馬守濤，趙秀文，相春娥，黃正梁

(1.中國石油大慶化工研究中心，黑龍江 大慶 163714；2.中石油華東設(shè)計院有限公司；3.浙江省化工高效制造技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室)

三相反應(yīng)器廣泛應(yīng)用于加氫精制、加氫裂化等過程[1-3]，其操作形式可分為3種：氣液并流向下、氣液逆流式和氣液并流向上。在上流式反應(yīng)器中，液相為連續(xù)相，氣相為分散相，氣、液兩相自下而上流過催化劑床層。與其他兩種反應(yīng)器形式相比，上流式反應(yīng)器持液量大，液相停留時間長，液固相間傳質(zhì)和傳熱效率高，能消除局部熱點(diǎn)的產(chǎn)生，對于某些液固傳質(zhì)為控制步驟和強(qiáng)放熱反應(yīng)過程，具有獨(dú)特的技術(shù)優(yōu)勢。例如，當(dāng)反應(yīng)器直徑與催化劑顆粒直徑之比較小時，催化劑與液相的接觸較之滴流床更為有效；當(dāng)催化劑床層較淺時，在相同操作條件下，上流式反應(yīng)器中的轉(zhuǎn)化率比下行式反應(yīng)器中更高[3]。

在上流式反應(yīng)器中，氣液分布器和再分布器對氣液兩相的均勻分布具有重要影響。如果氣液兩相分布不均勻，將導(dǎo)致床層徑向溫差增大、催化劑失活、結(jié)焦積炭等系列問題[4]。氣液分布器產(chǎn)生的氣泡初始尺寸與氣泡表面張力、氣液密度差和分布器開孔直徑等因素有關(guān)。侯旭[5]通過試驗(yàn)和數(shù)值模擬研究了兩種適用于上流式反應(yīng)器的氣液分配設(shè)備的性能，發(fā)現(xiàn)在氣液分布器單管尺度上，氣液分布器出口氣泡直徑和截面平均氣含率隨表觀氣速的增加而增加，隨表觀液速的增加而降低；氣液分布器的壓降隨表觀氣速的增加而減小，隨表觀液速的增加而增加。與表觀液速相比，氣液分布器對表觀氣速的變化更敏感[6]。王威杰[7]通過冷態(tài)試驗(yàn)，以床層總壓降、平均停留時間和Pe(佩克萊數(shù))作為評價指標(biāo)，對5種不同結(jié)構(gòu)的氣液再分布器的性能進(jìn)行評價。結(jié)果表明，階梯式內(nèi)構(gòu)件的性能優(yōu)于平板式內(nèi)構(gòu)件；V形內(nèi)構(gòu)件(階梯式、圓形孔、同心圓分布)對應(yīng)的床層持液量較大，能更好地減弱軸向返混，改善流動不均勻性。顏攀等[8-9]使用帶有文丘里型氣液上升管的氣液分布器，通過單管試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，該分布器可以產(chǎn)生微米級氣泡，在促進(jìn)氣液兩相均勻分布的同時強(qiáng)化傳質(zhì)，使氣液傳質(zhì)系數(shù)增大。

國內(nèi)外文獻(xiàn)提出了多種不同結(jié)構(gòu)類型的氣液分布器用于上流式反應(yīng)器[10-15]。本研究從中選擇工業(yè)上常用的帶圓柱形上升管的氣液分布器為對象[11]，考察表觀氣速、表觀液速、上升管直徑及催化劑顆粒形狀對氣含率分布的影響。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 冷模試驗(yàn)裝置

冷模試驗(yàn)裝置及流程如圖1所示。裝置由冷模塔、氣路系統(tǒng)、水路系統(tǒng)、檢測儀器及計算機(jī)數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)5部分組成。水由離心泵打入反應(yīng)器，通過轉(zhuǎn)子流量計計量后從冷模塔底部進(jìn)入?？諝饨?jīng)壓縮機(jī)壓縮升壓后進(jìn)入緩沖罐，通過轉(zhuǎn)子流量計計量后從冷模塔底部進(jìn)入，氣液混合物經(jīng)入口擴(kuò)散器后，流經(jīng)氣液分布器，再經(jīng)過第一固體顆粒床層，流入級間混合區(qū)，氣液混合物經(jīng)過再分配后進(jìn)入第二固體顆粒床層，最后液體從排液口排出并返回水槽，氣體從冷模塔頂部排空。

圖1 冷模試驗(yàn)裝置流程示意1—水槽；2—離心泵；3—閥門；4—流量計；5—壓縮機(jī)；6—緩沖罐；7—液體入口；8—?dú)怏w入口；9—入口擴(kuò)散器；10—級間混合區(qū)；11—排液口；12—?dú)庖悍植计鳎?3—排氣口；14—電導(dǎo)探針；15—數(shù)據(jù)采集卡；16—計算機(jī)

冷模塔用有機(jī)玻璃制成，直徑為500 mm，底部不銹鋼半球形封頭內(nèi)有倒錐形入口擴(kuò)散器。冷模塔分為兩層，安裝有2塊如圖2(a)所示的帶圓柱形上升管的多孔板氣液分布器。試驗(yàn)使用兩種不同規(guī)格的上升管，一種上升管的直徑為26 mm，高度為75 mm，底部擋板的直徑為50 mm，擋板距上升管8 mm，上升管間距為65 mm，如圖2所示；另一種上升管的直徑為48 mm，高度為100 mm，底部擋板的直徑為64 mm，擋板距上升管8 mm，上升管間距為152 mm。試驗(yàn)在常溫、常壓下進(jìn)行，以空氣和水作為模擬介質(zhì)，考察操作條件、分布管直徑、固體顆粒形狀對圓柱形氣液分布器性能的影響，根據(jù)工業(yè)裝置操作條件，氣體流量和液體流量變化范圍均為1～10 m3/h，基于反應(yīng)器橫截面計算得到表觀速度變化范圍為0.001 4～0.014 m/s。試驗(yàn)過程中采用雙探頭電導(dǎo)探針測量冷模塔內(nèi)氣含率及其分布、氣泡尺寸等參數(shù)，試驗(yàn)原理及方法參見文獻(xiàn)[16]。試驗(yàn)所用固體顆粒的參數(shù)見表1，固體顆粒裝填高度為100 mm。

圖2 氣液分布器布點(diǎn)方式和圓柱形上升管尺寸(單位：mm)

表1 試驗(yàn)用固體顆粒物性參數(shù)

1.2 氣泡參數(shù)檢測方法

本研究采用雙探頭電導(dǎo)探針測定氣含率和氣泡尺寸等氣泡參數(shù)[16-17]。雙探頭電導(dǎo)探針是一種根據(jù)氣相和液相電導(dǎo)率的差異來測定氣液兩相中氣泡參數(shù)的檢測儀器，其結(jié)構(gòu)如圖3所示。電極采用兩根直徑為0.1 mm的經(jīng)過特殊工藝處理的鋼琴弦，針尖極小，錐狀部分(導(dǎo)通距離小于0.025 mm)裸露，表面鍍有金屬鎳和金，探針末端連有直徑0.25 mm的信號線。探針經(jīng)過絕緣漆粉刷并烘干后，被固定在一個帶有直角彎頭的不銹鋼套筒中，最后手工調(diào)整兩電極間的距離s及m。制作完成后的探針需接入測試電路，兩個探針分別與電源的負(fù)極連接，而不銹鋼外殼與電源正極連接，同時外接限流電阻，可獲得高低電平的數(shù)據(jù)信號。數(shù)據(jù)采集板需要和測試電路匹配，探針電阻比其等效阻值大2個數(shù)量級以上。

圖3 雙探頭電導(dǎo)探針的結(jié)構(gòu)示意

雙探頭電導(dǎo)探針的針尖在測量時保持垂直向下，氣泡在上升過程中不斷地通過探針針尖。由于氣相導(dǎo)電性差，當(dāng)氣泡通過針尖時的回路處于斷路狀態(tài)，顯示為高電平；而沒有氣泡通過針尖時，液體導(dǎo)電性能良好，回路為通路狀態(tài)，顯示為低電平，電路由此會產(chǎn)生具有時間間隔的脈沖信號。

某一點(diǎn)局部氣含率εg(r)的估算如式(1)所示。

(1)

式中：r為檢測點(diǎn)的徑向距離；t為試驗(yàn)過程中的采樣時間；T1和T2分別代表氣泡通過探針1和探針2的時間。采樣頻率為200 Hz，采樣時間為20 s。

2 結(jié)果與討論

2.1 通氣量和軸向高度對氣含率分布的影響

在直徑為26 mm的上升管中，考察通氣量和軸向高度對氣含率分布的影響。

當(dāng)表觀液速為0.008 4 m/s時，不同表觀氣速下氣液分布器上方100 mm處局部氣含率的徑向分布如圖4所示。在表觀氣速為0.007 m/s、表觀液速為0.008 4 m/s的條件下，冷模塔中不同軸向高度(即氣液分布器上方高度不同)處局部氣含率的徑向分布如圖5所示。圖中，r/R為檢測點(diǎn)徑向距離r與冷模塔半徑R的比值?？紤]到不同通氣量和軸向高度下，氣含率徑向分布近似對稱，因此只給出r/R=0～1.0的氣含量分布。

圖4 不同通氣量下局部氣含率的徑向分布表觀氣速，m/s： ■—0.001 4； ●—0.003 5； ▲—0.007；

由圖4可知：低氣速下局部氣含率的徑向分布較為均勻；隨著氣速的增加，局部氣含率的徑向分布變得不均勻，中心處局部氣含率高，近壁面處局部氣含率低，中心處氣含率約為壁面附近氣含率的2倍。這是由于低氣速下，單位體積氣體獲得的液體輸入功較大，使得氣泡不易聚并，氣液分布器產(chǎn)生的氣泡尺寸較小且尺寸分布較窄，同時由于氣泡尺寸較小，進(jìn)入冷模塔后，氣泡引起的液相湍動也較弱，氣泡不易發(fā)生聚集，使得氣泡在冷模塔徑向的分布較為均勻，因此局部氣含率的徑向分布相對均勻；隨著氣速的增大，在相同表觀液速下，單位體積氣體獲得的液體輸入功減小，氣泡容易發(fā)生聚并，部分氣泡聚并后形成厘米級甚至更大尺寸的氣泡，使得氣泡尺寸分布變寬，此外由大氣泡引起的液相湍動增強(qiáng)，促使大氣泡向冷模塔中間運(yùn)動，同時壁效應(yīng)也會促使氣體向中心處聚集[18]，使得中心位置局部氣含率高，近壁處局部氣含率低。

圖5 不同軸向高度處局部氣含率的徑向分布?xì)庖悍植计魃戏礁叨?，mm： ■—100； ●—200； ▲—300

由圖5可知，隨著軸向高度的增加，局部氣含率的徑向分布變得不均勻。這是因?yàn)闅馀菰谏仙^程中，受到液體升力和壁效應(yīng)的作用，促使氣泡向中心處聚集，因此隨著軸向高度的增加，局部氣含率徑向分布越來越不均勻。

2.2 上升管直徑對氣含率分布的影響

圖6為在表觀氣速為0.007 m/s、表觀液速為0.004 2 m/s的條件下，兩種不同直徑上升管的氣液分布器上方100 mm處局部氣含率的徑向分布。上升管直徑變大后，氣含率徑向分布不再對稱，故給出整個徑向上(r/R=-1.0～1.0)的分布。由圖6可知：當(dāng)上升管直徑為48 mm時，局部氣含率的徑向分布不均勻，出現(xiàn)較大的波動，局部氣含率的最大值約為最小值的11倍，方差為7.29×10-5；當(dāng)上升管直徑為26 mm時，局部氣含率的徑向分布相對均勻，局部氣含率最大值約為最小值的3.15倍，方差為1.55×10-5。試驗(yàn)結(jié)果表明，較小的上升管直徑對氣體均勻分布是有利的。這是因?yàn)殡S著上升管直徑的減小，氣液分布器上分布管分布更密集，氣泡進(jìn)入床層后更易在冷模塔徑向均勻分布，氣含率徑向分布也相對更均勻。

圖6 不同直徑上升管的氣液分布器上方局部氣含率的徑向分布上升管直徑，mm： ■—26； ●—48

2.3 固體顆粒形狀對氣含率分布的影響

圖7為在上升管直徑為26 mm、表觀氣速為0.007 m/s、表觀液速為0.004 2 m/s的條件下，反應(yīng)器中加入不同形狀固體顆粒時氣液分布器上方100 mm處局部氣含率的徑向分布(測量點(diǎn)位于固體顆粒填料層上方)。由于添加固體顆粒后，氣含率的徑向分布不再對稱，故給出整個徑向上(r/R=-1.0～1.0)的分布。圖8為在上升管直徑為26 mm、表觀氣速為0.007 m/s的條件下，固體顆粒形狀對冷模塔內(nèi)氣泡平均直徑D32的影響。由圖7數(shù)據(jù)計算可得，無固體顆粒時徑向氣含率分布的標(biāo)準(zhǔn)差為0.003 5，加入球形、齒球形和三葉草形固體顆粒時徑向氣含率分布的標(biāo)準(zhǔn)差分別為0.005 7，0.007 7，0.003 4?？梢?，加入球形固體顆粒和齒球形固體顆粒后，局部氣含率的徑向分布波動很大，分布不均勻；不加固體顆粒和加三葉草形固體顆粒時局部氣含率的徑向分布波動相對較小，分布較為均勻。試驗(yàn)觀測發(fā)現(xiàn)：不加固體顆粒時床層氣泡尺寸較大，在截面上分布較均勻，因此徑向氣含率分布的標(biāo)準(zhǔn)差較?。患尤肭蛐喂腆w顆粒后可以形成較小的氣泡，但分散不均勻，呈現(xiàn)中間多、壁面處少的分布特征；加入齒球形固體顆粒后形成的氣泡更大，氣體分布也不均勻；加入三葉草形固體顆粒后氣泡尺寸較小，氣體分布較為均勻。上述結(jié)果與圖8所示結(jié)果是一致的，3種固體顆粒中，裝填三葉草形固體顆粒時床層內(nèi)氣泡平均直徑最小，裝填球形和齒球形固體顆粒時床層內(nèi)氣泡平均直徑較大。這是因?yàn)辇X球形固體顆粒床層的空隙率大于球形固體顆粒床層，顆粒間空隙較大，所以形成了較大的氣泡；而三葉草形固體顆粒長條形的結(jié)構(gòu)使得床層內(nèi)流體通道形狀不規(guī)則，形成諸多具有較小流通面積的窄通道，對氣泡的剪切破碎作用更強(qiáng)，因此形成了較小的氣泡。試驗(yàn)結(jié)果表明，球形固體顆粒、齒球形固體顆粒和三葉草形固體顆粒對氣泡均有破碎作用，且三葉草形固體顆粒破碎氣泡的效果優(yōu)于球形固體顆粒和齒球形固體顆粒。

圖7 固體顆粒形狀對冷模塔內(nèi)局部氣含率徑向分布的影響顆粒形狀： ■—無固體顆粒； ●—球形；▲—齒球形； 三葉草。圖8同

圖8 固體顆粒形狀對冷模塔內(nèi)氣泡平均直徑的影響

3 結(jié) 論

(1)不加固體顆粒時，帶圓柱形上升管的氣液分布器產(chǎn)生的初始?xì)馀莩叽巛^大，多為毫米級氣泡，聚并后形成厘米級甚至更大尺寸的氣泡；氣速越大，軸向位置越高，局部氣含率徑向分布越不均勻。

(2)上升管直徑為26 mm的氣液分布器的氣體分散性能優(yōu)于上升管直徑為48 mm的氣液分布器，表明較小的上升管直徑有利于氣體均勻分布。

(3)球形、齒球形和三葉草形固體顆粒對氣泡均有破碎作用，且三葉草形固體顆粒破碎氣泡的效果優(yōu)于球形和齒球形固體顆粒。