楊瑛，王德立，張興翠，敖蘇

(1.中國(guó)醫(yī)學(xué)科學(xué)院 藥用植物研究所 海南分所，海南 ?？?，570311；2.西南大學(xué) 農(nóng)學(xué)與生物科技學(xué)院，重慶 400700；3.海南出入境檢驗(yàn)檢疫局，海南 海口 570311；4.海南省外來(lái)有害生物預(yù)警與檢疫防控工程技術(shù)研究中心，海南 ?？?570311)

益智AlpiniaoxyphyllaMiq為姜科Zingiberaceae山姜屬AlpiniaRoxb.多年生草本植物，是一種常用中藥，為“四大南藥”之一[1]。生于陰濕的密林或疏林下，主產(chǎn)于海南，廣東、廣西、云南等地有少量分布[2]。益智以干燥果實(shí)入藥，具有溫脾止瀉，攝唾涎、固精縮尿等功效，用于腎虛遺尿，小便頻數(shù)，遺精白濁，脾寒泄瀉，腹中冷痛，口多唾涎。益智不僅具有較高的藥用價(jià)值，還是中國(guó)衛(wèi)生部公布的藥食同源的植物資源之一。現(xiàn)代研究表明益智果實(shí)中含有的主要化學(xué)成分有：萜類、甾醇類、二苯庚烷類、黃酮類、酚類等成分[3]。藥理研究表明[4-5]，益智果實(shí)主要有神經(jīng)保護(hù)、抗癌、強(qiáng)心、舒張血管、抗氧化和提高免疫力等作用。

中藥安全是當(dāng)前中藥原料生產(chǎn)最重要的質(zhì)量要求，主要包括農(nóng)殘、有害微生物、重金屬等，其中重金屬含量成為藥材和其他經(jīng)濟(jì)作物質(zhì)量安全的重要指標(biāo)，在原料生產(chǎn)中它們與土壤、水源、空氣、農(nóng)藥及肥料使用等密切相關(guān)。在藥材中含量甚微，但對(duì)人體危害巨大。多項(xiàng)研究成果表明[6-8]，重金屬對(duì)人體的正常新陳代謝和生理作用都有毒害，過(guò)量重金屬在身體內(nèi)積累將導(dǎo)致不同類型的中毒性腎病、神經(jīng)系統(tǒng)受損，甚至致癌等。Pb對(duì)神經(jīng)系統(tǒng)、消化系統(tǒng)和造血系統(tǒng)等都有毒性作用；Cd對(duì)人體有致畸、致癌、致突變等毒性作用；Cu雖然是人體必須元素，但較高濃度的Cu具有溶血作用，能引起肝、腎良性壞死[9]。因此，重金屬成為評(píng)價(jià)中藥材質(zhì)量的重要指標(biāo)之一。

益智作為海南特殊南藥，全國(guó)95%以上的益智產(chǎn)自于海南島。在海南野生益智極為稀少，已被廣泛種植于橡膠、檳榔等經(jīng)濟(jì)林下和次生林下，總面積約25萬(wàn)畝(1畝≈666.7 m2)。不同林地類型的種植園受到不同種植模式、管理水平、施肥情況和病蟲(chóng)害防治方法的影響，可能會(huì)導(dǎo)致部分種植園內(nèi)土壤重金屬含量及益智果實(shí)重金屬含量超標(biāo)，從而影響藥材品質(zhì)。為弄清海南不同林地類型土壤重金屬含量情況及益智果實(shí)對(duì)重金屬的儲(chǔ)存或富集能力，明確優(yōu)質(zhì)益智生產(chǎn)的適宜種植環(huán)境，本文采用原子吸收光譜法對(duì)采自益智主產(chǎn)區(qū)8個(gè)地區(qū)6種林下的益智果實(shí)及其實(shí)生土壤中銅、鎘、鉛3種重金屬的含量進(jìn)行測(cè)定，并討論不同地區(qū)不同林地對(duì)益智果實(shí)重金屬含量的影響，為今后開(kāi)展益智的規(guī)范化種植、質(zhì)量評(píng)價(jià)以及資源的合理利用提供理論依據(jù)。

1 材料與儀器

1.1 材料采集

供試的益智果實(shí)及土壤材料采集地點(diǎn)、林地類型等見(jiàn)表1。

1.2 試劑及儀器

AA-7000原子吸收分光光度計(jì)(日本島津，工作參 數(shù)見(jiàn)表1.1)；空心陰極燈(北京有色金屬研究院)；FA系列電子天平，(精確到0.000 1，上海精天電子儀器有限公司)；DHG-9245A型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱(上海一恒科技有限公司)；海能SH220石墨消解儀(北京中顯恒業(yè)儀器儀表有限公司)；實(shí)驗(yàn)室超純水機(jī)(上海泰和儀器有限公司)；HNO3、HClO4及HF均為分析純；銅Cu、鉛Pb、鎘Cd的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液的質(zhì)量濃度為1000 μg·mL-1，使用時(shí)，逐漸稀釋到標(biāo)準(zhǔn)系列。

表1 益智果實(shí)及土壤采集地區(qū)以及林地類型(均為3份)

注：1～6分別表示：次生林、小葉桉、橡膠林、檳榔林、膽木林、松樹(shù)林。

1.3 測(cè)試條件

選定的儀器工作條件見(jiàn)表2：

表2 火焰原子吸收光譜法的工作條件

2 方法

2.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液制備

2%硝酸溶液：精密移取16 mL硝酸，置500 mL量瓶中，加水稀釋并定容至刻度，作為標(biāo)準(zhǔn)溶液的稀釋劑。

標(biāo)準(zhǔn)溶液配制：取Cu、Cd、Pb單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液各5 mL，分別置于50 mL容量瓶中，以稀釋劑定容至刻度，配制成各元素濃度均為100 μg·mL-1的標(biāo)準(zhǔn)母液(0～5 ℃貯存)。

精密吸取標(biāo)準(zhǔn)母液適量，用稀釋劑稀釋，配制成不同濃度的標(biāo)準(zhǔn)測(cè)試液，見(jiàn)表3。

表3 標(biāo)準(zhǔn)溶液濃度配制表 μg·mL-1

2.2 待測(cè)液制備

2.2.1 益智果實(shí) 精準(zhǔn)稱取樣品1 g左右于消解管中，加入10 mL HNO3和HClO4的混合溶液(硝酸∶高氯酸=3∶1)，封口浸泡過(guò)夜。消解儀升溫程序設(shè)定見(jiàn)表4，消煮到溶液無(wú)色或清亮后繼續(xù)加熱，至消解管中的溶液剩余量為2～3 mL，放冷。將消解液轉(zhuǎn)入50 mL容量瓶中，用少量2%硝酸洗滌消解管3次，洗液合并于容量瓶中，用2%硝酸稀釋至刻度，搖勻，即得。重復(fù)3次，同時(shí)取3支空白消煮管，僅加10 mL HNO3和HClO4的混合溶液，做空白對(duì)照。

表4 石墨消解儀升溫程序設(shè)定

2.2.2 土壤 精確稱取樣品0.5 g左右于消解管中，加入10 mL HNO3浸泡過(guò)夜，放置于石墨消解儀中，先60 ℃消煮30 min；然后待溶液冷卻加入3 mL HF，升溫至160 ℃保持120 min；再次待溶液冷卻后加入1 mL HClO4，升溫至200 ℃保持150 min；最后直至溶液澄清透明，剩余2～3 mL即消煮完全，將消解液轉(zhuǎn)入50 mL容量瓶中，用少量2%硝酸洗滌消解管3次，洗液合并于50 mL容量瓶中，用2%硝酸稀釋至刻度，搖勻，即得，重復(fù)3次。同時(shí)取空白管只加酸不加樣品，做空白試驗(yàn)。

3 結(jié)果與分析

3.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制

將銅Cu、鉛Pb、鎘Cd的標(biāo)準(zhǔn)液稀釋成適宜濃度的系列工作液見(jiàn)表3，按表1儀器的條件分別測(cè)定，結(jié)果見(jiàn)表5。由表5可知，3種元素的濃度及相應(yīng)的吸收波長(zhǎng)呈線性關(guān)系。

表5 元素標(biāo)準(zhǔn)曲線、重復(fù)性、精密度試驗(yàn)結(jié)果

3.2 重復(fù)性試驗(yàn)

取相同益智樣品1.000 g，平行測(cè)定3份，分別計(jì)算RSD值，結(jié)果見(jiàn)表5。

3.3 精密度試驗(yàn)

取各元素的標(biāo)準(zhǔn)溶液，分別重復(fù)測(cè)定6次，計(jì)算RSD值，結(jié)果見(jiàn)表5。

3.4 回收率試驗(yàn)

精密稱取益智果實(shí)粉末0.500 0 g共6份，3份用于樣品含量測(cè)定，3份加入標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行加標(biāo)測(cè)定，結(jié)果見(jiàn)表6。

表6 加標(biāo)回收試驗(yàn)結(jié)果

由表5、6可知，Cu、Cd、Pb標(biāo)樣在一定范圍內(nèi)線性關(guān)系良好，精密度試驗(yàn)中各元素RSD值為0.62%～1.08%，重復(fù)試驗(yàn)中各元素RSD值為1.81%～2.38%，回收率試驗(yàn)中各元素平均回收率為98.24%～101.54%，RSD值為1.35%～3.88%，說(shuō)明原子吸收光譜測(cè)定Cu、Cd、Pb的方法精密度好，重現(xiàn)性好，可以采用。

3.5 測(cè)定結(jié)果

3.5.1 益智土壤及果實(shí)中重金屬含量及分析 經(jīng)過(guò)處理的待測(cè)樣品Cu、Pb、Cd元素根據(jù)表1儀器工作條件，使用原子吸收分光光度法測(cè)定吸光度，每個(gè)樣本重復(fù)3次；根據(jù)表5標(biāo)準(zhǔn)曲線計(jì)算各樣品中Cu、Pb及Cd元素含量，結(jié)果見(jiàn)表7。

表7 益智土壤及果實(shí)Cu、Cd、Pb測(cè)定結(jié)果 mg·kg-1

注：字母表示P值在0.05水平下差異顯著；“—”表示未檢測(cè)到。

由表7可知，不同種植園益智果實(shí)中各元素差異顯著，QZCX-1與WZSM-5的Cu含量均較高，分別為14.78、10.19 mg·kg-1；WNCX-1、WNCX-2及TCWP-1的Cd含量分別為0.12、0.12、0.1 mg·kg-1，比其他地區(qū)稍高；WNSG-3的Pb含量最高為4.61 mg·kg-1，其次是WNCX-1、QZCX-3、QZCX-1及WNSG-4，含量分別為2.68、2.37、3.21、2.45 mg·kg-1，其他地區(qū)均較低或未檢測(cè)到。不同種植園區(qū)土壤中各元素差異顯著，WNCX-2的Cu、Pb含量均最高，分別為50.99、111.74 mg·kg-1；QZCX-3、BTBC-4、BTJT-3及BTJT-4的Cd含量均較高，分別為44.46、38.33、37.90、36.56 mg·kg-1。益智果實(shí)中重金屬總量較低的是BTJT-4、TCWP-1及WZSM-3，分別為2.09、2.56、3.01 mg·kg-1；土壤中重金屬總量較低的是BTBC-3、QZXG-1及WNSG-4，分別為54.40、74.63、75.35 mg·kg-1。

3.5.2 益智土壤及果實(shí)污染程度綜合評(píng)價(jià)

3.5.2.1 評(píng)價(jià)方法 評(píng)價(jià)方法采用單因子污染指數(shù)法和Nemerow綜合污染指數(shù)法[10]。其中，單因子污染指數(shù)模型P=Ci/Si，P為污染因子i的單因子污染指數(shù)，Ci為污染因子i的實(shí)測(cè)濃度，Si為污染因子i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)(國(guó)家限量標(biāo)準(zhǔn))；Nemerow 綜合污染指數(shù)模型是一種兼顧極值或突出最大值的計(jì)權(quán)型多因子環(huán)境質(zhì)量指數(shù)。其基本計(jì)算式為：

(1)

式中：Pimax為各單因子環(huán)境質(zhì)量指數(shù)中最大者，Pi為土壤各污染指標(biāo)指數(shù)的平值。

3.5.2.2 評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn) 根據(jù)益智栽培技術(shù)的SOP中規(guī)定[11]，土壤質(zhì)量應(yīng)達(dá)到國(guó)家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB15618-2008)二級(jí)或以上標(biāo)準(zhǔn)；益智果實(shí)要達(dá)到我國(guó)商務(wù)部2004年頒布的《藥用植物及制劑進(jìn)出口綠色行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)》(WM/T2-2004)限量標(biāo)準(zhǔn)，見(jiàn)表8。在污染等級(jí)劃分中，按照現(xiàn)行污染指數(shù)的通用等級(jí)進(jìn)行區(qū)分，見(jiàn)表9。

表8 中藥材及土壤重金屬參考標(biāo)準(zhǔn) mg·kg-1

表9 Nemerow評(píng)價(jià)法污染等級(jí)劃分

3.5.2.3 益智土壤及果實(shí)污染指數(shù)評(píng)價(jià) 由表10可知，土壤主要污染因子為Cd；QZXG-1、QZXG-4及WZSM-3三個(gè)種植園區(qū)Pn=0.55、0.66、0.69，均小于0.7屬于清潔土壤，其余均大于3.0屬于重度污染土壤。由表中Pn值可知，18個(gè)種植園區(qū)益智實(shí)生土壤品質(zhì)優(yōu)劣：QZXG-1>QZXG-4>WZSM-3>BTBC-3>WZSM-5>WNSG-4>WNSG-3>QZXG-3>QZCX-1>WZSM-1>TCWP-1>WNCX-1>WZSM-6>WNCX-2>BTJT-4>BTJT-3>BTBC-4>QZCX-3。

表10 各種植園區(qū)益智土壤及果實(shí)Cu、Cd、Pb污染指數(shù)

益智果實(shí)主要污染因子是Cu，其次是Pb、Cd，除WNSG-3益智果實(shí)Pn=0.72屬于Ⅱ級(jí)；其余種植園區(qū)Pn均小于0.7，屬于Ⅰ級(jí)；其中，質(zhì)量最佳的是BTJT-4益智果實(shí)，Pn=0.11。由表中Pn值可知，18個(gè)種植園區(qū)益智果實(shí)品質(zhì)優(yōu)劣：BTJT-4>BTJT-3=QZXG-3>QZXG-1>QZXG-4=WZSM-6>WZSM-1>WZSM-3>TCWP-1>BTBC-4>BTBC-3=WNCX-2>QZCX-3>WZSM-5>WNSG-4>WNCX-1>QZCX-1>WNSG-3。

綜合土壤及果實(shí)品質(zhì)考慮，QZXG-4、QZXG-1及WZSM-3更適合益智種植。

3.5.3 相關(guān)性分析 益智果實(shí)中Cu、Cd、Pb含量與土壤中Cu、Cd、Pb含量的相關(guān)性，見(jiàn)表11。

表11 益智果實(shí)與土壤相關(guān)性分析

注：**表示P值在0.01水平下有相關(guān)性(雙尾測(cè)驗(yàn))；Z-表示益智果實(shí)；T-表示土壤。

(1)土壤中各重金屬間的相關(guān)性，土壤中Cu含量與Cd含量呈極顯著正相關(guān)，r=0.629**，與Pb含量呈正相關(guān)，r=0.400；Cd含量與Pb含量也呈正相關(guān)，r=0.362。

(2)益智果實(shí)中各重金屬間的相關(guān)性不顯著，Cu含量與Cd含量呈負(fù)相關(guān)，與Pb含量呈正相關(guān)，r=-0.190、0.254；Cd含量與Pb含量呈正相關(guān)，r=0.163。

(3)果實(shí)中重金屬含量與土壤中重金屬含量相關(guān)性不顯著。

4 討論

益智為海南第一大林下經(jīng)濟(jì)作物，也是海南省重要的道地中藥材之一，主要種植在橡膠林、檳榔林、次生林及其它經(jīng)濟(jì)林下，雖然益智生產(chǎn)過(guò)程中使用農(nóng)藥、化肥量較少，但對(duì)林地管理過(guò)程中需要使用較多的肥料及農(nóng)藥，甚至除草劑，可能影響造成土壤污染，重金屬超標(biāo)，從而影響益智品質(zhì)。有研究表明[12]海南部分地區(qū)土壤中Pb、Cu、Cd等3種元素總量平均值均高于全國(guó)土壤總量平均值，其中Cd污染最為嚴(yán)重。重金屬平均值含量是判斷重金屬污染情況的方法，但更為科學(xué)的方法為單因子污染指數(shù)法和綜合評(píng)價(jià)法，后兩者更為科學(xué)和準(zhǔn)確，如丁艷萍[13]就是利用單因子污染指數(shù)法，綜合一、二級(jí)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)土壤中Cd污染程度進(jìn)行了研究。本研究也是采用這兩種方法對(duì)3種元素污染程度進(jìn)行分析，明確污染等級(jí)。

根據(jù)表3.3、表3.6可知，Pb超標(biāo)的種植園有WNCX-1及WNCX-2、WZSM-6、WZSM-1及BTJT-3，超標(biāo)率為27.78%，其中超標(biāo)最嚴(yán)重的是WNCX-2，含量為111.74 mg·kg-1；Cd未超標(biāo)的種植園有QZXG-4、QZXG-1及WZSM-3，超標(biāo)率為83.33%，是土壤重金屬的主要污染因子，超標(biāo)最嚴(yán)重的是BTBC-4，含量為38.33 mg·kg-1；所有種植園Cu均未超標(biāo)。無(wú)論土壤重金屬是否超標(biāo)，益智果實(shí)中Cu、Cd、Pb三種重金屬及總量均在限量范圍內(nèi)，這表明益智果實(shí)對(duì)3種重金屬富集能力較弱。因此，在選擇種植地時(shí)，應(yīng)首先考慮完全符合要求的土壤，其次考慮危害程度較小的土壤。

根據(jù)表3.6可知，各種植園區(qū)益智果實(shí)的重金屬污染指數(shù)Pn均小于1.0，處于污染警戒線以下，除WNSG-3益智果實(shí)Pn=0.72>0.7，屬于Ⅱ級(jí)；其余種植園區(qū)Pn均小于0.7，屬于Ⅰ級(jí)；其中，質(zhì)量最佳的是BTJT-4益智果實(shí)，Pn=0.11。土壤主要污染因子為Cd，污染指數(shù)Pn<0.7的種植園區(qū)有QZXG-4、QZXG-1及WZSM-3，其余種植園區(qū)Pn均大于3.0，屬于重度污染。除次生林外，其他林地類型在種植過(guò)程中均進(jìn)行施肥、噴藥等處理，會(huì)造成一定污染。而次生林地為多年生次生林，其土壤重金屬超標(biāo)可能與土壤自身重金屬含量有關(guān)，也可能與對(duì)益智施肥有關(guān)。

益智土壤中Cu、Pb、Cd 之間存在一定的相關(guān)性，其中Cu與Cd呈極顯著正相關(guān)，這與張丹[14]的研究的部分結(jié)果一致；益智土壤中重金屬與果實(shí)中重金屬相關(guān)性不顯著；益智果實(shí)中各重金屬之間相關(guān)性不顯著，這與前人的研究較為一致。陳瑤[15]研究表明，藥材中各重金屬含量之間的相關(guān)性不顯著，只有Cd 與Cu之間，呈極顯著正相關(guān)；不同種類藥材與基地土壤中重金屬 Pb、Cu、Cd含量之間也存在一定的相關(guān)性，但相關(guān)性不顯著。

綜合考慮土壤與果實(shí)受重金屬污染的程度，瓊中行干村檳榔林、瓊中行干村次生林及五指山水滿新村橡膠林是最佳的益智種植園區(qū)；其次為五指山水滿新村膽木林、保亭八村橡膠林及萬(wàn)寧三更羅檳榔林種植園區(qū)。雖然土壤重金屬有超標(biāo)現(xiàn)象，但益智果實(shí)中重金屬含量均符合WM/T2-2004標(biāo)準(zhǔn)，說(shuō)明益智對(duì)重金屬的富集能力較弱，因此海南適宜益智栽培。但中藥材種植基地應(yīng)確保土壤清潔度，各種植園區(qū)土壤質(zhì)量有待提高，尤其Cd污染嚴(yán)重，應(yīng)加大治理力度。

不同林地種植園區(qū)土壤重金屬污染的因素包括肥料及農(nóng)藥等的使用，人類活動(dòng)，不同林木對(duì)自然環(huán)境中重金屬的富集沉積等。本研究?jī)H對(duì)種植園區(qū)土壤重金屬及益智果實(shí)重金屬的含量進(jìn)行了測(cè)定分析，對(duì)造成土壤重金屬污染的原因還需進(jìn)一步研究說(shuō)明。

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