圍內(nèi);Hidex 300SL在測(cè)量第J個(gè)液閃猝滅源時(shí),偏差為-0.5%,而LSC-LB7則為-5.7%。探測(cè)效率低是導(dǎo)致測(cè)量偏差大的一個(gè)重要因素。
TDCR與ESCR是液閃計(jì)數(shù)器主要采用的測(cè)量方法,TDCR值與ESCR值會(huì)隨著猝滅程度的變化而變化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,對(duì)于3H核素,TDCR方法具有較高的探測(cè)效率,且測(cè)量偏差總體較小;采用ESCR方法測(cè)量猝滅嚴(yán)重3H樣品時(shí),宜提前基于所用閃爍液的體積對(duì)3H的優(yōu)值因子進(jìn)行調(diào)試,并使用多組低測(cè)量效率的猝滅標(biāo)準(zhǔn)源來擬合猝滅曲線。