毛卓成,許建明,楊丹丹,余鐘奇,瞿元昊,周廣強(qiáng)

上海地區(qū)PM2.5-O3復(fù)合污染特征及氣象成因分析

毛卓成*,許建明,楊丹丹,余鐘奇,瞿元昊,周廣強(qiáng)

(長(zhǎng)三角環(huán)境氣象預(yù)報(bào)預(yù)警中心,上海市健康氣象重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200030)

統(tǒng)計(jì)分析了上海地區(qū)2013~2017年P(guān)M2.5-O3復(fù)合污染事件及與氣象條件的關(guān)系.結(jié)果表明,近5a上海PM2.5-O3復(fù)合污染天氣占O3總污染天氣33.4%,僅出現(xiàn)在3~10月,呈逐年減少的趨勢(shì);PM2.5-O3復(fù)合污染時(shí)的O3峰值濃度和平均濃度較單O3污染時(shí)高,維持時(shí)間較單O3污染時(shí)長(zhǎng),主要?dú)庀笤蚴堑孛孑椇虾洼^低的邊界層高度;PM2.5-O3復(fù)合污染的天氣形勢(shì)往往與弱氣壓場(chǎng)有關(guān),可以分為低壓底部和前部、高壓頂部和后部、均壓場(chǎng)5種天氣類型,其中均壓場(chǎng)出現(xiàn)次數(shù)最多,占比53%;復(fù)合污染對(duì)氣象因子的閾值要求更為嚴(yán)格,并且閾值區(qū)間總體向有利于PM2.5濃度上升的方向偏移;當(dāng)溫度介于27.9~34℃,濕度介于43%~58%,風(fēng)速介于2.1~3.3m/s,混合層高度介于1122~1599m,并且存在輻合時(shí),最有利于PM2.5-O3復(fù)合污染發(fā)生.

PM2.5-O3復(fù)合污染；氣象因子；閾值；天氣形勢(shì)

目前,O3和PM2.5為代表的大氣復(fù)合污染成為我國(guó)城市的主要大氣污染類型[1].很多學(xué)者從時(shí)空分布[2-5],氣象條件[6-8],來(lái)源解析[9-11]和數(shù)值模擬[12-13]等方面針對(duì)夏季O3和秋冬季PM2.5開(kāi)展了大量的研究.O3和PM2.5雖然屬于不同類型的空氣污染物,但兩者通過(guò)基于光化學(xué)反應(yīng)的相互作用[14-15]及基于非均相反應(yīng)的相互作用[16]可以引起復(fù)雜的非線性響應(yīng).觀測(cè)數(shù)據(jù)顯示,近年來(lái)隨著O3濃度及大氣氧化性逐年上升,加上細(xì)粒子的交織復(fù)合,很多城市出現(xiàn)了高濃度O3和高濃度PM2.5同時(shí)并存的雙污染事件(PM2.5-O3復(fù)合污染)[17-18].針對(duì)復(fù)合污染的數(shù)值模擬研究顯示[18],此類復(fù)合污染中高O3濃度既有源自氣相化學(xué)過(guò)程,又有源自物理過(guò)程,而高PM2.5則由較高的起始濃度加上SO2和NO2的高轉(zhuǎn)化率造成;典型復(fù)合污染個(gè)例分析結(jié)果表明,氣象條件的作用也不能忽視,李婷婷等[19]指出O3和PM2.5出現(xiàn)高質(zhì)量濃度污染與大陸高壓和副熱帶高壓系統(tǒng)的相繼持續(xù)控制有關(guān);而王占山等[20]選取北京地區(qū)夏季O3和PM2.5濃度一高一低和兩高兩種不同污染狀況對(duì)比得出,較高的起始濃度、不利的氣象條件以及區(qū)域輸送是造成兩高的主要原因.國(guó)外學(xué)者[21-22]通過(guò)實(shí)驗(yàn)室研究和外場(chǎng)觀測(cè)發(fā)現(xiàn),細(xì)顆粒物除了減少達(dá)到地面的紫外輻射,抑制大氣的光化學(xué)作用,削弱O3的生產(chǎn)和積累,還可以通過(guò)表面的非均相化學(xué)過(guò)程[23],改變大氣中的O3濃度和顆粒物的化學(xué)組分,促進(jìn)大氣復(fù)合污染的形成.目前對(duì)于這一類特殊污染類型的研究主要集中在數(shù)值模擬和個(gè)例分析方面,對(duì)其時(shí)空特征、形成機(jī)制中的氣象條件等分析還比較少.

上海作為長(zhǎng)江三角洲地區(qū)典型的超大城市,其空氣質(zhì)量一直引人關(guān)注.2013~2017年上海地區(qū)PM2.5年平均濃度整體呈下降趨勢(shì),但污染過(guò)程仍然較多,同時(shí)O3濃度出現(xiàn)了明顯上升,O3污染持續(xù)時(shí)間和污染日也明顯增多;空間分布上,PM2.5濃度分布西高東低[24],O3超標(biāo)主要集中在西南部郊區(qū),但市區(qū)O3超標(biāo)潛勢(shì)不容忽視[25-26], PM2.5-O3復(fù)合污染事件時(shí)有發(fā)生, PM2.5和O3等大氣復(fù)合型污染指標(biāo)距離國(guó)際大都市的差距仍較大[27-28].本文對(duì)2013~2017年上海地區(qū)PM2.5-O3復(fù)合污染事件進(jìn)行分析,以期得出引起二者同時(shí)污染的氣象原因和污染特征,為上海及長(zhǎng)江三角洲地區(qū)PM2.5-O3復(fù)合污染的預(yù)報(bào)和防控提供參考.

1 資料和方法

1.1 資料來(lái)源

上海地區(qū)2013~2017年空氣質(zhì)量資料來(lái)源于上海市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,目前經(jīng)生態(tài)環(huán)境部認(rèn)定的上海市空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)位(國(guó)控點(diǎn))共10個(gè),分別為:普陀監(jiān)測(cè)站、盧灣師專附小、虹口涼城、楊浦四漂、靜安監(jiān)測(cè)站、徐匯上師大、浦東川沙、浦東張江、浦東監(jiān)測(cè)站、青浦淀山湖.其中,青浦淀山湖為對(duì)照點(diǎn),不參與全市整體空氣質(zhì)量水平的評(píng)價(jià);其余9個(gè)點(diǎn)為評(píng)價(jià)點(diǎn)(圖1a).上海地面氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)源于上海市氣象局11個(gè)地面觀測(cè)站,站點(diǎn)分布如圖1b所示.本文的地面天氣形式資料采用中國(guó)氣象局下發(fā)的MICAPS(氣象信息綜合分析處理系統(tǒng))資料.

圖1 上海地區(qū)空氣質(zhì)量國(guó)控點(diǎn)和地面氣象觀測(cè)站空間分布

1.2 研究方法

1.2.1 大氣混合層高度計(jì)算 大氣混合層高度是反映污染物在垂直方向擴(kuò)散的重要參數(shù),也是影響大氣污染物擴(kuò)散的主要?dú)庀笠蜃又籟29].程水源等[29]針對(duì)常見(jiàn)的大氣混合層高度的計(jì)算方法進(jìn)行了對(duì)比分析,指出羅氏法綜合考慮了熱力、動(dòng)力和地面粗糙度等因素,適用于局地混合層高度的計(jì)算.本文選用羅氏法:

式中:為計(jì)算的平均混合層高度,m;為帕斯奎爾穩(wěn)定度級(jí)別的取值;(d)為溫度露點(diǎn)差,℃;U為高度處所觀測(cè)的平均風(fēng)速,m/s,文中選取地面10m風(fēng)速;0為地面粗糙度;為地轉(zhuǎn)參數(shù),1/s.

1.2.2 PM2.5-O3復(fù)合污染定義 根據(jù)環(huán)境保護(hù)部《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》(HJ633-2012)分級(jí)方法[30],PM2.5分指數(shù)達(dá)到污染的濃度閾值為75mg/m3,O3分指數(shù)達(dá)到污染的標(biāo)準(zhǔn)分為日內(nèi)最大8h滑動(dòng)平均和小時(shí)濃度平均2種,污染濃度閾值分別為160,200mg/m3.為更好的分析PM2.5-O3復(fù)合污染的小時(shí)變化特征和形成原因,本文選用小時(shí)濃度平均標(biāo)準(zhǔn)統(tǒng)計(jì).復(fù)合污染的小時(shí)數(shù)根據(jù)多個(gè)站點(diǎn)的小時(shí)平均值滿足條件計(jì)算.上海市的10個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)國(guó)控點(diǎn),由于淀山湖站為對(duì)照點(diǎn),因此取其中9個(gè)評(píng)價(jià)點(diǎn)做平均,代表上海市的小時(shí)值.具體定義見(jiàn)表1.

表1 PM2.5-O3復(fù)合污染、單O3污染和單PM2.5定義

2 結(jié)果與討論

2.1 上海地區(qū)PM2.5-O3復(fù)合污染狀況

2013~2017年上海地區(qū)共出現(xiàn)PM2.5-O3復(fù)合污染228h,分布在66d里,其中2013~2015年出現(xiàn)次數(shù)較多,變化較小,2016~2017年出現(xiàn)了明顯下降(圖2a).從年平均濃度變化上看,從2014年開(kāi)始PM2.5-O3復(fù)合污染中O3濃度逐年上升,PM2.5濃度逐年下降.月分布上(圖2b),PM2.5-O3復(fù)合污染僅出現(xiàn)在3~10月,呈單峰型態(tài),月累積峰值為56h,出現(xiàn)在8月.這主要是因?yàn)樯虾５貐^(qū)一年中5~9月最易出現(xiàn)O3污染,雖然夏季PM2.5的濃度值在一年中相對(duì)較低,但是同樣在夏季海陸溫差較大,容易出現(xiàn)海陸風(fēng)輻合[31],有利于PM2.5的積累,個(gè)別小時(shí)仍然可能出現(xiàn)輕度以上污染,因此7~8月成為PM2.5-O3復(fù)合污染最易出現(xiàn)的月份.另外分析監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),發(fā)現(xiàn)年與年之間的月變化較大,2013年最多的月份在7~8月,而2014年則出現(xiàn)在5~6月,月變化的這種不確定性,增加了預(yù)報(bào)和服務(wù)的難度.在所有O3污染中,復(fù)合污染平均占比33.4%(圖3),大致每3次O3小時(shí)污染里就有1次是伴隨PM2.5污染,其中2014年占比最高,達(dá)85.7%, 2014年以后逐漸下降.2014年偏高是由于在復(fù)合污染小時(shí)數(shù)偏多且差異不大的2013~2015年中(圖2a),2014年長(zhǎng)江中下游出現(xiàn)涼夏[32],造成O3污染小時(shí)數(shù)明顯偏少,僅出現(xiàn)70h,遠(yuǎn)低于2013年(128h)和2015年(150h).復(fù)合污染占所有O3污染的這種年變化特征,可能是目前我國(guó)東部大城市空氣污染首要污染物從PM2.5向O3過(guò)渡的一個(gè)階段性特征.

圖3 上海市PM2.5-O3復(fù)合污染小時(shí)數(shù)占O3污染的比例年變化

2.2 PM2.5-O3復(fù)合污染時(shí)的濃度特征

圖4 上海地區(qū)不同PM2.5濃度區(qū)間O3污染小時(shí)數(shù)

圖5 上海地區(qū)O3污染時(shí)隨PM2.5濃度變化散點(diǎn)分布

圖6 上海地區(qū)PM2.5-O3復(fù)合污染和單O3污染時(shí)O3濃度箱型圖

如圖4,以PM2.5污染為界,在PM2.5-O3復(fù)合污染和單O3污染中各存在一個(gè)峰值區(qū)間:75~90mg/m3和45~60mg/m3,對(duì)比這2個(gè)區(qū)間的峰值次數(shù),前者(111h)較后者(204h)明顯偏少.從O3污染時(shí)的PM2.5濃度散點(diǎn)分布圖上看(圖5),與次數(shù)分布相類似,在80~ 110mg/m3和40~60mg/m3同樣各對(duì)應(yīng)一個(gè)高值區(qū)間,對(duì)比這2個(gè)區(qū)間的O3峰值濃度,與出現(xiàn)次數(shù)的分布不同,前者的O3峰值濃度(357.8mg/m3)較后者(331.6mg/m3)明顯偏高.從箱型圖上看(圖6),PM2.5- O3復(fù)合污染的O3平均濃度(236.1mg/m3)同樣較單O3污染的平均濃度(230.8mg/m3)偏高.

除了O3峰值濃度和平均濃度較單O3污染偏高外,PM2.5-O3復(fù)合污染的O3小時(shí)平均濃度分布也明顯偏高,如圖7a所示,12:00~19:00均高于單O3污染,區(qū)間平均濃度較單O3污染偏高了35mg/m3.從出現(xiàn)次數(shù)的日變化上看(圖7b),PM2.5-O3復(fù)合污染在13:00~16:00出現(xiàn)次數(shù)相對(duì)較多,最早出現(xiàn)在11:00,較單O3污染偏晚1h,最晚出現(xiàn)在23:00,較單O3污染維持更晚,峰值出現(xiàn)在14:00前后,這可能和海陸風(fēng)輻合的出現(xiàn)和維持時(shí)間有一定的關(guān)系[31].總之,與單O3和單PM2.5污染相比,復(fù)合污染不僅具有PM2.5和O3雙重危害,而且O3的濃度普遍較單污染高,對(duì)人體健康的危害性更大.

2.3 PM2.5-O3復(fù)合污染的氣象因子閾值特征

(a)溫度;(b)相對(duì)濕度;(c)平均風(fēng)速

關(guān)于PM2.5、O3與氣象因子的關(guān)系研究,不同地區(qū)略有差異,但在氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速等方面都有大致相同的結(jié)論[33],研究表明,單O3和單PM2.5與濕度、溫度和風(fēng)速的相關(guān)性存在相反的情況[33-38],例如,安俊琳等[39]指出O3與溫度成正相關(guān),高嵩等[40]通過(guò)長(zhǎng)三角典型城市PM2.5與氣象要素的定量分析,發(fā)現(xiàn)PM2.5與氣溫呈現(xiàn)負(fù)相關(guān),過(guò)高的溫度會(huì)抑制PM2.5,而過(guò)低的溫度則會(huì)抑制O3,因此為滿足PM2.5和O3同時(shí)達(dá)到污染級(jí)別,對(duì)氣象因子的閾值要求會(huì)更加嚴(yán)格.從圖8a可以看出,復(fù)合污染的溫度閾值為20.2~38.7℃,超過(guò)38.7℃不再出現(xiàn)PM2.5污染,低于20.2℃不再出現(xiàn)O3污染,介于單PM2.5和單O3污染溫度閾值之間.從集中區(qū)域上看,復(fù)合污染的集中區(qū)域?yàn)?7.9~34℃,較單O3污染區(qū)間(31.3~36.9℃)低了2~3℃,明顯高于單PM2.5污染(15.2~24.8℃).從濕度來(lái)看(圖8b),濕度區(qū)間跨度較大,在14%~83%之間,主要集中在43%~58%,較單O3污染(41%~55%)偏高2%~3%,明顯低于單PM2.5污染(59%~86%).風(fēng)速也出現(xiàn)了略偏低現(xiàn)象,但區(qū)間相差較小(圖8c),主要集中在2.1~3.3m/s.總體上看,上述復(fù)合污染的氣象因子集中區(qū)間介于單PM2.5和單O3之間,范圍在縮小,并且在向有利于PM2.5濃度上升而部分抑制O3的方向偏移.

2.4 復(fù)合污染中O3濃度偏高原因

研究發(fā)現(xiàn),復(fù)合污染時(shí)的溫度、濕度和風(fēng)速這3個(gè)氣象因子都出現(xiàn)了有利于PM2.5上升而部分減弱O3的現(xiàn)象.同時(shí)有文獻(xiàn)指出[18-19],伴隨PM2.5上升,顆粒物的散射和反射作用,對(duì)輻射的減弱開(kāi)始加強(qiáng),尤其是PM2.5達(dá)到污染的時(shí)候,會(huì)顯著抑制O3的光化學(xué)反應(yīng).但是前面的觀測(cè)統(tǒng)計(jì)顯示,復(fù)合污染的O3平均濃度和小時(shí)濃度均高于單污染,因此必然還有其他原因在引起O3上升,并且這個(gè)上升作用與前面3個(gè)氣象因子和PM2.5對(duì)O3的聯(lián)合抑制作用相比更加顯著.

2.4.1 輻合 從各站PM2.5-O3復(fù)合污染時(shí)的風(fēng)頻分布看(圖9),沿海站里,寶山站主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng),南匯和奉賢站為南到東南風(fēng),而內(nèi)陸站點(diǎn)嘉定和松江多以西向風(fēng)為主,徐家匯則以小風(fēng)或靜風(fēng)為主,大致圍繞中心城區(qū)形成一個(gè)輻合風(fēng)場(chǎng).根據(jù)出現(xiàn)復(fù)合污染所對(duì)應(yīng)日(共對(duì)應(yīng)66d)的14:00地面風(fēng)場(chǎng)看,其中48d存在風(fēng)向的輻合,占72.7%,圖10是其中2個(gè)典型的輻合風(fēng)場(chǎng)個(gè)例(2013年6月17日和2013年5月19日),圖10a是3個(gè)風(fēng)向的輻合,占輻合風(fēng)場(chǎng)的33.3%,圖10b是2個(gè)風(fēng)向的輻合,占輻合風(fēng)場(chǎng)的66.7%.輻合風(fēng)場(chǎng)的出現(xiàn),均有利于O3和 PM2.5的積累,可見(jiàn)地面輻合是造成PM2.5和O3同時(shí)上升的一個(gè)重要原因.很好的解釋了為什么在PM2.5上升對(duì)O3抑制作用加強(qiáng)的情況下,O3濃度仍然很高,即與PM2.5上升對(duì)O3光化學(xué)反應(yīng)的減弱作用相比,風(fēng)場(chǎng)輻合對(duì)O3濃度的聚集作用更顯著.同時(shí)側(cè)面反映了上海地區(qū)PM2.5-O3復(fù)合污染主要來(lái)自于本地.

圖9 PM2.5-O3復(fù)合污染時(shí)6個(gè)地面氣象觀測(cè)站風(fēng)頻分布

圖10 兩個(gè)典型輻合地面風(fēng)場(chǎng)分布(虛線為地面輻合線位置)

(a)2013年6月17日14:00;(b)2013年5月19日14:00

2.4.2 混合層高度 PM2.5-O3復(fù)合污染的混合層高度閾值區(qū)間為619~2839m(圖11a),平均值為1412m,集中區(qū)間為1122~1599m,與單O3污染平均混合層高度(1523m)相比,下降了111m,集中區(qū)間同樣也有所偏低,并且各時(shí)次平均混合層高度均高于單PM2.5,而低于單O3污染(圖11b).雙污染過(guò)程的混合層高度偏低,一方面是由于雙污染的溫度較單污染低,不利于混合層高度的上升,另一方面受PM2.5濃度的影響,對(duì)混合層高度的上升有一定影響.較低的混合層高度,抑制了垂直擴(kuò)散能力,在垂直方向上,同樣有利于O3和PM2.5污染物的積累.

圖11 PM2.5-O3復(fù)合污染、單PM2.5污染和單O3污染混合層高度

2.4.3 復(fù)合污染的天氣類型 根據(jù)PM2.5-O3復(fù)合污染時(shí)的海平面氣壓場(chǎng)進(jìn)行主觀分類(表2),大致可以分為5種天氣類型:低壓底部和前部、高壓頂部和后部、以及均壓場(chǎng).其中均壓場(chǎng)出現(xiàn)次數(shù)最多,占比53%,其次為低壓底部型,占比24%.從各類型14:00的平均濃度上看,低壓前部型的O3濃度最高,為228.6mg/m3,高壓后部型的PM2.5濃度最高,為106.0mg/m3.5種類型的共同特征都是在上海地區(qū)氣壓場(chǎng)很弱,在這種弱氣壓場(chǎng)下,局地的風(fēng)場(chǎng)分布在污染物的積累或擴(kuò)散上就顯得尤為重要,再結(jié)合上海特殊的地理位置,在3~10月容易形成海陸風(fēng)輻合[31],為前文中復(fù)合污染的出現(xiàn)提供了有利的地面輻合條件.

表2 PM2.5-O3復(fù)合污染天氣分型、占比和14:00的O3和PM2.5平均濃度

圖12 PM2.5-O3復(fù)合污染出現(xiàn)概率較高時(shí)段對(duì)應(yīng)的氣象條件示意

從圖12可以看出,PM2.5-O3復(fù)合污染首先需要有利的氣象要素區(qū)間,為PM2.5-O3復(fù)合污染的出現(xiàn)提供合適的發(fā)展條件,在該區(qū)間內(nèi),PM2.5和O3濃度上升均不會(huì)得到明顯抑制,而一旦超出該區(qū)間,PM2.5或O3濃度將出現(xiàn)明顯下降;其次局地輻合疊加較低的邊界層,在水平和垂直方向上,保證了這種上升趨勢(shì)可以得到進(jìn)一步的維持和加強(qiáng),最終引起PM2.5-O3復(fù)合污染事件的發(fā)生.

3 結(jié)論

3.1 上海地區(qū)PM2.5-O3復(fù)合污染僅出現(xiàn)在3~10月,總體呈逐年減少的趨勢(shì),不同年份的月變化差異較大.

3.2 復(fù)合污染時(shí)的O3峰值濃度和平均濃度較單O3污染高,維持時(shí)間較單O3污染長(zhǎng),地面輻合和較低的邊界層是主要原因.

3.3 復(fù)合污染的天氣形勢(shì)大致可以分為5種天氣類型:低壓底部和前部,高壓頂部和后部,以及均壓場(chǎng),往往與弱氣壓場(chǎng)有關(guān).

3.4 當(dāng)溫度為27.9~34℃,濕度為43%~58%,風(fēng)速為2.1~3.3m/s,混合層高度為1122~1599m,并且存在輻合時(shí),最有利于PM2.5-O3復(fù)合污染發(fā)生.

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Analysis of characteristics and meteorological causes of PM2.5-O3compound pollution in Shanghai.

MAO Zhuo-cheng*, XU Jian-ming, YANG Dan-dan, YU Zhong-qi, QU Yuan-hao, ZHOU Guang-qiang

(Yangtze River Delta Center for Environmental Meteorology Prediction and Warning,Shanghai Key Laboratory of Meteorology and Health, Shanghai 200030, China)., 2019,39(7)：2730~2738

Simultaneous pollution events of PM2.5and O3(PM2.5-O3compound pollution) in Shanghai from 2013 to 2017 and the relationship between PM2.5-O3compound pollution and meteorological conditions were statistically analyzed. In the past five years, PM2.5-O3compound pollution events accounted for 33.4% of total O3pollution events in shanghai, which only appeared between March and October and decreased by year. The peak O3concentration and average O3concentration during PM2.5-O3compound pollution were higher than those during simplex O3pollution. The duration of O3pollution during PM2.5-O3compound pollution events was longer than that of simplex O3pollution. The main meteorological reasons were ground convergence and low boundary layer height. The weather situation of PM2.5-O3compound pollution was related to weak pressure field, which was categorized into 5weather types, namely bottom of low pressure, front of low pressure, top of high pressure, rear of high pressure and equalized pressure. The equalized pressure mostly appeared, which accounted for 53%. The PM2.5-O3compound pollution required strict meteorological threshold ranges, which were more conductive to PM2.5concentration increasing than to O3concentration increasing. When the temperature was between 27.9~34℃, the humidity was between 43%~58%, the wind speed was between 2.1~3.3m/s, the height of the mixed layer was between 1122~1599m, and when there was convergence, it was the most conductive to the occurrence of PM2.5-O3compound pollution.

PM2.5-O3compound pollution；meteorological factors；thresholds；weather situation

X513

A

1000-6923(2019)07-2730-09

毛卓成(1983-),男,浙江衢州人,高工,碩士,主要從事環(huán)境氣象預(yù)報(bào)研究工作.發(fā)表論文10余篇.

2018-12-18

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題(2016YFC0201903)

* 責(zé)任作者, 高工, jlbbyhj002@163.com