王迪,劉梅冰,b*
(福建師范大學(xué)a. 地理科學(xué)學(xué)院,b.濕潤(rùn)亞熱帶山地生態(tài)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育基地, 福州 350007)
氮是河流以及海洋生產(chǎn)力維持的重要生源要素,同時(shí)也是導(dǎo)致水體富營(yíng)養(yǎng)化的重要元素。隨著人口數(shù)量增加和城市化進(jìn)程加快[1],以農(nóng)業(yè)耕作、氮肥施用、畜禽養(yǎng)殖、食品貿(mào)易以及溫室氣體排放等人類活動(dòng)引起的氮輸入是陸地系統(tǒng)氮積累的主要形式[2-3]。當(dāng)人類活動(dòng)排放的氮量超出陸地系統(tǒng)所儲(chǔ)存和消化的上限,剩余氮素通過大氣沉降、地表徑流過程進(jìn)入河流、湖泊當(dāng)中[4],導(dǎo)致河湖氮濃度升高、氮通量持續(xù)增加,進(jìn)而引發(fā)河流生態(tài)功能退化、下游及河口水體富營(yíng)養(yǎng)化等環(huán)境問題[5-6]。因此,探討河流氮通量輸出對(duì)流域人類活動(dòng)氮輸入的響應(yīng)關(guān)系,對(duì)于水體的富營(yíng)養(yǎng)化防控、改善水體環(huán)境具有重要意義。
研究河流氮輸出與人類活動(dòng)氮輸入之間的響應(yīng)關(guān)系在國(guó)際上已得到廣泛關(guān)注,Howarth等人[7]首次提出了人類活動(dòng)凈氮輸入的概念,通過對(duì)大西洋沿岸9個(gè)流域的河流氮輸出通量進(jìn)行估算,最終證實(shí)人類活動(dòng)氮輸入量與河流氮輸出通量呈正相關(guān)關(guān)系。隨后,一些歐美學(xué)者研究了密西西比河[8],波羅的海[9],密西根湖[10]等流域氮輸出與人類活動(dòng)氮輸入的定量關(guān)系,已有研究表明河流氮輸出與人類活動(dòng)氮輸入之間可表達(dá)為線性/指數(shù)形式[11-12],人類活動(dòng)氮輸入總量的25%最終進(jìn)入水體,剩余氮素被滯留或重新進(jìn)入大氣[13]。在國(guó)內(nèi),韓玉國(guó)[14]首次引進(jìn)了人類活動(dòng)氮輸入的計(jì)算方法,其他學(xué)者先后在淮河流域、海河流域等地區(qū)進(jìn)行人為氮輸入研究[15-16],探討人類活動(dòng)氮輸入的時(shí)空變異特征,推進(jìn)了中國(guó)對(duì)氮素盈虧的認(rèn)識(shí)。目前,關(guān)于河流氮通量與人類活動(dòng)氮輸入的響應(yīng)關(guān)系研究在國(guó)內(nèi)較為少見,兩者的計(jì)算方法大多基于實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)[16-18],然而,在實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)不全的地區(qū),長(zhǎng)時(shí)間尺度氮通量數(shù)據(jù)的獲取受到極大限制[19]。流域分布式水文模型可以模擬長(zhǎng)時(shí)間尺度下營(yíng)養(yǎng)鹽通量的時(shí)空變化特征,目前,結(jié)合數(shù)理統(tǒng)計(jì)模型與流域分布式水文模型來(lái)進(jìn)行人類活動(dòng)氮輸入與氮通量響應(yīng)關(guān)系的研究鮮有見聞。
以泉州市山美水庫(kù)流域?yàn)檠芯繀^(qū),基于人類活動(dòng)凈氮輸入統(tǒng)計(jì)模型(Net Anthropogenic Nitrogen Input,NANI)和流域分布式水文模型(Soil and Water Assessment Tool,SWAT),分析2001—2010年河流氮通量輸出與人類活動(dòng)凈氮輸入之間的動(dòng)態(tài)響應(yīng)特征,探討人類活動(dòng)凈氮輸入、自然背景源和滯留氮庫(kù)對(duì)河流氮通量輸出的貢獻(xiàn),對(duì)于分析流域氮輸入及輸出驅(qū)動(dòng)因素,以期在流域尺度上為控制水體氮污染管理提供科學(xué)依據(jù)。
圖 1 山美水庫(kù)流域范圍Figure 1 The range of Shanmei Reservoir watershed
山美水庫(kù)位于福建省泉州市南安市九都鎮(zhèn)山美村,是一座集供水、灌溉、防洪和發(fā)電等功能為一體的綜合性大型水利樞紐工程。山美水庫(kù)流域面積為1 023 km2,范圍包括山美水庫(kù)庫(kù)區(qū)、上游永春縣境內(nèi)的桃溪、湖洋溪兩大支流,以及跨流域調(diào)水的龍門灘水庫(kù)(圖1)。水庫(kù)正常高水位96.48 m,相應(yīng)庫(kù)容4.72億m3,總庫(kù)容6.55億m3。近年來(lái),由于流域上游農(nóng)業(yè)化肥的大量使用、污水的不合理排放等現(xiàn)象[20],流域內(nèi)非點(diǎn)源污染問題突出,總氮超標(biāo)嚴(yán)重,水庫(kù)水質(zhì)基本處于中營(yíng)養(yǎng)化狀態(tài),對(duì)下游泉州市的飲水安全造成威脅。
人類活動(dòng)凈氮輸入模型(NANI)通常被用來(lái)估算區(qū)域人類活動(dòng)氮輸入強(qiáng)度,是指由大氣氮沉降、氮肥施用、農(nóng)作物固氮和人類食品/動(dòng)物飼料凈氮輸入等人類活動(dòng)所帶來(lái)的氮輸入量。由于其操作便捷,數(shù)據(jù)要求低,計(jì)算靈便等特點(diǎn),通常適用于實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)或參數(shù)缺乏地區(qū)的氮輸入強(qiáng)度估算。山美水庫(kù)流域人類活動(dòng)凈氮輸入(NANI)是基于Howarth提出的方法模型的基礎(chǔ)上進(jìn)行估算研究[7],即大氣氮沉降量、氮肥施用量、農(nóng)作物固氮量與人類食品/動(dòng)物飼料氮凈輸入量之和,計(jì)算單位采用kgN·km-2。
1.2.1 大氣氮沉降量
在人類活動(dòng)凈氮輸入模型計(jì)算中,由于大氣沉降中的氨氮隨大氣傳播的距離和停留時(shí)間都比較短,因此模型不考慮氨氮沉降的輸入,只考慮了大氣中的硝態(tài)氮成分[17]。本研究采用的2001—2010年大氣氮沉降數(shù)據(jù)來(lái)源于Liu等對(duì)1980—2010年中國(guó)東南地區(qū)大氣氮沉降研究的結(jié)果[21]。
1.2.2 化肥施用量
氮肥的施用是流域氮輸入的主要來(lái)源,是人類活動(dòng)凈氮輸入的重要組成部分。通過直接采用農(nóng)業(yè)統(tǒng)計(jì)年鑒中的氮肥折純量和復(fù)合肥施用量的總和進(jìn)行計(jì)算,其中復(fù)合肥的含氮量取12.85%[14]。
1.2.3 農(nóng)作物固氮量
農(nóng)作物固氮采用作物種植面積估算法進(jìn)行計(jì)算,即作物種植面積與作物固氮率的乘積獲得[24]。根據(jù)研究區(qū)域的特點(diǎn),估算了水稻、大豆、花生、小麥、雜糧、蔬菜、茶葉和柑橘8種作物,作物種植面積來(lái)源于農(nóng)業(yè)統(tǒng)計(jì)年鑒,不同作物類型的固氮速率見表1[22]。
表1 主要作物類型的產(chǎn)量以及固氮速率
1.2.4 人類食品/動(dòng)物飼料凈氮量
人類和動(dòng)物的生存需要大量的食物或飼料,因此人類食品和動(dòng)物飼料的氮輸入也是NANI的重要組成部分,其計(jì)算公式為:
RSDS=RSN+DSN-(DCN+ZCN)
(1)
式(1)中:RSDS表示食品/飼料氮凈輸入量(kg),RSN和DSN分別為人類食品氮消費(fèi)量和畜禽氮消費(fèi)量(kg),DCN和ZCN分別表示畜禽產(chǎn)品中供人類食用的氮含量和作物產(chǎn)品的氮含量(kg)。
1) 人類食品氮消費(fèi)量一般采用人口數(shù)量與人均氮消費(fèi)量進(jìn)行計(jì)算。人口數(shù)據(jù)來(lái)源與統(tǒng)計(jì)年鑒,人類蛋白質(zhì)攝入量參考相關(guān)研究成果[23],最后根據(jù)公式計(jì)算得出。畜禽氮消費(fèi)量主要根據(jù)畜禽養(yǎng)殖規(guī)模和單位畜禽氮消費(fèi)水平確定。畜禽養(yǎng)殖數(shù)量來(lái)自于農(nóng)業(yè)統(tǒng)計(jì)年鑒,根據(jù)研究區(qū)特點(diǎn)統(tǒng)計(jì)了牛、豬、羊、雞、鴨5種流域主要畜禽類型,不同畜禽種類的氮消費(fèi)量詳見表2[24]。
表 2 主要畜禽種類的氮收支量/(kg N·yr-1)
2) 畜禽產(chǎn)品氮含量根據(jù)畜禽飼料氮消費(fèi)量與氮排泄量差值計(jì)算,農(nóng)作物產(chǎn)品含氮量主要考慮了水稻、大豆、花生、小麥、雜糧、蔬菜、茶葉和柑橘8種作物,作物產(chǎn)量來(lái)源于農(nóng)業(yè)統(tǒng)計(jì)年鑒,作物含氮量參考中國(guó)食品成分表(表1)[25],考慮到食品在加工、零售等過程中的損失,畜禽和作物產(chǎn)品含氮量并不能被人類完全利用,故需要扣除10%的損失率[17]。
SWAT模型(Soil and Water Assessment Tool)是美國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)研究所(ARS)開發(fā)的一個(gè)流域尺度模型,已被應(yīng)用于流域徑流模擬、非點(diǎn)源污染評(píng)價(jià)等方面的研究[20]。本研究基于山美水庫(kù)流域DEM,通過對(duì)土地利用類型圖、土壤類型圖、坡度圖進(jìn)行疊加分析,將山美水庫(kù)流域劃分成38個(gè)子流域和297個(gè)水文響應(yīng)單元(圖1)。采用土地利用、土壤、降水以及NANI(大氣氮沉降量、氮肥輸入量、農(nóng)作物固氮量、人類食品/動(dòng)物飼料凈氮量)等數(shù)據(jù)資料,基于2001—2010年間的水質(zhì)水文數(shù)據(jù),在日時(shí)間尺度上對(duì)模型進(jìn)行參數(shù)率定和驗(yàn)證,構(gòu)建適合山美水庫(kù)流域氮污染輸入模擬的流域SWAT模型。
采用38號(hào)子流域入口的水文數(shù)據(jù)對(duì)山美水庫(kù)流域徑流量、總氮進(jìn)行模擬率定。結(jié)合實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)模擬的結(jié)果進(jìn)行校準(zhǔn)和驗(yàn)證。由于河流氮濃度實(shí)測(cè)值某些年份存在缺失現(xiàn)象,為有效模擬并估算10年山美水庫(kù)流域河流氮輸出通量。采取手動(dòng)校準(zhǔn)的方式,選取2001—2005年為率定期,2006—2010年為驗(yàn)證期,利用決定系數(shù)(R2),Nash-Suttcliffe系數(shù)(Ens)以及相對(duì)誤差(Re)作為評(píng)價(jià)模擬值與實(shí)測(cè)值擬合效果的評(píng)價(jià)指標(biāo)。
(2)
(3)
(4)
圖 2 山美水庫(kù)入庫(kù)日徑流率定和驗(yàn)證Figure 2 Calibration of daily runoff in ShanmeiReservoir watershed
在本次研究的日徑流模擬中(圖2),模型率定期R2與Ens分別是0.82和0.80;驗(yàn)證期R2與Ens為0.88和0.87,表明SWAT模型對(duì)山美水庫(kù)流域日徑流過程的擬合效果較好。在總氮濃度日過程的率定模擬中,由于實(shí)測(cè)水質(zhì)數(shù)據(jù)有限,直接采用相對(duì)誤差Re進(jìn)行率定,率定結(jié)果Re為22%,說(shuō)明SWAT模型對(duì)流域污染物的模擬結(jié)果趨近于已有實(shí)測(cè)值,且貼合度較高,因此能較好地模擬本研究流域河流逐日總氮負(fù)荷量,從而估算2001—2010年年均河流氮輸出通量。
圖 3 2001—2010年山美水庫(kù)流域NANI結(jié)構(gòu)變化特征Figure 3 Characteristics of NANI structure change in Shanmei Reservoir watershed from 2001 to 2010
山美水庫(kù)流域人類活動(dòng)凈氮輸入量由2001年的11 453 kg N·km-2減少到2010年的10 630 kg N·km-2,總體呈下降趨勢(shì)。從NANI結(jié)構(gòu)特征變化來(lái)看(圖3),大氣氮沉降量在10年間波動(dòng)幅度較為平穩(wěn),年均值在1 654 kg N·km-2左右,與他人研究結(jié)果[26]較為一致,總體保持穩(wěn)定狀態(tài);氮肥施用量作為NANI的主要輸入源,在2001—2010年間由7 551 kg N·km-2減少到5 816 kg N·km-2,這主要是由于過去10年來(lái)研究區(qū)域作物種植面積不斷減少,氮肥施用量不斷降低,進(jìn)而導(dǎo)致農(nóng)作物固氮量也隨之降低,總體呈下降趨勢(shì)。10年來(lái)本研究區(qū)內(nèi)人口數(shù)量上漲以及對(duì)畜禽產(chǎn)品需求量的不斷增加,導(dǎo)致人類食品/動(dòng)物飼料凈氮輸入量自2001年開始呈持續(xù)上升趨勢(shì),在2010年達(dá)到最高值2 502 kg N·km-2。從NANI總體構(gòu)成來(lái)看,NANI年均輸入量達(dá)11 023 kg N·km-2,其中氮肥施用量為6 559 kg N·km-2,占NANI總輸入量的60%,是山美流域人為氮輸入的最大輸入源,其他依次是人類食品/動(dòng)物飼料凈氮輸入量(21%)、大氣氮沉降量(15%)和農(nóng)作物固氮量(4%)。氮肥施用量在NANI中占比最高說(shuō)明山美水庫(kù)流域農(nóng)業(yè)活動(dòng)對(duì)流域內(nèi)人為氮輸入有深刻影響,這與國(guó)內(nèi)人類活動(dòng)凈氮輸入總體結(jié)構(gòu)特征相符合[13],因此控制和削減流域內(nèi)氮肥施用量是制定治理流域氮污染策略的首要方向。
圖 4 2001—2010年山美水庫(kù)流域河流氮通量年際變化特征Figure 4 Interannual variation characteristics of riverine nitrogen flux in Shanmei Reservoir watershed from 2001 to 2010
基于SWAT模型模擬估算了2001—2010年河流年均氮輸出通量,結(jié)果表明山美水庫(kù)流域年均河流氮通量存在顯著年際變化特征(圖4)。2001—2003年間,河流氮通量變化呈現(xiàn)逐年降低趨勢(shì),通量值下降48%左右。2003—2009年,河流氮通量年際變化特征呈現(xiàn)出先增后減的拋物線型變化趨勢(shì),具體表現(xiàn)為,2003—2006年,河流氮通量持續(xù)上升,由2003年的1 957.25 kg N·km-2增加到2006年的4 518.38 kg N·km-2,增加了131%;2006—2009年,河流氮通量呈下降趨勢(shì),在2009年降到最低值,通量值減少了76%,2009年以后河流氮通量迅速回升,于2010年達(dá)到10年以來(lái)最高水平。2001—2010年間山美水庫(kù)流域河流氮輸出通量總體增加70%,數(shù)值波動(dòng)幅度較大,年際特征差異明顯。
圖 5 山美水庫(kù)流域NANI、河流年均徑流量與河流氮通量的相關(guān)性Figure 5 The relationships between NANI, annual average runoff and riverine nitrogen flux in Shanmei Reservoir watershed
通過分析2001—2010年山美水庫(kù)流域河流氮輸出通量與河流徑流量、NANI的相關(guān)性不難發(fā)現(xiàn)(圖5),氮輸出通量與徑流量之間存在顯著相關(guān)性(R2=0.83,P<0.01),但與NANI之間關(guān)系不顯著,與大氣氮沉降、氮肥施用量、農(nóng)作物固氮量以及人類食品/動(dòng)物飼料凈氮輸入量之間也均無(wú)相關(guān)關(guān)系。由于研究區(qū)為典型亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū),雨量充沛,降雨徑流作為土壤侵蝕和污染物擴(kuò)散的主要驅(qū)動(dòng)力,對(duì)流域氮流失起重要作用。豐富的地表徑流加速了人類活動(dòng)氮排放向河流的匯集過程,因此河流氮通量的輸出特征很大程度取決于徑流量的年際變化。
據(jù)計(jì)算結(jié)果可知,僅有29%的NANI通過河流輸出,山美水庫(kù)流域NANI總量變化并不足以解釋河流氮通量的年際變化特征。有研究發(fā)現(xiàn),大型流域尺度下的河流氮通量變化與人類活動(dòng)凈氮輸入之間存在顯著相關(guān)性[11-12]。根據(jù)Han[27]的研究結(jié)果可知,河流氮通量對(duì)NANI的響應(yīng)與流域尺度相關(guān),尺度越小,數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換產(chǎn)生的誤差越大,導(dǎo)致NANI不能有效解釋河流氮通量的年際變化。張汪壽[18]認(rèn)為,當(dāng)流域面積超過2 000 km2時(shí),由流域尺度所產(chǎn)生的誤差將趨于穩(wěn)定,更適宜分析河流氮通量對(duì)人類活動(dòng)凈氮輸入的響應(yīng)關(guān)系。因此,造成本研究區(qū)河流氮通量年際變化特征與NANI無(wú)關(guān)的原因有2種可能性,一方面是由于流域尺度,山美水庫(kù)流域面積僅為1 023 km2,數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換所帶來(lái)的誤差導(dǎo)致NANI不能較好反映河流氮輸出通量的年際變化;另一方面是來(lái)自徑流的影響,徑流量的變化與NANI年際特征息息相關(guān),河流氮通量與徑流量之間呈現(xiàn)更高的相關(guān)性。因此,與人類活動(dòng)凈氮輸入總量變化相比,山美水庫(kù)流域河流氮通量的年際變化更依賴于河流流量變化的影響。
研究表明,流域NANI除去被輸送到河流中的部分,還有一部分氮素被滯留在動(dòng)植物體內(nèi)、土壤、地下水中或通過反硝化作用進(jìn)入大氣[17]。因此,不僅需要探討人類活動(dòng)凈氮輸入對(duì)河流氮通量的影響,還考慮到滯留氮庫(kù)以及自然背景下的氮積累狀況。
首先,基于公式(5)獲取當(dāng)年河流氮通量中NANI的氮貢獻(xiàn)量(HNA):
HNA=HNZ-HNO
(5)
式(5)中:HNA表示河流氮通量中NANI的氮貢獻(xiàn)量,HNZ表示河流氮輸出總量,HNO表示SWAT模型中NANI輸入為0情況下模擬估算的河流氮通量。
其次,自然背景下的河流氮貢獻(xiàn)量(HNT)直接采用Meybeck[28]統(tǒng)計(jì)的世界河流氮背景濃度值(0.1 mg·L-1)與河流徑流量的乘積得出。最后根據(jù)公式(6)得出滯留氮庫(kù)所貢獻(xiàn)的河流氮量(HNK):
HNK=HNO-HNT
(6)
式(6)中:HNK表示河流氮通量中滯留氮庫(kù)的氮貢獻(xiàn)量,HNT表示自然背景下貢獻(xiàn)的河流氮量。
圖 6 2001—2010年不同氮輸入源對(duì)河流氮通量的貢獻(xiàn)Figure 6 Contribution of different nitrogen input sources to riverine nitrogen flux from 2001 to 2010
據(jù)計(jì)算結(jié)果可知,山美水庫(kù)流域年均河流氮通量中NANI所貢獻(xiàn)的氮量為1 680.14 kg N·km-2,占河流氮輸出總量的52%(圖6),是河流氮通量的主要輸入源;自然背景源輸出的氮通量年均值為129.75 kg N·km-2,對(duì)河流氮的貢獻(xiàn)率為4%;滯留氮庫(kù)所貢獻(xiàn)的年均河流氮為1 450.74 kg N·km-2,河流氮貢獻(xiàn)率是44%,這一比例與國(guó)內(nèi)其他學(xué)者研究所得出的結(jié)果具有可比性(24%~30%)[17],即本研究獲取的滯留氮庫(kù)氮貢獻(xiàn)量略高于其他研究。山美水庫(kù)流域人類活動(dòng)氮輸入中被滯留的氮素一般通過土壤有機(jī)氮礦化,地下水運(yùn)動(dòng)等過程引起,這些過程具有明顯的時(shí)間延滯性,被滯留的氮通常需要較長(zhǎng)時(shí)間才會(huì)被輸送進(jìn)河流[16,18]。由于流域人類活動(dòng)凈氮輸入總體呈逐年降低趨勢(shì),因此,區(qū)域滯留氮庫(kù)對(duì)河流氮通量的影響將會(huì)逐年減弱。
上述研究表明,山美水庫(kù)流域人為氮輸入(NANI與滯留氮庫(kù)對(duì)河流氮通量的總貢獻(xiàn))對(duì)河流氮通量的貢獻(xiàn)率達(dá)到96%,這一結(jié)果是由當(dāng)?shù)厣鐣?huì)經(jīng)濟(jì)條件造成,2001—2010年本研究區(qū)域年均人口密度和經(jīng)濟(jì)密度分別363人·km-2和669.62萬(wàn)元·km-2,分別高出全國(guó)同期平均水平的159%和59%,流域內(nèi)人口增加以及社會(huì)經(jīng)濟(jì)不斷發(fā)展是造成人為氮輸入貢獻(xiàn)比例較高的主要原因[29]。人為氮輸入是山美水庫(kù)流域河流氮輸出通量的主要輸入來(lái)源,因此,控制人為氮排放量是減少山美水庫(kù)流域河流氮通量的主要途徑。
1)2001—2010年間,山美水庫(kù)流域人類活動(dòng)氮輸入量總體呈下降趨勢(shì)。年均人類活動(dòng)凈氮輸入量達(dá)到11 023 kg N·km-2,其中氮肥施用量為6 559 kg N·km-2,占NANI總體的60%,氮肥施用量在NANI中占比最高說(shuō)明山美水庫(kù)流域農(nóng)業(yè)活動(dòng)對(duì)流域內(nèi)人為氮輸入有深刻影響,因此控制氮肥施用量是削減流域人為氮排放量的首要方向。
2)2001—2010年間,山美水庫(kù)流域僅有29%的NANI通過河流輸出,受流域尺度和河流徑流量的雙重影響,NANI的年際變化與河流氮通量之間無(wú)顯著相關(guān)性, NANI不能有效解釋河流氮通量的年際變化。相較于NANI而言,河流氮通量與徑流量之間表現(xiàn)出顯著的相關(guān)性(R2=0.83),山美水庫(kù)流域河流氮通量的年際變化更依賴于河流流量變化的影響。
3)NANI、自然背景源和滯留氮庫(kù)是山美水庫(kù)流域河流氮通量的主要輸入方式,其貢獻(xiàn)率分別為52%、4%、44%。包括NANI和滯留氮庫(kù)在內(nèi)的人為氮輸入共占96%,可見山美水庫(kù)流域河流氮通量的主要輸入方式是人類活動(dòng)的氮輸入,且滯留氮庫(kù)對(duì)河流氮通量的作用將隨人類活動(dòng)凈氮輸入總量的降低而逐年減弱。