白景旭 韓小萱 白素英 焦月春2) 趙建明2)? 賈鎖堂2)

1)(山西大學激光光譜研究所,量子光學與光量子器件國家重點實驗室,太原 030006)

2)(山西大學極端光學協(xié)同創(chuàng)新中心,太原 030006)

(2018年9月21日收到;2018年10月21日收到修改稿)

1 引 言

Rydberg原子是主量子數(shù)n很大的高激發(fā)態(tài)原子,具有一些特殊的物理性質(zhì)[1],如原子半徑大(約為n2)、能級間隔小(約為n?3)和極化率大(約為n7)等.這些特性使Rydberg原子很容易受到外場的影響[2,3],可實現(xiàn)基于Rydberg原子的外加電磁場的精密測量[4?6].此外,Rydberg原子間具有很強的長程相互作用(約為n11),這種強相互作用使相鄰原子的能級發(fā)生頻移,阻止原子的進一步激發(fā)而形成激發(fā)阻塞效應[7,8],對基于原子的量子邏輯門[9,10]和非經(jīng)典光源[11]等的研究具有重要意義.近年來的研究表明,Rydberg原子間的相互作用還可以形成束縛勢阱進而束縛相鄰的Rydberg原子形成Rydberg分子[12?15].

Rydberg分子是指組成分子的一個或兩個原子處于Rydberg態(tài)的分子,根據(jù)束縛機制的不同分為Rydberg-基態(tài)分子和Rydberg-Rydberg分子.Rydberg-基態(tài)分子的束縛機制是低能電子散射形成的贗勢,可吸引基態(tài)原子并將其束縛在Rydberg原子的周圍形成長程Rydberg-基態(tài)分子[16?24].Rydberg-基態(tài)分子包括S-波散射形成的“三葉蟲”型Rydberg-基態(tài)分子[17]和P-波散射形成的“蝴蝶”型Rydberg-基態(tài)分子[18,19],人們分別在實驗中觀察到基態(tài)原子與nS態(tài)[20,21],nP態(tài)[22]和nD態(tài)[23,24]Rydberg原子形成的Rydberg-基態(tài)分子.Rydberg-Rydberg分子又叫Rydberg巨型分子(Rydberg macrodimer),其束縛機制是Rydberg原子間的電多極相互作用形成的勢阱.關(guān)于Rydberg分子的研究可追溯到2002年,Boisseau等[12]在理論研究nP態(tài)Rydberg原子對的相互作用時發(fā)現(xiàn)nP態(tài)Rydberg原子對的長程相互作用可形成束縛勢阱,首次預言了長程Rydberg分子的存在.2009年,Overstreet等[13]在實驗上首次觀察到了(Cs)2Rydberg分子的時間飛行光譜(time of fl ight,TOF).文獻[14,15]在實驗上觀察到nSn′F,(nP)2(22 6 n 6 32)和43P44S態(tài)銫Rydberg分子的光締合場電離光譜.相比于Rydberg原子,Rydberg分子的束縛能小,更容易受到外場的操控.在微弱信號檢測、量子氣體的相關(guān)性測量[13,25]和真空起伏[26,27]等方面具有巨大的研究價值和潛在的應用前景.

本文主要從理論和實驗上研究超冷銫(60D5/2)2Rydberg分子的雙色光締合光譜.首先,從理論上計算60D5/2Rydberg原子對態(tài)的電多極相互作用和絕熱勢能曲線,然后在實驗上由雙色光締合方法制備Rydberg分子,并由脈沖場電離法獲得(60D5/2)2Rydberg分子的光締合光譜及束縛能.

2 理論模型

考慮兩個間距為R的Rydberg原子A和B,為簡化計算,令原子A處于坐標原點,原子B位于Z軸.并假設Z軸,即原子之間的軸矢量R[28]的方向為量子化軸的方向,如圖1(a)所示.考慮Rydberg原子間的電多極相互作用,原子對的相互作用哈密頓量表示為

該假設確保電子波函數(shù)不重疊,計算中可忽略交換相互作用和電荷重疊相互作用的影響.這樣,可以將Rydberg電子視為可區(qū)分的粒子.Rydberg原子對的相互作用表示為[13,30?32]:

其中LA和LB分別表示Rydberg原子A和B的電多極相互作用的極次,q為LA和LB之和;表示球諧函數(shù);LA(B)=1表示電偶極矩,LA(B)=2表示電四極矩等;L<取LA和LB的較小值;和表示兩個原子的電多極矩算符,包含矩陣元和球諧函數(shù),和分別表示Rydberg電子在原子A和B中的徑向矢量;因子fAB?取決于LA,LB和計數(shù)指數(shù)?.Rydberg原子A和B中電子的磁量子數(shù)mjA和mjB以及總角動量M表示為

圖1 (a)雙原子模型,原子A位于坐標原點,原子B位于Z軸上距離R的位置,Z軸為量子化軸方向,rA(B)表示Rydberg電子在原子A(B)中的徑向矢量;(b)雙色光締合能級示意圖,第一色(pulse-A)共振激發(fā)種子Rydberg原子A,第二色(pulse-B)共振激發(fā)第二個Rydberg原子B,當pulse-B的失諧等于束縛能時,原子A與B形成Rydberg分子,第一色與第二色激光脈沖都由雙光子激發(fā)(852 nm+510 nm)實現(xiàn),其中Pulse-B中510 nm的激光頻率相對于原子共振頻率進行掃描Fig.1 .(a)Two-atom model.Rydberg atoms A and B,separated by R,are placed on the z-axis,quantized axis,rA(B)is the relative position of the Rydberg electron in atoms A(B);(b)level diagram of a two-color photoassociation.The f i rst-color(pulse-A)resonantly excites a seed Rydberg atom A,the secondcolor(pulse-B)is detuned and resonantly excites the second Rydberg atom B near to the atom A,such that A and B are bond to form a Rydberg-Rydberg molecule,Both pulses-A and-B are two-photon excitations(852 nm+510 nm),the frequency of the 510 nm laser of the pulse-B is detuned relative to the atomic resonance.

考慮角對稱性,總角動量M守恒.對于本文所研究的(60D5/2)2Rydberg分子,M=0,1,2,3,4,5表征不同的分子態(tài).對(1)式表示的哈密頓量進行對角化,數(shù)值計算原子核間距為R時Rydberg原子對態(tài)的能量,可獲得Rydberg原子對的絕熱勢能曲線.

在進行勢能曲線的計算前,我們對基矢大小、相互作用極數(shù)對絕熱勢能曲線和勢阱參數(shù)的影響做了詳細的研究,參見文獻[31,33],這里不再細述.圖2為數(shù)值計算的銫60D5/2Rydberg原子對M=2時的絕熱勢能曲線,對應的電多極相互作用極數(shù)qmax=6,包括偶極-偶極、偶極-四極、四極-四極和偶極-八極相互作用,量子數(shù)的參數(shù)范圍滿足:(Int(neff)??)

圖2 數(shù)值計算的銫60D5/2Rydberg原子對態(tài)M=2時的絕熱勢能曲線 綠色圓點的面積正比于雙色光締合率,束縛勢能曲線的勢阱深度Vmin=?41.8 MHz,平衡核間距為R0=2.28μmFig.2 .Calculated adiabatic potentials(grey lines)for cesium 60D5/2Rydberg-atom pair with M=2.Green circles are proportional to the excitation rate of the two-color photoassociation,corresponding potential depth Vmin=?41.8 MHz and binding length R0=2.28μm,respectively.

由圖2可知,60D5/2Rydberg原子對態(tài)的大部分絕熱勢能曲線表現(xiàn)為排斥勢,且具有很小的激發(fā)概率,如圖中的灰色曲線所示,這些勢能曲線對Rydberg分子的形成沒有作用.具有較大激發(fā)概率的四條勢能曲線中只有一條表現(xiàn)為吸引勢,且存在勢能最小值,即分子束縛勢阱,可束縛相鄰的Rydberg原子而形成Rydberg分子.其他三條勢能曲線則表示為排斥勢,不形成束縛勢阱.

考慮圖2中的束縛勢阱,測量的勢阱深度為41.8 MHz,對應的平衡核間距為2.28μm(原子密度為2.0×1010cm?3).勢阱深度和平衡核間距是描述分子的兩個重要參數(shù),根據(jù)這些參數(shù)取值進行實驗研究.

3 實驗裝置

圖1(b)所示為雙色雙光子共振光締合制備Rydberg分子的能級示意圖.pulse-A和pulse-B都為由852和510 nm激光組成的雙光子激發(fā)脈沖.第一色(pulse-A)共振激發(fā)基態(tài)原子到60D5/2Rydberg態(tài),形成種子原子A;第二色(pulse-B)的激發(fā)頻率調(diào)諧到共振激發(fā)種子原子A附近的B到Rydberg態(tài),原子A和B由束縛勢阱束縛形成Rydberg分子.其中,pulse-A和pulse-B中的852 nm分量具有相同的頻率,pulse-A中的510 nm分量具有固定的激光頻率且與原子躍遷共振,而pulse-B中的510 nm分量的激光頻率可調(diào)諧,且相對于pulse-A的最大失諧量大于等于Rydberg-Rydberg分子的束縛能.這種雙色雙光子共振激發(fā)的方法具有雙重共振特性,因而具有較大的激發(fā)概率.

Rydberg分子的實驗在溫度約為100μK,原子密度約為1010cm?3的銫原子磁光阱(magneto optical trap,MOT)中完成,參見圖3(a)的實驗原理示意圖.波長為852 nm的激光(Toptica DLpro,線寬100 kHz)使用偏振光譜穩(wěn)頻技術(shù)[34]將激光頻率鎖定在的共振躍遷線,波長為510 nm的激光(Toptica TA SHG110,線寬1 MHz)通過Rydberg EIT參考信號[35]將激光頻率鎖定到的共振躍遷.Pulse-A和pulse-B都由852和510 nm組成雙光子激發(fā),對應的單光子失諧為340 MHz.由雙通的聲光調(diào)制器(AOM)實現(xiàn)pulse-B激發(fā)頻率的掃描.在磁光阱中心的激發(fā)區(qū)域放置三對電極,用于補償雜散電場,同時施加斜坡脈沖電離電場(上升時間為3μs)電離Rydberg原子和分子,用微通道板(microchannel plate,MCP)進行測量場電離的Rydberg原子或分子離子信號.

實驗中,852 nm的激發(fā)光功率為210μW,MOT中心處的光束高斯腰斑ω852為80μm.510 nm的激光光束在MOT中心的腰斑ω510為40μm.圖3(b)為實現(xiàn)雙色光締合制備Rydberg分子方案的時序圖.關(guān)斷MOT光之后,依次打開pulse-A和pulse-B.510 nm的激光功率和pulse-A持續(xù)時間的選擇主要取決于所選的Rydberg能級與對應的躍遷矩陣元.對于本文研究的60D5/2Rydberg原子,pulse-A的打開時間為0.2μs,pulse-B的打開時間為6.0μs.關(guān)斷pulse-B后,施加脈沖電場電離Rydberg原子和分子并由MCP進行離子探測.

圖3 (a)實驗示意圖,852和510 nm的激光反向傳播,在MOT中心重合,由脈沖電場電離的Rydberg原子和分子離子被電場加速到MCP進行探測;(b)實驗時序圖,關(guān)斷MOT光(pump/repump)之后,依次打開pulse-A與pulse-B進行雙色光締合,最后由斜坡脈沖電場電離Rydberg原子和分子,MCP進行光締合光譜的探測Fig.3 .(a) of the experiment,the 852 and 510 nm beams counter-propagate through the coldatom cloud,the ions f i eld ionized from Rydberg atoms and molecules are accelerated and move to the MCP detector;(b)timing sequence,after switching of fthe MOT beams,the pulse-A and pulse-B are switched on successively for the two-color photoassociation,and f inally the ramped ionization-f i eld pulse is switched on to ionize Rydberg atoms and molecules for the MCP detection.

4 實驗結(jié)果與分析

圖4所示為(60D5/2)2Rydberg分子絕熱勢能曲線和雙色光締合光譜比較的結(jié)果.圖4(a)表示理論計算的60D5/2Rydberg原子對所有分子態(tài)M=0,1,2,3,4,5的絕熱勢能曲線,所用的參數(shù)與圖2相同,彩色圓點表示不同分子態(tài)M的光締合率,圓點面積正比于雙色激發(fā)概率.

圖4(b)為實驗測量的60D5/2Rydberg原子的激發(fā)光譜(紅色曲線)和(60D5/2)2Rydberg分子的雙色光締合光譜(黑色曲線).Rydberg原子譜是只有pulse-B激發(fā)時形成的,由高斯擬合Rydberg原子譜可獲得共振激發(fā)Rydberg原子的激光頻率,作為Rydberg分子的離解限.相比于Rydberg原子譜,在pulse-B激發(fā)之前打開pulse-A制備少量種子原子A,pulse-B失諧時仍可以激發(fā)原子,這是由于種子原子A使相鄰原子的能級失諧導致的.在pulse-B的頻率調(diào)諧到紅失諧約為27和35 MHz時分別觀察到兩個峰值,如圖4(b)中的彩色三角形所示,對應于M=4和M=3的Rydberg分子信號.如上所述,當pulse-B的失諧量等于分子勢阱束縛能時,原子A和B束縛形成Rydberg分子.對于M=0,1,2的勢阱,其束縛勢阱深度的間隔小于1 MHz,目前的實驗條件無法將其清晰地分辨開來,如圖4(b)中的黑色三角形所示.

圖4 (a)理論計算的60D5/2Rydberg原子對態(tài)所有分子態(tài)M=0,1,2,3,4,5的絕熱勢能曲線,彩色的圓點表示不同分子態(tài)M值的光締合率,圓點的面積正比于激發(fā)概率;(b)銫原子的激發(fā)光譜(紅色,只有pulse-B)和(60D5/2)2Rydberg分子的雙色光締合光譜(黑色),三角形標記的峰為雙色光締合形成的Rydberg分子信號Fig.4 .(a)Calculations of adiabatic potential energy curve of 60D5/2Rydberg-atom pair for indicated M values,symbol areas are proportional to laser excitation rates,and symbol colors correspond to dif f erent M values;(b)single-color excitation spectra(red,only pulse-B)and two-color photoassociation spectra of(60D5/2)2Rydberg molecules(black),triangles denote the Rydberg-molecular signal produced by the two-color photoassciation method.

表1 實驗測量的束縛能與計算的(60D5/2)2Rydberg分子的勢阱深度和平衡核間距的比較aTheo.的基矢大小與參考文獻[31]相同Table 1 .Comparisons of the measurement and calculation of the binding energy and the equilibrium nuclear distance for(60D5/2)2Rydberg molecular.aTheo.means that the basis set is same as Ref.[31].

為了進行比較,在表1中列出了(60D5/2)2Rydberg分子不同M值對應的勢阱深度Vmin和平衡核間距R0的理論計算值和實驗測量的束縛能.由表1可知,對于M=3和4的分子態(tài),實驗和理論的偏差分別為3%和14%.進一步的研究表明,理論計算的勢阱深度與所選擇的基矢大小有關(guān),是產(chǎn)生偏差的主要原因.為此,表1的最后兩行列出了與文獻[31]相同參數(shù)的計算結(jié)果,對應的參數(shù)分別為:相互作用極數(shù)qmax=6,主量子數(shù)的參數(shù)范圍?=2.1,單原子的軌道角動量量子數(shù)和磁量子數(shù)最大為lmax=4和mj=4.5,原子對態(tài)能量的最大失諧量energy defects為 ±25 GHz.由表1還可以看出,在誤差允許的范圍內(nèi),相應平衡核間距處實驗測得的束縛能與理論計算結(jié)果相符合,并且與大基矢的理論計算結(jié)果符合得更好.

5 結(jié) 論

理論計算了銫60D5/2Rydberg原子對態(tài)的勢能曲線,研究獲得了不同M的勢阱深度和平衡間距,實驗上使用雙色雙光子共振光締合的方法制備了(60D5/2)2Rydberg分子.由單色Rydberg原子光譜提供了分子離解限,利用Rydberg分子光譜測量了Rydberg分子對應的束縛能,實驗測量結(jié)果與理論相符合.相比于單色光締合技術(shù),雙色光締合制備Rydberg分子的實驗方法具有較大的激發(fā)概率,可以有效地制備nD態(tài)Rydberg分子.在未來的研究中,我們將繼續(xù)研究Rydberg分子的壽命;研究不同Rydberg態(tài)形成的分子,如nSnP分子,探索不同Rydberg分子的束縛機制及其光譜參數(shù).