韓子杰 朱通華 鹿心鑫 秦建國? 王玫 蔣勵 楊波

1)(中國工程物理研究院核物理與化學研究所,綿陽 621900)

2)(中國工程物理研究院北京應用物理與計算數(shù)學研究所,北京 100094)

1 引 言

大量基礎研究認為,基于聚變中子源[1]和次臨界堆包層的聚變-裂變混合型次臨界能源堆[2]是解決能源問題比較值得研究的途徑.在這些概念研究中,我國的研究團隊開發(fā)了基于MCNP[3]程序的耦合程序,如 MCORGS,MCBURN,MOCOUPLES等[4?7],并配套開發(fā)了多群截面庫[8,9],為校驗程序和截面庫的可靠性,有必要在一系列模擬裝置上開展基準實驗.

次臨界能源堆能源供應主要依靠裂變包層中貧化鈾裂變釋放裂變能來實現(xiàn),裂變反應率的準確性在設計能量放大指標中異常重要.英國的Weale等[10]用直徑29.2 mm的天然鈾棒搭建了一個高1066 mm,直徑 990 mm 的準圓柱裝置,用圓柱形裂變電離室測量了238U(n,f)及235U(n,f)裂變反應率分布.日本東京大學的Akiyama等[11]用鈾塊堆砌了等效半徑為457.2 mm的準球形裝置,利用柱形裂變室測量了14 MeV中子源條件下裝置內側238U(n,f)及235U(n,f)反應率,不確定度為 5.5%—6.0%.Afanas’ev 等[12]在聚變堆包層模擬裝置上開展14 MeV中子學積分實驗,用固體徑跡探測器測量238U(n,f)及235U(n,f)反應率,相對不確定度在8%.國內朱通華等[13]在貧化鈾聚乙烯交替球殼上用長桿平板型貧化鈾裂變室測量了裂變反應率徑向分布,不確定度為3.4%.

Weale實驗與Akiyama實驗所用的裝置均采用現(xiàn)有材料堆砌而成,基準性不足.另外,上述實驗測量無論采用裂變室[14]還是固體徑跡探測器[15,16],均在被測位置引入了其他材料,破壞了測量對象的原始狀態(tài),使得測量點的物理參數(shù)發(fā)生改變,要對測量值進行修正才能得到所需的物理量.為了解決以上探測手段對測量的影響,本文采用與宏觀貧化鈾球殼豐度完全相同的貧化鈾片狀樣品作為活化探測器[17,18],活化探測器可以看作被測模型的一部分,最大限度降低了對被測對象的影響.利用中國工程物理研究院現(xiàn)有系列貧化鈾球殼,構建五種不同厚度的實驗模型,選擇與D+粒子(D+粒子指氘氣電離后形成的帶正電的原子核,經引出、加速、然后轟擊氚靶產生中子)水平呈45°角的測量孔道,采用活化法基于14 MeV D-T中子開展實驗研究.選擇裂變碎片中的143Ce[19]作為測量對象,通過測量其發(fā)射的g射線,實現(xiàn)143Ce核子數(shù)的測量,再根據(jù)裂變產額數(shù)據(jù)和中子產額監(jiān)測數(shù)據(jù),獲得裂變反應率沿45°方向分布規(guī)律,為裂變放能與球殼厚度關系研究提供數(shù)據(jù)支持.

2 方法與實驗

2.1 測量原理

絕對裂變反應率是指一個源中子誘發(fā)一個核材料原子核產生裂變的概率[20].通過測量裝置內被測位置的核裂變計數(shù),可得到該處的裂變反應率.裂變率計算公式為

式中,Nf為裂變數(shù),?為中子產額,t1為輻照時間,m為活化探測器核子數(shù).

本實驗選取裂變產額比較準確的裂變碎片143Ce作為測量對象,核裂變數(shù)Nf與143Ce核子數(shù)NCe-143有如下關系:

式中YCe-143為143Ce總裂變產額.

貧化鈾主要成分為238U和235U,將中子能量從 0 keV到 15 MeV分成 8個能段(238U只計算后7個能段),143Ce總裂變產額YCe-143可用(3)式表示:

式中,R5為235U 裂變占總裂變的百分比;Y5i為第i個能量段235U裂變143Ce的產額;R5i為第i個能量段裂變占總235U裂變的百分比;R8為238U裂變占總裂變的百分比;Y8i為第i個能量段238U裂變143Ce的產額;R8i為第i個能量段裂變占總238U裂變的百分比.

143Ce的半衰期為 33 h,能量為 293 keV 的g射線的分支比是42%.通過測量這條g射線可以得到143Ce 核子數(shù).143Ce 核子數(shù)NCe-143與 293 keVg射線計數(shù)有如下關系:

式中,C293.3為 293.3 keVg射線計數(shù),A(d)293.3為293.3 keVg射線自吸收修正因子,b293.3為293.3 keVg射線分支比,η293.3為293.3 keVg射線探測效率,k為輻照過程修正因子,λCe-143為CCe-143衰變常數(shù),τ為冷卻時間,t2為測量時間.

由(1),(2)和(4)式可得裂變反應率f,如(5)式所示:

(5)式中各參數(shù)的意義同上.

2.2 貧化鈾裝置

貧化鈾裝置[21]共分五種模型,內半徑Rin均為13.1 cm,外徑及組合厚度見表1.貧化鈾的密度為(18.8±0.1)g/cm3,其中238U 和235U 同位素豐度分別為99.58%和0.416%[22].在裝置的水平徑向留有放置D+離子束流漂移管的靶室孔道,水平方向與D+粒子漂移方向呈45°和90°方向留有兩條測量孔道,豎直方向有一條測量(吊裝)孔道,靶室孔道及測量孔道直徑均為44 mm.本次實驗在45°孔道開展實驗.

表1 五種貧化鈾球殼的外徑及厚度Table 1. Radius and thickness of depleted uranium shells.

實驗測量時需在測量孔道內放置一個貧化鈾套筒,與套筒匹配有不同厚度(5,10,20 和 30 mm)的圓柱形貧化鈾塞塊,用于填充活化探測器之外的空間,以盡可能保證貧化鈾球殼的完整性,最大限度避免空腔效應及其他材料對貧化鈾球殼中子場的擾動.貧化鈾裝置及其蒙特卡羅模型分別見圖1(a)和圖1(b),貧化鈾裝置置于一鐵支架上,其中心與中子源中心重合(偏差 <3 mm).活化探測器與塞塊交替放置在套筒內,它們的材料成分均與貧化鈾裝置一樣的,5片活化探測器在裝置中的分布情況見圖1(b)中“1,2,3,4,5”.為降低實驗大廳散射中子本底影響,實驗裝置距離實驗大廳周圍墻壁、地面及屋頂?shù)木嚯x均在3.5 m以上.

圖1 (a)貧化鈾裝置實物圖;(b)蒙特卡羅模型 5 片活化探測器分布情況(45°方向中的 1,2,3,4,5)Fig.1.(a)Physical map of depleted uranium device;(b)distribution of five activation detectors in Monte Carlo Model 5(1,2,3,4,5 in the direction of 45°).

2.3 活化探測器

實驗時,每種模型均布放5片活化探測器,活化探測器位置pi見(距中子源距離)表2.測量孔道與D+粒子入射方向呈45°,測量孔道內放置貧化鈾套筒,活化探測器置于貧化鈾套筒內,活化探測器之間用貧化鈾塞塊填充.套筒內徑F3.2 cm,外徑F4.2 cm,活化探測器直徑F2.4 cm,標稱厚度 0.2 mm,塞塊直徑F3.15 cm.

表2 五種模型中活化探測器的布放位置Table 2. Position of activation detector in various models.

2.4 中子源及產額監(jiān)測

中子源由中國工程物理研究院核物理與化學研究所的中子發(fā)生器提供,中子源靶室置于裝置中心.直管式鋁制靶室外徑26 mm,靶管外為鋁制水套,內外直徑分別為 37 mm 和 39 mm,靶管與水套之間為循環(huán)冷卻水.TiT靶活性區(qū)直徑為12 mm,TiT靶為厚靶(D+粒子全部阻止在T-Ti層內),平均入射D+粒子能量為135 keV,對應最大中子能量為 14.9 MeV.

絕對中子產額通過伴隨a粒子法監(jiān)測,探測器置于漂移管中與D+束流方向夾角178.2°,束流強度為 300 μA 時,中子產額約為 3×1010—4×1010s–1.中子產額監(jiān)測采用分時記錄系統(tǒng),該記錄系統(tǒng)時間步長為10 s,能夠精確反映實驗期間中子產額波動,實驗期間中子產額波動修正由(4)式中的“輻照過程修正因子”k完成.

2.5 g射線探測系統(tǒng)

測量g射線的探測系統(tǒng)為ORTEC公司的TRANS-SPEC-DX100電制冷 HPGe探測器和GammaVision 譜分析軟件.Ge 晶體直徑 67.0 mm,長度 51.7 mm,死層厚度 0.7 mm.HPGe 探測器置于屏蔽體內,工作高壓為–4500 V,對60Co 的1.33 MeVg射線能量分辨率為 1.87 keV,相對探測效率40%.

利用到60Co,133Ba,152Eu 等g點源對 HPGe探測器效率刻度,得到探測器表面中心位置點源的探測效率曲線.面源的探測效率采用積分的方法獲得.在探測器表面徑向每隔3 mm測量一個點源探測效率,擬合出徑向的探測效率變化曲線,在半徑為12 mm的圓面內積分得到面源探測效率.經標定,位于探測器端面直徑為24 mm的面源發(fā)射的293 keVg射線的探測效率為 7.44%.293 keV 的g射線在貧化鈾片中的自吸收因子由理論模擬得到(已由實驗驗證),每片貧化鈾片的自吸收因子根據(jù)實際厚度進行計算,實驗所用25片貧化鈾片自吸收因子介于85%—92%之間.

3 結果與分析

3.1 實驗結果及分析

輻照實驗完成后,為降低短半衰期的g本底,將活化探測器冷卻2 h,然后在HPGe探測器表面對活化探測器進行了實驗測量,得到裂變碎片143Ce發(fā)射的 293.3 keVg射線能譜,如圖2 所示.與g射線測量相關的自吸收修正因子、探測效率、輻照過程修正因子等實驗前都進行了測量及標定.

圖2 HPGe探測器測量的貧化鈾活化探測器發(fā)射的g譜Fig.2.g spectrum of depleted uranium activation detector,detected by using HPGe detector.

為了獲得143Ce的總裂變產額,分能區(qū)理論模擬了不同位置238U和235U的裂變反應率,得到了取文獻值[23].根據(jù)(3)式得到了五種模型不同測量位置的143Ce總裂變產額YCe-143,結果見表3.

將293.3 keVg射線總計數(shù)、自吸收修正因子、射線分支比、探測效率、輻照過程修正因子、CCe-143衰變常數(shù)、冷卻時間、測量時間、裂變產額、活化探測器核子數(shù)及源中子數(shù)代入(5)式,可得到各模型相應位置處的裂變反應率,歸一到一個源中子一個鈾原子核,結果見圖3.

表3 YCe-143 值Table 3. Values of YCe-143.

圖3 五種模型中的裂變反應率分布情況Fig.3.Fission reaction rate distribution for five models.

從圖3可以看出:1)每種模型,隨著距中子源距離L的增加裂變反應率逐漸變小,厚模型變化幅度比薄模型變化幅度更大,主要原因是距中子源越遠中子通量密度越小,裂變反應率自然降低;2)相同測量位置,模型越厚,裂變反應率越大,原因是外層貧化鈾球殼的屏蔽與反射作用使得測點處中子通量密度增大,為此用蒙特卡羅模擬計算了各模型測量位置處的中子通量密度,結果見圖4.

實驗結果的不確定度主要來自中子產額、裂變產額和g射線測量三個方面.實驗前對a探測器和靶片在靶管中的幾何位置進行了準確測量,對準直光欄孔徑采用顯微鏡進行了測量,各向異性修正因子通過查表得到,保證了中子產額的不確定度小于2.5%[24].裂變產額不確定度小于5%.g射線測量的不確定度主要來自HPGE探測器探測效率、g射線自吸收因子[25]及g譜解譜.探測效率用系列標準源進行了標定,不確定度小于2%[26],自吸收因子進行了理論模擬及實驗驗證,不確定度小于0.5%,解譜不確定度為2%—10%(不同位置處活化探測器不確定度不同).五種模型各位置裂變反應率的總不確定度見表4.

圖4 五種模型不同測量點處的中子通量密度(蒙特卡羅模擬計算)Fig.4.Neutron flux density at various measuring positions of five models(Monte Carlo simulation).

表4 裂變反應率總不確定度Table 4. Synthesize uncertainty of fission reaction rate.

3.2 蒙特卡羅模擬與實驗比較

利用MCNP5程序和ENDF/VI.8數(shù)據(jù)庫對五種模型進行理論模擬,用F4柵元卡配合計數(shù)乘子卡F4得到了不同測量位置的裂變反應率,不確定度小于3.4%.為更清晰地分析計算值與實驗值的差異,用計算值與實驗值的比值(C/E)來進行表征,結果見圖5.可以看到,五種實驗模型C/E值介于0.9至1.1之間,表明計算與實驗在10%以內符合,且對于大部分測量位置其比值都落在測量標準不確定度范圍之內.

圖5 貧化鈾裝置中不同位置裂變率 C/E 值Fig.5.C/E ratio of fission reaction rate for various measuring position in depleted uranium assembly.

4 結 論

采用與宏觀貧化鈾球殼豐度完全相同的貧化鈾活化片作為探測器,采用活化法測量方法得到了不同模型裂變反應率隨徑向距離的變化.同種模型隨徑向距離增大裂變率逐漸降低,主要是通量密度逐漸變小及能譜逐漸變軟造成.不同模型相同測量位置裂變反應率隨模型厚度的增大逐漸變大,主要原因是外層貧化鈾球殼的屏蔽與反射作用使得測點處中子通量密度增大.利用MCNP5程序和ENDF/VI.8數(shù)據(jù)庫對上述實驗模型進行了模擬,理論與實驗結果在不確定度范圍內一致,驗證了蒙特卡羅輸運程序及ENDF/VI.8數(shù)據(jù)庫的可靠性.

本方法克服了裂變室及固體徑跡探測器的不足,最大限度降低了探測器對測量對象的影響,使得測量結果更加真實反映宏觀模型內部裂變放能特性;細分了測量位置的中子能譜,采用最新的143Ce裂變產額數(shù)據(jù),提高了總裂變產額YCe-143的精度.該研究成果對校驗貧化鈾材料核參數(shù)及中子輸運特性具有重要意義,為貧化鈾裂變放能包層設計提供實驗支撐.