趙瑞超，韓躍新，何明照，李艷軍

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綠泥石的球磨特性及其破裂參數(shù)

趙瑞超1, 2，韓躍新1，何明照3，李艷軍1

(1. 東北大學(xué) 資源與土木工程學(xué)院，沈陽 110819；2. 內(nèi)蒙古科技大學(xué) 礦業(yè)與煤炭學(xué)院，包頭 014010；3. CITIC Pacific Mining Management Pty Ltd., 45 St. Georges Terrace, Perth, WA6000, Australia)

在相同的球磨條件下，對4種窄粒級的綠泥石進(jìn)行實驗室分批濕式球磨試驗。結(jié)果表明：4種粒級綠泥石的磨礦動力學(xué)都遵循一階磨礦動力學(xué)，球磨0.25~0.5 mm的綠泥石時獲得最大的破碎速率函數(shù)S=0.35 min?1，正常的破碎粒級范圍應(yīng)該小于0.5 mm；在較短的磨礦時間內(nèi)，0.25~0.5 mm綠泥石的細(xì)粒級產(chǎn)出具有明顯的零階產(chǎn)出特征；采用-算法獲得0.25~0.5 mm粒級綠泥石的累積破碎分布函數(shù)B，利用磨礦總體平衡動力學(xué)模型，對粒級為0.25~0.5 mm的綠泥石進(jìn)行球磨模擬仿真計算，試驗結(jié)果與模擬仿真結(jié)果高度一致。

綠泥石；濕式球磨；總體平衡動力學(xué)模型；破碎速率；累積破碎分布函數(shù)

磨礦作業(yè)是物料破碎作業(yè)的繼續(xù)，是物料入選前準(zhǔn)備的最后一道工序[1]。盡管近十多年來，超細(xì)粉碎及分級技術(shù)迅速發(fā)展，相繼開發(fā)高速沖擊粉碎機(jī)、振動磨機(jī)、攪拌磨機(jī)、氣流磨機(jī)、高壓輥磨機(jī)等磨礦設(shè)備，但上述磨礦加工方式均無法在規(guī)?；垠w加工生產(chǎn)方面替代球磨機(jī)，尤其是在粗磨作業(yè)中，球磨機(jī)仍然是磨礦作業(yè)中應(yīng)用最廣泛的設(shè)備[2?3]。

綠泥石是一族層狀結(jié)構(gòu)硅酸鹽礦物的總稱，其化學(xué)組成可表示為Y3[Z4O10](OH)2·Y3(OH)6，化學(xué)式中Y主要是Mg2+、Fe2+、Al3+和Fe3+，Z主要是Si和Al；晶體屬單斜、三斜或正交(斜方)晶系。它是一些變質(zhì)巖的造巖礦物，分布較廣，且硬度較低(莫氏硬度2~3)，在其他金屬或非金屬礦物選別提純過程中，綠泥石是一種易泥化的脈石礦物，一直都是重點研究對象[4?5]。另外，當(dāng)綠泥石礦石礦物達(dá)到一定工業(yè)要求時，可以作為一種重要的工業(yè)礦物原料，用于塑膠、造紙、醫(yī)藥、阻燃、牙膏等行業(yè)[6]。

針對球磨過程中易泥化的綠泥石磨礦特性，國內(nèi)研究文獻(xiàn)相對較少，本文作者使用實驗室小型球磨機(jī)，采用分批濕式球磨工藝對4種窄粒級的(1.19~2、0.5~1.19、0.25~0.5和0.15~0.25 mm)綠泥石球磨特性及其破裂參數(shù)進(jìn)行試驗研究，利用總體平衡分批磨礦微分動力學(xué)數(shù)學(xué)模型(PBM)和-算法，研究該窄粒級綠泥石單獨球磨時，綠泥石的破裂參數(shù)(破裂速率函數(shù)S和累積破裂分布函數(shù)B)特性，通過球磨試驗結(jié)果建立綠泥石礦樣的磨礦動力學(xué)數(shù)學(xué)模型。

1 實驗

1.1 礦樣原料的制備

綠泥石礦樣取自遼寧海城市瑞通礦業(yè)有限公司，綠泥石經(jīng)水洗去礦石表面的礦泥，自然晾干后采用實驗室顎式破碎機(jī)?臺式圓盤破碎機(jī)破碎至2 mm以下，并取樣對其進(jìn)行化學(xué)多元素和XRD分析，然后使用標(biāo)準(zhǔn)套篩在振篩機(jī)上篩分20 min，獲得1.19~2、0.5~1.19、0.25~0.5、0.15~0.25和＜0.15 mm5個粒級產(chǎn)品。綠泥石的化學(xué)多元素分析和XRD分析結(jié)果分別見表1和圖1。由表1和圖1分析可知，綠泥石的純度高達(dá)95%以上，綠泥石中含有少量的菱沸石(CaAl2Si4O12?6H2O)。

圖1 綠泥石單礦物的XRD譜

1.2 試驗方法

采用100 mm×150 mm實驗室小型滾筒式球磨機(jī)進(jìn)行分批開路濕式球磨試驗。所用滾筒球磨機(jī)的容積為1 L，磨礦介質(zhì)為球并以體積填充率為基準(zhǔn)，即料球比(物料體積與球間隙體積之比)為0.6。在試驗過程中，保持滾筒轉(zhuǎn)速為105 r/min，即磨機(jī)的轉(zhuǎn)速率為0.75，球的填充率為0.4，磨礦球介質(zhì)總質(zhì)量為1.86 kg，球磨介質(zhì)的直徑為25、20和15 mm，球徑的大小配比為3:3:4，磨礦濃度為70%。對每次的磨礦產(chǎn)品進(jìn)行干濕聯(lián)合粒度篩析，根據(jù)各粒級的產(chǎn)品產(chǎn)率進(jìn)行理論計算，獲得綠泥石的破裂參數(shù)。

2 磨礦總體平衡動力學(xué)模型及特征參數(shù)的求解

基于磨礦過程中物料平衡原理，根據(jù)破碎速率函數(shù)和破碎分布函數(shù)的概念和一階動力學(xué)磨礦方程，1965年，REID[7]提出了時間連續(xù)?顆粒離散磨礦動力學(xué)數(shù)學(xué)模型：總體平衡動力學(xué)模型(PBM)。該磨礦動力學(xué)模型廣泛應(yīng)用于磨礦過程中的數(shù)值模擬仿真、球磨機(jī)的優(yōu)化和設(shè)計以及球磨工藝參數(shù)確定[8?10]，另外，也可以揭示球磨過程中的破碎機(jī)制[11?12]，其數(shù)學(xué)表達(dá)式如下：

式中：=1，2，3，…，；=1，2，3，…，(＞)；m()為時刻第粒級的含量(產(chǎn)率)；S為破裂速率函數(shù)，min?1；b為破裂分布函數(shù)，表示從給料第粒級粉碎至產(chǎn)品中第粒級的產(chǎn)率。為了方便表述和計算，總體平衡動力學(xué)模型中的破碎分布函數(shù)b常用累積破碎分布函數(shù)B表示：

因此，B表示為給料中第粒級破碎后形成的產(chǎn)品中小于粒級的累積產(chǎn)率。對于最粗粒級物料或者窄級別單粒級物料磨碎時，即第一粒級物料=1，式(1)可以簡化為：

式中：1()為時刻第一粒級的質(zhì)量分?jǐn)?shù)(產(chǎn)率)；1()為第一粒級的破裂速率函數(shù)。當(dāng)破裂速率函數(shù)1與磨礦時間無關(guān)，即物料的磨礦過程符合一階線性動力學(xué)模型時，對于單粒級物料可知1(0)=1，將式(3)積分求解可以獲得：

式(4)就是常見的磨礦一階動力學(xué)方程。如果將試驗結(jié)果1()的半對數(shù)作為磨礦時間的函數(shù)進(jìn)行畫坐標(biāo)圖，它們的關(guān)系應(yīng)為直線關(guān)系，且直線的斜率即為破碎速率函數(shù)1。

為求該方程式(1)的解，首先必須求出中參數(shù)S和b。關(guān)于參數(shù)S和b的特性及其測定，許多學(xué)者做了詳細(xì)的研究計算，提出許多參數(shù)估算方法[13?16]，本文作者主要采用KAPUR的-算法[13, 16]。-算法的基本指導(dǎo)思想為將總體平衡動力學(xué)方程轉(zhuǎn)換成、兩個函數(shù)，使之能迭代運算，以便于用計算機(jī)求解參數(shù)的值。這個方程推導(dǎo)過程比較繁瑣，具體過程可以參考相關(guān)文獻(xiàn)[16]。當(dāng)原料為單粒級(=1)時，可以得出：

3 結(jié)果與討論

3.1 不同粒級綠泥石的破裂速率函數(shù)

對4種不同單粒級(1.19~2、0.5~1.19、0.25~0.5和0.15~0.25 mm)綠泥石進(jìn)行分批濕式球磨試驗。試驗數(shù)據(jù)結(jié)果代入式(4)，計算結(jié)果如圖2所示。

由圖2可以看出，球磨單粒級綠泥石時(=1)，在試驗的粒級范圍內(nèi)，綠泥石的磨礦動力學(xué)行為符合一階線性規(guī)律，即破裂速率函數(shù)S與磨礦時間無關(guān)，每條直線的斜率為該粒級綠泥石的破碎速率函數(shù)S，即綠泥石的磨礦動力學(xué)符合一階磨礦動力學(xué)，4種不同單粒級1.19~2、0.5~1.19、0.25~0.5和0.15~0.25 mm的綠泥石的破碎速率分別為0.09、0.16、0.35和0.15 min?1；另外，由圖2可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng)=0時，各粒級綠泥石的動力學(xué)曲線延長接近通過零點。對于0.25~0.5 mm粒級的綠泥石，當(dāng)=0時，縱坐標(biāo)的截距絕對值最大，即ln[1()/1(0)]=0.045，可以計算得出，[1()/1(0)]≈0.956。理論上認(rèn)為0.25~0.5 mm粒級綠泥石中僅含有少量細(xì)粒級綠泥石，由此可以認(rèn)為綠泥石各粒級篩分得比較完全。

圖2 不同粒級綠泥石的磨碎行為

為了更清晰地表達(dá)不同給料粒級對綠泥石破裂速率函數(shù)S的影響，圖3給出了綠泥石破碎速率函數(shù)(或破碎速率)S與綠泥石粒級的關(guān)系。

由圖3可知，給料粒級為0.25~0.5 mm時，破碎速率函數(shù)S取得最大值0.35 min?1。當(dāng)小于0.5 mm時，破碎速率函數(shù)S隨著粒度尺寸的減小而降低；當(dāng)大于0.5 mm時，破碎速率函數(shù)S隨著粒度尺寸的增加而降低。一般認(rèn)為：在正常的球磨條件下，粗礦塊的裂縫及裂紋相對較多，力學(xué)性能(包括硬度、韌性、解理及架構(gòu)缺陷等)降低比較明顯，隨著礦塊粒度的變小，裂縫及裂紋逐漸消失，強(qiáng)度逐漸增大，力學(xué)的均勻性增高，故球磨細(xì)粒級物料相對比較困難，也就是說破裂速率函數(shù)S會隨著磨礦粒級的減小而降低。本試驗條件下，綠泥石在小于0.5 mm粒級為正常的破碎范圍，當(dāng)綠泥石顆粒的粒度超過0.5 mm時，破裂速率函數(shù)S會隨著給礦物料粒級的增大而降低，出現(xiàn)這種非正常磨碎現(xiàn)象，主要是由于物料的粒度過于粗大，在磨礦過程中球介質(zhì)無法將物料夾在球介質(zhì)之間，獲得有效地沖擊和研磨，導(dǎo)致在球磨過程中粗粒級物料不能正常磨碎[17?19]。因此，該磨礦條件下，對綠泥石的正常球磨粒級范圍應(yīng)該小于0.5 mm，以下的球磨試驗使用最大破碎速率值時的粒級，即0.25~0.5 mm粒級的綠泥石進(jìn)行下一步球磨試驗。

圖3 給料粒度與破碎速率Si的關(guān)系

3.2 綠泥石的細(xì)粒級零階產(chǎn)出特征

試驗結(jié)果表明，物料在較短的磨礦時間內(nèi)均具有相當(dāng)顯著的細(xì)粒級零階產(chǎn)出特征[13, 20]，即磨礦速率為常數(shù)：

式中：和均為常數(shù)，圖5是對式(7)中指數(shù)常數(shù)的線性回歸。

由圖5可以獲得綠泥石磨碎時常數(shù)和的值分別為0.204和0.369。通常對于某一物料，在正常的磨碎條件下，不管磨機(jī)尺寸、磨礦條件(如裝球率、轉(zhuǎn)速率、裝礦量、球介質(zhì)組成等均不相同)和磨礦環(huán)境(包括有無另一組分存在、另一組分的種類、組分的配比)如何變化，其值是相同的。即值只與物料本身的碎裂特性有關(guān)[21?22]，這里獲得的常數(shù)是否正確，將會在球磨自然粒級分布的綠泥石中進(jìn)行驗證。

圖4 0.25~0.5 mm綠泥石細(xì)粒產(chǎn)出特征

圖5 短時間磨礦時赤鐵礦的與xi的關(guān)系

3.3 綠泥石的累積分布函數(shù)

針對0.25~0.5 mm粒級的綠泥石球磨0.5、1、2和3 min的球磨試驗結(jié)果采用-算法，可以獲得該粒級綠泥石的球磨累積破碎分布函數(shù)B。試驗數(shù)據(jù)代入式(5)，試驗結(jié)果如圖6所示。

由圖6可知，當(dāng)橫坐標(biāo)=0時，在縱坐標(biāo)上的截距就是累積破碎分布函數(shù)B1(≥3)，即取每個粒級擬合直線在縱坐標(biāo)ln(R)/ln(1)的截距，根據(jù)B1的定 義[8, 16]，11=1，21=1，根據(jù)-算法獲得0.25~0.5 mm粒級綠泥石累積破碎分布函數(shù)B(=1)結(jié)果如圖7所示。圖7中也給出了累積破碎分布函數(shù)B的擬合方程，可以獲取該粒級綠泥石破碎到任意粒級的累積破碎分布函數(shù)值。

圖6 采用G-H算法繪制的0.25~0.5 mm綠泥石濕式磨礦試驗結(jié)果圖

圖7 綠泥石的累積分布函數(shù)(i≥2，點—試驗數(shù)據(jù)，線—數(shù)據(jù)擬合結(jié)果)

3.4 綠泥石的模擬計算結(jié)果

0.25~0.5 mm粒級綠泥石在球磨過程中，破裂速率函數(shù)1由圖2或圖3給出，采用-算法計算獲得0.25~0.5 mm綠泥石的累積破裂分布函數(shù)B1(見圖7)，磨礦總體平衡動力學(xué)數(shù)學(xué)模型的仿真計算來考查這些破裂參數(shù)是否成立。在假定上述各破裂參數(shù)計算公式成立的前提下，代入式(1)模擬仿真，此時，綠泥石為單粒級礦物(=1)，式(1)很容易被積分求解獲得。圖8給出了模型仿真結(jié)果和試驗結(jié)果。

由圖8可知，隨著磨礦時間的增加，各細(xì)粒級綠泥石的產(chǎn)率也隨著增加，當(dāng)磨礦時間由0.5 min增加到3 min時，＜0.044 mm粒級的綠泥石試驗結(jié)果產(chǎn)率由原來的2.8%增加到了19.3%。當(dāng)球磨1 min時， ＜0.044 mm、＜0.074 mm、0.010 mm 3個粒級的綠泥石負(fù)累積產(chǎn)率試驗結(jié)果分別為10.64%、12.54%、14.39%。從圖8中也可以發(fā)現(xiàn)，該球磨模擬仿真計算與試驗結(jié)果的最大偏差仍小于2%，0.25~0.5 mm的綠泥石也可以獲得了比較滿意的模型仿真結(jié)果。這也說明前述假設(shè)是成立的，該粒級的綠泥石在磨礦過程中，其碎裂參數(shù)是正確的，可以認(rèn)為該數(shù)學(xué)仿真模型能對任意時刻0.25~0.5 mm綠泥石的磨礦產(chǎn)品粒度分布進(jìn)行理論分析計算。

圖8 0.25~0.5 mm綠泥石試驗結(jié)果與模擬計算結(jié)果

4 結(jié)論

1) 對4個窄粒級的綠泥石球磨試驗，結(jié)果發(fā)現(xiàn)它們都符合一階磨礦動力學(xué)方程。每個粒級在球磨過程中，破碎速率函數(shù)S是常數(shù)，與磨礦時間無關(guān)。在相同的條件下，給料粒級為0.25~0.5 mm時，該粒級綠泥石的破碎速率函數(shù)S取得最大值0.35 min?1，在該球磨條件下，綠泥石的正常球磨粒級范圍應(yīng)該小于0.5 mm。

2)球磨粒級為0.25~0.5 mm的綠泥石時，試驗結(jié)果表明：在較短的磨礦時間內(nèi)，細(xì)粒級的產(chǎn)出具有明顯的零階產(chǎn)出特征，并獲得了綠泥石單礦物零階產(chǎn)出特征參數(shù)值為0.369；同時，根據(jù)球磨試驗結(jié)果，采用-算法獲得綠泥石累積破碎分布函數(shù)B。

3) 根據(jù)所獲綠泥石的破碎特征參數(shù)(破碎速率函數(shù)和累積破碎分布函數(shù))對0.25~0.5 mm粒級的綠泥石進(jìn)行仿真模擬計算。模擬計算結(jié)果表明：球磨0.25~0.5 mm粒級綠泥石的試驗結(jié)果與模擬仿真計算結(jié)果最大誤差小于2%，獲得了比較滿意的一致性，可以認(rèn)為前述計算獲得的磨礦破裂參數(shù)(破碎速率函數(shù)S和累積破碎分布函數(shù)B)是正確的。

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Ball grinding characteristic and breakage parameters of chlorite

ZHAO Rui-chao1, 2, HAN Yue-xin1, HE Ming-zhao3, LI Yan-jun1

(1. School of Resources & Civil Engineering, Northeastern University, Shenyang 110819, China; 2. School of Coal & Mining Engineering, Inner Mongolia University of Science & Technology, Baotou 014010, China; 3. CITIC Pacific Mining Management Pty Ltd., 45 St. Georges Terrace, Perth, WA6000, Australia)

Under an invariant mill environment, batch wet ball grinding studies were carried out by grinding four mono-sized fractions of single mineral of chlorite. The results show that all mono-sized fractions of chlorite follow the first-order breakage mechanism.The maximum breakage rate for chlorite, obtained in the feed size fraction of 0.25?0.5 mm, is 0.35 min?1. The normal breakage behavior is obtained when the feed size is less than 0.5 mm. The fine fraction output for 0.25?0.5 mm size fractions of chlorite has a clear the zero-order output characteristics at a relatively short grinding time. The cumulative breakage distribution functions for 0.25?0.5 mm size fractions of chlorite are obtained using-algorithm. The simulated product size distribution data obtained，using the discrete-size, continuous-time Population Balance Model (PBM), are consistent with experimental data for 0.25?0.5 mm size fractions of chlorite.

chlorite; wet ball grinding; population balance model; breakage rate; cumulative breakage distribution function

Project(2012BAB14B05) supported by the National Key Technology R & D Program of Ministry of Science & Technology of China; Project(N140108001) supported by the Major Scientific and Technological Innovation Projects of Fundamental Research Funds for the Central Universities, China; Project(2011NCL042) supported by the University Research Fund of Inner Mongolia University of Science & Technology, China

2017-02-24;

2017-09-20

HAN Yue-xin; Tel: +86-24-83680162; E-mail: dongdafulong@mail.neu.edu.cn

“十二五”國家科技支撐計劃項目(2012BAB14B05)；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費重大科技創(chuàng)新項目(N140108001)；內(nèi)蒙古科技大學(xué)創(chuàng)新基金項目(2011NCL042)

2017-02-24；

2017-09-20

韓躍新，教授，博士；電話：024-8368 0162；E-mail：dongdafulong@mail.neu.edu.cn

10.19476/j.ysxb.1004.0609.2018.05.25

1004-0609(2018)-05-1076-07

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(編輯 王 超)