曾巧云，丁丹，檀笑

1. 華南農業(yè)大學資源環(huán)境學院，廣東 廣州 510642；2. 環(huán)境保護部華南環(huán)境科學研究所，廣東 廣州 510655

抗生素具有預防疾病和促生長的作用，因此常作為添加劑以亞治療劑量被廣泛用于飼料中。中國是抗生素生產和使用大國，據(jù)報道，2009年中國抗生素的使用量約為14.7萬噸，至2013年增長到16.2萬噸，超過了美國、英國、加拿大、丹麥等國的總和（Zhang et al.，2015）。事實上，被服用的抗生素并不能完全被機體吸收，大部分（約30%～90%）會以母體或代謝物子體的形式隨尿液和糞便排出體外，進而污染環(huán)境，誘導抗性基因，最終危及人類健康。

四環(huán)素類抗生素是一類具有并四苯結構的廣譜性抗生素，常用種類包括金霉素、土霉素、四環(huán)素及半合成衍生物甲烯土霉素、強力霉素、二甲胺基四環(huán)素等。又因其價格低廉在世界范圍內被大量使用，據(jù)統(tǒng)計，2013年中國對四環(huán)素抗生素的使用量就達1.2×105t。四環(huán)素類抗生素的固-液吸附（溶解）分配系數(shù)（Kd值）相對較高，為 4.2×104～1.03×105mg·kg-1，而常見磺胺類抗生素的 Kd值為0.90×103～1.81×104mg·kg-1，因此，進入環(huán)境中的四環(huán)素類抗生素更容易在土壤中吸附累積，從而破壞土壤環(huán)境中的微生物群落，導致其產生抗性基因，并干擾土壤生態(tài)系統(tǒng)的物質循環(huán)和能量流動，存在不可忽視的生態(tài)環(huán)境風險（Thiele et al.，2005；Lin et al.，2016）。另一方面，吸附于土壤中的四環(huán)素抗生素還會被蔬菜作物吸收，進而威脅農產品安全（吳小蓮等，2013；賀德春等，2014）；而且隨著地表徑流和淋濾作用，土壤吸附的四環(huán)素抗生素還會污染地下水和地表水環(huán)境（Kay et al.，2005；賀德春等，2013；Kim et al.，2016），促進抗性基因傳播（Tang et al.，2015；Zhao et al.，2017），對水生生態(tài)安全造成威脅。因此，開展土壤環(huán)境四環(huán)素抗生素污染現(xiàn)狀及源分析至關重要。

近年來，國內外學者對抗生素污染尤其是四環(huán)素抗生素在環(huán)境中殘留、污染分布、環(huán)境歸趨、生態(tài)毒性和風險評價等已經做了大量的研究。本文主要針對中國農業(yè)土壤中四環(huán)素類抗生素污染現(xiàn)狀及主要污染源分析進行綜述，并對該領域需要進一步研究的問題進行展望，以期為今后全面評估四環(huán)素抗生素在土壤環(huán)境中危害和生態(tài)風險研究提供科學依據(jù)，以及為開展土壤四環(huán)素抗生素污染防治和修復研究提供參考。

1 中國農業(yè)土壤中四環(huán)素類抗生素污染現(xiàn)狀

近 10年有關中國農業(yè)土壤四環(huán)素污染的文獻共32篇，其中學位論文4篇，其余為期刊論文。檢出頻率較高的3種四環(huán)素類抗生素為土霉素、金霉素和四環(huán)素。

文獻涉及的省份包括：四川省（1篇）、云南?。?篇）、廣東?。?篇）、福建省（1篇）、江西省（1篇）、浙江?。?篇）、上海（3篇）、江蘇?。?篇）、山東?。?篇）、京津冀地區(qū)（7篇）和遼寧省（2篇），其中跨省的文獻有2篇（Hou et al.，2014；Zhang et al.，2016）。從文獻調查地點分布來看，主要分布在東南沿海地帶。文獻涉及的調查樣本數(shù)達1183個以上，主要集中于廣東省、浙江省、江蘇省和京津冀地區(qū)，樣本數(shù)分別為248、239、190和172個，占總樣本數(shù)的71.8%。樣本類型包括蔬菜基地土壤、糧田土壤、園地土壤、林地土壤、草地土壤和其他類型土壤，其中蔬菜基地土壤樣本數(shù)為836個，占總樣本數(shù)的70.7%。

1.1 中國農業(yè)土壤中土霉素的污染現(xiàn)狀

中國農業(yè)土壤中土霉素的質量分數(shù)變化范圍較大，介于 0～8400 μg·kg-1，除云南洱海流域未檢出之外，其他地區(qū)的報道中農業(yè)土壤中均不同程度地檢出土霉素，在 43.8%的報道中，其檢出率大于 90%。中國農業(yè)土壤中土霉素的具體含量特征見表1。

對于樣本數(shù)較多的廣東省、浙江省、江蘇省和京津冀地區(qū)而言，廣東省農業(yè)土壤中土霉素的檢出率較高，李彥文等（2009）和段夏珍（2011）報道除外，達90%左右，甚至100%。但所有調查樣點土壤中土霉素濃度相對較低，除廣州市北郊的最大檢測濃度達到 903.13 μg·kg-1，平均濃度為 38.39 μg·kg-1以外（朱秀輝等，2017），其他地區(qū)的最達檢測濃度均接近或小于100 μg·kg-1，平均濃度均小于 10 μg·kg-1。

浙江省杭州市郊農業(yè)土壤中土霉素的質量分數(shù)相對較低，最大檢出值為 6.72 μg·kg-1（Wu et al.，2013）。但鮑陳燕等（2014）對嘉興、紹興和杭州地區(qū)不同施肥方式蔬菜基地土壤土霉素的最大檢出濃度高達 1324 μg·kg-1，平均值達 67.91 μg·kg-1。浙江北部地區(qū)農業(yè)土壤中土霉素的相對含量較高，最大檢出濃度為 5172 μg·kg-1，平均值為 350 μg·kg-1（張慧敏等，2008）。

江蘇省農業(yè)土壤中土霉素的含量相對較高。Zhang et al.（2016）報道的徐州市蔬菜基地土壤中土霉素的質量分數(shù)高達 8400 μg·kg-1，平均值為397.6 μg·kg-1。Wei et al.（2016）報道的江蘇省施用畜禽糞肥蔬菜基地土壤中土霉素的質量分數(shù)高達3511 μg·kg-1。

京津冀地區(qū)蔬菜基地土壤中土霉素的含量變化范圍較大。張志強等（2013）和張?zhí)m河等（2016）報道天津和北京市郊蔬菜基地土壤中土霉素的最高含量分別為 105.6 μg·kg-1和 41.3 μg·kg-1，平均值為 9.3 μg·kg-1和 10.24 μg·kg-1；而 Hu et al.（2010）和Lietal.（2015）報道天津和北京市郊蔬菜基地土壤中土霉素的最高質量分數(shù)分別高達 2683 μg·kg-1和 423 μg·kg-1。

對于樣本數(shù)較少的省份和地區(qū)而言，上海黃浦江上游養(yǎng)殖場附近土壤土霉素污染最嚴重，檢出率為 100%，質量分數(shù)范圍高達 3410～4240 μg·kg-1，平均值高達 3890 μg·kg-1（Ji et al.，2012）；但上海崇明區(qū)和青浦區(qū)土壤中四環(huán)素含量則較低，崇明區(qū)平均質量分數(shù) 17.1 μg·kg-1（Zheng et al.，2012），青浦區(qū)最高質量分數(shù)僅為47.3 μg·kg-1（Zhang et al.，2016）。

遼寧省沈陽市和四川省彭州市土壤中土霉素的污染也較為嚴重，其最大質量分數(shù)均超過 1000 μg·kg-1，沈陽市的中位值達 608.82 μg·kg-1，而彭州的平均值為 185 μg·kg-1（張林，2011；An et al.，2015）。

福建省和山東省部分樣點土壤土霉素含量較低，但部分地區(qū)樣點土霉素質量分數(shù)高于 100 μg·kg-1。例如，福建省福州市和泉州市土壤土霉素含量較低，但廈門市和莆田市土壤土霉素最大質量分數(shù)分別為 219.1 μg·kg-1和 613.2 μg·kg-1（Huang et al.，2013）。山東省壽光蔬菜基地土壤土霉素質量分數(shù)低于 100 μg·kg-1，但尹春艷等（2012）報道的某地區(qū)蔬菜基地土壤中土霉素的最大質量分數(shù)則達 332.02 μg·kg-1，平均值為 107.2 μg·kg-1。

云南省晉寧市土壤四環(huán)素的含量較低（Zhang et al.，2016），洱海流域土壤未檢出土霉素（王良等，2017）。江西省贛州市梅江流域土壤土霉素含量整體較低，最大質量分數(shù)為 50.92 μg·kg-1（張濤等，2017）。

表1 我國農用土壤中土霉素的檢出率及含量范圍Table 1 Detection rate and concentration range of oxytetracycline in agricultural soil in China

1.2 中國農業(yè)土壤中金霉素的污染現(xiàn)狀

與土霉素相似，中國農業(yè)土壤中金霉素的含量變化范圍較大，介于 0～5520 μg·kg-1。所有報道文獻均不同程度地檢出金霉素，如表2所示。

對于樣本數(shù)較多的省份和地區(qū)而言，廣東省農業(yè)土壤中金霉素的濃度與土霉素濃度相當，最大檢測濃度為 161.5 μg·kg-1（Xiang et al.，2016）。所涉及的7篇報道文獻中，土壤中金霉素的平均質量分數(shù)量均低于50 μg·kg-1，有5篇的平均質量分數(shù)低于10 μg·kg-1，金霉素的整體濃度較低。

浙江北部地區(qū)農業(yè)土壤中金霉素的含量相對較高，最大質量分數(shù)為588 μg·kg-1，平均值為119 μg·kg-1（張慧敏等，2008）；而杭州市郊農業(yè)土壤中金霉素的含量相對較低，最大質量分數(shù)均小于 20 μg·kg-1（Wu et al.，2013；鮑陳燕等，2014）。

江蘇省農業(yè)土壤金霉素的含量變化范圍較大。Wei et al.（2016）的調查表明，施用畜禽糞肥土壤中金霉素的質量分數(shù)高達4723 μg·kg-1，平均值256 μg·kg-1；但南京市和徐州市農業(yè)土壤中金霉素的最大質量分數(shù)約為 100 μg·kg-1，平均值均低于 10 μg·kg-1（羅凱等，2014；Zhang et al.，2016）。

京津冀地區(qū)中，天津市郊農業(yè)土壤中金霉素的含量相對較高，最高質量分數(shù)達1079 μg·kg-1（Hu et al.，2010）；河北省張家口土壤金霉素含量相對較低，最大質量分數(shù)為52.53 μg·kg-1，平均值為7.96μg·kg-1（張笑歸等，2011）。

對于樣本數(shù)相對較少的省份和地區(qū)而言，四川省彭州市和遼寧省沈陽市土壤中金霉素的含量較高，最大檢測質量分數(shù)分別高達 5325 μg·kg-1和1590.16 μg·kg-1，平均值（或中位值）分別高達908 μg·kg-1和 717.57 μg·kg-1（張林，2011；An et al.，2015）。

云南省洱海流域土壤金霉素含量較高，最大檢測質量分數(shù)高達 5520 μg·kg-1，平均值為 1031 μg·kg-1（王良等，2017）；而晉寧市土壤金霉素最大檢測質量分數(shù)僅為 3.4 μg·kg-1（Zhang et al.，2016）。

福建省所報道的土壤金霉素整體含量較高，莆田市土壤金霉素最大檢測質量分數(shù)高達 2668 μg·kg-1，泉州市和廈門市的最大含量分別為 864 μg·kg-1和 240 μg·kg-1，福州市土壤金霉素則相對較低（Huang et al.，2013）。

山東省壽光市蔬菜基地土壤金霉素含量較低，最大檢測質量分數(shù)均低于50 μg·kg-1，平均值則低于10 μg·kg-1（楊曉蕾，2012；孫奉翠，2013）；尹春艷等（2012）報道的山東某集約化蔬菜基地，其土壤金霉素的檢出率為 100%，最大檢測質量分數(shù)高達 391.3 μg·kg-1，平均值為 71.24 μg·kg-1。

1.3 中國土壤中四環(huán)素的污染現(xiàn)狀

表3所示為中國農業(yè)土壤中四環(huán)素的檢出率及含量范圍，介于 0～2450 μg·kg-1。

對于樣本數(shù)較多的省份和地區(qū)而言，廣東省農業(yè)土壤中四環(huán)素濃度與土霉素和金霉素濃度相當，除珠三角 31個樣本最大檢測質量分數(shù)達 74.4 μg·kg-1，平均值達 44.1 μg·kg-1以外（李彥文等，2009），其他文獻所報道的土壤中四環(huán)素的質量分數(shù)均較低，其平均值均低于10 μg·kg-1。

表3 我國農用土壤中四環(huán)素的檢出率及濃度范圍Table 3 Detection rate and concentration range of tetracycline in agricultural soil in China

浙江省、江蘇省和京津冀地區(qū)所報道的農業(yè)土壤四環(huán)素含量特征相似，部分樣點最大質量分數(shù)和平均值超過100 μg·kg-1，但部分樣點四環(huán)素含量較低。例如，浙江省北部農業(yè)土壤四環(huán)素的最大質量分數(shù)高達 553 μg·kg-1，平均值為 107 μg·kg-1（張慧敏等，2008）；而其余樣點土壤四環(huán)素的含量均較低（Wu et al.，2013；鮑陳燕等，2014）。江蘇省南京市郊農業(yè)土壤四環(huán)素的含量整體較低，最大質量分數(shù)均小于 50 μg·kg-1，平均值低于 5 μg·kg-1（羅凱等，2014；Zhang et al.，2016）；但徐州和其他地區(qū)樣本最大質量分數(shù)分別達 249 μg·kg-1和 763 μg·kg-1，平均值分別為27.4 μg·kg-1和26 μg·kg-1（Wei et al.，2016；Zhang et al.，2016）。

對于樣本數(shù)較少的省份和地區(qū)而言，上海黃浦江上游養(yǎng)殖場附近土壤四環(huán)素污染最嚴重，檢出率為 100%，含量范圍高達 1870～2450 μg·kg-1，平均值高達 2233 μg·kg-1（Ji et al.，2012）；但上海崇明區(qū)和青浦區(qū)土壤中四環(huán)素含量則較低，崇明區(qū)平均質量分數(shù) 21.7 μg·kg-1（Zheng et al.，2012），青浦區(qū)最高質量分數(shù)僅為 1.5 μg·kg-1（Zhang et al.，2016）。遼寧省沈陽市和四川省彭州市土壤中四環(huán)素的污染也較為嚴重，其最大質量分數(shù)均接近1000 μg·kg-1，平均值約為 250 μg·kg-1（張林，2011；An et al.，2015）。

云南省晉寧市土壤四環(huán)素的含量較低（Zhang et al.，2016），洱海流域土壤未檢出四環(huán)素（王良等，2017）。江西省贛州市梅江流域土壤四環(huán)素含量也較低，最大質量分數(shù)僅為5.67 μg·kg-1（張濤等，2017）。福建省除莆田市部分樣點土壤四環(huán)素質量分數(shù)大于100 μg·kg-1以外，其他地區(qū)土壤四環(huán)素質量分數(shù)均接近或小于 50 μg·kg-1（Huang et al.，2013）。

1.4 中國農業(yè)土壤中四環(huán)素類抗生素的污染特征

根據(jù)獸藥國際協(xié)調委員會（VICH）籌劃指導委員會提出的土壤中抗生素生態(tài)毒害效應的觸發(fā)值（100 μg·kg-1），中國土壤土霉素、金霉素和四環(huán)素最大檢測質量分數(shù)大于100 μg·kg-1的文獻數(shù)目分別有17、15和10篇，分別有9篇和6篇文獻報道土霉素和金霉素最大值大于 1000 μg·kg-1，有 1篇文獻報道四環(huán)素最大質量分數(shù)大于1000 μg·kg-1，而大部分樣本四環(huán)素的平均質量分數(shù)小于 10 μg·kg-1。因此，中國農業(yè)土壤中土霉素和金霉素的生態(tài)風險相對較高，四環(huán)素的生態(tài)風險最小。

與國外調查相比，中國農業(yè)土壤中四環(huán)素類抗生素污染比較嚴重。例如，西班牙土壤中土霉素、金霉素和四環(huán)素平均質量分數(shù)范圍分別15.7～105.4、5.8～34.4和18.8～64.3 μg·kg-1（Andreu et al.，2009）；荷蘭農業(yè)土壤中土霉素平均質量分數(shù)為 0.67 μg·kg-1（Chitescu et al.，2012）；Brambilla et al.（2007）檢測到意大利農業(yè)土壤中土霉素的質量分數(shù)范圍為 127～216 μg·kg-1；在丹麥，農業(yè)土壤中金霉素的變化范圍為 0.6～15.5 μg·kg-1，而土霉素未被檢出（Jacobsen et al.，2006）。

從區(qū)域來看，四川省彭州市施用畜禽糞肥蔬菜基地土壤和遼寧省沈陽市土壤四環(huán)素污染相對較嚴重。廣東省土壤四環(huán)素類抗生素的生態(tài)風險整體較低，所有平均值均小于100 μg·kg-1，絕大部分平均值小于10 μg·kg-1。江西省贛州市梅江流域四環(huán)素類抗生的生態(tài)風險也較低，所有檢測質量分數(shù)均小于或接近50 μg·kg-1，金霉素和四環(huán)素的所有檢測值低于 10 μg·kg-1。

云南省和上海市部分樣點四環(huán)素類抗生素含量較高，但部分樣點的含量則較低。例如，云南省洱海流域金霉素污染較嚴重，但昆明市郊附近土壤四環(huán)素類抗生素的含量則較低；上海市除黃浦江上游某養(yǎng)殖場附近土壤外，崇明和青浦區(qū)土壤四環(huán)素類抗生素的含量均較低。

浙江省、江蘇省和京津冀地區(qū)土壤中四環(huán)素類抗生素含量則隨采樣點和抗生素類別的變化而無規(guī)律地變化。

從樣本類型來看，中國農業(yè)土壤中四環(huán)素類抗生素含量特征主要與土壤利用類型、施用方式、土壤質地以及周圍環(huán)境條件密切相關。

蔬菜基地土壤四環(huán)素類抗生素的含量高于糧田土壤、園地土壤、林地土壤和草地土壤（張濤等，2017；趙方凱等，2017），這主要是因為蔬菜基地復種指數(shù)高，為了改善土壤耕作質量和作物對養(yǎng)分的需求，越來越強調有機肥的施用。據(jù)估計，一些地區(qū)蔬菜基地畜禽糞肥的年施用量高達 1.5×105kg·hm-2（Zhang et al.，2016）。而畜禽糞肥或畜禽糞便堆制的有機肥中普遍含有四環(huán)素類抗生素（張志強等，2013；An et al.，2015），大量畜禽糞肥農用導致蔬菜基地土壤抗生素的污染。中國對農業(yè)土壤四環(huán)素類抗生素污染的調查文獻也主要集中于施用畜禽糞肥或養(yǎng)殖場附近的蔬菜基地（占總樣點的70%以上）。

蔬菜基地土壤中四環(huán)素類抗生素的含量與施肥方式密切相關。鮑陳燕等（2014）對浙江杭州、嘉興和紹興等地不同施肥方式的蔬菜生產基地進行調查，發(fā)現(xiàn)土壤中各類抗生素的檢出率及含量均表現(xiàn)為施用畜禽糞肥的蔬菜地>施用商品有機肥的蔬菜地>施用沼渣的蔬菜地>單施化肥的蔬菜地，施用畜禽糞的蔬菜地土壤中抗生素殘留量明顯高于其他蔬菜地。整體而言，畜禽糞肥施用量越大，施用時間越長，土壤中四環(huán)素類抗生素的含量越高（Wu et al.，2013）。一些調查還表明，溫室和大棚蔬菜基地土壤中四環(huán)素類抗生素的含量高于露天菜地土壤，這主要是因為溫室和大棚蔬菜基地畜禽糞肥施用量高于露天菜地（Lietal.，2015；張?zhí)m河等，2016；朱秀輝等，2017）。

四環(huán)素類抗生素含有羥基、烯醇羥基及羰基等極性官能團，這些基團都可以提高土壤對四環(huán)素類抗生素的吸附能力。但四環(huán)素類抗生素在土壤中的吸附強弱與土質地密切相關。張慧敏等（2008）調查發(fā)現(xiàn)，施過畜禽糞肥的農田表層土壤中土霉素、四環(huán)素和金霉素殘留量均與土壤黏粒含量呈正相關，土壤質地越重（黏粒越多），抗生素殘留量越高；土壤質地越輕（黏粒越少），抗生素越易往下遷移并積累在亞表層。

2 中國農業(yè)土壤中四環(huán)素類抗生素污染的主要來源

中國農業(yè)土壤中外源四環(huán)素類抗生素污染的主要來源包括糞肥（張慧敏等，2008；Wu et al.，2013）、灌溉水（羅凱等，2014；朱秀輝等，2017）和城市污泥堆肥（劉沖等，2012；An et al.，2015）。

2.1 施用糞肥

畜禽糞便含有豐富的有機質和作物養(yǎng)分元素，將其作為有機肥農用是畜禽糞便大量處置的主要方法和最有前景的方法，既可以解決環(huán)境污染問題，又能利用其中的養(yǎng)分培肥土壤。然而，畜禽糞肥或畜禽糞便堆制的有機肥中普遍含有抗生素（張志強等，2013；An et al.，2015），液體糞肥中抗生素的質量分數(shù)高達124.22 mg·L-1（張林，2011），固態(tài)糞肥中抗生素的質量分數(shù)高達 327.1 mg·kg-1（國彬，2011）。因此，施用大量含有抗生素的糞肥必然會導致抗生素進入土壤環(huán)境。例如，浙江北部地區(qū)施用畜禽糞便的土壤中土霉素、金霉素和四環(huán)素的殘留量分別是未施用畜禽糞便農田的12倍、13倍和38倍（張慧敏等，2008）。朱秀輝等（2017）采用層次分析法對廣州市北郊蔬菜基地土壤中四環(huán)素類抗生素進行污染源解析，結果表明，糞肥是土壤中四環(huán)素類抗生素的主要來源，其所占比例大于50%。

畜禽糞肥中抗生素的含量與養(yǎng)殖模式、糞便種類和區(qū)域有關。張慧敏等（2008）對浙北地區(qū)的調查表明，規(guī)模化養(yǎng)殖場畜禽糞便中的抗生素殘留量高于家庭散養(yǎng)方式；但An et al.（2015）對沈陽市的調查則未得出相似的結果，認為大規(guī)模養(yǎng)殖廠與家庭散養(yǎng)禽糞便中的抗生素殘留量沒有明顯差異。浙北地區(qū)豬糞、雞糞和牛糞中抗生素殘留量依次降低，豬糞中的殘留量最高（張慧敏等，2008）；而云南洱海流域雞糞中抗生素的殘留量則是最高的（王良等，2017）。中國華北地區(qū)豬糞中土霉素、金霉素和四環(huán)素的殘留量分別為354、139.4和98.2 mg·kg-1（Chen et al.，2012），遠高于江蘇南京人畜糞便中土霉素、金霉素和四環(huán)素的殘留量（分別為3.08、0.13 和 2.94 mg·kg-1）。

2.2 灌溉水

水產養(yǎng)殖水體、畜禽養(yǎng)殖廠周圍水體以及地表水體中均不同程度檢測出抗生素（Wei et al.，2011；Cheng et al.，2014；Lietal.，2014；秦延文等，2015；Zhao et al.，2016）。珠江口典型水產養(yǎng)殖區(qū)水體中四環(huán)素質量濃度為40.92 ng·L-1（梁惜梅等，2013）；天津近郊區(qū)淡水養(yǎng)殖水體中金霉素質量濃度高達10690 ng·L-1（阮悅斐等，2013）； 黃浦江水體中土霉素、金霉素和四環(huán)素的濃度分別為219.8、46.7和 54.3 ng·L-1（Chen et al.，2014）；貴陽南明河水體中土霉素、金霉素和四環(huán)素的質量濃度分別為30、140 和 300 ng·L-1（劉虹等，2009）。

當使用這些水體進行灌溉時，水體中的抗生素就會進入農業(yè)土壤。Shi et al.（2012）發(fā)現(xiàn)天津市污水灌溉的農業(yè)土壤中含有低水平抗生素；羅凱等（2014）認為，露天蔬菜基地土壤中四環(huán)素類抗生素的總含量高于大棚蔬菜基地土壤，其原因是因為露天蔬菜基地常以附近地表水作為灌溉水源。天津和北京污灌區(qū)玉米和小麥地土壤中四環(huán)素類抗生素含量顯著高于非污灌區(qū)土壤，表明污水灌溉是土壤中四環(huán)素類抗生素的來源之一（Chen et al.，2014）。朱秀輝等（2017）研究表明，廣州市北郊蔬菜基地土壤中8.44%的四環(huán)素類抗生素來源于灌溉水。邰義萍等（2011a）對東莞市24個主要施用復合肥的蔬菜基地進行調查，結果表明，土壤中四環(huán)素類抗生素除來自少量畜禽糞肥之外，也可能來源于灌溉水。

2.3 施用城市污泥堆肥

堆肥后作為有機肥農用是城市污泥的處理處置方式之一。進入水體的四環(huán)素類抗生素極易被吸附于活性污泥等固體顆粒表面，從而殘留于城市污泥中。江蘇某污水處理廠污泥中土霉素、金霉素和四環(huán)素的殘留量分別為 520、227 和 656 μg·kg-1（劉沖等，2012）；潘尋等（2011）和王碩等（2013）也對北京市城市污水處理廠污泥中抗生素的殘留進行分析，發(fā)現(xiàn)土霉素、金霉素和四環(huán)素的殘留量分別高達 2296.4、504.8 和 198.6 μg·kg-1。遼寧沈陽污水處理廠污泥中四環(huán)素類抗生素的質量分數(shù)范圍為 127.45～7369.67 μg·kg-1（An et al.，2015）。但目前尚未見有關施用城市污泥堆肥后土壤四環(huán)素類抗生素污染的報道。

3 結論

中國農業(yè)土壤普遍檢出四環(huán)素類抗生素，部分樣點土壤四環(huán)素類抗生素的含量超出了獸藥國際協(xié)調委員會（VICH）籌劃指導委員會提出的土壤中抗生素生態(tài)毒害效應的觸發(fā)值（100 μg·kg-1），具有一定的生態(tài)風險，其中土霉素和金霉素的生態(tài)風險相對較高，四環(huán)素的生態(tài)風險則較低。

中國農業(yè)土壤四環(huán)素類抗生素主要來源于畜禽糞肥的施用。一般而言，畜禽糞肥施用量越大，施用時間越長，土壤中四環(huán)素類抗生素的含量越高。

4 研究展望

目前關于農業(yè)土壤環(huán)境中四環(huán)素類抗生素污染的調查研究主要集中于養(yǎng)殖場附近土壤或施用畜禽糞肥的蔬菜基地土壤，未來應進一步重視區(qū)域尺度上土壤抗生素輸入量調查。

農業(yè)土壤中抗生素的來源廣泛，應針對不同區(qū)域和土壤不同利用類型，加強土壤抗生素污染源解析的研究，科學判斷土壤中抗生素的來源，為科學預防農業(yè)土壤抗生素的污染提供理論依據(jù)。

加強農業(yè)土壤中抗生素遷移轉化的研究，將“土壤-作物-周圍水體”作為一個系統(tǒng)，對農業(yè)土壤中抗生素的生態(tài)風險進行全面評價。