王小雨，趙海波

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王小雨，趙海波

(華中科技大學煤燃燒國家重點實驗室，武漢 430074)

化石燃料燃燒產(chǎn)生的CO2是導致溫室效應的主要原因，燃煤電廠CO2的捕集及封存技術對于解決全球變暖和溫室效應問題具有重要意義．近年來，基于單乙醇胺(MEA)的燃燒后碳捕集技術、基于整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)(IGCC)的燃燒前碳捕集技術和富氧燃燒技術成為國內(nèi)外專家學者較為關注的碳捕集與封存技術[1-2]．但基于MEA的燃燒后碳捕集技術在高溫條件下吸附劑易失活，吸附劑具有腐蝕性并易與煙氣中的物質(如氧氣和二氧化硫等)發(fā)生反應，MEA再生需要消耗大量的能源；燃燒前碳捕集技術和富氧燃燒技術雖能回收高濃度二氧化碳，但均需增加空氣分離系統(tǒng)(ASU)來提供純氧，碳捕集成本和能耗較高．以上問題促使研究者尋找其他的CO2捕集技術．

Shimizu等[3]首次提出基于CO2吸收劑CaO的碳酸化-煅燒循環(huán)(鈣循環(huán)，Ca looping)實現(xiàn)燃燒后CO2捕集．其中，CaCO3煅燒分解反應是強烈的吸熱反應，為捕捉高濃度CO2，煅燒反應所需能量往往由燃料的純氧/富氧燃燒提供，O2分離將大幅度增加碳捕集的能耗和成本．而將化學鏈燃燒和鈣循環(huán)耦合能夠有效解決CaCO3煅燒分解反應的吸熱問題，此時利用一種金屬氧化物(如CuO等)作為氧載體[3-4]，把空氣中的O2傳遞給燃料，避免空氣與燃料直接接觸[5]．如果把鈣循環(huán)的煅燒反應器和化學鏈循環(huán)的空氣反應器(AR)耦合起來，則在同一個反應器中可耦合吸熱和放熱反應，但是煅燒反應生成的CO2又被空氣中的N2稀釋，將達不到CO2富集的目的．把鈣循環(huán)的煅燒反應器和化學鏈燃燒的燃料反應器(FR)耦合起來，反應的氣體產(chǎn)物主要是CO2和水蒸氣，只需進行簡單的冷凝壓縮，便可得到高純度的CO2，實現(xiàn)了煅燒反應器的自供熱，也避免了CO2被稀釋．

Abanades等[6]把鈣循環(huán)與基于CuO/Cu氧載體顆粒體系的化學鏈燃燒耦合起來，提出了一種全新的鈣-銅循環(huán)(Ca-Cu looping)過程，循環(huán)介質是CO2吸收劑CaO與氧載體CuO的復合顆粒，此時CaCO3的煅燒分解反應與CuO和燃料(如CH4)的還原反應均在同一個反應器中發(fā)生．鈣-銅循環(huán)過程設置有3個反應器，分別為碳酸化反應器、空氣反應器和煅燒反應器，在碳酸化反應器中主要發(fā)生CaO和CO2的碳酸化反應(R1)，生成的CaCO3與Cu一起進入空氣反應器，發(fā)生Cu的氧化反應(R2)，生成的CuO與CaCO3再進入煅燒反應器，在煅燒反應器中，發(fā)生CuO與CH4的還原反應(R3)和CaCO3的煅燒反應(R4)，煅燒反應所需能量由還原反應釋放的能量供給，CO2和O2通過這4個反應在不同反應器之間?傳遞．

?(R1)

?(R2)

?(R3)

?(R4)

Fernandez等[4]進一步優(yōu)化了鈣-銅循環(huán)過程的關鍵操作參數(shù)，認為天然氣、CO、H2是與CuO發(fā)生還原反應的合適燃料氣．Qin等[7]研究了煅燒反應器中煅燒反應和還原反應二者的動態(tài)匹配；Martinez等[8]利用Aspen Hysys模擬軟件將具有CO2捕捉功能的Ca-Cu循環(huán)制氫系統(tǒng)與帶有CO2捕捉功能(利用MDEA化學吸收)的常規(guī)甲烷蒸汽重整制氫系統(tǒng)進行對比，結果表明Ca-Cu循環(huán)制氫系統(tǒng)制氫效率高出6%，碳捕集效率大約提高了10%．Ozcan等[9]將Ca-Cu循環(huán)捕捉CO2與Ca循環(huán)、富氧燃燒、氨基吸附3種CO2捕捉方法進行了比較，發(fā)現(xiàn)在相同的CO2捕捉效率下，Ca-Cu循環(huán)過程的能效罰值最低．

1?4種循環(huán)過程的模擬

選用國內(nèi)某600MW超臨界機組鍋爐煙氣(質量流量為650 kg/s，溫度40℃，常壓)作為研究對象[14]，對4種燃燒后CO2捕集方式進行比較．CO2捕集過程在煙氣凈化系統(tǒng)(脫硫、脫硝、除塵)之后進行，模擬過程中忽略SO、NO和顆粒物等的影響．表1給出了該600MW超臨界機組的尾氣參數(shù)．

Ca-Cu循環(huán)系統(tǒng)主要由反應器、換熱器和分離器組成．在煅燒反應器中同時發(fā)生CaCO3煅燒的吸熱反應和CuO還原放熱反應，選用100%甲烷作為還原氣．煅燒反應中，CuO過量30%[15]，此時甲烷完全轉化，燃燒效率達到100%．Cu的氧化過程中，為確保完全氧化為氧化銅，所需的空氣應過量，氧化反應器出口處欠氧氣體物流中O2的摩爾組分設置為3%(摩爾分數(shù))．所選用的氣固分離器分離效率均為100%[16]．常規(guī)Ca循環(huán)中，選用100%甲烷作為還原氣，煅燒反應出口氣體物流中O2的摩爾分數(shù)設置為3%，以確保甲烷完全燃燒；利用深冷空氣分離系統(tǒng)(ASU)為常規(guī)Ca循環(huán)提供所需純氧，ASU出口氧氣摩爾分數(shù)為98%．4種循環(huán)中碳酸化反應器溫度均設置為650℃[16]．本文模擬空氣反應器采用常壓操作，空氣反應器的溫度太低會降低反應速率，溫度太高，CaCO3發(fā)生分解．經(jīng)模擬發(fā)現(xiàn)，650℃較為合適．4種循環(huán)的煅燒反應器均實現(xiàn)熱中性，不與外界進行能量交換(凈熱量＝0kW)．

表1?某600 MW超臨界機組煙氣參數(shù)[14]

Tab.1 Composition of flue gas from a 600 MW super-critical unit

煙氣組分質量分數(shù)/% CO212.0 N274.2 H2O8.3 O25.5

式中：CaO表示進入碳酸化反應器中的CaO的摩爾流量；carb表示參與碳酸化反應的CaO的比例；CO2表示煙氣中CO2的摩爾流量．

為了評價系統(tǒng)性能，首先需要確定系統(tǒng)的優(yōu)化運行條件，根據(jù)文獻中已有同類型系統(tǒng)結果和對系統(tǒng)特征的定性分析，初步確定系統(tǒng)各操作條件的范圍．對于Ca-Cu循環(huán)系統(tǒng)，考慮煅燒反應器的溫度范圍為750～950℃，碳酸鈣的摩爾流量范圍為4000～6000kmol/h，Cu/Ca質量比范圍為4.3～7.0．以下介紹4種循環(huán)過程的過程模擬，并對單個操作變量進行靈敏性分析．

1.1?碳酸化-煅燒/還原-氧化-碳酸化(循環(huán)1)

循環(huán)1中，煙氣中的CO2先進入碳酸化反應器，與CaO發(fā)生碳酸化反應生成CaCO3，旋風分離器出來的高溫氣體用于加熱碳酸化反應器的進口煙氣，高溫固體(CaO＋CaCO3＋CuO)則進入煅燒反應器，煅燒反應器中主要發(fā)生CaCO3的煅燒反應和CuO的還原反應．煅燒反應器的出口物流通過旋風分離器分離為固體(CaO＋Cu＋CuO)和氣體(CO2＋H2O)，分離的高溫氣體用來加熱還原氣甲烷；分離的固體顆粒進入空氣反應器，顆粒中的Cu與空氣中的氧氣發(fā)生氧化反應生成CuO．空氣反應器出口物流也由旋風分離器分離為固體(CaO＋CuO)和氣體(N2＋O2)，分離的高溫氣體預熱部分進料空氣，分離的高溫固體進入碳酸化反應器，進行下一次循環(huán)．基于Aspen Plus模擬的循環(huán)1的物流/能流如圖1所示．

1.2?碳酸化-氧化-煅燒/還原-碳酸化(循環(huán)2)

循環(huán)2的流程設計與循環(huán)1類似．碳酸化反應器和煅燒反應器順序調換，使得進入各個反應器的固體物質的組成發(fā)生了改變．在循環(huán)2中需注意空氣反應器的操作條件，盡可能保證CaCO3在此條件下不發(fā)生分解反應，因為此時產(chǎn)生的CO2將會直接排向大氣．文獻[19]表明Cu在21%(體積分數(shù))的O2氣氛中，500℃就可實現(xiàn)快速完全的氧化．Cu的氧化是系統(tǒng)中主要的能量輸出部分，且反應后空氣反應器中的固體顆粒將攜帶熱量進入煅燒反應器，但煅燒反應器的反應溫度遠高于500℃，故應在避免CaCO3發(fā)生分解的情況下盡可能提高空氣反應器的反應溫度．根據(jù)模擬結果可知，在650℃，0.1MPa條件下空氣反應器中CaCO3并未發(fā)生分解．進入碳酸反應器的主要固體物質為CaO和Cu，煙氣中的氧氣會氧化部分Cu，故循環(huán)2中需要的空氣量也會相應減少．循環(huán)2的物流/能流如圖2所示．

圖1?循環(huán)1的物流/能流流程

1.3?碳酸化/氧化-煅燒/還原-碳酸化/氧化(循環(huán)3)

循環(huán)3與前兩種循環(huán)的最大區(qū)別在于該循環(huán)中省去了空氣反應器．CO2的碳酸化反應和Cu的氧化反應均發(fā)生在碳酸化反應器中，所需的空氣與煙氣混合后一起進入碳酸化反應器．進入碳酸化反應器的Cu也會部分被煙氣中的O2氧化．循環(huán)3的物流/能流流程圖見圖3．

1.4?Ca循環(huán)系統(tǒng)(循環(huán)4)

與Ca-Cu循環(huán)不同，此時煅燒反應所需的熱量由甲烷和純氧的放熱反應提供．在本文進行的模擬分析中，氧氣的摩爾分數(shù)設定為98%．所需的氧氣由空氣經(jīng)過空氣分離系統(tǒng)獲得．Ca循環(huán)系統(tǒng)的物流/能流流程圖如圖4所示．

1.5?操作參數(shù)的靈敏性分析

1.5.1?煅燒反應器溫度的影響

圖5為煅燒反應器溫度對煅燒反應器出口氣體的影響，對于循環(huán)1、循環(huán)2和循環(huán)3，在煅燒反應器的溫度升高到820℃時3種循環(huán)煅燒反應器出口處的CO2的體積分數(shù)有明顯提高，煅燒反應器出口CaO的含量也增加；當溫度高于820℃以后，氣體組分的體積分數(shù)和CaO的摩爾分數(shù)幾乎不會再有明顯變化．循環(huán)4煅燒反應器的溫度升高到840℃時，CO2的體積分數(shù)和CaO的摩爾分數(shù)均不再隨溫度的變化而變化．

產(chǎn)生上述現(xiàn)象的原因在于：一方面煅燒反應是吸熱反應，升高溫度，平衡向右移動，使得CO2產(chǎn)量增加，同時CaO的產(chǎn)量增加；另一方面，當溫度增加到一定限度，碳酸鈣完全分解，且反應器內(nèi)部已達到熱力平衡，CaO的產(chǎn)量和CO2的產(chǎn)量不再變化．本文循環(huán)1、循環(huán)2、循環(huán)3煅燒反應器溫度優(yōu)化值為820℃，循環(huán)4煅燒反應器的優(yōu)化溫度為840℃．

圖2?循環(huán)2的物流/能流流程

圖3?循環(huán)3的物流/能流流程

1.5.2?CaCO3摩爾流量的影響

圖4?循環(huán)4的物流/能流流程

圖5?煅燒反應器溫度對煅燒反應器性能的影響

圖6?CaCO3摩爾流量對碳酸化反應器性能的影響

1.5.3?Cu/Ca質量比的影響

還原反應為煅燒反應提供熱量，碳酸鈣開始煅燒，釋放CO2．同時，氧化銅的還原反應會產(chǎn)生CO2和H2O．如圖7～圖9所示，煅燒反應器隨著Cu/Ca摩爾比的增加由吸熱狀態(tài)過渡到放熱狀態(tài)，與氧化銅發(fā)生還原反應的甲烷反應完后，繼續(xù)增大Cu/Ca摩爾比，會帶走反應器部分熱量，煅燒反應器開始由放熱狀態(tài)向吸熱狀態(tài)變化．在Ca-Cu循環(huán)中，3個反應器的溫度不同，改變流程中反應器的順序后，每個反應器的進口物流的溫度也會發(fā)生變化，為了能夠實現(xiàn)反應間的自供熱，所需的Cu/Ca摩爾比不完全相同．本文中，循環(huán)1中Cu/Ca摩爾比的優(yōu)化值為5.13，循環(huán)2中Cu/Ca摩爾比的優(yōu)化值為5.19，循環(huán)3中Cu/Ca摩爾比的優(yōu)化值為5.16．

圖7?循環(huán)1中Cu/Ca摩爾比對煅燒反應器性能的影響

圖8?循環(huán)2中Cu/Ca摩爾比對煅燒反應器性能的影響

圖9?循環(huán)3中 Cu/Ca摩爾比對煅燒反應器性能的影響

1.5.4?空氣質量流量的影響

Ca-Cu循環(huán)中所需的氧由氧化銅中的氧提供，所需氧化的銅的量由煅燒反應器中發(fā)生分解的CaCO3的量確定；Ca循環(huán)中的氧由空氣經(jīng)過空氣分離系統(tǒng)分離獲得，在煅燒反應器中甲烷和氧氣的放熱反應為煅燒反應提供所需熱量．根據(jù)熱量衡算，CaCO3的量確定后，空氣分離系統(tǒng)所需的空氣流量就確定了．循環(huán)中所需空氣量由通入的CuO的摩爾流量和煙氣中氧氣是否與Cu發(fā)生反應決定．由表2可知4種循環(huán)所需空氣量由多到少的排序為：循環(huán)1＞循環(huán)3＞循環(huán)2＞循環(huán)4，因為循環(huán)1中銅元素是以氧化銅的形式進入碳酸化反應器中，煙氣中的氧氣沒有參與反應，且循環(huán)1通入的CuO的摩爾流量最大；循環(huán)2中Cu進入碳酸化反應器，部分Cu與煙氣中的氧氣發(fā)生氧化反應，剩余部分Cu的氧化反應需要的氧由空氣提供；循環(huán)3中Cu的反應與循環(huán)2類似，一部分Cu被煙氣中的氧氣氧化，一部分Cu被空氣中的氧氣氧化．由于循環(huán)2中CuO的摩爾流量大于循環(huán)3，循環(huán)2中所需空氣流量本應大于循環(huán)3，但流程模擬中反應器出口處氧氣摩爾分數(shù)設置為過量3%，故循環(huán)3的所需空氣量大于循環(huán)2，實際參與反應的空氣量仍是循環(huán)2大于循環(huán)3．循環(huán)4中空氣流量最小，是因為循環(huán)4中通入的空氣是為了進行空氣分離處理產(chǎn)生氧氣與甲烷反應，為煅燒反應供熱，而不像Ca-Cu循環(huán)中通入空氣是為了氧化Cu．甲烷與氧氣反應放熱量較大，故通入較少的空氣就可以滿足煅燒的吸熱需求．

1.5.5?CH4摩爾流量的影響

對于Ca-Cu循環(huán)，煅燒反應需要的熱量由甲烷和氧化銅的還原放熱反應提供，所需甲烷量由CuO的流量和煅燒反應器實現(xiàn)熱中性決定．在滿足煅燒反應器熱中性的前提下，CuO流量大的循環(huán)所需甲烷流量大．Ca循環(huán)中，煅燒反應所需熱量由甲烷和氧氣的氧化放熱反應提供，所需甲烷量由煅燒反應器實現(xiàn)熱中性決定．Ca循環(huán)單位摩爾的甲烷與氧氣反應放出的熱量遠高于Ca-Cu循環(huán)單位摩爾的甲烷與CuO反應放出的熱量，所以Ca循環(huán)所需的甲烷流量低于Ca-Cu循環(huán)．4種循環(huán)所需甲烷流量如表2??所示．

基于以上分析，最終確定的各循環(huán)系統(tǒng)優(yōu)化運行條件如表2所示．

表2?4種循環(huán)運行參數(shù)優(yōu)化結果

Tab.2?Optimized parameters for four Routes

4種循環(huán)的煅燒反應器通過設計規(guī)劃的設置均實現(xiàn)熱中性(＝0kW)；4種循環(huán)均是為了回收煙氣中的CO2，碳酸反應器中碳酸化轉化率越高，回收的CO2越多；模擬結果顯示循環(huán)2的碳酸化轉化率最高(81.44%)，其次是循環(huán)1和循環(huán)4(80.41%)，碳酸化轉化率最低是循環(huán)3，僅為68.33%．因為循環(huán)1和循環(huán)4中碳酸化反應器中CO2體積分數(shù)相同，同樣的溫度及壓力條件下，碳酸化轉化率相同；循環(huán)2中，因為煙氣中的部分氧氣與銅發(fā)生了氧化反應，使得碳酸反應器中CO2體積分數(shù)增大，碳酸化轉化率增大；循環(huán)3中碳酸化反應器中雖也發(fā)生了銅與氧氣的氧化反應消耗掉氧氣，但同時也引入了大量的氮氣，使得碳酸化反應器中CO2體積分數(shù)大幅降低，故碳酸化轉化率最低．轉化率低，消耗的CaCO3流量也低，由表2可知，循環(huán)3所需CaCO3流量最低．

2?火用分析

?(2)

?(3)

?(4)

圖10?循環(huán)1耗散、損失分布

圖11?循環(huán)2耗散、損失分布

圖12?循環(huán)3耗散、損失分布

圖13?循環(huán)4耗散、損失分布

圖14?4種循環(huán)效率

(1) Ca-Cu循環(huán)與常規(guī)Ca循環(huán)相比性能好，原因是避免了能耗高的空氣分離系統(tǒng)．

3?結?論

(1)常規(guī)CO2碳酸化和煅燒的碳捕集過程無法實現(xiàn)反應器的自供熱，且需增加系統(tǒng)．基于Ca-Cu循環(huán)的碳捕集過程不僅可以實現(xiàn)反應器的自供熱，而且避免了煅燒反應器中燃料與空氣的直接接觸，通過氧載體在反應器中循環(huán)來提供燃料燃燒所需的氧氣，具有CO2高效低能耗回收、化學能梯級利用、抑制NO生成和近零排放等優(yōu)點．

(3) 4種循環(huán)均涉及到物流的加熱和冷卻，故還可以通過換熱網(wǎng)絡的優(yōu)化來提高系統(tǒng)的熱回收程度，進而提高整個過程系統(tǒng)的能量利用率，降低過程系統(tǒng)能耗．

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Process Simulations and Exergy Analysis of Ca-Cu Looping for Post-combustion CO2Capture System

Wang Xiaoyu，Zhao Haibo

(State Key Laboratory of Coal Combustion，Huazhong University of Science and Technology，Wuhan 430074，China)

A novel Ca-Cu looping，based on CaO/CaCO3-CuO/Cu bi-carriers，solves this problem in a subtle way by providing the heat released from the exothermic reaction of CuO with fuel to the endothermic reaction of CaCO3calcination，which is expected to lower the CO2capture cost as well as the overall energy consumption. Typically，there are three kinds of solid cycle used for Ca-Cu looping：①carbonation-calcination/reduction-oxidation-carbonation，②carbonation-oxidation-calcination/reduction-carbonation，and ③carbonation/oxidation-calcination/reduction-carbonation/oxidation. In this work，we used Aspen Plus software to conduct process simulations of these three kinds of Ca-Cu looping，with a main focus on parameter optimization and exergy analysis. The simulation results showed that the second type of Ca–Cu looping had the highest carbonation conversion of up to 81.44%. In operation conditions of 0.1MPa，820℃，complete conversion can be achieved in the calciner for Ca-Cu looping，where asoperation conditions of 0.1MPa，840℃were needed for Ca-looping. Compared with Ca-Cu looping，the fuel and air requirements were both lower in Ca-looping，and a Cu/Ca molar ratio of 5.13—5.19 was necessary in Ca-Cu looping. Our exergy analysis results indicated that the maximum exergy destruction occurs in the calciner and the second type of Ca-Cu looping had the highest exergy efficiency of up to 65.04%，which was approximately 30% higher than that of the traditional Ca-looping.

Ca-Cu looping；CO2capture；process simulation；sensitivity analysis；exergy analysis

TK11

A

1006-8740(2019)01-0001-10

10.11715/rskxjs.R201804020

2018-04-28．

國家自然科學基金資助項目(51522603；51561125001).

王小雨（1985—??），女，碩士，講師，wangxiaoyurainy@163.com.

趙海波，男，博士，教授，klinsmannzhb@163.com.