劉丹丹，黃印博，孫宇松，2，盧興吉，曹振松*

(1.中國科學(xué)院 安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所 中國科學(xué)院大氣光學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 安徽 合肥 230031；2.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 研究生院 科學(xué)島分院， 安徽 合肥 230026；3.皖西學(xué)院 電氣與光電工程學(xué)院， 安徽 六安 237012)

1 引 言

大氣中CO2，CH4，CO等溫室氣體的濃度僅占大氣總濃度的0.1%，但其吸收長波輻射導(dǎo)致的溫室效應(yīng)會(huì)引起一系列環(huán)境問題[1]。研究表明，從工業(yè)革命以來大氣中的溫室氣體濃度發(fā)生了顯著的變化，全球CO2濃度近兩百年已由278×10-6快速增長到396×10-6，CO2濃度加倍致使當(dāng)?shù)氐臍鉁厣?.6～2.8 ℃[2-3]。目前，探測溫室氣體的手段主要有三種：一是具有高精度的原位測量，但空間覆蓋范圍有限，容易受大氣垂直混合效應(yīng)及附近排放源的影響；二是可探測全球范圍內(nèi)的衛(wèi)星遙感，但對(duì)溫室氣體濃度變化不敏感，例如GOSAT衛(wèi)星(The Greenhouse gases Observing Satellite)和OCO-2(Orbiting Carbon Observatory-2)衛(wèi)星等；三是地基遙感，是目前最直觀、有效的探測手段，不僅探測精度高，而且對(duì)溫室氣體濃度的變化敏感[4-7]。

傅里葉變換光譜儀具有高分辨率、高靈敏度及寬探測范圍等特點(diǎn)，一般認(rèn)為是地基遙感的主要觀測儀器。例如德國布魯克公司研發(fā)的Bruker IFS125系列儀器，是總碳柱觀測網(wǎng)(Total Carbon Column Observing Network，TCCON)和大氣成分變化觀測網(wǎng)(Network for the Detection of Atmospheric Composition Change，NDACC)的主要觀測儀器。然而，Bruker IFS125系列儀器體積龐大、價(jià)格昂貴，需要大量的基礎(chǔ)設(shè)備支持和定期維護(hù)，不能隨意移動(dòng)[8-9]。因此，Bruker后續(xù)研發(fā)了輕便、緊湊、穩(wěn)定的便攜式傅里葉變換光譜儀EM27/SUN作為Bruker IFS125儀器的代替產(chǎn)品。該光譜儀可滿足更大范圍環(huán)境測量的需求，且溫室氣體濃度的反演精度已與TCCON相當(dāng)[10-13]，例如：EM27/SUN觀測XCO2的平均偏差為0.2×10-6，XCH4的平均偏差為0.8×10-12(與TCCON網(wǎng)的數(shù)據(jù)比較)[14]。我國幅員遼闊，氣候變化范圍大，便攜式傅里葉變換光譜儀EM27/SUN更適合我國典型地區(qū)溫室氣體濃度的實(shí)時(shí)觀測。目前，我們利用該儀器已經(jīng)在合肥、敦煌、西藏、茂名等地開展了一系列觀測，初步獲得了我國部分地區(qū)溫室氣體濃度的分布特征。

敦煌市地處甘肅省西北部，位于甘肅、青海、新疆三省的交匯點(diǎn)，是典型的暖溫帶干旱性氣候，降雨量少，晝夜溫差大，日照時(shí)間長，具有典型西部城市的特征。本文利用傅里葉變換光譜儀EM27/SUN觀測了敦煌地區(qū)氣體分子的柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)(Dry air Mole Fractions，DMFs)，針對(duì)地表氣壓對(duì)溫室氣體濃度的反演影響展開了定量分析，獲得了敦煌這一典型地區(qū)H2O，CO2，CH4及CO 4種溫室氣體的濃度信息，其結(jié)果可以為溫暖帶干旱性氣候溫室氣體源與匯的研究提供數(shù)據(jù)支撐和理論基礎(chǔ)。

2 基本理論

傅里葉變換光譜儀(EM27/SUN)觀測點(diǎn)位于敦煌市氣象局(經(jīng)度94.68°E，緯度40.14°N)，站點(diǎn)海拔高度1.075 km(見圖1(a))。光譜儀EM27/SUN包含干涉儀和太陽跟蹤器兩個(gè)部分(見圖1(b))，光譜波段為0.83～2.5 μm，最大光程差為1.8 cm(光譜分辨率為0.5 cm-1)，光譜采集時(shí)間為58 s(10次掃描平均)，可實(shí)現(xiàn)多種氣體分子的同時(shí)監(jiān)測，如CO2，CO，H2O，O2及CH4等。

(a)觀測站點(diǎn)位于敦煌市氣象局(a)Dunhuang meteorological bureau(b)EM27/SUN傅里葉變換光譜儀(b)FTIR based EM27/SUN spectrometer圖1 觀測點(diǎn)位置Fig.1 Location of observing site

溫室氣體濃度反演包括垂直柱總量(Vertical Column Density，VCD)和柱-平均摩爾分子數(shù)(Dry air Mole Fractions，DMFs)，反演方法是基于德國卡爾斯魯厄理工學(xué)院(Karlsruhe Institute of Technology，KIT)氣象和氣候研究所開發(fā)的PROFFIT(PROFILE FIT)反演算法[15]，該算法是最優(yōu)估算法和非線性逐次迭代的結(jié)合，利用Tikhonov-Phillips約束條件，在對(duì)數(shù)尺度上對(duì)溫室氣體柱濃度進(jìn)行反演。反演算法主要包含前向模型和后向反演兩個(gè)部分。前向模型可以表述為：

y=F(x，u)，

(1)

其中：x是n維參數(shù)，包括未知的獨(dú)立參量，如垂直柱濃度；u代表固定參數(shù)，例如氣壓、溫度等；y是m維測量值，F(xiàn)是非線性模型，可線性化為下列形式：

y-y0=K(x-x0)，

(2)

其中：K是m×n維的雅可比矩陣，K=ΔF/Δx，x0是線性化參考點(diǎn)，且y0=F(x0)。利用最小二乘法，使得測量信號(hào)(ymeas)與模擬信號(hào)y的差值dy最小，即有：

(3)

其中S是反演狀態(tài)參量的協(xié)方差矩陣。采用高斯-牛頓算法解決非線性并執(zhí)行多次迭代，第i+1次迭代為：

(4)

在大氣遙感時(shí)，由于未知量多于實(shí)測量，此時(shí)需要約束條件求解方程。在反演過程中，采取固定的廓線或者縮放的先驗(yàn)廓線，并采用Tikhonov-Phillips約束條件，規(guī)則化方程為：

(5)

其中：xa是變化參量的先驗(yàn)值集合，B是規(guī)則化矩陣，γ是規(guī)則化參數(shù)。在約束條件下的第i+1次迭代為：

(6)

由于傅里葉變換光譜儀EM27/SUN是低分辨率光譜儀(分辨率為0.5 cm-1)，因此，在反演過程中采用縮放先驗(yàn)廓線的方法進(jìn)行反演。VCD及氣體柱平均DMFs可以表示如下：

(7)

其中：PS為地表氣壓，p為氣壓，g為重力加速度，mdryair為干空氣的分子質(zhì)量，縮放因子為ck，wo，k(p)為先驗(yàn)廓線，Columngas是氣體的柱總量，Columndryair是干空氣柱總量，其公式為：

(8)

其中：參數(shù)Pgr表示地表氣壓，g是重力加速度，mH2O，mdryair分別為水汽和干空氣的分子質(zhì)量，CloumnH2O為水汽柱總量。在反演過程中，地表氣壓的變化不僅改變壓強(qiáng)廓線，且影響干空氣柱總量。因此，在反演過程中，需要準(zhǔn)確的地表氣壓值。在反演過程中為了減少儀器誤差，常采用氧氣作為內(nèi)部標(biāo)準(zhǔn)反演氣體柱平均DMFs：

(9)

其中：Columngas是氣體的柱總量，ColumnO2是氧氣的柱總量。反演過程中的壓強(qiáng)和溫度廓線均來自美國國家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(National Centers Environmental Prediction， NCEP)的分析數(shù)據(jù)。

3 結(jié)果分析與討論

洛倫茲展寬、多普勒展寬均是壓強(qiáng)及溫度的函數(shù)，決定著分子光譜的吸收線型。地表氣壓不僅是氣體柱平均摩爾分?jǐn)?shù)的重要參量，而且在反演過程中對(duì)氣壓廓線初值進(jìn)行修正，其準(zhǔn)確度影響反演結(jié)果的精度，例如總碳柱觀測網(wǎng)TCCON要求地表氣壓的準(zhǔn)確度優(yōu)于0.3 hPa，研究表明低估的地表氣壓會(huì)導(dǎo)致反演結(jié)果偏低，反之亦然[16]。因此，在反演過程中，需要足夠精確的地表氣壓，以避免對(duì)反演造成偏差。

3.1 地表氣壓參數(shù)敏感性分析及柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)的變化趨勢

在反演過程中，重點(diǎn)分析了地表實(shí)測氣壓值對(duì)反演結(jié)果的影響。首先利用最優(yōu)估算法分別反演有、無地表實(shí)測氣壓兩種條件下的XH2O，XCO2，XCH4及XCO(見圖2，彩圖見期刊電子版)，然后給地表實(shí)測氣壓一個(gè)擾動(dòng)，分析柱總量及柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)對(duì)地表氣壓偏離真實(shí)值的敏感性。獲得了敦煌地區(qū)2018年6月27日到7月21日大氣中XH2O，XCO2，XCH4及XCO的時(shí)間序列。選取天氣條件相對(duì)較好的7月6日的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。

7月6日，水汽濃度變化較大(見圖2(a))，變化幅度為5 219.12×10-6～6 149.90×10-6。由于太陽輻射增強(qiáng)水汽蒸發(fā)，在10：00左右最大，18：00達(dá)到最小，從圖2(a)可以看出，地表氣壓對(duì)XH2O的影響，兩者最大偏差為7.8×10-6，相對(duì)偏差在0.15%左右。XCO2的變化較平穩(wěn)(見圖2(b))，考慮地表實(shí)測氣壓的影響，反演結(jié)果(紅色圓點(diǎn))明顯低于不考慮地表實(shí)測氣壓的反演值(黑色正方形)，考慮地表實(shí)測氣壓條件下XCO2在410.56×10-6～413.60×10-6變化，變化幅度為3.04×10-6，日平均值為412.42×10-6；后者XCO2在411.69×10-6～414.96×10-6變化，變化幅度為3.27×10-6，日平均值為413.73×10-6，兩者平均值的相對(duì)偏差為0.32%。

XCH4的變化趨勢(見圖2(c))與XCO2的變化相似，主要原因來自兩方面：一是具有相同的排放源，例如人為排放等；二是對(duì)流層高度變化和大氣穩(wěn)定度變化等氣象條件導(dǎo)致兩種氣體的稀釋與擴(kuò)散具有相同的規(guī)律?？紤]地表實(shí)測氣壓的影響，反演結(jié)果(紅色圓點(diǎn))明顯低于不考慮地表氣壓的反演值(黑色正方形)，兩者平均值的相對(duì)偏差為0.1%。由于CO與OH的光化學(xué)作用，XCO呈現(xiàn)先增大后減小的變化趨勢，在中午12：00達(dá)到最大(見圖2(d))；考慮地表實(shí)測氣壓的影響，反演結(jié)果(紅色圓點(diǎn))略小于不考慮地表氣壓的值(黑色正方形)。進(jìn)一步分析地表實(shí)測氣壓對(duì)XH2O，XCO2，XCH4及XCO的影響，給地表氣壓一個(gè)擾動(dòng)，擾動(dòng)量設(shè)置如下：Δp=1，2，3，-1，-2，-3 hPa，計(jì)算XH2O，XCO2，XCH4及XCO的值，并與擾動(dòng)之前相比較，分析其相對(duì)偏差隨地表氣壓的變化，如圖3所示。

圖2 XH2O，XCO2，XCH4及XCO的時(shí)間序列及柱總量絕對(duì)偏差

Fig.2 Time series of XH2O， XCO2， XCH4and XCO on 06/07/2018 at Dunhuang and deviation between columns calculated with and without ground pressure

圖3 2018年7月6號(hào)XH2O，XCO2，XCH4及XCO柱總量日平均值隨地表氣壓擾動(dòng)的變化Fig.3 Daily averages of XH2O， XCO2， XCH4 and XCO changes with surface pressure disturbance

由圖3可知，XH2O，XCO2，XCH4及XCO的柱總量平均值與地表氣壓擾動(dòng)均呈正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)高于0.99，即柱總量平均值隨著地表氣壓的增大而增大。XH2O，XCO2，XCH4及XCO的日平均值隨地表氣壓擾動(dòng)的變化率分別為：1.532 8，0.272 1，0.001 29及6.392 86×10-5，地表氣壓影響氣體柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)的反演，即地表氣壓偏大，反演的柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)大于真實(shí)值；反之，反演的柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)小于真實(shí)值。不同氣體柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)的反演對(duì)地表氣壓敏感性不同，原因可能是地表氣壓對(duì)分子柱總量的反演影響程度不同，依據(jù)式(9)，氣體分子柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)與氣體分子柱總量及O2分子柱總量有關(guān)，氣體分子柱總量對(duì)地表氣壓誤差的敏感性決定了地表氣壓對(duì)氣體柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)的影響程度。當(dāng)某一種氣體柱總量隨地表氣壓的變化率與O2柱總量隨地表氣壓變化率相差較小時(shí)，則該柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)隨地表氣壓變化較慢；反之，當(dāng)兩者變化率相差較大時(shí)，柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)隨地表氣壓變化較快，即柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)對(duì)地表氣壓比較敏感。

為了驗(yàn)證上述分析，研究O2，H2O，CO2，CH4及CO氣體的相對(duì)柱總量隨地表氣壓的變化關(guān)系，如圖4所示。相對(duì)柱總量與地表氣壓呈負(fù)相關(guān)(見圖4(a))，O2分子的斜率絕對(duì)值最大，其次是H2O， CO2，CH4及CO氣體分子，說明O2分子柱總量對(duì)地表氣壓最敏感，其次是H2O分子。不同氣體分子柱總量對(duì)地表氣壓的敏感性不同的原因可能與氣體分子在大氣層中的分布有關(guān)，低層大氣分子對(duì)地表氣壓更敏感，由于低層大氣的分子線型主要是碰撞引起的洛倫茲線型，該線型與氣壓密切相關(guān)。H2O分子主要分布在邊界層，O2均勻分布在大氣中，而CO2及CH4等氣體分子主要分布在對(duì)流層，因而O2，H2O柱總量對(duì)地表氣壓比較敏感，其他氣體分子的柱總量對(duì)地表氣壓的敏感性稍弱。

(a)相對(duì)柱總量(a)Total columns(b)柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)(b)Xgas圖4 O2，H2O，CO2，CH4和CO 的相對(duì)柱總量隨地表氣壓的變化Fig.4 Difference of total columns of O2， H2O， CO2， CH4 and CO retrievals with variable pressures

由圖4(a)可知，當(dāng)?shù)乇須鈮涸黾? hPa，導(dǎo)致O2柱總量減少0.078%，H2O柱總量減少0.051%，CO2和CH4柱總量分別減少0.013%和0.021%，CO柱總量減少0.016%。由于氣體分子的柱總量隨地表氣壓的變化率小于O2分子柱總量隨地表氣壓的變化率，柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)(Xgas)與地表氣壓呈正相關(guān)(見圖4(b))，當(dāng)?shù)乇須鈮焊淖? hPa，ΔXH2O改變最小，其相對(duì)變化量為0.027 8%，ΔXCO2，ΔXCH4和ΔXCO 分別為0.065 9%，0.068 6%及0.062%，與前文分析結(jié)論一致。

3.2 氣體柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)的變化趨勢

基于以上分析，地表氣壓及其精度會(huì)直接影響反演結(jié)果，在反演過程中準(zhǔn)確的地表氣壓參量是必不可少的。因此，本文利用敦煌市氣象局地表氣壓參數(shù)，基于PROFFIT反演算法，獲得了敦煌地區(qū)2018年6月27日到7月21日大氣中XH2O，XCO2，XCH4及XCO的時(shí)間序列，如圖5所示。

(a)XH2O(b)XCO2

(c)XCH4(d)XCO圖5 2018年6月至7月敦煌大氣中XH2O，XCO2，XCH4和XCO的時(shí)間序列Fig.5 Time series of XH2O， XCO2， XCH4 and XCO from June to July 2018 at Dunhuang

在觀測期間，H2O，CO2的波動(dòng)最大。XH2O平均值在2 000×10-6～6 000×10-6變化；XCO2平均值在407.27×10-6～417.60×10-6變化，最大偏差為10.33×10-6，平均值為411.25×10-6；XCH4平均值在1.850×10-6～1.887×10-6變化，平均值為1.862×10-6；XCO平均值在0.082×10-6～0.110×10-6變化，平均值為0.093×10-6。上述4種氣體分子均在2018年6月30號(hào)出現(xiàn)最大值，其原因可能與天氣狀況、局地氣象條件及大氣輸送等有關(guān)，如人為排放等因素。利用后向軌跡模型HYSPLIT分析6月30日的72 h氣體分子輸送軌跡(見圖6)，從氣體分子軌跡來看，大氣氣流的輸送軌跡主要來自西北方向，3類軌跡的起源來自新疆維吾爾自治區(qū)，中高層氣流移動(dòng)速度較快，兩類軌跡分別從伊犁哈薩克自治州與塔城地區(qū)出發(fā)，在阿勒泰地區(qū)相遇，途經(jīng)哈密市，向東南方向運(yùn)輸?shù)蕉鼗褪?；低層氣流移?dòng)較慢，起源于哈密市伊州區(qū)，向西北方向到達(dá)哈密市巴里坤哈薩克自治州，氣流受到塔斯托別山的阻擋折回向東南方向運(yùn)輸?shù)竭_(dá)敦煌市。

圖6 2018年6月30號(hào)72 h后向軌跡Fig.6 Cluster analysis of 72 hour back trajectories from 30 June 2018 in Dunhuang

觀測期間，同時(shí)利用探空氣球獲得風(fēng)速風(fēng)向數(shù)據(jù)，具體測量數(shù)據(jù)見表1及圖7。觀測期間的最大風(fēng)速為2.6 m/s(7/9)，風(fēng)頻率高的方位是NNW(北西北)，這與HYSPLIT模型模擬的后向軌跡圖結(jié)果一致。敦煌市氣象局北西北方向主要是一片居民區(qū)，從后向軌跡圖判斷空氣氣流是從新疆地區(qū)到達(dá)該區(qū)域?qū)⑷藶槲廴驹摧斔偷接^測站點(diǎn)。

3.3 地基測量與其他數(shù)據(jù)源的對(duì)比分析

用Xgas日標(biāo)準(zhǔn)差與日平均值的比值來表示該站點(diǎn)的測量精度[16]。選取7月20號(hào)、21號(hào)連續(xù)兩天的測量結(jié)果計(jì)算4種氣體濃度的測量精度，并將反演結(jié)果與其他數(shù)據(jù)源進(jìn)行對(duì)比。計(jì)算出敦煌站點(diǎn)XH2O，XCO2，XCH4及XCO的測量精度分別為2.3%，0.14%，0.12%及1.7%，便攜式EM27/SUN觀測CO2及CH4的精度均優(yōu)于IFS125HR，這一結(jié)果與文獻(xiàn)[16]中的研究結(jié)果一致，TCCON規(guī)定的CO2精度及CH4精度分別要求在0.25%及0.5%以內(nèi)[17-18]。將地基觀測的XH2O與探空氣球數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比，結(jié)果見表2。

表1 觀測期間地表風(fēng)速及風(fēng)向

(a)地表風(fēng)速(a)Ground-level wind speed(b)風(fēng)玫瑰圖(b)Wind rose diagram圖7 風(fēng)速及風(fēng)向Fig.7 Wind speeds and directions

表2 地基測量XH2O與探空氣球數(shù)據(jù)對(duì)比

探空氣球獲得的是濕度隨高度的分布，其高度在30 km左右，利用相對(duì)濕度、水汽分壓以及體積混合比的轉(zhuǎn)化關(guān)系，將濕度量轉(zhuǎn)換為H2O的混合比[19]。相對(duì)于探空氣球，便攜式光譜儀EM27/SUN測量的XH2O的結(jié)果偏大13%，與2017年羅馬尼亞電子研究所(IONE：the Romanian National Institute for Research and Development in Optoelectronics)發(fā)現(xiàn)的結(jié)果類似，該研究所將EM27/SUN的結(jié)果與微波輻射計(jì)的結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，發(fā)現(xiàn)H2O的柱總量高20%[2]。出現(xiàn)偏差的可能原因主要有以下幾點(diǎn)：一是數(shù)據(jù)的時(shí)間差，探空氣球數(shù)據(jù)是中午13∶10—13∶30，EM27/SUN光譜儀是12∶44時(shí)刻的數(shù)據(jù)，兩者數(shù)據(jù)存在30 min左右的時(shí)間差，由于觀測季節(jié)是最炎熱的夏季(7月份)，氣候干旱、蒸發(fā)快，較小的時(shí)間差也可能產(chǎn)生較大的變化；二是反演誤差，便攜式光譜儀EM27/SUN獲得H2O含量是通過反演算法獲得，且依賴于反演先驗(yàn)廓線，包括溫度、壓強(qiáng)、氣體分子的廓線等，因此存在反演誤差；三是探空測量誤差以及探空氣球進(jìn)行的路徑與太陽光線經(jīng)過的路線不完全一致也會(huì)導(dǎo)致偏差。探空氣球是原位測量，可以作為EM27/SUN光譜儀反演H2O的對(duì)比數(shù)據(jù)源。

進(jìn)一步驗(yàn)證地基傅里葉變換光譜儀EM27/SUN的觀測結(jié)果，將該結(jié)果分別與WACCM(The Whole Atmosphere Community Climate Model)及GOSAT(The Greenhouse gases Observing Satellite)衛(wèi)星數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比。GOSAT衛(wèi)星數(shù)據(jù)是以測量站點(diǎn)敦煌市為中心，經(jīng)緯度在±1.5°范圍內(nèi)的數(shù)據(jù)，比較相同時(shí)間(7月8號(hào))的日平均值，地基XCO2，XCH4的觀測值分別為409.87×10-6和1.860×10-6，GOSAT衛(wèi)星觀測XCO2，XCH4的值分別為402.80×10-6及1.835×10-6，地基觀測明顯偏高，兩者XCO2的絕對(duì)偏差為7.07×10-6，XCH4的絕對(duì)偏差為0.025×10-6，存在偏差的原因是地基觀測對(duì)溫室氣體濃度更敏感。地基測量結(jié)果與WACCM數(shù)據(jù)的對(duì)比如圖8所示。相比較WACCM數(shù)據(jù)，地基XCO2數(shù)值偏大，大部分測量值大于WACCM數(shù)據(jù)(見圖8(a))，最大絕對(duì)偏差達(dá)到8.0×10-6；而地基XCH4結(jié)果偏低(見圖8(b))，最大絕對(duì)偏差為0.032×10-6，WACCM低估了XCO2的濃度值，而高估了XCH4的濃度值。產(chǎn)生這種誤差可能主要來自兩方面的原因：一是WACCM數(shù)據(jù)是每天4個(gè)數(shù)值，每間隔6小時(shí)獲得一個(gè)數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)量比較少，平均作為當(dāng)天平均值會(huì)產(chǎn)生偏差；二是WACCM數(shù)據(jù)主要是通過GEOS-5模型獲得，與實(shí)地觀測數(shù)據(jù)存在一定的偏差。

(a)XCO2(b)XCH4圖8 地基測量XCO2和XCH4與WACCM測量的對(duì)比Fig.8 XCO2 and XCH4 based on EM27/SUN respectively compared with those based on WACCM

4 結(jié) 論

本文利用地基便攜式傅里葉變換光譜儀EM27/SUN觀測了敦煌地區(qū)H2O，CO2，CH4及CO氣體的分子濃度，獲得了2018年6月27日到7月21日敦煌地區(qū)大氣中XH2O，XCO2，XCH4及XCO的時(shí)間序列，重點(diǎn)分析了柱-平均DMFs對(duì)地表氣壓的敏感性，計(jì)算了敦煌站點(diǎn)4種氣體分子DMFs的測量精度，對(duì)比了地基反演數(shù)據(jù)與GOSAT衛(wèi)星數(shù)據(jù)及WACCM模式模擬數(shù)據(jù)之間的差異。對(duì)比結(jié)果表明：地表氣壓對(duì)濃度反演結(jié)果的影響較大，低估的地表氣壓導(dǎo)致反演結(jié)果偏低，XH2O，XCO2，XCH4及XCO濃度反演與地表氣壓密切相關(guān)，4種氣體分子的DMFs與地表氣壓的相關(guān)系數(shù)高于0.99。氣體分子柱總量對(duì)地表氣壓的敏感程度決定柱-平均摩爾分?jǐn)?shù)對(duì)地表氣壓的敏感性，當(dāng)?shù)乇須鈮焊淖? hPa時(shí)，ΔXH2O，ΔXCO2，ΔXCH4和ΔXCO分別為0.027 8%，0.065 9%，0.068 6%及0.062%。

在測量期間，敦煌站點(diǎn)XH2O，XCO2，XCH4及XCO的測量精度分別為2.3%，0.14%，0.12%及1.7%，XCO2和XCH4的測量精度均在總碳柱觀測網(wǎng)TCCON要求的范圍之內(nèi)。H2O，CO2的濃度日變化幅度波動(dòng)較大，XH2O日平均值在2 000×10-6～6 000×10-6變化， XCO2日平均值在407.27×10-6～417.60×10-6變化，最大偏差為10.33×10-6，XCH4日平均值在1.850×10-6～1.887×10-6變化，平均值為1.862×10-6，XCO日平均值在0.082×10-6～0.110×10-6變化，平均值為0.093×10-6。相對(duì)于GOSAT衛(wèi)星數(shù)據(jù)，地基XCO2，XCH4的觀測值偏大，XCO2的絕對(duì)偏差為7.07×10-6，XCH4的絕對(duì)偏差為0.025×10-6；地基XCO2多數(shù)反演結(jié)果均大于WACCM數(shù)據(jù)，最大絕對(duì)偏差達(dá)到8.0×10-6，地基XCH4反演結(jié)果小于WACCM數(shù)據(jù)，最大絕對(duì)偏差為0.032×10-6。

實(shí)時(shí)觀測數(shù)據(jù)更能反映當(dāng)?shù)氐木唧w情況，上述研究結(jié)果可為我國溫暖帶干旱性氣候溫室氣體源與匯的研究提供數(shù)據(jù)支撐和理論基礎(chǔ)。