胡小鵬，張 勇

(南京大學(xué) 現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院，江蘇 南京 210093)

光子和電子都是信息的重要載體. 在半導(dǎo)體材料中，通過對電子能帶的設(shè)計和剪裁，可以實現(xiàn)電子的調(diào)控，這是當(dāng)代信息技術(shù)的基礎(chǔ). 受半導(dǎo)體超晶格概念的啟發(fā)，南京大學(xué)的科研工作者在20世紀(jì)80年代初，將微結(jié)構(gòu)引入到介電晶體中，形成了介電體超晶格[1]. 在介電晶體中引入有序結(jié)構(gòu)，可以實現(xiàn)對不同物理常量的有序調(diào)控. 對晶體的電容率，或者是折射率進(jìn)行周期性調(diào)制，這是大家熟知的光子晶體，具有光子能帶[2-4]. 如果對材料的非線性系數(shù)進(jìn)行調(diào)制，則被稱為準(zhǔn)相位匹配材料. 因為準(zhǔn)相位匹配材料在激光的頻率轉(zhuǎn)換方面有著廣泛而重要的應(yīng)用，而且其特征尺寸一般在幾至幾十μm量級，通常又被稱為光學(xué)超晶格[2-4].

1 光學(xué)超晶格基本概念

常用的光學(xué)超晶格的基質(zhì)材料有鈮酸鋰(LiNbO3，LN)和鉭酸鋰(LiTaO3，LT)等鐵電晶體. 它們具有ABO3的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，整個晶體可以看成由氧八面體組成，相鄰氧八面體有共同的頂點. 在室溫下，鈮酸鋰和鉭酸鋰都是鐵電相，屬于3m點群，無對稱中心. 在這類鐵電晶體中，正負(fù)電荷的中心沿著C(z)軸方向分離，因此只存在自發(fā)極化反平行的2種鐵電疇. 通常把平行于晶體C軸取向的疇稱為正疇，反平行的則稱為負(fù)疇. 將1對正負(fù)疇作為基本的構(gòu)造單元，如果重復(fù)排列基本構(gòu)造單元，則構(gòu)成了最簡單的周期光學(xué)超晶格,如圖1所示.

圖1 周期結(jié)構(gòu)光學(xué)超晶格組成示意圖

因為正負(fù)疇的自發(fā)極化矢量方向相反，相當(dāng)于2個鐵電疇的坐標(biāo)系統(tǒng)圍繞晶體的C軸旋轉(zhuǎn)了180°，因此在這2個鐵電疇中，與奇數(shù)階張量相關(guān)的物理參量，例如二階非線性光學(xué)系數(shù)和電光系數(shù)等的符號相反. 也就是說，在正疇中，晶體的最大二階非線性系數(shù)d33取正號，在負(fù)疇中d33則取負(fù)號. 可以用矩形波函數(shù)f(x)來表征超晶格的結(jié)構(gòu)，在正疇中f(x)=+1，在負(fù)疇中f(x)=-1. 通過傅里葉展開，光學(xué)超晶格中的二階非線性系數(shù)隨著位置的變化關(guān)系可以寫成：

光學(xué)超晶格是一種重要的微結(jié)構(gòu)功能材料，在非線性頻率轉(zhuǎn)換方面有重要的應(yīng)用. 對于非線性光學(xué)過程，以最簡單的倍頻過程為例，也就是讓頻率為ω1=ω的基波光通過二階非線性過程變?yōu)轭l率為ω2=2ω的倍頻光. 要高效地完成這一非線性過程，必須同時滿足能量守恒和動量守恒2個條件. 能量守恒條件Δω=ω2-2ω1=0自動滿足. 非線性光學(xué)過程中的動量守恒又稱為相位匹配，對于倍頻過程，動量失配

其中，k1和k2分別為基頻光和倍頻光的波矢，nω和n2ω為對應(yīng)的折射率，λ為基頻光的波長. 由于晶體材料存在色散，倍頻過程的動量失配Δk一般不為零. 1961年，Kleinman等人提出了雙折射相位匹配(Birefringence phase matching，BPM)[5]，讓相互作用的光處于不同的偏振態(tài)，在某個特定的方向上利用晶體的雙折射特性來實現(xiàn)相位匹配. 雙折射相位匹配受制于晶體材料的雙折射特性，不能讓所有波長的光都實現(xiàn)相位匹配；BPM過程使用晶體二階非線性系數(shù)的非對角元，通常數(shù)值較??；BPM還存在空間上的走離效應(yīng)，這就限制了非線性轉(zhuǎn)換的效率. 1962年，諾貝爾獎獲得者Bloembergen教授提出了著名的準(zhǔn)相位匹配理論(Quasi phase matching, QPM)[6-7]，主要通過周期性調(diào)制晶體的非線性極化率，在倒空間提供倒格矢Gm來補(bǔ)償非線性相互作用過程中因為材料色散導(dǎo)致的基頻光和倍頻光之間的波矢失配，使得Δk=k2-2k1-Gm=0，從而獲得高效的非線性頻率轉(zhuǎn)換效率. 也可以從實空間來理解準(zhǔn)相位匹配. 在正常色散晶體材料中，長波長的基頻光的相速度比短波長的倍頻光的相速度快，因此產(chǎn)生了2者之間的相位失配，基頻光和倍頻光之間的能量流動每隔1個相干長度lc=π/Δk就改變1次方向，其振蕩周期為2倍的相干長度. 在光學(xué)超晶格中，非線性極化率或非線性系數(shù)每隔1個相干長度改變符號，即能量流動每隔1個相干長度改變方向，從而保證了能量能從基頻光持續(xù)地轉(zhuǎn)移至倍頻光，實現(xiàn)了高效的倍頻轉(zhuǎn)換. 準(zhǔn)相位匹配原理如圖2所示.

圖2 準(zhǔn)相位匹配原理示意圖

準(zhǔn)相位匹配和雙折射相位匹配方式相比較，有如下的優(yōu)點：

1)準(zhǔn)相位匹配中相互作用的光處于相同的偏振狀態(tài)，可以利用晶體的最大二階非線性系數(shù)d33.

2)基頻光和諧波光共線發(fā)生非線性相互作用，避免了雙折射相位匹配中的空間走離問題.

以上2點使得準(zhǔn)相位匹配可以獲得更加高效的非線性轉(zhuǎn)換效率.

3)準(zhǔn)相位匹配不受制于材料的雙折射特性，通過超晶格微結(jié)構(gòu)的設(shè)計，可以在晶體的透光波段范圍內(nèi)實現(xiàn)任意波長的相位匹配.

目前，周期結(jié)構(gòu)的光學(xué)超晶格已被廣泛應(yīng)用激光的倍頻、和頻、差頻和光參量振蕩器，實現(xiàn)波段覆蓋紫外到中紅外的各種高效光源[8].

2 準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格

準(zhǔn)相位匹配發(fā)展的很長時間內(nèi)，使用的都是最簡單的周期結(jié)構(gòu). 周期結(jié)構(gòu)只能提供1組倒格矢，高效地完成1個非線性光學(xué)過程. 受準(zhǔn)晶發(fā)現(xiàn)的啟示[9]，在20世紀(jì)80年代后期，南京大學(xué)的研究人員將準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)引入到光學(xué)超晶格的設(shè)計中來，提出了多重準(zhǔn)相位匹配理論[10]. 一維準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格是由2個或者2個以上的結(jié)構(gòu)單元按照特定的迭代序列拼徹而成. 假設(shè)A和B為2個長度不同的結(jié)構(gòu)單元，這2個構(gòu)造單元均由1對正負(fù)疇構(gòu)成，如圖3所示.

圖3 準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格結(jié)構(gòu)示意圖

設(shè)迭代操作的矩陣為T，并遵循下面的變換規(guī)則：TA=AB，TB=A. 令Sn=TnA，則有：

S0=A，

S1=AB，

S2=ABA，

Sn+1=SnSn-1.

這樣構(gòu)造出來的結(jié)構(gòu)是一維的Fibonacci序列，其提供的倒格矢可以寫為

基于多重準(zhǔn)相位匹配原理的準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格的重要應(yīng)用是實現(xiàn)高效的激光三倍頻，獲得短波長激光光源. 要實現(xiàn)三倍頻，通常的做法是使用2塊非線性晶體. 第1塊晶體中完成基頻光的倍頻過程ω+ω→2ω，第2塊晶體中完成基頻光和倍頻光的和頻過程從而獲得三倍頻ω+2ω→3ω. 這2個非線性光學(xué)過程是分開進(jìn)行的. 如果使用準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格作為非線性頻率轉(zhuǎn)換晶體，其可以提供2組獨立的倒格矢，從而可以在1個結(jié)構(gòu)中同時完成這2個非線性過程，而且這2個過程是同時發(fā)生的，稱為耦合的光參量過程. 利用準(zhǔn)周期Fibonacci序列的光學(xué)超晶格，南京大學(xué)的課題組在1997年成功制備出準(zhǔn)周期鉭酸鋰光學(xué)超晶格，使用其提供的2個倒格矢G1.1和G2.3，分別補(bǔ)償了倍頻及和頻過程的波矢失配，實現(xiàn)了耦合的直接三倍頻過程[11]，如圖4所示.

準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格中的耦合三倍頻實驗的基波光源是1臺脈沖寬度8 ns,重復(fù)頻率10 Hz的

光參量振蕩器，工作波長選取為1.570 μm. 在8 mm長的準(zhǔn)周期鉭酸鋰光學(xué)超晶格中，獲得了直接的三倍頻綠光輸出，見圖5. 當(dāng)輸入基波光的功率為26 mW時，輸出三倍頻功率為6 mW，從1.570 μm近紅外光到0.523 μm綠光的三倍頻轉(zhuǎn)換效率高達(dá)23%.

(a)2塊非線性晶體產(chǎn)生三倍頻

(b)準(zhǔn)周期超晶格中耦合三倍頻圖4非線性晶體中產(chǎn)生三倍頻的兩種方案

圖5 準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格中直接三倍頻產(chǎn)生的綠光

3 紅綠藍(lán)三基色激光器

在此基礎(chǔ)上，南京大學(xué)的研究組進(jìn)一步發(fā)展了基于多重準(zhǔn)相位匹配原理的多波長激光器，其中最具有代表性的是光學(xué)超晶格紅綠藍(lán)三基色激光器[12-14]. 產(chǎn)生紅綠藍(lán)三色激光光源，通常的方案是使用3臺近紅外波段的激光器，工作波長一般在1.3 μm，1.06 μm和0.9 μm附近，通過3塊倍頻晶體分別產(chǎn)生紅光、綠光和藍(lán)光[15-16]. 能否使用1臺激光器和1塊非線性晶體來實現(xiàn)更加緊湊高效的三色激光光源，一直是人們努力的目標(biāo). 南京大學(xué)的研究組提出了基于激光二極管泵浦雙波長激光器和多重準(zhǔn)相位匹配光學(xué)超晶格的方案. 該方案使用的激光光源是激光二極管泵浦的Nd∶YAG雙波長激光器，激光器的工作波長對應(yīng)于Nd3+的2條較強(qiáng)的發(fā)射譜線1 319 nm和1 064 nm，見圖6. 1 319 nm譜線倍頻可以獲得660 nm的紅光；1 319 nm近紅外光和660 nm紅光和頻可以產(chǎn)生440 nm的藍(lán)光；1 064 nm近紅外光倍頻則可以獲得532 nm的綠光. 非線性晶體是1塊準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)級聯(lián)周期結(jié)構(gòu)的鉭酸鋰光學(xué)超晶格. 準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)提供的G1,1倒格矢用于補(bǔ)償1 319 nm倍頻的波矢失配產(chǎn)生660 nm紅光；G3,4倒格矢用于補(bǔ)償和頻過程的波矢失配產(chǎn)生440 nm藍(lán)光；第二段周期結(jié)構(gòu)的一階倒格矢用來補(bǔ)償1 064 nm倍頻過程的波矢失配，產(chǎn)生532 nm綠光.

圖6 Nd∶YAG激光增益晶體的能級圖

對于Nd∶YAG激光器，因為1 319 nm和1 064 nm 2條發(fā)射譜線擁有共同的上能級，因此處于雙波長工作狀態(tài)時，2條輸出譜線會存在競爭，導(dǎo)致輸出功率不穩(wěn)定. 在紅綠藍(lán)三基色激光器的基波光源方面，使用了間歇振蕩雙波長激光技術(shù)[17]. 如圖7所示，設(shè)計Y型的諧振腔，2支諧振腔共享1塊激光增益晶體Nd∶YAG，在每支腔內(nèi)分別放置了1 319 nm和1 064 nm的聲光調(diào)Q開關(guān)，這2個聲光Q開關(guān)的開關(guān)時間通過電路來設(shè)置延遲，讓它們在不同的時間段開啟，見圖8. 通過間歇振蕩的雙波長激光技術(shù)，一方面克服了2支譜線輸出功率競爭的問題，另一方面通過調(diào)節(jié)2個聲光Q開關(guān)的延遲時間，還可以調(diào)節(jié)2支波長的輸出功率比值.

圖7 間歇振蕩雙波長激光器示意圖

圖8 2個聲光Q開關(guān)的時延關(guān)系圖

使用1 319 nm和1 064 nm間歇振蕩雙波長激光器作為基波光源，級聯(lián)結(jié)構(gòu)的光學(xué)超晶格作為非線性晶體，可以實現(xiàn)使用1臺激光器和1塊非線性晶體，紅綠藍(lán)三色激光的同時輸出(圖9). 因為晶體材料的色散與溫度相關(guān)，因此調(diào)節(jié)超晶格晶體的溫度，可以改變3種顏色激光的輸出功率比例，如圖10所示. 當(dāng)調(diào)節(jié)2個聲光Q開關(guān)的開關(guān)延遲時間使得入射的1 319 nm和1 064 nm的基波光功率分別為3.9 W和1.2 W，調(diào)節(jié)晶體的溫度為129.3 ℃時，可以獲得780 mW的紅光、146 mW的綠光和84 mW的藍(lán)光輸出，功率比例為9.3∶1.7∶1. 3種顏色的光混合在一起，接近色度圖上的冷白光點，色溫為5 000 K. 準(zhǔn)白光的輸出總功率為1.01 W，從基波光到準(zhǔn)白光的轉(zhuǎn)換效率約為20%.

圖9 光學(xué)超晶格三基色/準(zhǔn)白光激光器輸出激光

圖10 紅綠藍(lán)三色激光的輸出功率隨著晶體溫度的變化關(guān)系

4 非線性Talbot效應(yīng)

光學(xué)超晶格除了應(yīng)用于激光頻率轉(zhuǎn)換構(gòu)建新型的光源外，還可以演示諸多光與物質(zhì)相互作用的新穎光學(xué)效應(yīng). 例如在二維光學(xué)超晶格中實現(xiàn)準(zhǔn)相位匹配增強(qiáng)的彈性散射[18]，利用這種新效應(yīng)可以測得彈性散射在鐵電晶體中的分布,為晶體質(zhì)量和微結(jié)構(gòu)的表征提供了一種有效的方法；演示了粒子物理中切倫科夫輻射的光學(xué)類比非線性切倫科夫輻射效應(yīng)[19-22]、非線性布拉格衍射[23]、非線性拉曼內(nèi)斯衍射[24]和空間光束的非線性產(chǎn)生[25-27]等. 近來，南京大學(xué)的課題組還實現(xiàn)了基于鈮酸鋰的首個量子光學(xué)芯片[28-29]，將糾纏光子源、電光調(diào)制器、光子干涉儀等功能單元成功集成在1塊基于光學(xué)超晶格的鈮酸鋰光子芯片上，實現(xiàn)了糾纏光子產(chǎn)生和調(diào)控的一體化設(shè)計，完成了糾纏光子對聚束態(tài)和分離態(tài)的快速切換. 這一工作是全固態(tài)量子芯片研究方面的重要進(jìn)展, 對鈮酸鋰量子邏輯門和量子模擬芯片研究有力推動.

下面介紹傳統(tǒng)線性Talbot效應(yīng)在非線性光學(xué)領(lǐng)域的拓展，即光學(xué)超晶格中的非線性Talbot效應(yīng).

1836年，Henry Fox Talbot用1束白光源照射光柵，在光柵后面的一定距離處觀察到了光柵自身的像. 人們把這種現(xiàn)象定義為Talbot效應(yīng)，又叫做無透鏡成像[30]. Talbot本質(zhì)是空間相干平面波的干涉衍射效應(yīng). 在傅里葉光學(xué)中，周期性的物體可以表示為

式中,d是空間周期，cn是n階諧波的振幅. 根據(jù)菲涅爾-基爾霍夫衍射理論，衍射光場的振幅E(X)為

其中,S(xs)是光源的振幅，X,x和xs分別是笛卡爾坐標(biāo)系下的觀察平面、物平面和光源平面的坐標(biāo)，z1是光源和物之間的距離，z2是物和觀察平面之間的距離.

當(dāng)使用平面單色光照射一維線性光柵時，衍射光場的振幅可以表示為

在某個特定的傳播距離上，所有的衍射級次同相從而相長干涉：

zT=2d2/λ.

其中,d是光柵周期，λ為入射光的波長,zT所謂的Talbot距離. Talbot距離與周期性物體的周期的平方成正比，與波長成反比. 圖11給出的是一維Talbot自成像的光強(qiáng)分布圖.

圖11 一維光柵在單色平面光照射下的Talbot自成像光強(qiáng)分布圖

非線性Talbot效應(yīng)是對傳統(tǒng)Talbot效應(yīng)在概念上的拓展. 在非線性Talbot效應(yīng)中，利用周期極化光學(xué)超晶格中產(chǎn)生二次諧波產(chǎn)生的自成像效應(yīng)[31-36]. 在光學(xué)超晶格晶體中二階非線性光學(xué)系數(shù)χ(2)的符號是周期性分布的，即正疇是+χ(2)，負(fù)疇是-χ(2)，但是正疇和負(fù)疇的折射率相同，也就是說整超晶格樣品的折射率分布是均勻的. 線性光柵反映的是折射率自成像，而二次諧波Talbot效應(yīng)反映的是二階非線性系數(shù)χ(2)的自成像.

研究非線性Talbot效應(yīng)的實驗光路示意圖如圖12所示.

圖12 研究非線性Talbot效應(yīng)的實驗光路示意圖

光源是1臺脈沖寬度75 fs、重復(fù)頻率80 MHz的鈦寶石飛秒激光器，工作波長為800 nm. 激光器出射的光束經(jīng)望遠(yuǎn)鏡系統(tǒng)整形后，照射至光學(xué)超晶格樣品上. 在該實驗體系中，可以近似認(rèn)為入射到樣品表面的光波是平面光. 在樣品的前后兩側(cè)各放置濾光片，以避免雜散光對實驗的干擾. 放大倍率100、數(shù)值孔徑0.7的物鏡置于高精度的三維調(diào)節(jié)架上，放在第2個濾光片后. 沿著光路的光軸方向，改變物鏡距超晶格樣品的距離可以觀察到倍頻光在不同位置上的成像情況. 物鏡后面放置CCD用以接收和記錄實驗結(jié)果.

首先，在實驗中研究了一維非線性 Talbot效應(yīng)，所使用的的樣品是一維周期極化的鉭酸鋰光學(xué)超晶格，周期為8.0 μm，占空比約為50%，樣品的SEM圖如圖13所示. 當(dāng)入射基波光為平面光時，一維周期極化光學(xué)超晶格的Talbot距離是zT=4Λ2/λp，其中Λ是超晶格樣品的極化周期，λp是基波光的波長. 和線性的情況相比較，非線性Talbot距離中的系數(shù)“4”是線性情形的2倍，究其原因，是因為非線性Talbot效應(yīng)是由非線性過程產(chǎn)生的倍頻光產(chǎn)生的，而不是由入射的基波光產(chǎn)生的. 基波光的波長是倍頻光的2倍，所以造成了系數(shù)的2倍關(guān)系. 圖14分別給出了第1個和第3個Talbot平面上的倍頻光干涉圖像. 在第1個Talbot平面上，可以明顯地看到周期性的諧波干涉條紋，其中亮條紋對應(yīng)的是鐵電疇區(qū)域，而暗條紋對應(yīng)的是正負(fù)疇的疇界. 第3個Talbot平面的成像質(zhì)量明顯要比第1個Talbot距離的差，其原因在于，二次諧波的高階信息隨著傳播距離加長，損失得越來越多，帶來自成像的效果變差. 在光學(xué)超晶格的制備工藝中，總會存在制作誤差，圖13中紅色部分標(biāo)注的是線條窄一點的鐵電疇，在后續(xù)的自成像中這根窄線條的鐵電疇沒顯示出來. 這是因為在Talbot效應(yīng)中，只有周期性的結(jié)構(gòu)才能自成像，局部的小缺陷不能自成像，因此沒有在整數(shù)階的Talbot平面上被觀察到.

圖13 一維周期極化光學(xué)超晶格疇結(jié)構(gòu)的SEM圖

(a)第1個Talbot平面上

(b)第3個Talbot平面上圖14 Talbot平面上的信頻自成像圖案

通過上述的實驗現(xiàn)象，可以進(jìn)一步加深對非線性Talbot效應(yīng)物理圖像的認(rèn)識：非線性Talbot成像不同于傳統(tǒng)的線性Talbot自成像，是非線性過程產(chǎn)生的倍頻光的干涉衍射在光學(xué)超晶格晶體的出射面上產(chǎn)生的周期性的光強(qiáng)圖像. 非線性Talbot效應(yīng)實際上可以等效為2個級聯(lián)的光學(xué)過程：第一個過程是發(fā)生在周期極化光學(xué)超晶格中的倍頻過程. 因為晶體中周期性疇結(jié)構(gòu)的存在，所以在超晶格晶體的后表面出現(xiàn)了相同周期的倍頻光的光強(qiáng)分布，這種周期性的光強(qiáng)圖作為非線性自成像中的周期性物體. 第二個過程是產(chǎn)生的倍頻光在自由空間的傳播過程，周期性的倍頻光在自由空間的干涉衍射形成倍頻的Talbot效應(yīng)，這與線性的Talbot效應(yīng)類似.

5 結(jié)束語

從1962年Bloembergen提出準(zhǔn)相位匹配原理，已經(jīng)經(jīng)過了1個甲子. 相關(guān)領(lǐng)域包括了材料的制備和表征、基礎(chǔ)理論的發(fā)展、激光技術(shù)方面的應(yīng)用以及其中光與物質(zhì)相互作用所展示的各種新穎光學(xué)效應(yīng). 限于篇幅，本文僅僅介紹了南京大學(xué)的研究組在發(fā)展基本理論、研制新型激光器以及發(fā)現(xiàn)新穎光學(xué)效應(yīng)等方面的工作，在微結(jié)構(gòu)的設(shè)計方面，在傳統(tǒng)周期結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上引入準(zhǔn)周期的結(jié)構(gòu)，將準(zhǔn)相位匹配理論推廣到多重準(zhǔn)相位匹配理論，研制了高效、集成化的多波長激光器. 最近，研究組進(jìn)一步發(fā)展了局域準(zhǔn)相位匹配理論，在頻率轉(zhuǎn)換的同時調(diào)控諧波的波前相位，實現(xiàn)聚焦、分束，特殊光束產(chǎn)生等多功能集成. 在超晶格中，也發(fā)現(xiàn)了很多新穎的光學(xué)效應(yīng)，例如本文中提到的非線性Talbot效應(yīng). 目前已經(jīng)在南京大學(xué)物理實驗中心轉(zhuǎn)換為本科生物理實驗項目的非線性切倫科夫輻射，是在實驗室用光學(xué)的方法模擬粒子物理的相關(guān)實驗[37-38]. 光學(xué)超晶格中其他新穎的光學(xué)效應(yīng)，諸如非線性布拉格衍射和非線性拉曼內(nèi)斯衍射等，也可以從教科書中找到線性的對照. 希望光學(xué)超晶格相關(guān)研究中蘊(yùn)含的思維方式能夠?qū)Υ髮W(xué)物理實驗教學(xué)的開展有所啟示.