劉剛欽1)2)? 邢健1) 潘新宇1)3)4)?

1)(中國科學(xué)院物理研究所,北京凝聚態(tài)物理國家研究中心,北京 100190)

2)(香港中文大學(xué)物理系,新界沙田,香港特別行政區(qū))

3)(量子物質(zhì)科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心,北京 100871)

4)(中國科學(xué)院拓?fù)淞孔佑?jì)算卓越創(chuàng)新中心,北京 100190)

(2018年4月20日收到;2018年4月28日收到修改稿)

1 引 言

量子計(jì)算和量子傳感近年來受到了廣泛的關(guān)注,發(fā)展迅速.量子計(jì)算指充分利用量子體系的特定性質(zhì),如糾纏態(tài)和疊加態(tài)來完成計(jì)算任務(wù)[1].該領(lǐng)域受到關(guān)注的原因可以歸為兩個(gè)方面:一是隨著集成電路密度越來越高,經(jīng)典計(jì)算機(jī)的單比特物理尺度越來越小,逐漸進(jìn)入了量子力學(xué)起支配作用的微觀世界,需要發(fā)展新的計(jì)算機(jī)模型;二是量子計(jì)算在解決特定問題上擁有巨大優(yōu)勢,如多體系統(tǒng)量子模擬[2]、質(zhì)因數(shù)分解[3]和搜索算法[4]等經(jīng)典計(jì)算效率極低的問題.

從量子計(jì)算的原理可以看到,其核心技術(shù)就是對(duì)物理系統(tǒng)的量子調(diào)控,包含量子態(tài)的制備、操控和測量等過程.在量子調(diào)控過程中存在著一個(gè)矛盾:一般可以實(shí)現(xiàn)較快操作的體系與周圍環(huán)境(包括操控帶來的影響)的耦合也強(qiáng),對(duì)應(yīng)的量子態(tài)可用于計(jì)算的時(shí)間(相干時(shí)間)都比較短;而一般相干時(shí)間比較長的物理體系和環(huán)境耦合較弱,其量子態(tài)操控的速度就比較慢.所以尋找具有極好相干性質(zhì)而且易于調(diào)控的物理系統(tǒng)是具有挑戰(zhàn)性的任務(wù).為了達(dá)到這樣的效果,通常需要使用一些極端條件,比如超導(dǎo)量子比特需要工作在mK的溫度以讓環(huán)境熱噪音降到極低;冷原子或者離子阱系統(tǒng)需要維持極高真空度以隔離周圍其他粒子對(duì)系統(tǒng)的影響.

金剛石氮空位(nitrogen-vacancy,NV)中心是實(shí)現(xiàn)量子計(jì)算的優(yōu)秀物理系統(tǒng)之一,它的最大特點(diǎn)是其自旋量子比特在室溫下就有極長的相干時(shí)間,而且用光學(xué)方法和射頻微波脈沖就可以實(shí)現(xiàn)極高效率的量子操控.其極長的自旋態(tài)相干時(shí)間帶來了極高的磁場探測靈敏度,加上NV中心是亞納米尺度的結(jié)構(gòu),可以穩(wěn)定存在于金剛石單晶和納米顆粒中,也便于和其他系統(tǒng)耦合,甚至可以進(jìn)入到活細(xì)胞內(nèi)部作為局域弱信號(hào)的靈敏探針.這些優(yōu)勢使得NV中心成為了量子計(jì)算和量子傳感領(lǐng)域的研究熱點(diǎn).本文介紹NV中心單電子自旋量子調(diào)控的基本理論和主要實(shí)驗(yàn)技術(shù)手段,并介紹該體系近期的研究進(jìn)展,包括弱耦合核自旋的探測、量子邏輯門的實(shí)現(xiàn)、相變?cè)鰪?qiáng)的納米溫度計(jì)等.關(guān)于NV中心的基礎(chǔ)知識(shí)可以參閱綜述文獻(xiàn)[5—7],量子計(jì)算相關(guān)內(nèi)容見綜述文獻(xiàn)[8—10],量子傳感應(yīng)用見綜述文獻(xiàn)[11—13].

2 金剛石NV中心和光磁共振

2.1 物理結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)

如圖1所示,NV中心是金剛石中的一種點(diǎn)缺陷結(jié)構(gòu),它由一個(gè)替代位的氮原子和近鄰的晶格空位構(gòu)成.在量子調(diào)控研究中一般考慮帶負(fù)電荷的NV中心(NV?),其空位提供4個(gè)未配對(duì)成鍵的電子,加上氮原子貢獻(xiàn)的1個(gè)電子和額外俘獲的1個(gè)電子,這個(gè)體系可以看作總自旋為1的電子自旋[7].自旋是原子存在的內(nèi)稟屬性,并沒有什么特殊之處,但要將單個(gè)自旋從材料體系中獨(dú)立出來并用于量子調(diào)控,需要滿足一些特殊條件,其中第一步就是要有實(shí)驗(yàn)手段可以探測到它們的存在.

NV中心擁有獨(dú)特的發(fā)光性質(zhì),可以用光學(xué)方法進(jìn)行探測.圖1(c)所示為對(duì)一塊金剛石單晶樣品的共聚焦熒光掃描圖像,其中一個(gè)個(gè)的亮點(diǎn)就是NV中心.NV中心(NV?)自旋基態(tài)和激發(fā)態(tài)之間的能量差是1.945 eV,用450—570 nm的激光都可以激發(fā)它穩(wěn)定地發(fā)光,其輻射熒光波長分布在650—800 nm之間[14].由于發(fā)光來自單自旋的能級(jí)躍遷,所以NV中心是非常穩(wěn)定的單光子源,用這個(gè)方法可以檢驗(yàn)熒光掃描圖中的亮點(diǎn)是否來自單個(gè)NV,見圖1(d)中的內(nèi)插圖.

圖1 NV中心結(jié)構(gòu)和熒光掃描圖 (a)金剛石自旋環(huán)境,其中黃色箭頭表示隨機(jī)分布的13C核自旋,自然豐度為1.1%;(b)NV中心由一個(gè)替代位氮原子和一個(gè)近鄰空位組成;(c),(d)塊材金剛石的熒光掃描圖,其中(c)為(d)圖的局部放大,(d)中插圖為熒光子的二階關(guān)聯(lián)信號(hào),可以檢驗(yàn)熒光信號(hào)源是否為單光子源Fig.1.Structure of NV center and confocal images:(a)The spin bath in diamond lattice,yellow arrows represent the randomly distributed13C nuclear spins,which is about 1.1%in natural abundance;(b)NV center is formed by a substitute nitrogen atom and an adjacent vacancy;(c),(d)confocal images of a bulk diamond;the inset of panel(d)is the second-order correlation signal from a single NV center,which is a single-photon source.

2.2 自旋能級(jí)結(jié)構(gòu)和光磁共振

除了提供穩(wěn)定的熒光信號(hào),NV中心的光學(xué)躍遷還提供了一種非常高效的自旋極化和讀出手段[15].雖然NV中心的物理結(jié)構(gòu)使得其可以看作是一個(gè)獨(dú)立的電子自旋,但是在室溫條件下,熱漲落對(duì)應(yīng)的能量(30 meV)遠(yuǎn)大于其自旋向上和向下態(tài)之間的能量差(0.01 meV～2.87 GHz),所以室溫下NV中心自旋態(tài)幾乎沒有極化.圖2(a)繪出了NV中心自旋態(tài)依賴的光學(xué)躍遷路徑,如果電子自旋一開始處于mS=0狀態(tài),它會(huì)被532 nm激光激發(fā)到激發(fā)態(tài),并輻射熒光光子返回mS=0;如果電子自旋一開始在mS=±1的狀態(tài),532 nm激光也會(huì)將其激發(fā),但是此時(shí)有較大概率選擇右邊的自旋單態(tài)路徑返回,最后也回到mS=0的狀態(tài).如此重復(fù)幾次,電子自旋就被極化到mS=0的狀態(tài)上了.由于自旋單態(tài)部分的躍遷路徑在探測窗口(650—800 nm)內(nèi)沒有熒光輻射,所以這個(gè)過程同時(shí)也提供一種便捷的自旋狀態(tài)讀出機(jī)制:電子自旋的mS=±1態(tài)比mS=0態(tài)發(fā)光強(qiáng)度要弱30%,只要檢驗(yàn)NV中心的熒光強(qiáng)度,就可以知道一開始其自旋是處于哪個(gè)狀態(tài).

圖2 光磁共振 (a)NV中心能級(jí)結(jié)構(gòu)和光學(xué)躍遷;(b)外磁場下的塞曼劈裂和14N核自旋帶來的精細(xì)結(jié)構(gòu);(c)典型的連續(xù)掃描光磁共振譜線,其中兩個(gè)共振谷之間的距離由塞曼劈裂大小決定;(d)脈沖光磁共振譜線,可以看到14N核自旋精細(xì)結(jié)構(gòu)Fig.2.Optically detected magnetic resonance(ODMR):(a)The energy structure and optical transitions of an NV center;(b)Zeeman splitting under an external magnetic fi eld and hyper fi ne structure from the host 14N nuclear spin;(c)continuous-wave ODMR spectrum,the splitting is caused by Zeeman e ff ect;(d)pulsed ODMR spectrum,the hyper fi ne structure is from the host14N nuclear spin.

下面介紹NV中心自旋態(tài)的量子操控技術(shù).NV中心自旋基態(tài)為自旋三重態(tài),其mS=±1和mS=0之間有2.87 GHz的零場劈裂,這個(gè)能量屬于微波頻段,用共振的微波脈沖就可以實(shí)現(xiàn)相干操控.這和電子自旋共振以及核磁共振譜儀的原理一樣,都是用共振的電磁場來驅(qū)動(dòng)二能級(jí)系統(tǒng)的受控演化.由于NV中心的自旋極化和讀出用的是光學(xué)脈沖,整個(gè)過程被稱為光磁共振.圖2(c)是典型的光磁共振譜線,通過連續(xù)監(jiān)測NV中心的熒光強(qiáng)度并掃描施加的微波脈沖頻率而得到.當(dāng)微波脈沖遠(yuǎn)離共振頻率時(shí),激光會(huì)將電子極化到mS=0的狀態(tài),此時(shí)熒光比較強(qiáng)而且穩(wěn)定;當(dāng)微波脈沖接近工作頻率時(shí),電子會(huì)有一定概率被翻轉(zhuǎn)到mS=±1的狀態(tài),此時(shí)熒光會(huì)變?nèi)?表現(xiàn)在譜線上的共振谷信號(hào).

從光磁共振譜線的位置和展寬可以推算電子自旋所處的局域環(huán)境的信息[15,16].例如,由于外磁場的存在,mS=±1之間的能級(jí)簡并被塞曼效應(yīng)所消除,光磁共振譜線上就出現(xiàn)兩個(gè)共振谷,從它們的位置可以得到外磁場信息.圖2(c)中光磁共振譜線有較大的展寬,主要來自于連續(xù)采集方式下激光和微波的功率展寬.如果用脈沖光磁共振的方法,將激光脈沖隔離開并使用較弱的微波脈沖,可以大大提高譜線的分辨率,最終到達(dá)電子自旋相干性質(zhì)所決定的展寬寬度[17].圖2(d)是同一個(gè)NV在相同外磁場下的脈沖光磁共振譜線,可以清晰地看到14N核自旋的超精細(xì)結(jié)構(gòu)[18].

2.3 固態(tài)浸沒透鏡和共面波導(dǎo)天線

圖3 固態(tài)浸沒透鏡和共面波導(dǎo)天線 (a)固態(tài)浸沒透鏡和(b)平面結(jié)構(gòu)下熒光輻射路徑;(c)固態(tài)浸沒透鏡的電鏡圖片和(d)共聚焦熒光掃描圖片,直徑為10μm;(e)共面波導(dǎo)天線的光學(xué)顯微鏡照片(中間包含一個(gè)固態(tài)浸沒透鏡)Fig.3.Solid immersion lens(SIL)and coplanar waveguide(CPW):(a),(b)The fl uorescence emission path with(a)and without(b)SILs;(c)scanning electron microscope and(d)confocal image of a SIL(diameter:10μm);(e)bright fi eld image of the CPW,with a SIL at the center.

從上面的描述中可以發(fā)現(xiàn),為了實(shí)現(xiàn)較好的自旋量子調(diào)控,關(guān)鍵是提高NV中心輻射熒光的收集效率以及微波脈沖的耦合效率.如圖3所示,金剛石折射率較大 (n=2.4),塊材樣品中NV中心輻射的部分熒光在到達(dá)表面后由于全反射效應(yīng)而無法被收集到.為了解決這個(gè)問題,可以在金剛石表面加工微結(jié)構(gòu)以提高熒光收集效率[19],如圖3(c)所示為聚焦離子束刻蝕工藝制備的固態(tài)浸沒透鏡[20],其中心包含著一個(gè)NV中心,該透鏡可以將NV中心的熒光收集效率大大提高,從平面結(jié)構(gòu)的約100 kps提升到500 kps以上.另一方面,為了提升施加的微波脈沖的耦合效率,我們?cè)诮]透鏡的旁邊用金屬沉積制備了一個(gè)微波共面波導(dǎo)結(jié)構(gòu),使得電子自旋單次翻轉(zhuǎn)可以在10 ns之內(nèi)完成(見下文討論).

3 單自旋量子調(diào)控和自旋相干性質(zhì)

3.1 單自旋拉比振蕩

拉比振蕩是二能級(jí)系統(tǒng)狀態(tài)在周期性外場驅(qū)動(dòng)下的振蕩行為.對(duì)于NV中心電子自旋而言,其拉比振蕩的快慢由施加的微波場的大小和方向所決定.如圖4所示,在布洛赫球面上,Z軸的投影表示自旋量子態(tài)的布居數(shù),定義北極為|0?≡ |mS=0?態(tài),南極為|1?≡ |mS=|+1?態(tài),則拉比振蕩對(duì)應(yīng)著量子比特狀態(tài)在布洛赫球面上的圓周運(yùn)動(dòng).不同的旋轉(zhuǎn)軸可以通過控制微波脈沖的相位來得到,而旋轉(zhuǎn)角度的大小取決于微波脈沖的強(qiáng)度和持續(xù)時(shí)間.

圖4 拉比振蕩 (a)脈沖序列;(b)典型的拉比振蕩信號(hào);(c)布洛赫球面表示Fig.4.Rabi oscillation:(a)Pulse sequence;(b)typical Rabi oscillation signal;(c)illustration in the Bloch sphere.

圖4(a)是NV中心電子自旋拉比振蕩的實(shí)驗(yàn)脈沖序列.首先是一個(gè)3μs的激光脈沖將電子自旋制備到|0?態(tài),隨后,一個(gè)確定長度的微波脈沖加載到樣品上,它會(huì)將電子自旋制備到一個(gè)特定的狀態(tài);緊接著,用第二個(gè)激光脈沖讀出并重新初始化電子自旋;電子自旋被微波操控后的狀態(tài)會(huì)反映在最后的熒光信號(hào)強(qiáng)度上.在連續(xù)激發(fā)下,單個(gè)NV中心每秒只有5×105的光子數(shù)可以被收集到,所以在一次讀出(0.3μs)中,得到的熒光光子計(jì)數(shù)是非常小的(不到1個(gè)).通常這樣的脈沖序列需要重復(fù)執(zhí)行105次,才能達(dá)到比較好的信噪比.圖4(b)是典型的單電子自旋拉比振蕩信號(hào),由于使用了共面波導(dǎo)天線,微波耦合效率很高,可以達(dá)到50 MHz以上的拉比振蕩頻率.

基于自旋拉比振蕩,可以方便地定義量子態(tài)的操控脈沖,它們對(duì)應(yīng)著單比特的量子邏輯門[9,10].在布洛赫球面上,從|0?態(tài)到|1?態(tài)需要經(jīng)歷半個(gè)圓周,這樣的微波脈沖為π脈沖,它等價(jià)于一個(gè)非門(NOT)的操作;|0?態(tài)到態(tài)需要經(jīng)過1/4個(gè)圓周,稱為π/2脈沖,對(duì)應(yīng)著Hadamard門.

圖5 自由弛豫衰減和自旋回波 (a),(b)脈沖序列;(c)典型的自由弛豫衰減和(d)自旋回波信號(hào);(e)—(h)不同時(shí)刻疊加態(tài)相位演化在布洛赫球赤道面上的表示Fig.5.Free induction decay(FID)and Hahn echo:(a),(b)Pulse sequence;(c)typical FID and(d)Hahn echo signal;(e)–(h)phase evolution in the equatorial plane of Bloch sphere.

3.2 自旋量子態(tài)的相干性質(zhì)

量子態(tài)包含著布居數(shù)和相位兩方面的信息,在布洛赫球面上分別由z軸上的投影大小和赤道面內(nèi)投影位置與x軸的夾角表示.對(duì)于一個(gè)真實(shí)存在的物理系統(tǒng),它總是和周圍環(huán)境存在著一定的耦合,量子態(tài)受到的影響也可以粗略地分為兩類來討論[1].引起電子自旋布居數(shù)變化的過程叫作縱向弛豫過程(relaxation),對(duì)應(yīng)著自旋系統(tǒng)能量的變化,該過程的特征時(shí)間一般用T1來表示.對(duì)于NV中心自旋,T1通常由晶格熱振動(dòng)決定[21],室溫下是毫秒量級(jí).

引起量子態(tài)相位變化的過程叫做退相干

(dephasing或decoherence),一般用T2和表示.NV中心電子自旋的相干性質(zhì)可以用自由弛豫衰減和自旋回波(T2)實(shí)驗(yàn)來測定.圖5(a)和圖5(b)分別是兩種實(shí)驗(yàn)使用的脈沖序列,它們都從激光極化好的|0?態(tài)出發(fā),用一個(gè)π/2脈沖把系統(tǒng)制備到疊加態(tài)然后讓其自由演化一段時(shí)間.在此期間,自旋會(huì)繞著外磁場進(jìn)動(dòng),進(jìn)動(dòng)頻率取決于其所處局域磁場的大小.在自由演化過程中,自旋量子態(tài)會(huì)積累一個(gè)相位,大小等于進(jìn)動(dòng)角頻率乘以演化時(shí)間.由于每次施加脈沖序列時(shí)NV中心所處的局域磁場不會(huì)嚴(yán)格一樣(具體原因見下面的分析),多次測量的平均效果就是相位的不確定度會(huì)隨著時(shí)間的增加而逐漸加大,直到完全丟失,該過程對(duì)應(yīng)的特征時(shí)間就是也叫作退相干時(shí)間.圖5(c)是典型的NV中心電子自旋自由弛豫衰減信號(hào),對(duì)應(yīng)的為2μs[18].

上面提到每次測量開始后,NV中心電子自旋所處環(huán)境的局域磁場都不能嚴(yán)格相同,主要原因是其近鄰自旋所帶來的影響.在金剛石晶格中隨機(jī)分布著一些電子自旋(N原子,P1 center)和核自旋(主要是13C),它們構(gòu)成了NV中心的自旋環(huán)境(spin bath).每個(gè)自旋相當(dāng)于一個(gè)小磁鐵,它們沒有極化,測量開始時(shí)它們的狀態(tài)是隨機(jī)的,等效于給中心電子自旋施加了一個(gè)微弱但是每次都不太一樣的磁場.由于這樣一個(gè)機(jī)制的存在,實(shí)驗(yàn)測得的值其實(shí)由NV中心周圍的自旋環(huán)境的統(tǒng)計(jì)性質(zhì)決定.一般也將這個(gè)過程稱為自旋環(huán)境熱漲落帶來的(中心電子自旋)退相干.對(duì)于室溫和小磁場下的實(shí)驗(yàn),周圍自旋環(huán)境狀態(tài)符合高斯分布,使得自由弛豫信號(hào)的外輪廓也表現(xiàn)出高斯形狀的衰減,具體分析可以參考文獻(xiàn)[18,22].

如果周圍自旋環(huán)境是慢變的,電子自旋的相干時(shí)間可以用自旋回波技術(shù)來延長.如圖5(b)所示的脈沖序列,在系統(tǒng)演化獲得一個(gè)隨機(jī)相位之后,可以施加一個(gè)π脈沖對(duì)其進(jìn)行翻轉(zhuǎn).如果局域環(huán)境是不變的,那疊加態(tài)將會(huì)在接下來的時(shí)間中積累反向的相位,直到完全抵消掉前半段的相位,此時(shí)系統(tǒng)會(huì)恢復(fù)到剛制備好的無相位差狀態(tài).對(duì)于真實(shí)的系統(tǒng),其自旋環(huán)境總是不可避免地在演化,所以自旋回波序列只能在一定程度上延長相干時(shí)間.對(duì)于高純的金剛石樣品,自旋環(huán)境主要由隨機(jī)分布的13C核自旋組成,演化非常慢,所以用自旋回波可以獲得幾百微秒的自旋相干時(shí)間,如圖5(d)所示.

表1列出了室溫下不同金剛石樣品中NV中心電子自旋的相干性質(zhì),可見樣品純凈度越高,雜質(zhì)自旋越少,自旋相干性質(zhì)也越好.對(duì)于12C同位素純化的化學(xué)氣相沉積單晶金剛石,NV中心電子自旋在室溫下都可以達(dá)到幾百微秒,其中的13C核自旋相干時(shí)間更可以達(dá)到秒量級(jí)[23];更一般的情況是天然豐度的13C分布,此時(shí)一般是微秒量級(jí),但是通過自旋回波等技術(shù)可以將其延長到幾百微秒的T2相干時(shí)間.如果金剛石中氮雜質(zhì)比較多,比如常見的Ib樣品,那決定系統(tǒng)退相干的主要因素就是氮原子帶來的P1中心,這是一種變化較快的電子自旋環(huán)境,對(duì)應(yīng)的會(huì)降到微秒以下,自旋回波技術(shù)也只能略微延長其相干時(shí)間到微秒量級(jí).進(jìn)一步地,如果NV中心在比較靠近金剛石表面的位置,比如納米顆粒中或者一些比較淺(深度小于50 nm)的樣品中,其他磁性或者電荷噪音會(huì)進(jìn)一步影響自旋相干性質(zhì)[24].

表1 室溫下不同金剛石樣品中NV自旋相干性質(zhì)比較Table 1.Room temperature spin coherence of NV center in di ff erent diamond samples.

3.3 動(dòng)力學(xué)解耦和動(dòng)態(tài)核自旋極化

自旋量子態(tài)的相干時(shí)間是非常重要的參數(shù),只有在相干時(shí)間之內(nèi),才能執(zhí)行相干的量子操控.除了純化樣品的方式,還有一些動(dòng)態(tài)方式可以延長自旋量子態(tài)相干時(shí)間,上面已經(jīng)提到過的自旋回波技術(shù)就是其中的一種.通過翻轉(zhuǎn)中心電子自旋,環(huán)境演化的慢變漲落會(huì)被抵消掉.進(jìn)一步地,如果增加翻轉(zhuǎn)脈沖的頻率,則可以抵消更快的環(huán)境漲落,這種更普適的技術(shù)叫作動(dòng)力學(xué)解耦.通常動(dòng)力學(xué)解耦脈沖序列的設(shè)計(jì)要考慮自旋環(huán)境的動(dòng)力學(xué)性質(zhì),還要盡量避免施加脈沖引入額外的操控誤差[9,22].利用動(dòng)力學(xué)解耦技術(shù),可以將電子自旋的相干時(shí)間延長到接近T1的量級(jí).

另外一種有效延長自旋態(tài)相干時(shí)間的方法叫動(dòng)態(tài)核自旋極化,它主要是通過極化自旋環(huán)境來抑制其熱漲落帶來的非均勻展寬.相對(duì)于電子自旋,核自旋的旋磁比要小3個(gè)量級(jí),這使得核自旋一般很難被極化起來.在NV中心相關(guān)的研究中,有兩種動(dòng)態(tài)核自旋極化的方案.其一是利用NV中心的激發(fā)態(tài)能級(jí)交錯(cuò)效應(yīng),在共振磁場(約500 G,1 G=10?4T)下,利用激光來同時(shí)建立電子自旋和核自旋的極化度[28].另外一種方案利用Hartman-Hahn雙共振條件,讓電子自旋拉比振蕩的頻率和近鄰13C核自旋的進(jìn)動(dòng)頻率一致,兩者之間在spin-lock的脈沖作用下可以進(jìn)行自旋極化度的交換.由于電子自旋的極化度可以在激光抽運(yùn)下達(dá)到非常高,所以經(jīng)過多次交換傳遞之后,周圍的核自旋也逐漸被極化,自旋環(huán)境的非均勻展寬(熱漲落帶來)逐漸被抑制,在這種情況下電子自旋的相干時(shí)間T?2可以獲得數(shù)倍的延長[29,30].

4 自旋量子調(diào)控在量子計(jì)算和量子傳感中的應(yīng)用

量子傳感是指利用量子系統(tǒng)(如囚禁離子、原子氣、光子和自旋等),量子性質(zhì)(如疊加態(tài)和糾纏態(tài))或量子現(xiàn)象(如超導(dǎo)和玻色-愛因斯坦凝聚)對(duì)某一物理量進(jìn)行精密測量的方法[12].作為室溫下具有極好相干性質(zhì)的固態(tài)自旋量子比特,NV中心是實(shí)現(xiàn)量子傳感的絕佳物理系統(tǒng),它同時(shí)擁有納米尺度空間分辨率以及光學(xué)手段操控的便利,有望成為室溫下單分子核磁共振譜儀以及核磁共振成像的核心單元.前面介紹了NV中心量子調(diào)控的基礎(chǔ)理論,光磁共振實(shí)驗(yàn)技術(shù)以及NV中心自旋態(tài)的相干性質(zhì).在本節(jié)中,我們將進(jìn)一步展示自旋量子調(diào)控在量子計(jì)算和量子傳感中的具體應(yīng)用,包括弱耦合核自旋的探測、電子自旋-核自旋復(fù)合系統(tǒng)受控量子邏輯門的實(shí)現(xiàn)、糾纏態(tài)的制備和在相位精密測量中應(yīng)用以及磁性相變?cè)鰪?qiáng)的納米溫度計(jì)的實(shí)現(xiàn).

4.1 弱耦合核自旋量子態(tài)的單次讀出

圖6 弱耦合核自旋的探測和單次讀出技術(shù)[31] (a)NV中心電子自旋和近鄰13C核自旋的相互作用;(b)利用動(dòng)力學(xué)解耦來解除自旋環(huán)境的影響或挑出特定的核自旋;(c)弱耦合核自旋單次讀出脈沖序列;(d)核自旋的量子跳變信號(hào)Fig.6.Detection and single-shot readout of a weakly coupled13C nuclear spin[31]:(a)Interaction between an NV electron spin and nearby nuclear spins;(b)one nuclear spin can be picked up with Carr-Purcell-Meiboom-Gill(CPMG)sequence while others are decoupled;(c)pulse sequence for nuclear spin state single-shot readout;(d)quantum jumps signal.

單次讀出技術(shù)是指對(duì)量子態(tài)的單次測量能以極高的保真度獲得該原始態(tài)塌縮后的信息.測量理論告訴我們:對(duì)于一個(gè)自旋量子比特,在測量過程中它會(huì)按照一定的概率塌縮到其本征態(tài),即自旋向上或者向下(取決于初態(tài)形式以及測量基的選擇).以NV中心電子自旋讀出過程為例,其單次讀出技術(shù)要求在低溫(4 K)下用共振光激發(fā),而且要準(zhǔn)確控制讀出時(shí)間,才能從收集到的光子計(jì)數(shù)中以較高的置信度判斷當(dāng)前電子處于|0?還是|1?態(tài)[32].量子計(jì)算的實(shí)現(xiàn)需要數(shù)目眾多的量子比特,NV中心近鄰有數(shù)量眾多且相干性質(zhì)極好的弱耦合13C核自旋,如果能把它們利用起來,有望構(gòu)建出功能強(qiáng)大的量子節(jié)點(diǎn),成為量子網(wǎng)絡(luò)和可拓展的量子計(jì)算核心器件.由于這些弱耦合的共振頻率非常接近,很難實(shí)現(xiàn)只觀測其中一個(gè)而不影響其他核自旋的狀態(tài),而室溫下對(duì)弱耦合核自旋量子態(tài)的單次讀出更是難上加難.已有的核自旋單次讀出技術(shù)依賴于強(qiáng)磁場或低溫等極端條件,而且只能施加在NV中心近鄰的強(qiáng)耦合核自旋上[33,34].

動(dòng)力學(xué)解耦脈沖和NV中心電子自旋的光學(xué)讀出機(jī)制給我們提供了一種實(shí)現(xiàn)弱耦合核自旋單次讀出的技術(shù)[31].如圖6所示,核自旋與中心電子自旋的耦合強(qiáng)度取決于它們間的相對(duì)位置.通過調(diào)節(jié)動(dòng)力學(xué)解耦脈沖的間隔,可以將特定的核自旋從復(fù)雜的自旋環(huán)境中選出.對(duì)于這個(gè)選出的核自旋,通過控制翻轉(zhuǎn)脈沖的個(gè)數(shù)可以實(shí)現(xiàn)它和中心電子自旋之間強(qiáng)度可控的糾纏態(tài)制備.如果核自旋和電子自旋只是部分糾纏,那對(duì)電子自旋的投影測量等效于對(duì)核自旋的弱測量.通過持續(xù)施加這個(gè)脈沖序列,如圖6(c)所示,核自旋的狀態(tài)就會(huì)被鎖定在兩個(gè)特定的本征態(tài)上,從而用常規(guī)的非共振光學(xué)讀出方法(室溫)就可以實(shí)現(xiàn)弱耦合核自旋的單次讀出[31].基于這種高靈敏度和高保真度的探測手段,處在復(fù)雜環(huán)境中的弱耦合13C核自旋量子狀態(tài)跳變被成功觀測到,如圖6(d)所示.

4.2 動(dòng)力學(xué)解耦實(shí)現(xiàn)的普適量子邏輯門

上面的例子展示了用動(dòng)力學(xué)解耦脈沖實(shí)現(xiàn)的可控量子測量,我們也可以用它來驅(qū)動(dòng)量子態(tài)的演化,實(shí)現(xiàn)量子邏輯門[35].如圖7(a)所示,考慮一個(gè)近鄰的13C核自旋,它的進(jìn)動(dòng)頻率和方向同時(shí)受控于外加磁場以及電子自旋的狀態(tài);當(dāng)電子自旋為|mS=0?態(tài)時(shí),核自旋僅繞著外磁場進(jìn)動(dòng);當(dāng)電子自旋為|mS=1?時(shí),核自旋的進(jìn)動(dòng)軸由外磁場和偶極相互作用的矢量合成決定.當(dāng)我們給中心電子自旋施加動(dòng)力學(xué)解耦脈沖時(shí),電子自旋的狀態(tài)會(huì)在|mS=0?和|mS=1?之間來回切換,核自旋的進(jìn)動(dòng)軸和進(jìn)動(dòng)速度也隨之切換.在電子自旋和核自旋構(gòu)成的雙比特算符空間中考慮這個(gè)問題時(shí),如圖7(c)所示,動(dòng)力學(xué)解耦脈沖會(huì)把系統(tǒng)導(dǎo)引到一個(gè)未知量子態(tài),這是因?yàn)閭鹘y(tǒng)的動(dòng)力學(xué)解耦脈沖僅以保護(hù)中心電子自旋相干性質(zhì)為目標(biāo),并沒有考慮核自旋量子態(tài)的演化.

圖7 用動(dòng)力學(xué)解耦來驅(qū)動(dòng)量子態(tài)的演化[35] (a),(b)外磁場和電子自旋狀態(tài)共同影響核自旋的演化路徑;(c)在算符空間中,如果不加任何操控,電子自旋態(tài)會(huì)很快退相干;施加普通動(dòng)力學(xué)解耦會(huì)驅(qū)動(dòng)量子態(tài)演化到不確定位置;(d)通過數(shù)值優(yōu)化,可以讓動(dòng)力學(xué)解耦驅(qū)動(dòng)效果等價(jià)于量子邏輯門操作,并保持系統(tǒng)相干性Fig.7.Quantum evolution steered by dynamical decoupling(DD)[35]:(a),(b)The evolution of a nearby nuclear spin is controlled by both the state of center electron spin and the external magnetic fi eld;(c)in the operator space,the electron spin dephase fast without DD protection;and the system is steered to an unknown state with traditional DD sequence;(d)with numerical optimization,the e ff ect of an engineered DD sequence equals to a quantum gate,which simultaneously protects the center electron spin from decohernece.

基于這個(gè)圖像,一個(gè)值得探索的問題是能否在保護(hù)好中心電子自旋相干性質(zhì)的同時(shí),也把復(fù)合量子比特系統(tǒng)的演化進(jìn)行可控的驅(qū)動(dòng),也就是實(shí)現(xiàn)量子邏輯門操作[35].答案是可行的:只要適當(dāng)放寬傳統(tǒng)脈沖的限制條件,針對(duì)具體耦合的核自旋(耦合參數(shù)實(shí)驗(yàn)測定),通過數(shù)值優(yōu)化可以找到對(duì)應(yīng)的動(dòng)力學(xué)解耦脈沖序列,其驅(qū)動(dòng)效果等價(jià)于兩比特量子邏輯門操作.這樣的量子邏輯門具有自保護(hù)功能,在操作的過程中可以主動(dòng)消除環(huán)境噪音帶來的相位噪聲,對(duì)于量子計(jì)算的物理實(shí)現(xiàn)具有重要意義.實(shí)驗(yàn)上,我們用這種方法構(gòu)建了NV中心電子自旋(用|0?和|1?表示)和近鄰13C核自旋(用|↑?和|↓?表示)的受控非門(Ce-NOTn),并演示了從電子自旋的疊加態(tài)出發(fā),利用這個(gè)受控非門制備復(fù)合體系最大糾纏態(tài) 貝爾態(tài)整個(gè)脈沖序列持續(xù)時(shí)間遠(yuǎn)大于中心電子自旋的退相干時(shí)間,但由于是用動(dòng)力學(xué)解耦脈沖實(shí)現(xiàn)的量子邏輯門,電子自旋的相干性質(zhì)得到了很好的保護(hù),最終得到的貝爾態(tài)保真度達(dá)到91%[35].值得說明的是,該方案將動(dòng)力學(xué)解耦從傳統(tǒng)的僅延長量子態(tài)存儲(chǔ)時(shí)間提升到驅(qū)動(dòng)量子態(tài)演化的層面,具有普適意義.

4.3 糾纏加強(qiáng)的相位精密測量

糾纏是量子系統(tǒng)的獨(dú)特之處,它非常脆弱敏感,如果操控得當(dāng)?shù)脑?可以大大提高一些測量的精度.上面的實(shí)驗(yàn)中我們演示了最大糾纏態(tài)的制備,在本小節(jié)中,我們將展示糾纏態(tài)對(duì)于相位測量的加強(qiáng)效果[36].這里的相位是指量子態(tài)的相位信息,從上面關(guān)于退相干的討論可知,大部分物理參數(shù)的測量(如弱磁探測、引力波探測、中微子振蕩探測)最終都是對(duì)量子相位的測量.

量子糾纏可以有效提高相位測量的精度,如圖8所示,當(dāng)兩個(gè)量子比特糾纏到一起時(shí),對(duì)它們相位信息的統(tǒng)一測量能獲得比獨(dú)立測量更高的精確度,逼近海森伯極限.基于NV中心電子自旋和近鄰13C核自旋構(gòu)成的雙量子比特系統(tǒng),在實(shí)現(xiàn)了糾纏態(tài)相位制備和測量等關(guān)鍵實(shí)驗(yàn)技術(shù)之后[36?38],我們對(duì)比了相位信息的單獨(dú)測量和糾纏態(tài)統(tǒng)一測量結(jié)果,統(tǒng)計(jì)這兩種情況下相位測量的方差信息,發(fā)現(xiàn)通過量子糾纏可以明顯地提升相位測量精度,從而實(shí)現(xiàn)了室溫固態(tài)系統(tǒng)中量子計(jì)量學(xué)的原理演示.量子計(jì)量學(xué)有廣闊的實(shí)用化前景,應(yīng)用范圍可以從微觀世界到宏觀物體甚至到宇宙星體,固態(tài)系統(tǒng)的原理性實(shí)驗(yàn)演示可以促進(jìn)精密測量技術(shù)從經(jīng)典方法到量子技術(shù)的跨越.

圖8 糾纏加強(qiáng)的相位精密測量[36] (a),(b)原理示意圖和相位依賴關(guān)系,其中上(下)部對(duì)應(yīng)獨(dú)立態(tài)(糾纏態(tài));(c)貝爾態(tài)的相干層析結(jié)果;(d)糾纏態(tài)和獨(dú)立態(tài)對(duì)相位測量的精度的影響Fig.8.Phase estimation enhanced by quantum entanglement[36]:(a)Quantum circuits and(b)phase relations,and the upper(lower)pane is single(entangled)state;(c)state tomography of the Bell state;(d)phase estimation error from single or entangled states.

4.4 納米尺度量子傳感器

NV中心電子自旋對(duì)所處環(huán)境的磁場信息非常敏感,通過對(duì)其光磁共振頻率的測量,可以實(shí)現(xiàn)高靈敏度的磁場探測.但是作為一個(gè)量子傳感器,它對(duì)溫度和壓強(qiáng)等參數(shù)的響應(yīng)卻比較微弱.為了拓展NV中心量子傳感的實(shí)用性,我們提出并實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了一種磁性臨界現(xiàn)象(相變)增強(qiáng)的納米尺度溫度探測方案[39].如圖9所示,一顆納米金剛石和磁性納米顆粒(此處為CuNi合金)組成了這個(gè)復(fù)合傳感器.利用納米顆粒磁性隨溫度變化的規(guī)律,將其感受到的溫度信息轉(zhuǎn)化成磁場信息,然后用NV中心光探磁共振方法進(jìn)行測量.由于NV中心對(duì)磁性信號(hào)非常敏感,原始的溫度信號(hào)在轉(zhuǎn)化成磁性信號(hào)之后,探測靈敏度大大提升;更進(jìn)一步,在磁性納米顆粒的居里溫度(相變點(diǎn))附近,其磁性和溫度的依賴關(guān)系也變得非常靈敏,使得待測信號(hào)得到兩個(gè)數(shù)量級(jí)的放大.

圖9 磁性相變加強(qiáng)的納米溫度計(jì)[39] (a)復(fù)合溫度計(jì)由納米鉆石和磁性納米顆粒構(gòu)成;(b)熒光掃描圖(插圖為掃描電子顯微鏡圖);(c)單顆磁性納米顆粒的相變;(d)復(fù)合納米溫度計(jì)的靈敏度和最佳工作區(qū)間Fig.9.Magnetic criticality enhanced nanothermometer[39]:(a)The hybrid sensor is built by a nanodiamond with ensemble NV centers and a magnetic nanoparticle(MNP);(b)confocal and scanning electron microscope(inset)images of the hybrid sensor;(c)phase transition of a single MNP;(d)temperature sensitivity and dynamic range of the hybrid nanothermometer.

圖9(b)是實(shí)驗(yàn)合成的一個(gè)復(fù)合納米溫度計(jì)的掃描電子顯微鏡圖和共聚焦熒光掃描圖.利用原位的激光加熱技術(shù),我們系統(tǒng)地測試了該磁性納米顆粒的磁性隨著溫度的依賴關(guān)系,并首次在室溫下大氣環(huán)境中觀測到了單個(gè)納米顆粒的磁性相變現(xiàn)象(鐵磁態(tài)到順磁態(tài)).如圖9(c)所示,納米顆粒的磁性在居里溫度附近出現(xiàn)極大的變化.利用這個(gè)效應(yīng)來進(jìn)行溫度測量,可以達(dá)到量級(jí)的靈敏度,是目前室溫大氣環(huán)境最靈敏的納米溫度計(jì).通過選擇不同居里溫度的磁性納米顆粒,可以改變復(fù)合傳感器的最佳工作區(qū)間,以該實(shí)驗(yàn)中的CuNi合金為例,只要調(diào)節(jié)兩種合金的比例,其相變溫度可以在0—627 K(Ni的居里溫度)之間連續(xù)調(diào)節(jié).相應(yīng)地,在這個(gè)溫度區(qū)間范圍內(nèi),針對(duì)不同的應(yīng)用需求,都可以用磁性相變加強(qiáng)的原理制備靈敏的復(fù)合納米溫度計(jì).該實(shí)驗(yàn)中合成的復(fù)合溫度計(jì)的最佳工作區(qū)間選擇在37?C附近,特別適用于細(xì)胞內(nèi)納米尺度的溫度探測.

5 結(jié) 論

本文從實(shí)驗(yàn)研究的角度,系統(tǒng)介紹了金剛石NV中心自旋光磁共振的基本原理和相關(guān)技術(shù),重點(diǎn)討論了其自旋退相干的主要機(jī)理和實(shí)驗(yàn)表征方法.以該領(lǐng)域最新的實(shí)驗(yàn)結(jié)果為例,探討了單自旋量子調(diào)控技術(shù)在量子計(jì)算和量子傳感中的一些具體應(yīng)用.

經(jīng)過近20年的積累和發(fā)展,NV中心自旋的量子調(diào)控技術(shù)已經(jīng)相對(duì)成熟,尤其對(duì)單自旋的操控已經(jīng)非常完善,目前的重點(diǎn)研究方向是發(fā)展多量子比特的相干操控技術(shù),這也是所有量子計(jì)算實(shí)驗(yàn)研究的共同目標(biāo).NV中心鄰近的弱耦合核自旋是實(shí)現(xiàn)較多量子比特的選擇之一,而NV中心電子自旋和光量子比特或超導(dǎo)量子比特構(gòu)成的復(fù)合系統(tǒng)也頗具吸引力,最近取得了一系列突破[40,41].

另一方面,將已經(jīng)成熟的量子相干操控技術(shù)用于解決具體的問題,如納米尺度的弱信號(hào)探測,也是大家重點(diǎn)關(guān)注的方向.對(duì)于生物、化學(xué)、材料和凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的研究,納米尺度極高靈敏度的傳感器都具有良好的應(yīng)用潛力[12,13,42].為了適應(yīng)這些方面的應(yīng)用,NV中心量子傳感研究逐漸從金剛石體內(nèi)擴(kuò)展到體外,也從固態(tài)常溫常壓條件擴(kuò)展到液態(tài)和復(fù)雜流體環(huán)境(如活細(xì)胞內(nèi)),甚至包括極低溫、高壓和強(qiáng)磁場等極端條件.金剛石獨(dú)特的力學(xué)、熱學(xué)和光學(xué)性質(zhì),加上不斷發(fā)展的量子操控技術(shù),為這個(gè)領(lǐng)域提供了無限多的可能性.

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