金鉆明 阮舜逸 李炬賡 林賢 任偉 曹世勛? 馬國(guó)宏? 姚建銓

1)(上海大學(xué)理學(xué)院物理系,上海 200444)

2)(天津大學(xué)精密儀器與光電子工程學(xué)院,天津 300110)

1 引 言

對(duì)于反鐵磁材料而言,相鄰原子的交替磁矩導(dǎo)致了凈磁矩為零,使得反鐵磁體對(duì)外界磁場(chǎng)不敏感[1,2].同時(shí),它同樣導(dǎo)致了反鐵磁材料中沒(méi)有漏磁場(chǎng).相比于鐵磁體,這些性質(zhì)能夠極大地減小儲(chǔ)存1比特信息所需的最小體積.另一方面,反鐵磁體對(duì)外加磁場(chǎng)的不敏感性使得有效操控和探測(cè)反鐵磁體的自旋態(tài)極具挑戰(zhàn)性.克服這個(gè)挑戰(zhàn)的關(guān)鍵是如何有效地激發(fā)反鐵磁體中的自旋共振模式以及在皮秒量級(jí)的時(shí)間尺度上實(shí)現(xiàn)磁矢量的超快翻轉(zhuǎn)[3-5].基于以上特點(diǎn),反鐵磁材料在自旋電子學(xué)中引起了廣泛的興趣.

基于圓偏振的超短激光脈沖所攜帶的角動(dòng)量與反鐵磁NiO晶體間相互作用的逆法拉第效應(yīng)(inverse Faraday effect,IFE),Satoh等[6]觀測(cè)到頻率在1.07 THz和0.14 THz的THz輻射.他們指認(rèn)高頻模式為面外磁模式,低頻模式為面內(nèi)磁模式[7].2012年,Nishitani等[8]利用延遲時(shí)間可調(diào)諧的飛秒激光雙脈沖,實(shí)現(xiàn)了面外磁模式的光學(xué)相干控制.IFE是一種非線性光學(xué)效應(yīng),屬于沖擊受激Raman散射效應(yīng).2015年,Mikhaylovskiy等[9]研究了通過(guò)交換相互作用實(shí)現(xiàn)光脈沖電場(chǎng)與自旋的耦合.通過(guò)對(duì)鐵氧體(具有傾角自旋結(jié)構(gòu))的自旋共振超快光激發(fā)所產(chǎn)生的太赫茲(THz)發(fā)射,實(shí)驗(yàn)上證實(shí)了各向同性的光磁效應(yīng)—逆磁折射效應(yīng).根據(jù)THz輻射強(qiáng)度可以估算,能量密度約為1mJ/cm2的激光脈沖可以實(shí)現(xiàn)交換相互作用的亞皮秒調(diào)制,相當(dāng)于一個(gè)0.01 T的脈沖有效磁場(chǎng).

超短激光脈沖直接照射到材料上,不可避免地存在“熱”效應(yīng),光誘導(dǎo)的電子動(dòng)力學(xué)過(guò)程在一定程度上會(huì)調(diào)制激光所誘導(dǎo)的自旋波.理想情況下,自旋動(dòng)力學(xué)的超快激發(fā)和調(diào)制是“非熱”的,不希望有任何形式的“熱”加載到材料或器件上[10].除了利用飛秒激光脈沖誘導(dǎo)反鐵磁晶體中的自旋波,近年來(lái)THz電磁脈沖也被廣泛地應(yīng)用于反鐵磁材料的自旋動(dòng)力學(xué),尤其是自旋模式的共振激發(fā)[11].2011年,Kampfrath等[12]利用強(qiáng)THz脈沖的磁場(chǎng)分量直接激發(fā)反鐵磁NiO的自旋極化波(面外磁模式),并通過(guò)同步飛秒脈沖的磁光Kerr效應(yīng)探測(cè)該磁模式的進(jìn)動(dòng)與弛豫動(dòng)力學(xué).此外,利用時(shí)間延遲的雙THz脈沖,實(shí)現(xiàn)面外磁模式的相干控制.

畸變鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的稀土正鐵氧體RFeO3(R為Y和稀土元素)屬于正交晶系,空間群為Pbnm,每個(gè)單胞中有四個(gè)等價(jià)的Fe3+離子.Fe3+與O2－形成FeO6八面體,稀土離子填充在八面體形成的空隙中.由于晶格畸變,Fe—O—Fe之間的鍵角小于180°,RFeO3屬于傾角反鐵磁體.其獨(dú)特的磁性能表現(xiàn)為鐵的磁矩來(lái)自3d電子,稀土元素的磁矩來(lái)自4f電子.稀土正鐵氧體中發(fā)現(xiàn)的激光誘導(dǎo)超快自旋重取向和IFE產(chǎn)生的有效磁場(chǎng)實(shí)現(xiàn)自旋波調(diào)控,使RFeO3成為凝聚態(tài)和材料物理中研究的熱點(diǎn)[2].2010年Suemoto課題組[13]研究了THz輻射實(shí)現(xiàn)YFeO3單晶準(zhǔn)鐵磁和準(zhǔn)反鐵磁模式的選擇性激發(fā)和相干控制.2013年,Yamaguchi等[14]利用THz時(shí)域光譜研究了 E rFeO3中的自旋重取向相變過(guò)程.近年來(lái)關(guān)于RFeO3的超快自旋重取向,以及自旋波的相干控制研究激發(fā)了研究興趣[15-21].自旋重取向以及超快磁相變不僅具有重要的學(xué)術(shù)價(jià)值,同時(shí)必將加速超快光磁效應(yīng)在自旋電子器件中的應(yīng)用.

結(jié)合本課題組最近幾年的研究工作,本文主要介紹國(guó)內(nèi)外在利用THz時(shí)域光譜研究反鐵磁晶體中的自旋動(dòng)力學(xué)的進(jìn)展.首先總結(jié)了RFeO3晶體THz自旋波的共振激發(fā)以及THz光譜應(yīng)用于自旋重取向溫區(qū)的標(biāo)定.簡(jiǎn)述了利用THz脈沖實(shí)現(xiàn)自旋波的相干控制.介紹了上海大學(xué)和Rice大學(xué)合作在實(shí)驗(yàn)上證實(shí)了固體中的Dicke協(xié)作耦合[22],并定量給出了 F e3+-Er3+對(duì)稱和反對(duì)稱的交換耦合常數(shù).這些常數(shù)不僅有助于理解3d-4f的磁耦合,也是許多化合物中諸如新的磁相變、磁電效應(yīng)、電磁振子、非線性自旋激發(fā)等奇異現(xiàn)象產(chǎn)生的原因.最后,介紹了上海大學(xué)與荷蘭Radboud大學(xué)合作,在TmFeO3單晶中觀測(cè)到THz光子與反鐵磁共振模式的免交叉現(xiàn)象,證明了RFeO3單晶的法布里-珀羅腔可以實(shí)現(xiàn)THz光子與反鐵磁自旋波模式的強(qiáng)耦合效應(yīng),產(chǎn)生光子與磁振子的雜化元激發(fā)-磁極化子.

2 基于瞬態(tài)Zeeman轉(zhuǎn)矩的磁共振激發(fā)

如圖1(a)所示,RFeO3為正交的鈣鈦礦結(jié)構(gòu),用空間群表示[23].最強(qiáng)的磁相互作用是Fe3+-Fe3+交換相互作用,導(dǎo)致在約650 K以下Fe3+的自旋為反鐵磁有序.反對(duì)稱的Dzyaloshinskir-Moriya(DM)相互作用和磁各向異性產(chǎn)生的綜合效應(yīng)使 F e3+亞晶格產(chǎn)生了很小的傾斜,偏離完美的反平行構(gòu)置,從而導(dǎo)致一個(gè)宏觀的磁化矢量M,RFeO3表現(xiàn)出弱鐵磁性.

圖1 (a)RFeO3反鐵磁晶體晶體結(jié)構(gòu)與自旋結(jié)構(gòu),鄰近的 F e3+ 離子沿著a軸反平行有序排列;(b)THz激發(fā)的準(zhǔn)鐵磁模式(qFM)和準(zhǔn)反鐵磁(qAFM)模式Fig.1.(a)Lattice and spin structure of RFeO3,adjacent Fe3+ions are antiparallel and ordered along the a axis;(b)THz excitation of qFM mode and qAFM mode.

對(duì)RFeO3磁結(jié)構(gòu)的描述,通常采用方向相反的兩套鐵離子的亞晶格M1和M2,且|M1|=|M2|=M0.分別定義“鐵磁矢量”(FM)M=M1+M2和“反鐵磁矢量”(AFM)L=M1-M2.M和L需同時(shí)滿足[24]:

任何電磁波輻射不僅有電場(chǎng)分量也攜帶有磁場(chǎng)分量,當(dāng)電磁波與磁有序物質(zhì)相互作用時(shí)會(huì)發(fā)生強(qiáng)烈的耦合,這在人工電磁材料[25]和置于微波腔中的鐵磁性YIG[26]中表現(xiàn)得十分明顯.對(duì)于頻率范圍為0.1—10 THz的THz電磁輻射,相應(yīng)的能量跨度在0.4—40 meV范圍.當(dāng)THz脈沖入射到晶體中,THz脈沖的磁場(chǎng)分量類似于一個(gè)亞皮秒時(shí)間尺度的磁脈沖.宏觀上,THz瞬態(tài)磁場(chǎng)(HTHz)的方向正交于材料的宏觀磁化矢量M,必將產(chǎn)生一個(gè)作用于M的瞬態(tài)Zeeman轉(zhuǎn)矩,T∝M×HTHz,這一瞬態(tài)轉(zhuǎn)矩T使得反鐵磁介質(zhì)中的磁化矢量M偏離平衡位置.當(dāng)瞬態(tài)磁場(chǎng)HTHz消失后,M將圍繞材料的有效磁場(chǎng)以Larmor頻率進(jìn)動(dòng),并最終弛豫到平衡位置.在磁化矢量M的進(jìn)動(dòng)過(guò)程中,旋轉(zhuǎn)的磁偶極子會(huì)輻射圓偏振的電磁波,ETHz∝?M2/?t2,此電磁波的頻率等于磁化矢量的進(jìn)動(dòng)頻率,這一過(guò)程稱為自由感應(yīng)衰減.對(duì)于反鐵磁材料來(lái)說(shuō),磁共振模式的頻率可以簡(jiǎn)單表示為其中各向異性場(chǎng)HA< 1 T,而交換場(chǎng)Hex≈100 T.相比于鐵磁體中的ωF≈γ ·HA,兩者大小相差了兩個(gè)數(shù)量級(jí).

通過(guò)THz時(shí)域光譜,利用線偏振的THz脈沖可以選擇性地激發(fā) F e3+系統(tǒng)中的兩類磁子共振模式.當(dāng)HTHz垂直于M,THz波激發(fā)RFeO3的準(zhǔn)鐵磁模式(quasi FM-mode,qFM).當(dāng)HTHz平行于M,THz波激發(fā)RFeO3的準(zhǔn)反鐵磁模式(quasi AFM-mode,qAFM).圖1(b)給出了THz波磁場(chǎng)分量對(duì)RFeO3中的qFM和qAFM模式的激發(fā)示意圖.對(duì)于 F e3+的 qFM 模式,M1和M2同相位振動(dòng),然而它們之間的夾角保持不變.因此簡(jiǎn)化為M繞著a軸進(jìn)動(dòng).然而,qAFM模式則表現(xiàn)為M沿著a軸以 “應(yīng)切”方式輻射線偏振的自由感應(yīng)衰減信號(hào).

以浮區(qū)法生長(zhǎng)的b切 D yFeO3單晶為例.樣品雙面拋光,厚度為 0.72 mm.在 Néel溫度(TN=645 K)以下[27],D yFeO3晶體在c軸方向表現(xiàn)出宏觀的弱鐵磁性.圖2(a)和圖2(b)分別是當(dāng)入射的THz脈沖的電場(chǎng)矢量垂直于a軸(ETHz⊥a,HTHz⊥c)和電場(chǎng)矢量平行于a軸(ETHz‖a,HTHz‖c)情況下,透過(guò) D yFeO3單晶后的THz脈沖時(shí)域波形.實(shí)驗(yàn)測(cè)得THz波形包括兩個(gè)部分,一個(gè)是在零延遲時(shí)間處的寬帶THz主脈沖部分,二是THz主脈沖后指數(shù)衰減的長(zhǎng)壽命振蕩分量.這部分振蕩信號(hào)突出顯示于圖2(a)和圖2(b)的插圖中.qFM和qAFM模式的振蕩信號(hào)的周期分別為2.63 ps和1.92 ps.圖2(c)和圖2(d)為振蕩分量(時(shí)域范圍從22—36 ps)的傅里葉變換光譜.兩個(gè)共振峰分別位于0.38 THz和0.52 THz,分別對(duì)應(yīng)于DyFeO3單晶的qFM(Ma,Mb和Lc的振蕩頻率)和qAFM(La,Lb和Mc的振蕩頻率)自旋共振模式.通過(guò)改變HTHz與M間的夾角,可有效調(diào)節(jié)兩種磁共振模式的幅度[28].

圖2 (a),(b)分別為激發(fā)qFM模式(紅色)與qAFM模式(藍(lán)色)時(shí)的THz時(shí)域透射譜,插圖為振蕩部分的放大圖;(c),(d)分別為振蕩部分的傅里葉變換光譜Fig.2.(a),(b)THz time-domain transmission spectrum of qFM mode(red curve)and qAFM mode(blue curve),the insets are enlarged versions of the oscillating sections;(c),(d)Fourier transform spectra of the oscillating parts.

表1 RFeO3的qFM和qAFM模式的自旋共振頻率Table 1. The qFM and qAFM mode resonance frequencies of rare earth orthoferrite.

表2 SmxDy1—xFeO3單晶在40K的qFM模式的自旋共振頻率與Sm濃度的關(guān)系[35]Table 2. Resonance frequencies of qFM mode for the single crystals versus Sm concentration at 40 K[34].

對(duì)于不同的稀土元素,R-Fe之間的相互作用能也就不同,RFeO3的相變過(guò)程及相變溫區(qū)也不盡相同,表3總結(jié)了不同稀土正鐵氧體的自旋重取向 溫 區(qū),如 Y bFeO3[37],N dFeO3[16],T bFeO3[38],HoFeO3[33],ErFeO3[14],T mFeO3[3],D yFeO3,S mFeO3[34]等.此外,如表4所列,通過(guò)改變稀土元素共摻雜的比例,也可以有效地調(diào)控重取向溫區(qū).在溫度誘導(dǎo)的自旋重取向過(guò)程中,有的樣品只發(fā)生二級(jí)相變過(guò)程(Γ4?Γ2),宏觀磁矩只在晶體的ac面內(nèi)發(fā)生旋 轉(zhuǎn) ,如 N dFeO3[16],ErFeO3[14],S mFeO3[34],TmFeO3[39],Y bFeO3[40]等.值得注意的是,DyFeO3樣品發(fā)生一級(jí)相變(Γ4?Γ1)[41].由于RFeO3共振吸收對(duì)THz的磁場(chǎng)分量的偏振方向敏感,如果R為非磁性金屬,如Y或 P r3+,不含4f電子,則RFe之間的相互作用可以忽略,幾乎不會(huì)產(chǎn)生溫度誘導(dǎo)的Fe離子的自旋重取向過(guò)程.然而,利用其他外部條件,如外加磁場(chǎng)可以實(shí)現(xiàn) Y FeO3單晶的自旋重取向過(guò)程[42].THz時(shí)域光譜為研究磁場(chǎng)調(diào)控的 N dFeO3自旋重取向磁相變動(dòng)力學(xué)提供了研究方法[43].

圖3 (a),(b)40 K和300 K時(shí) ErFeO3 的THz時(shí)域透射譜,插圖為振蕩部分的放大圖;(c),(d)分別為振蕩部分的傅立葉變換光譜,插圖為 Γ 2 與 Γ 4 的示意圖Fig.3.(a),(b)THz time-domain transmission spectra of ErFeO3 at 40 K and 300 K;(c),(d)Fourier transform spectra of the oscillating signals.Insets: schematic diagram of Γ 2 and Γ4 .

表3 稀土正鐵氧體的自旋重取向溫區(qū)總結(jié)Table 3. The spin reorientation temperature region of rare earth ferrite.

表4 SmxDy1—xFeO3的自旋重取向溫度與Sm濃度的關(guān)系Table 4. SRT temperatures for the SDFO single crystal family versus Sm concentration.

3 自旋波的相干控制

相干控制主要有兩種途徑,一是采用多束不同頻率且具有一定相位關(guān)系的激光同時(shí)作用在物質(zhì)上,形成特定的干涉場(chǎng),以控制系統(tǒng)演化的路徑及速率.另一種是利用系統(tǒng)在退相時(shí)間內(nèi)能態(tài)間的相位關(guān)系,采用兩個(gè)或兩個(gè)以上相同頻率且具有一定時(shí)間間隔的脈沖,控制系統(tǒng)的演化.采用第二種方法,通過(guò)一對(duì)具有時(shí)間延遲的飛秒脈沖激發(fā)ZnTe晶體,產(chǎn)生兩個(gè)THz 脈沖序列.當(dāng)?shù)诙€(gè)THz脈沖與第一個(gè)THz脈沖相位相同,此時(shí)所激發(fā)自旋波的相位也相同,將相干地加強(qiáng)qFM或qAFM模式; 當(dāng)?shù)诙€(gè)THz脈沖與第一個(gè)THz脈沖產(chǎn)生的自旋波的相位相反,此時(shí)第二個(gè)THz控制脈沖會(huì)相干抵消第一個(gè)脈沖產(chǎn)生的效應(yīng),實(shí)現(xiàn)對(duì)自旋波的相干相消.全THz相干操控技術(shù)可以在反鐵磁晶體中選擇性地激發(fā)或湮滅任意模式的自旋波,從而實(shí)現(xiàn)自旋的相干操控.

圖4(a)—(c)所示為雙THz脈沖激發(fā)下得到的THz透過(guò) D yFeO3單晶后的時(shí)域波形圖,兩個(gè)THz脈沖的間隔時(shí)間為 Δt.圖4(a)和圖4(b)分別 對(duì)應(yīng) qFM和qAFM模式.當(dāng)ω·Δt/π=3(奇數(shù)),兩個(gè)自旋波將相干相消,如圖4(a)和圖4(b)中的黑色曲線所示.當(dāng)THz脈沖的電場(chǎng)分量與樣品的a軸呈45°時(shí),可以同時(shí)觀察到0.38 THz和0.52 THz兩個(gè)頻率,表明單個(gè)THz脈沖同時(shí)激發(fā)qFM和qAFM模式.采用雙THz脈沖技術(shù),改變?chǔ)為 qFM模式振蕩周期的1.5倍(Δt=1.5TqFM)時(shí),如圖4(c)中的藍(lán)色曲線,此時(shí)第二個(gè)THz脈沖將抑制qFM模式,同時(shí)加強(qiáng)qAFM模式,如圖4(d)中藍(lán)色曲線所示; 當(dāng) Δt=1.5TqAFM時(shí),qAFM模式被抑制,qFM模式得到加強(qiáng),如圖4(d)中紅色曲線所示.

此外,利用 Y FeO3晶體本征的介電各向異性,通過(guò)選擇THz脈沖和晶體光軸間的夾角θ,可實(shí)現(xiàn)單THz脈沖在晶體中的相干控制.圖5(a)為在不同方位角θ的情況下,THz波透過(guò) Y FeO3晶體后時(shí)域譜上的電場(chǎng)分量.θ定義為T(mén)Hz的偏振方向與晶體b軸間的夾角.θ=0°和θ=90°分別對(duì)應(yīng)于THz的電場(chǎng)分量沿著b軸和a軸.Y FeO3晶體的雙折射會(huì)導(dǎo)致沿著晶體的b和a軸的THz脈沖間存在時(shí)間延遲.當(dāng)θ=45°時(shí),THz脈沖將歷經(jīng)最大的各向異性.從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到 Y FeO3晶體的雙折射 Δn=na-nb≈0.2 .圖5(b)為 Y FeO3晶軸和入射THz脈沖偏振方向間不同夾角時(shí)的振蕩信號(hào),實(shí)線為通過(guò)指數(shù)衰減的正弦函數(shù)的擬合結(jié)果.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,準(zhǔn)鐵磁共振信號(hào)(0.3 THz)的振幅和相位都強(qiáng)烈依賴于方位角θ,FID信號(hào)的振幅改變了近一半,相位移動(dòng)了近π/2 .

圖4 (a)THz脈沖激發(fā)qFM模式;(b)THz脈沖激發(fā)qAFM模式;(c)THz脈沖同時(shí)激發(fā)qFM和qAFM模式,當(dāng)Δt為qFM(qAFM)振蕩周期的1.5倍時(shí),該自旋進(jìn)動(dòng)被有效地抑制;(d)圖(c)中振蕩部分的傅里葉變換光譜Fig.4.(a)THz pulses excite qFM mode;(b)THz pulse excited the qAFM mode;(c)THz pulse excites both qFM mode and qAFM mode,as the interval time is 1.5 times of the qFM(qAFM)oscillation period,the spin precession is suppressed;(d)Fourier transform spectra of the oscillating parts in(c).

圖5 當(dāng) θ=0°,45°,90°時(shí),透過(guò)樣品后THz波的電場(chǎng)強(qiáng)度,θ 的定義如插圖所示;(b)振蕩部分的放大,其時(shí)域區(qū)間為10-25 ps范圍內(nèi)的THz電場(chǎng),實(shí)線是單指數(shù)衰減擬合;(c),(d)qFM模式自旋振蕩部分的傅立葉變換得到振幅和相位隨方位角 θ 的變化[17]Fig.5.(a)THz electric fields transmitted through the YFeO3,as θ=0°,45° and 90°;(b)the oscillating parts of the(a)from 10 ps to 25 ps,the solid line is a single exponential decay fitting;(c)amplitude and(d)phase varies with the angle θ ,by using the Fourier transform of the spin oscillating of qFM mode [17].Reproduced with permission from Ref.[17].

4 稀土元素的THz激發(fā)躍遷

除了對(duì) Fe3+的自旋波激發(fā)與相干控制,Er3+離子(4 f11)占據(jù)了晶體中低對(duì)稱性的位置.晶體場(chǎng)將導(dǎo)致 Er3+離子的能級(jí)劈裂,形成了Kramers雙重態(tài),每一個(gè)雙重態(tài)由一對(duì)時(shí)間反演態(tài)組成.當(dāng)在低溫下,施加一個(gè)外加的靜態(tài)磁場(chǎng)HDC,最低的兩個(gè)時(shí)間反演態(tài)之間的躍遷可以解釋為離子的電子順磁共振(EPR).在經(jīng)典物理圖像中,EPR代表自旋繞HDC的拉莫進(jìn)動(dòng).

圖6(a)描述的是Er3+離子在多重效應(yīng)下的能級(jí)圖.自由空間中的Er3+離子能級(jí)標(biāo)記為2S+1LJ,其中S和L分別是總的自旋和軌道量子數(shù),J=L+S為總的角動(dòng)量量子數(shù).由于晶體結(jié)構(gòu)具有低的對(duì)稱性,除了Er3+離子的Kramers簡(jiǎn)并,晶體場(chǎng)效應(yīng)使有關(guān)磁量子數(shù)m的能級(jí)退簡(jiǎn)并.圖中用|i=1〉,|i=2〉,|i=3〉代表每一個(gè)晶體場(chǎng)能級(jí),它們由一對(duì)時(shí)間反演態(tài)組成.即使在零磁場(chǎng)下,由于破壞時(shí)間反演對(duì)稱性的 F e3+-Er3+磁交換作用,他們也將發(fā)生交換劈裂成為非簡(jiǎn)并的.進(jìn)一步沿著不同的晶軸施加外磁場(chǎng)HDC,出現(xiàn)不同的Zeeman劈裂圖案.

圖6(b)為不同磁場(chǎng)下c切 ErFeO3的吸收光譜,實(shí)驗(yàn)條件為HTHz‖b,HDC‖c,T=30 K.Er3+的吸收譜線可以分成兩類.圖6(b)中標(biāo)記為“A”的譜線在低的磁場(chǎng)下處于THz系統(tǒng)的可探測(cè)帶寬之下.隨HDC的增加而發(fā)生藍(lán)移,在高的外磁場(chǎng)下變得十分清晰.譜線“A”是 Er3+離子的 EPR,對(duì)應(yīng)于|1-〉→|1+〉能級(jí)躍遷.在吸收譜上并沒(méi)有觀察到|2-〉→|2+〉的躍遷(圖6(c)中的“B”譜線),這是由于當(dāng)前的實(shí)驗(yàn)溫度30 K,|i=2〉能級(jí)上還沒(méi)有足夠的布居數(shù).此外,圖6(b)中標(biāo)記為1,2,3,4的一組譜線描述的是,零磁場(chǎng)下位于1.4 THz處的強(qiáng)吸收帶在磁場(chǎng)HDC作用下分裂成多個(gè)峰,如圖6(c)所示.這一組譜線代表的是兩個(gè)Kramers雙重態(tài)之間的晶體場(chǎng)躍遷,即|1-〉→|2-〉躍遷(線 1),|1+〉→|2-〉躍遷(線 2),|1-〉→|2+〉躍遷(線 3),和|1+〉→|2+〉躍遷(線4).此外,在HDC=0時(shí),中心頻率為1.9 THz的晶體場(chǎng)躍遷譜線屬于|i=2〉→|i=3〉躍遷.圖中,0.45 THz的吸收譜線(以白色虛線標(biāo)記)是 F e3+的準(zhǔn)FM磁子.由于極強(qiáng)的磁各向異性,它在外加磁場(chǎng)的作用下并不發(fā)生移動(dòng).除了 Er3+離子,在 T mFeO3[39]和PrFeO3中都觀察到了稀土離子由于THz誘導(dǎo)的晶體場(chǎng)躍遷.

圖6 (a)ErFeO3中的Er3+離子由于多重效應(yīng)的能級(jí)分裂示意圖;(b)從0 T到10 T不同磁場(chǎng)下的吸收系數(shù)譜,白色虛線為Fe3+的qFM磁振模式;(c)計(jì)算得到不同磁場(chǎng)下晶體場(chǎng)的雙重態(tài)|i=1〉和|i=2〉 [22]Fig.6.(a)Energy level splitting scheme of Er3+ ions due to multiple effects;(b)absorption coefficient spectra at various magnetic fields from 0 T to 10 T,the white dashed line is the F e3+ qFM magnon mode;(c)calculated energy levels for the|i=1〉 and|i=2〉crystal-field doublets as a function of magnetic field[22].

5 磁相互作用中Dicke協(xié)作耦合

N個(gè)二能級(jí)原子與單個(gè)光場(chǎng)的相互作用是量子光學(xué)中研究最廣泛的多體問(wèn)題,Dicke首次分析了其在超輻射背景下的相互作用.這類系統(tǒng)的一個(gè)共同特征是其耦合強(qiáng)度加強(qiáng)了倍.美國(guó)Rice大學(xué)Kono教授和上海大學(xué)曹世勛教授團(tuán)隊(duì)合作,發(fā)現(xiàn)在 Y3+摻雜的 ErFeO3單晶樣品(ErxY1-xFeO3)中存在類似于典型的光與物質(zhì)相互作用的效應(yīng).以物質(zhì)-物質(zhì)相互作用形式出現(xiàn)協(xié)作耦合加強(qiáng),實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明找到了自旋與真空磁子的關(guān)聯(lián)交換耦合的實(shí)驗(yàn)證據(jù).這與在一個(gè)光學(xué)腔中,二能級(jí)原子系統(tǒng)與真空光場(chǎng)耦合類似.

如圖7所示,實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)研究了Y3+摻雜比例、溫度、外加磁場(chǎng)依賴的THz吸收光譜.圖7(a)—(k)所示為不同溫度 ErxY1-xFeO3晶體的吸收光譜,實(shí)驗(yàn)構(gòu)置為HTHz‖b,HDC‖c.可以明顯觀察到在吸收光譜上,磁子與EPR的免交叉行為.當(dāng)未耦合的磁子和EPR模式的頻率相等時(shí),定義此時(shí)外加磁場(chǎng)的大小為零調(diào)諧磁場(chǎng)H0,此時(shí)的頻率為零調(diào)諧躍遷頻率ω0.當(dāng)磁場(chǎng)為H0時(shí),光譜中雜化分支間的頻率分裂稱為拉比劈裂Ω(H0),大小等于磁子-EPR耦合強(qiáng)度Λ的兩倍.Λ隨溫度的降低而增加,表明Fe3+-Er3+耦合變得更強(qiáng).

為了系統(tǒng)研究Λ如何隨晶體中 Er3+自旋密度的變化,實(shí)驗(yàn)中采用的是 Y3+摻雜的ErxY1-xFeO3體系.先前的文獻(xiàn)已經(jīng)報(bào)道,通過(guò)改變比例系數(shù)x,非磁性的 Y3+離子能簡(jiǎn)單地減少 Er3+的自旋密度,且并不改變樣品的晶體結(jié)構(gòu)和磁結(jié)構(gòu).如圖7(f)—(h),(i)—(k)顯示的是x=0.75(x=0.5)樣品溫度依賴的免交叉光譜線,同樣發(fā)現(xiàn) Λ 隨溫度的降低而增加的規(guī)律.此外,比較圖7(c),7(f),7(i)可見(jiàn),當(dāng)樣品溫度為20 K,Er3+離子比例高的樣品具有更大的Λ.當(dāng)樣品溫度為10 K(圖7(d),7(g)和7(j))和5 K(圖7(e),7(h)和7(k)),都能觀察到摻雜濃度的依賴關(guān)系具有相同的變化趨勢(shì).值得注意的是,x=0.5的樣品體系在溫度為5 K時(shí)具有最大的Λ/ω0=0.18,此時(shí)的材料系統(tǒng)進(jìn)入超強(qiáng)耦合范疇[44,45].實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),Λ正比于兩個(gè)量乘積的平方根,即式中的ηspin是對(duì)EPR產(chǎn)生貢獻(xiàn)的 Er3+凈自旋密度(與T,H0和x有關(guān)),ωFM是Fe3+的qFM磁子頻率.

如圖7(l)插圖所示,ηspin由兩種機(jī)制所決定.首先,低溫下的 Er3+離子可以近似認(rèn)為是二能級(jí)系統(tǒng),遵循玻爾茲曼分布.溫度為T(mén)時(shí),自旋向上(|1+〉)和自旋向下(|1-〉)態(tài)的熱力學(xué)分布遵循居里定律,其中〈μEr〉是每個(gè)Er3+自旋的平均磁矩,μsat是每個(gè)Er3+自旋的飽和磁矩; 相應(yīng)于T=0時(shí)的情形,此時(shí)所有的Er3+離子占據(jù)|1-〉態(tài);ΔE(T,H0)是|1+〉和|1-〉態(tài)之間溫度依賴和H0依賴的能級(jí)間隔;kB為玻爾茲曼常數(shù).因此,〈μEr〉隨溫度的下降而單調(diào)地增加.此外,通過(guò)稀釋效應(yīng)(調(diào)節(jié)比例因子x),非磁性的Y3+摻雜將降低Er3+的自旋密度.結(jié)合這兩種機(jī)制,所得的凈Er3+自旋密度隨溫度、磁場(chǎng)、摻雜濃度的關(guān)系寫(xiě)為

對(duì)于圖7(a)—(k)所示的光譜曲線,提取出所有免交叉譜線中可分辨的Λ值.在圖7(l)給出了Λ與計(jì)算得到的的一一對(duì)應(yīng)關(guān)系.如圖7(l)所示,所有的數(shù)據(jù)點(diǎn)落在一條穿過(guò)原點(diǎn)的直線上.這一比例行為證實(shí)了 Er3+自旋關(guān)聯(lián)地與 F e3+的真空磁子場(chǎng)耦合.

為了從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中獲得更多的微觀信息,Li等[46]發(fā)展了一種微觀理論模型,對(duì)于 F e3+子系統(tǒng),遵循Herrmann的處理方法.哈密頓量H?Fe考慮兩個(gè)子晶格自旋S2l-1和S2l的對(duì)稱交換相互作用、反對(duì)稱交換相互作用和磁各向異性,其中晶胞指數(shù)l=1,2…Nuc(Nuc是晶胞的總數(shù)).對(duì)于Er3+子系統(tǒng),可以以第l個(gè)晶胞內(nèi) Er3+自旋Rl的拉莫進(jìn)動(dòng)來(lái)模擬躍遷.EPR的哈密頓量其中磁矩表示為各向異性朗德因子g和R1的點(diǎn)積,是真空磁導(dǎo)率.F e3+-Er3+的耦合哈密頓量寫(xiě)成

其中J1和J2是對(duì)稱交換常數(shù),D1和D2為反對(duì)稱交換常數(shù).由總的哈密頓量得到

由于對(duì)稱參數(shù)J1=J2=J,γ是旋磁比,JFe是Fe3+的自旋之間各向同性的交換常數(shù),?為普朗克常數(shù)除以2π.通過(guò)(6)式擬合 Λ 的斜率得到交換常數(shù)J=2.95 meV.

6 THz磁子-極化子

最近,莫斯科科技大學(xué)的Grishunin、上海大學(xué)馬國(guó)宏以及內(nèi)梅亨大學(xué)的Kimel等人的合作研究表明,稀土正鐵氧體中的時(shí)間分辨THz磁共振光譜必須考慮電磁波在材料中的傳播效應(yīng)[47].以THz波在TmFeO3中的傳播為例,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)當(dāng)THz波的頻率與qAFM模式的自旋共振頻率接近時(shí),磁子-極化子(magnon-polaritons)扮演了一個(gè)重要的角色.

典型數(shù)據(jù)如圖8(a)和(b)所示,TmFeO3的溫度為40 K,圖中的振蕩曲線為T(mén)Hz透射脈沖及其回波之間的THz自由感應(yīng)衰減信號(hào)的時(shí)域和頻域信號(hào).紅色圓圈為實(shí)驗(yàn)結(jié)果,黑色實(shí)線為理論計(jì)算結(jié)果.圖8(c)和(d)顯示的是TmFeO3樣品薄片在激光輻照下發(fā)射的THz脈沖電場(chǎng)的時(shí)域譜和頻譜.THz透射和發(fā)射實(shí)驗(yàn)結(jié)果都表明,樣品在40 K的自旋動(dòng)力學(xué)表現(xiàn)為略高于和略低于qAFM共振頻率兩個(gè)模式的拍頻信號(hào).通過(guò)建立模型描述TmFeO3的自旋與THz脈沖的相互作用,理論結(jié)果表明這兩個(gè)頻率為磁極化子的上下邊帶,如圖8(e)所示.

圖8 (a)透過(guò)TmFeO3晶體的THz時(shí)域波形及其(b)傅里葉變換譜;(c)TmFeO3薄片的THz產(chǎn)生波形及其相應(yīng)的(d)傅里葉變換譜;(e)自旋共振附近的磁子-極化子色散關(guān)系[47]Fig.8.(a)THz waveforms transmitted through the TmFeO3 sample and(b)its Fourier transforms of the time traces;(c)THz generation in a TmFeO3 slab by a laser pulse and(d)its Fourier spectra shown in(c);(e)the magnon-polariton dispersion in the vicinity of the spin resonance[47] .Reproduced with permission from Ref.[47].

當(dāng)THz光斑尺寸大于THz波長(zhǎng),利用平面波近似,設(shè)電磁波的波矢k垂直于界面.THz脈沖透過(guò)一個(gè)厚度為d的樣品薄層,其相對(duì)介電常數(shù)和磁導(dǎo)率分別是ε和μ(ω).在頻譜上的耦合波方程寫(xiě)為

式中Ex為電場(chǎng)時(shí)域信號(hào)的傅里葉變換,波矢最終求得透過(guò)樣品的光譜和入射樣品的光譜之比為

式中k0是空氣中的波矢,k1為材料中的波矢,d是樣品的厚度,E(ω)為入射THz脈沖的歸一化光譜振幅.對(duì)于材料的磁導(dǎo)率,用標(biāo)準(zhǔn)Drude-Lorentz形式表示為

其中ω0為共振頻率,Δω為吸收線寬,Δμ為有效振蕩強(qiáng)度.當(dāng)ω0=0.86THz,d=1.5mm,其他參數(shù)為Δω=8.6GHz,Δμ=10-3,ε=22-0.26i,并將入射的THz脈沖的光譜取逆傅里葉變換代入(9)式中,可以得到透過(guò)樣品的THz脈沖的時(shí)域和頻域波形,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明理論模型與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合得很好.

由于磁極化子在空間的傳播效應(yīng),有必要研究拍頻信號(hào)和晶體厚度的依賴關(guān)系.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)晶體的厚度越厚,拍頻信號(hào)變得更加顯著.對(duì)于THz透射光譜,當(dāng)晶體的厚度小于1 mm,極化子的拍頻和THz脈沖的Fabry-Perot回聲場(chǎng)發(fā)生干涉,這將阻礙觀察到明顯的拍頻信號(hào).

7 總 結(jié)

隨著THz光譜技術(shù)的不斷發(fā)展,基于RFeO3晶體的交換相互作用的超快光學(xué)調(diào)控,對(duì)磁學(xué)的基礎(chǔ)研究具有重要的意義.本文主要介紹了THz脈沖的磁場(chǎng)分量實(shí)現(xiàn)反鐵磁晶體中兩類自旋模式的“非熱”激發(fā)、相干控制、實(shí)現(xiàn)自旋重取向的可視化的研究進(jìn)展.特別介紹了最近發(fā)現(xiàn)固體中稀土鉺離子自旋系綜與鐵離子磁振子間的協(xié)同耦合效應(yīng)表現(xiàn)為真空拉比劈裂特性.Fe3+和Er3+耦合強(qiáng)度與稀土離子Er3+的濃度依賴關(guān)系滿足迪克模型.由此得出的Fe3+和Er3+交換耦合常數(shù)為人們更加深刻地理解3d-4f電子的磁耦合導(dǎo)致的新奇效應(yīng)提供了重要的實(shí)驗(yàn)和理論證據(jù).此外,介紹了磁子-極化子(magnon-polaritons)對(duì)于 THz波在 TmFeO3中的傳播具有重要的影響.這兩項(xiàng)工作為利用量子光學(xué)中的概念去理解和控制凝聚態(tài)物質(zhì)中的新物相提供了新的途徑.